王 俊，田文喜，盧佳楠，蘇光輝，秋穗正

(西安交通大學(xué) 動力工程多相流國家重點實驗室，陜西 西安 710049)

燃料棒包殼氧化是在高溫事故條件下影響堆芯行為的一個關(guān)鍵現(xiàn)象[1]。從20世紀(jì)開始，國際上在這方面做了大量實驗研究，構(gòu)成了鋯氧化動力學(xué)的基礎(chǔ)[2-4]。鋯氧化動力學(xué)由拋物線型的氧化定律來表示，并廣泛應(yīng)用于不同的嚴(yán)重事故分析代碼中[5-7]。目前國際上用于嚴(yán)重事故綜合分析的系統(tǒng)性程序有STCP、MELCORE、MAAP、ESCADRE、THALES等，機理性程序有SCDAP-RELAP5、CONTAIN、VICTORIA、CATHARE/ICARE等[8-11]。而國內(nèi)尚未開發(fā)出受國際廣泛認(rèn)可的嚴(yán)重事故方面的綜合分析程序。受國家科技重大專項子課題《嚴(yán)重事故綜合分析軟件平臺開發(fā)》的資助，本文目前正在進(jìn)行相關(guān)堆內(nèi)嚴(yán)重事故綜合分析程序的開發(fā)，該程序主要包含早期行為、堆芯融化、碎片床、堆內(nèi)保持4部分內(nèi)容。燃料棒包殼氧化是嚴(yán)重事故序列中最早發(fā)生的事故[12-16]。本文主要介紹早期行為氧化模塊MIDAC-OX部分的程序結(jié)構(gòu)及模型，以AP1000[17]為例，計算全廠斷電事故后燃料芯塊融化、包殼破裂、包殼氧化以及氫氣產(chǎn)生等現(xiàn)象，并分析反應(yīng)堆冷卻劑泵惰轉(zhuǎn)時期的DNBR、自然循環(huán)時期對應(yīng)于不同程度冷卻劑自然循環(huán)流量下燃料棒包殼的完整性，以及燃料棒包殼氧化對其破裂的延遲作用。

1 氧化分析模塊程序的物理模型

1.1 反應(yīng)序列和氧化模型

反應(yīng)堆嚴(yán)重事故氧化過程主要受溫度影響，燃料棒在不同溫度下可能發(fā)生事故的序列列于表1。

表1 燃料棒在不同溫度下可能發(fā)生事故的序列[18]

材料氧化模型計算生成的熱、氫氣量和水蒸氣的變化量。該模型利用與材料溫度相關(guān)的氧化速率方程，假設(shè)材料氧化速率滿足拋物線方程：

(1)

式中：δ為增加的重量或?qū)雍穸?，kg/m2或m；T為溫度，K；t為時間，s；A、B為取自MATPRO[19]的拋物線速率常數(shù)。

對于鋯合金，3個獨立的拋物線型方程可解出供氧量、α相鋯和ZrO2層的增加量。

氧化釋熱率Qox可根據(jù)重量的增量算出：

(2)

式中：MO2為氧氣的相對分子質(zhì)量，D；M為材料的相對分子質(zhì)量，D；hr為材料發(fā)生反應(yīng)釋放的反應(yīng)熱，J/kg；S為初始表面積，m2；w為單位表面積增加的氧化質(zhì)量，kg/m2。

最初的表面積由氧化前的面積決定，包括形變的影響。

氫氣產(chǎn)生速率ΔMH2和水蒸氣消除速率ΔMH2O可根據(jù)供氧量[19]求出：

(3)

(4)

氧化過程受3方面的限制。首先，當(dāng)物料完全氧化后，氧化過程終止，且氧化過程中，氧化速率會受到氧化層的抑制[20]。例如在鋯合金中，當(dāng)材料全部轉(zhuǎn)化為ZrO2而不銹鋼中當(dāng)鐵轉(zhuǎn)化為FeO2時，受攝氧率限制的關(guān)系如下：

(5)

式中：ρ為材料密度，kg/m3；V為材料體積，m3。

其次，氧化速率受限于可用蒸汽量，即：

≤

(6)

式中，m為氧化表面可用的蒸汽質(zhì)量流量。

最后，氧化受水蒸氣擴(kuò)散的影響。水蒸氣摩爾質(zhì)量流量受水蒸氣分壓力大小的驅(qū)動，有：

(7)

式中：NH2O為水蒸氣摩爾質(zhì)量流量，kg·mol/s；As為表面積，m2；BH2O為換熱系數(shù)，W/(m2·K)；pH2O為水蒸氣分壓力，Pa。

