周勤遷,潘月鵬,王 劍,劉子銳,吉東生,陳衛(wèi)衛(wèi)1,*,王躍思 (1.中國(guó)科學(xué)院東北地理與農(nóng)業(yè)生態(tài)研究所,吉林 長(zhǎng)春 13010；.中國(guó)科學(xué)院大氣物理研究所大氣邊界層物理和大氣化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 10009；3.中國(guó)科學(xué)院大學(xué),北京 100049)

PM2.5、O3、SO2和 NOx是影響大氣環(huán)境質(zhì)量的主要污染物[1-3].特別是大氣顆粒物中的PM10和 PM2.5,因富集有毒有害物質(zhì)及微生物,可對(duì)人體造成巨大的健康隱患[4-5].我國(guó)大氣顆粒物及氣態(tài)污染物的研究主要集中在環(huán)渤海、長(zhǎng)三角和珠三角等較發(fā)達(dá)的城市地區(qū)[6-7],對(duì)農(nóng)業(yè)區(qū)大氣環(huán)境研究相對(duì)較少[8].然而,農(nóng)業(yè)活動(dòng)(施肥,耕種和秸稈燃燒等)所釋放的污染性氣體和灰塵對(duì)區(qū)域環(huán)境產(chǎn)生重要影響,農(nóng)業(yè)區(qū)內(nèi)居民生活垃圾肆意丟棄和家畜的養(yǎng)殖等活動(dòng)可能進(jìn)一步影響區(qū)域空氣質(zhì)量[9].東北地區(qū)是我國(guó)重要的農(nóng)業(yè)基地,農(nóng)田面積占我國(guó)總耕地的 16%[10],該區(qū)域冬季(11月到翌年 3月)漫長(zhǎng),農(nóng)業(yè)區(qū)內(nèi)因采暖導(dǎo)致的生物質(zhì)燃燒和燃煤等因素釋放的大氣污染物甚至可能更高[11];此外,寒冷干燥的氣候特點(diǎn)亦不利于大氣污染物的清除,可能進(jìn)一步影響空氣質(zhì)量.本研究依托中國(guó)科學(xué)院海倫生態(tài)實(shí)驗(yàn)站,對(duì)黑龍江省海倫市農(nóng)業(yè)區(qū)冬季大氣PM2.5、NOx、O3和SO2濃度進(jìn)行了連續(xù)在線(xiàn)觀測(cè),了解了大氣污染物的污染水平、可能來(lái)源及傳輸路徑,為該農(nóng)業(yè)區(qū)域大氣污染控制措施的制定提供依據(jù).

1 材料與方法

1.1 觀測(cè)站點(diǎn)和時(shí)間

觀測(cè)地點(diǎn)設(shè)在黑龍江省海倫市的海倫農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)國(guó)家野外科學(xué)觀測(cè)研究站(簡(jiǎn)稱(chēng)海倫站)內(nèi)(47°26′N(xiāo),126°38′E).該站處于松嫩平原腹地,是中國(guó)科學(xué)院在東北地區(qū)設(shè)置的長(zhǎng)期的、綜合性的農(nóng)業(yè)資源、環(huán)境、生態(tài)等多學(xué)科的綜合研究基地,也是全國(guó)在東北黑土區(qū)僅有的一個(gè)農(nóng)業(yè)生態(tài)站.站點(diǎn)位于鄰近海倫市區(qū)西側(cè)的農(nóng)業(yè)區(qū)內(nèi),可以反映城郊農(nóng)業(yè)區(qū)的空氣質(zhì)量狀況.

站區(qū)從1985年開(kāi)始陸續(xù)設(shè)置了氣象等觀測(cè)儀器,2011年在氣象場(chǎng)東側(cè) 2層樓內(nèi)設(shè)置了PM2.5、NOx、O3和 SO2等在線(xiàn)觀測(cè)儀器,采樣點(diǎn)高度距地面8m.實(shí)驗(yàn)觀測(cè)時(shí)間為2011年11月1日到2012年4月30日.