利用質(zhì)量/熱傳遞類比定律，假設(shè)關(guān)于傳熱和傳質(zhì)的Colburnj因素相等，則有：

(8)

式中：Nu為努塞爾數(shù)；Re為雷諾數(shù)；Sh為舍伍德數(shù)；Pr為普朗特數(shù)；Sc為施密特數(shù)。

利用質(zhì)量/熱傳遞類比定律，氧化表面的攝氧率受限于如下關(guān)系式：

≤

(9)

式中：kH2O為水蒸氣熱導(dǎo)率，W/(m·K)；h為對流傳熱系數(shù)，W/(m2·K)；Dv為質(zhì)量擴(kuò)散速率，m2/s；R為氣體常數(shù)，J/(K·mol)；cp，H2O為水蒸氣的比定壓熱容，J/(kg·K)；ρH2O為水蒸氣密度，kg/m3。

質(zhì)量擴(kuò)散速率可根據(jù)下式計算：

(10)

式中：MH2O為水蒸氣相對分子質(zhì)量，D；Mi為第i種氣體的相對分子質(zhì)量，D；μH2O為水蒸氣的分子黏度，kg/(m·s)；μi為第i種氣體的分子黏度，kg/(m·s)；p為總壓力，Pa；X為凝結(jié)氣體總比重；Xi為第i種非凝結(jié)氣體比重；n為非凝結(jié)氣體數(shù)目。

1.2 程序結(jié)構(gòu)

嚴(yán)重事故綜合分析程序氧化模塊的流程圖如圖1所示。

圖1 氧化分析模塊程序流程圖

2 事故初始條件設(shè)定

2.1 流量完全喪失事故

失流事故中，冷卻劑流量與堆功率失配，導(dǎo)致堆芯材料包殼溫度迅速上升。其分類包括流量部分喪失、流量完全喪失、主泵卡軸、主泵斷軸。其中，流量完全喪失事故是指由于全部主泵斷電或故障而惰轉(zhuǎn)的情況。本文所研究工況列于表2。

表2 某壓水堆核電廠流量完全喪失事故的事件序列[21]

2.2 冷卻劑流量控制模型

喪失全部流量事故瞬變分兩個階段。

第一階段：在瞬變開始時，冷卻劑泵惰轉(zhuǎn)，其慣性壓頭比重力壓頭大得多，故此階段冷卻劑流量變化由冷卻劑泵的惰轉(zhuǎn)決定。但在此階段后期，重力壓頭份額逐漸增加，可認(rèn)為瞬態(tài)流量有一保守下限。

本文參考AP1000冷卻劑泵的惰轉(zhuǎn)特性，第一階段的冷卻劑流量變化規(guī)律如圖2所示。

圖2 AP1000冷卻劑泵惰轉(zhuǎn)時期歸一化流量

第二階段：泵的慣性壓頭消失，冷卻劑完全靠重力壓頭驅(qū)動，即自然循環(huán)。自然循環(huán)可由兩種方式實現(xiàn)，一種是以一回路作為自然循環(huán)回路，其通過蒸汽發(fā)生器換熱，熱阱為二回路水；另一種是非能動余熱排出系統(tǒng)的自然循環(huán)，其通過內(nèi)置換料水箱中的非能動余熱排出熱交換器換熱，熱阱為內(nèi)置換料水箱。

本文假設(shè)第二階段自然循環(huán)能力(即冷卻劑質(zhì)量流量)為某一常數(shù)，不隨時間變化；且事故嚴(yán)重，出于某些原因，自然循環(huán)能力有不同程度的減弱。

2.3 功率控制模型

2.3.1軸向功率分布 燃料棒軸向歸一化功率分布列于表3。此軸向功率分布數(shù)據(jù)取自《非能動安全先進(jìn)核電廠AP1000》[20]中圖2.24，將各控制體軸向高度內(nèi)的相對功率積分，并歸一化而得。

表3 燃料棒軸向歸一化功率分布

2.3.2徑向功率分布 參考AP1000幾種條件下1/8堆芯平面上的歸一化徑向功率分布，可知其最高功率倍數(shù)為1.321。燃料棒功率取平均功率的1.3倍。文獻(xiàn)[20]的圖2.18～2.23中，各工況下組件的最高功率/平均功率的最高倍數(shù)是1.321，故粗略地取危險元件功率為平均功率的1.3倍。未考慮工程焓升因子等。

2.3.3緊急停堆控制 當(dāng)冷卻劑流量降至90%時觸發(fā)停堆保護(hù)，停堆信號延遲0.767 s。

2.4 相關(guān)設(shè)備和安全設(shè)施在事故中動作

2.4.1冷卻劑泵 在核電廠失去外部電力負(fù)荷的Ⅱ類事故中，仍有交流電源可運行反應(yīng)堆冷卻劑泵，柴油機亦可在事故中為冷卻劑泵提供電力支持。但在惡劣的自然環(huán)境下，這兩種電力支持系統(tǒng)都有可能失效(如福島事故的地震加海嘯)，導(dǎo)致冷卻劑泵失去動力，繼而開始惰轉(zhuǎn)。

2.4.2蒸汽發(fā)生器 在核電廠失去外部電力負(fù)荷事故中，汽輪機旁路系統(tǒng)自動打開以排出核蒸汽供應(yīng)系統(tǒng)產(chǎn)生的蒸汽。如果凝汽器不可用，過量蒸汽會釋放到大氣中，然后啟動給水系統(tǒng)來保持主給水流量。以上步驟的成功執(zhí)行，使得蒸汽發(fā)生器可持續(xù)冷卻一回路冷卻劑，從而建立一定程度的自然循環(huán)[16-17]。

2.4.3穩(wěn)壓器 在核電廠失去外部電力負(fù)荷事故中，堆芯冷卻能力下降，冷卻劑溫度升高，進(jìn)而一回路壓力升高。穩(wěn)壓器噴淋系統(tǒng)和安全閥可維持一回路壓力穩(wěn)定。

2.4.4停堆控制系統(tǒng) 事故中，一系列參數(shù)的超標(biāo)將會觸發(fā)反應(yīng)堆緊急停堆，如穩(wěn)壓器高壓、穩(wěn)壓器高水位、超溫ΔT、超功率ΔP和反應(yīng)堆冷卻劑泵低轉(zhuǎn)速。停堆后，堆芯功率迅速降至6%，從而減輕事故后果。

2.4.5非能動余熱排出系統(tǒng) 在非LOCA事件時，非能動余熱排出熱交換器(PRHR HX)將應(yīng)急排出堆芯余熱。該熱交換器由1組連接在管板上的C型管束和布置在上部(入口)和底部(出口)的封頭組成。PRHR HX的入口管線與反應(yīng)堆冷卻劑系統(tǒng)(RCS)熱管段相連接，出口管線與蒸汽發(fā)生器的下封頭冷腔室連接，他們與RCS熱管段和冷管段組成一非能動余熱排出的自然循環(huán)回路。熱交換器位于高于RCS環(huán)路的內(nèi)置換料水箱內(nèi)，從而在反應(yīng)堆冷卻劑泵不可用時使冷卻劑依靠自然循環(huán)流過熱交換器。內(nèi)置換料水箱為熱交換器提供熱阱。

3 計算結(jié)果和討論

3.1 反應(yīng)堆冷卻劑泵惰轉(zhuǎn)時期燃料棒響應(yīng)

圖3為反應(yīng)堆冷卻劑泵惰轉(zhuǎn)時期燃料棒的響應(yīng)參數(shù)，包括歸一化冷卻劑流量和功率，不同高度燃料芯塊中心溫度、包殼表面溫度、冷卻劑溫度及最小DNBR等。由圖3可知，惰轉(zhuǎn)時期的前20 s內(nèi)，燃料芯塊中心最高溫升不到1 ℃，其中最高芯塊中心溫度為2 200 ℃，遠(yuǎn)未達(dá)到芯塊融化溫度；包殼溫度低于400 ℃，處在安全范圍內(nèi)；冷卻劑在3 s左右達(dá)到飽和溫度，出現(xiàn)兩相流，最小DNBR在4.5 s出現(xiàn)，為1.516，未發(fā)生偏離泡核沸騰。圖中各線注釋為燃料棒的軸向高度。如0.213為0.213 m高度處的計算結(jié)果。

圖3 惰轉(zhuǎn)時期的燃料棒參數(shù)

3.2 自然循環(huán)階段中的短期燃料棒響應(yīng)

在泵惰轉(zhuǎn)時期，緊急停堆后，功率迅速下降至滿功率的6%，包殼表面熱流密度急劇減小，偏離泡核沸騰不易發(fā)生。故在自然循環(huán)階段，需著重關(guān)注燃料棒的完整性，即包殼是否破裂。

緊急停堆后，堆芯余熱長期保持在滿功率的0.3%。由于堆芯余熱長期保持在0.3%以上，故自然循環(huán)流量須大于等于0.3%方能保證堆芯的長期安全。本文取最低值來計算發(fā)生事故后的短期響應(yīng)，以此說明燃料棒的安全性。圖4示出自然循環(huán)能力為正常流量的0.3%時的燃料棒響應(yīng)計算結(jié)果。