1.2 觀測(cè)設(shè)備與方法

PM2.5監(jiān)測(cè)采用美國(guó)熱電公司 TEOM Series 1400a環(huán)境顆粒物監(jiān)測(cè)儀,NOx監(jiān)測(cè)采用美國(guó)熱電環(huán)境設(shè)備公司生產(chǎn)的 42CTL高精度化學(xué)發(fā)光NO-NO2-NOx分析儀,O3采監(jiān)測(cè)用美國(guó)熱電環(huán)境設(shè)備公司生產(chǎn)的49C紫外光度法O3分析儀,SO2監(jiān)測(cè)采用美國(guó)熱電環(huán)境設(shè)備公司生產(chǎn)的43CTL高精度脈沖熒光 SO2分析儀.標(biāo)準(zhǔn)氣體由國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)中心提供,文中使用數(shù)據(jù)為質(zhì)控后1h平均值,所有儀器在觀測(cè)期間每 3個(gè)月標(biāo)定一次,以減少儀器造成的系統(tǒng)誤差[12].降雨量為每日20:00的24h累計(jì)值,風(fēng)速為日均矢量風(fēng)速,風(fēng)向采用矢量法[13]計(jì)算獲到.

1.3 氣流軌跡分析

為探討污染物的可能傳輸路徑,本實(shí)驗(yàn)利用HYSPLIT4.8反向氣團(tuán)軌跡模型來(lái)模擬研究區(qū)域上空的可能氣團(tuán)軌跡.利用美國(guó)海洋與大氣管理局(NOAA)空氣資源實(shí)驗(yàn)室(ARL)提供的混合型單粒子拉格朗日綜合軌跡(HYSPLIT)模式[14]和NCEP GDAS數(shù)據(jù)計(jì)算每日00:00到達(dá)海倫氣團(tuán)的后向軌跡,每隔6h計(jì)算 1次,后推時(shí)間為 72h,起始高度 500m.對(duì)所有后向軌跡進(jìn)行聚類(lèi)分析(K-Means) 后判斷氣團(tuán)的主要來(lái)源和途經(jīng)區(qū)域[15],為海倫地區(qū)大氣污染物防治提供參考.

2 結(jié)果與討論

2.1 污染物濃度的季節(jié)變化特征

圖1中,污染物質(zhì)量濃度為24h均值,數(shù)據(jù)的缺失是由于儀器故障、停電關(guān)機(jī)或數(shù)據(jù)質(zhì)量控制所導(dǎo)致.由圖1可知,除4月份出現(xiàn)較多降水外,其它月份累積降水量不足10mm.氣溫變化幅度較大(-30℃～15),1℃月份溫度最低,此時(shí)由于燃煤及生物質(zhì)燃燒等因素的影響,各污染物濃度接近最高值.觀測(cè)期間風(fēng)速變化幅度較大,尤其是4月份,同時(shí)風(fēng)向變化幅度亦很大,主要集中在180°～360°,即盛行偏西風(fēng)(0°為北風(fēng));由風(fēng)向數(shù)據(jù)計(jì)算得出,主要以西北風(fēng)(40%)為主.為分析污染物總體變化特征,將每個(gè)月污染物濃度的統(tǒng)計(jì)特征值列于表 1,并與最新頒布的國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)作比較[16].

觀測(cè)期間 PM2.5日均質(zhì)量濃度變化范圍為8.0～217.8μg/m3,各月平均濃度差異較大.12月和1月(春節(jié)期間)濃度最高,特別在12月19日到翌年1月8日期間,呈現(xiàn)典型的區(qū)域污染,日均質(zhì)量濃 度 變 化 范 圍 為 88.5～217.8μg/m3,平 均 為143.9μg/m3.海倫站點(diǎn)鄰近市區(qū),冬季顆粒物污染主要受市區(qū)內(nèi)集中供暖的燃煤和農(nóng)村地區(qū)取暖的秸稈燃燒的雙重影響;另外,海倫地區(qū)降水量較少(僅12月27有降雪,為0.5mm),當(dāng)?shù)氐缆芬鸬膿P(yáng)塵也可能是影響大氣PM2.5濃度的重要來(lái)源.根據(jù)氣象資料,這段時(shí)期內(nèi)的逆溫現(xiàn)象及低風(fēng)速(平均為2.3m/s)等氣象條件不利于顆粒物的擴(kuò)散,使得顆粒物質(zhì)量濃度比其它時(shí)期要高[17].在當(dāng)?shù)丶泄┡Ｖ购?4月 15日),4月下旬仍出現(xiàn)PM2.5濃度的小高峰,這段期間的污染主要受農(nóng)田風(fēng)蝕和作物耕種的影響.觀測(cè)期間 PM2.5超過(guò)國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)天數(shù)為 40d,達(dá)到 22.5%,小時(shí)值最高達(dá)到 389.4μg/m3,此結(jié)果甚至超過(guò)了崔健等[18]對(duì)紅壤農(nóng)田地區(qū)TSP的研究結(jié)果.然而,整個(gè)觀測(cè)期間 PM2.5平均濃度為 54.7μg/m3,未超過(guò)國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(75μg/m3).