對于其他工況(自然循環(huán)流量為正常流量的1%、0.1%、0.01%、0.001%)，燃料棒響應(yīng)計算結(jié)果如圖5所示。

圖4 0.3%正常流量下燃料棒的參數(shù)變化

圖5 1%、0.1%、0.01%和0.001%正常流量下燃料棒的參數(shù)變化

圖6示出自然循環(huán)流量為正常流量的0.3%時，MIDAC-OX計算結(jié)果與其他程序計算結(jié)果的對比。結(jié)果顯示吻合程序較高，說明MIDAC-OX程序的計算結(jié)果是合理可信的。

圖6 MIDAC-OX計算結(jié)果與文獻(xiàn)結(jié)果的對比

由圖5、6可知：1) 對于自然循環(huán)流量為正常流量0.01%的工況，雖然最高包殼表面溫度達(dá)2 342 ℃，但由于包殼氧化程度大于60%，使得包殼不易破裂，從而對包殼起到保護(hù)作用；2) 在自然循環(huán)流量為正常流量0.001%的工況，包殼表面溫度達(dá)1 852 ℃時未破裂，也是由于包殼氧化的保護(hù)作用；3) 在所計算的時間內(nèi)，在包殼破裂之前，芯塊溫度都未達(dá)到其融化溫度。本文未考慮應(yīng)力的影響。

3.3 自然循環(huán)階段中氧化對包殼的保護(hù)作用

包殼的氧化可使其熔點升高，增加其安全性，但同時鋯水反應(yīng)也會產(chǎn)生氫氣，危害安全殼的完整性。分別對不同工況(自然循環(huán)能力為正常流量0.008%降至0.001%)進(jìn)行分析計算，研究氧化對燃料棒的影響，結(jié)果示于圖7。

圖7 0.008%、0.006%、0.004%、0.002%和0.001%正常流量下燃料棒的參數(shù)變化

電站有自然循環(huán)流量的設(shè)計值，但自然循環(huán)流量的實際值會因某些原因而減小，故也需考慮這些情況。

由圖7可知：1) 對于自然循環(huán)流量為正常流量0.008%的工況，在386 s時包殼表面最高溫度達(dá)1 852 ℃，對應(yīng)的氧化程度為36.7%；在524 s時包殼表面最高溫度達(dá)2 227 ℃，對應(yīng)的氧化程度為76.5%；在935 s時包殼表面溫度達(dá)最大值2 573 ℃，此時包殼已完全氧化，無破裂風(fēng)險。2) 對于自然循環(huán)流量為正常流量0.006%的工況，在347 s時包殼表面最高溫度達(dá)1 852 ℃，對應(yīng)氧化程度為33.6%；在439 s時包殼表面最高溫度達(dá)2 227 ℃，對應(yīng)氧化程度為64.2%；在647 s時，包殼表面最高溫度達(dá)2 687 ℃，對應(yīng)氧化程度為100%，達(dá)氧化層熔點，包殼破裂。3) 對于自然循環(huán)流量為正常流量0.004%、0.002%、0.001%的工況，包殼表面最高溫度達(dá)1 852 ℃的時間分別為316、288、276 s，對應(yīng)包殼氧化程度為31.2%、28.7%、28.2%，大于10%，故包殼不破裂；包殼表面最高溫度達(dá)2 227 ℃的時間為391、353、335 s，對應(yīng)包殼氧化程度為58.5%、54.2%、52.1%，未達(dá)60%，包殼破裂。4) 1 200 s內(nèi)單根棒包殼氧化的產(chǎn)氫量不超過400 μg。

4 結(jié)論

反應(yīng)堆完全喪失流量事故發(fā)生后，在冷卻劑泵惰轉(zhuǎn)時期，芯塊和包殼的溫度遠(yuǎn)未達(dá)到融化溫度，且最小DNBR在事故后4.5 s出現(xiàn)，為1.516，未發(fā)生偏離泡核沸騰。

在自然循環(huán)時期，對應(yīng)于不同程度的自然循環(huán)，包殼溫度先于芯塊溫度達(dá)到其限值。為保證燃料棒完整性，防止放射性物質(zhì)外泄，自然循環(huán)能力應(yīng)高于正常冷卻劑流量的0.01%。

雖然鋯水反應(yīng)會產(chǎn)熱產(chǎn)氫，但在事故發(fā)生后的較短時間內(nèi)，產(chǎn)氫量很小，燃料棒的氧化對包殼完整性起到保護(hù)作用——延遲包殼破裂時間。自然循環(huán)能力越弱，該延遲時間越短。

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