圖1 污染物濃度和氣象要素逐日變化Fig.1 Daily variation of observed atmospheric pollutants and meteorology parameters

表1 大氣污染物日均值統(tǒng)計(jì)(μg/m3)Table 1 Summary statistics of daily average concentrations of atmospheric pollutants (μg/m3)

海倫地區(qū)O3污染較輕.整個(gè)冬季(11月～翌年3月)濃度一直較低,平均濃度為62.4μg/m3;但從4月份開(kāi)始 O3濃度一直維持在一個(gè)較高的水平,平均濃度為 91.4μg/m3.O3是一種典型的光化學(xué)產(chǎn)物,其濃度一般隨輻射強(qiáng)度的增加而增加[19-20].觀測(cè)期間4月份的總輻射量(446.1MJ/m2)顯著高于其它月份(平均為 256.6MJ/m2).O3日均值濃度僅4月份超過(guò)國(guó)家一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)8d,其它月份均未超過(guò)標(biāo)準(zhǔn).

觀測(cè)期間12月～1月份SO2濃度高于其它月份,其中1月份濃度最高.與PM2.5相似,這段時(shí)間用于采暖的生物質(zhì)燃燒和燃煤等活動(dòng)增強(qiáng),并受天氣條件的影響從而導(dǎo)致污染物濃度較高[21].而非采暖期(4月份)的SO2濃度明顯降低,這與許多研究結(jié)果[17,21]相一致.觀測(cè)期間 SO2濃度平均值為 10.0μg/m3,小時(shí)值最高為 138.8μg/m3,均未超過(guò)國(guó)家一級(jí)標(biāo)準(zhǔn).

從表1可知,各月份NOx污染較輕,平均值為23.0μg/m3,高于王體健等[22]對(duì)江西紅壤農(nóng)田地區(qū)NOx的研究結(jié)果(3.54μg/m3).小時(shí)值顯著低于國(guó)家一級(jí)標(biāo)準(zhǔn);圖1顯示,春節(jié)(1月23日)前NOx日均濃度與春節(jié)后相比明顯偏高,這是因?yàn)榕c節(jié)后相比,春節(jié)前采暖排放強(qiáng)度大及低溫條件更有利于污染物的累積[23].NO2日均濃度變化范圍為4.5～47.3μg/m3,平均 20.6μg/m3,NO 日均濃度變化范圍為 0.1～15.9μg/m3,平均 2.4μg/m3,約占 NOx濃度的十分之一.

2.2 污染物濃度的日變化特征

以月為單位計(jì)算了每日不同時(shí)刻各污染物濃度的平均值,即污染物的統(tǒng)計(jì)日變化特征(圖2).

PM2.5濃度日變化呈雙峰形,峰值出現(xiàn)在07:00和17:00左右.夜間溫度低,農(nóng)村地區(qū)的生物質(zhì)燃燒和鄰近市區(qū)的燃煤導(dǎo)致的排放量增大,而夜間晴朗天氣下容易形成逆溫現(xiàn)象,污染物多累積在近地層,至07:00時(shí)形成第一個(gè)峰值;日出后,氣溫回升,逆溫層逐漸消失,排放量減小,濃度逐漸降低至午后 13:00～14:00左右;之后隨著大氣活動(dòng)的減弱,氣溫的降低,人類(lèi)活動(dòng)的影響(如烹飪),污染物濃度在17:00形成到第2個(gè)峰值.圖3顯示12月和1月濃度顯著高于其它月,這與圖1的逐日變化圖相對(duì)應(yīng).

圖2 污染物濃度的日變化Fig.2 Diurnal variation of atmospheric pollutants

圖3 污染物濃度與風(fēng)向的關(guān)系Fig.3 Relationships between atmospheric pollutants and wind directions

O3濃度呈明顯單峰日變化,峰值出現(xiàn)在13:00～15:00之間,與 NOx出現(xiàn)低值的時(shí)段相對(duì)應(yīng),此時(shí)光化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)烈,NOx持續(xù)消耗產(chǎn)生 O3;而夜間O3在逆溫層中被NO等還原性物質(zhì)消耗,在缺少累積過(guò)程的情況下迅速下降,至06:00降到最低值.

SO2濃度總體呈雙峰型日變化.除 1月外,其它各月的日變化趨勢(shì)比較平緩,尤其是4月份,基本無(wú)變化.這可能是因4月份為非采暖期,受采暖期生物質(zhì)燃燒和燃煤的影響較小.1月呈明顯雙峰變化,并且濃度顯著高于其它各月,峰值出現(xiàn)在07:00和17:00左右,與農(nóng)業(yè)區(qū)居民燃燒取暖及郊區(qū)供暖加熱時(shí)間相一致.

NOx濃度具有雙峰型日變化特征,峰值分別出現(xiàn)在 07:00和 17:00前后.峰值的出現(xiàn)與交通“高峰”相吻合,由于海倫站點(diǎn)相對(duì)靠近市區(qū),因此NOx濃度可能會(huì)受到市區(qū)機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣排放的影響.夜間濃度比白天高,因?yàn)橐雇泶髿膺吔鐚臃€(wěn)定,污染物發(fā)生累積;白天湍流擴(kuò)散增強(qiáng)且光化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)烈,使得NOx保持較低濃度[24].

PM2.5、SO2、NOx日變化特征都表現(xiàn)出雙峰型,且峰值均出現(xiàn)在07:00和17:00左右,這主要是由當(dāng)?shù)剞r(nóng)業(yè)區(qū)內(nèi)生物質(zhì)燃燒和采暖期市區(qū)燃煤、機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣排放及氣象條件共同決定的.

2.3 污染物濃度與風(fēng)向變化特征

為進(jìn)一步探討海倫大氣污染物的可能來(lái)源,計(jì)算了各污染物在不同風(fēng)向下的日均濃度(圖3).可以看出,PM2.5、SO2和NOx受風(fēng)向的影響較明顯,主要以西北方向與東南方向的氣流為主;根據(jù)氣象數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)結(jié)果,觀測(cè)期間西北氣流為 40%和東南氣流為30%.圖3表明, NOx在東南偏南方向上濃度值顯著高于西北偏西方向.O3濃度高值主要分布在西北和東南偏南方向上,最大值出現(xiàn)在東南方向上.觀測(cè)期間 SO2的濃度值普遍偏低,61%的濃度值低于 10.0μg/m3,在西北方向和東南偏南方向上的 SO2濃度值高于其他方向.與SO2類(lèi)似,66%的PM2.5濃度值低于60μg/m3,東南偏南方向上污染物比較集中,且濃度偏高,西北偏北方向上呈分散分布.總體上,四種污染物濃度值在偏南方向高于偏北方向.由于海倫地區(qū)位于小興安嶺與松嫩平原的過(guò)渡帶,該區(qū)北面和東面受山脈阻擋,偏南氣流易造成污染物濃度的增加.

圖4 不同風(fēng)向條件下污染物濃度比較Fig.4 Comparison of atmospheric pollution at different wind directions

圖3中,若污染物濃度較高的風(fēng)向發(fā)生的頻率較低,則其影響就僅限于特定時(shí)段.為合理評(píng)價(jià)本地源和外來(lái)源對(duì)海倫地區(qū)大氣污染的相對(duì)貢獻(xiàn),就需考慮風(fēng)向出現(xiàn)的頻率.由海倫站氣象資料統(tǒng)計(jì)后得到主要風(fēng)向?yàn)?一級(jí)風(fēng)(風(fēng)速＜1.5m/s),出現(xiàn)的頻率為16%,東南偏南為18%和西北偏西風(fēng)為21%.由圖4可見(jiàn),NOx、SO2和PM2.5在一級(jí)風(fēng)下的濃度要高于其它主要風(fēng)向,表明它們主要來(lái)自于本地源.觀測(cè)期間NOx、SO2和PM2.5日均濃度與風(fēng)速呈一定的負(fù)相關(guān)性(線(xiàn)性公式和R2分別為 y=-3.95x+31.123,R2=0.31; y=-2.22x+14.473,R2=0.13; y=-9.51x+71.24, R2=0.13)也證明了它們主要受本地源控制,因?yàn)楸镜匚廴疚锶菀自陲L(fēng)速較大時(shí)被清除從而呈現(xiàn)低濃度[25].O3在東南偏南風(fēng)向下的濃度高于其它主要風(fēng)向,表明東南偏南方向的輸送可能是污染物累積的主要途徑.

2.4 HYSPLIT反向氣團(tuán)軌跡模擬研究

本次研究給出了運(yùn)行3d的反向氣團(tuán)軌跡,氣團(tuán)開(kāi)始位置設(shè)置為采樣點(diǎn)上空 500m,每個(gè)采集日計(jì)算1次反向氣團(tuán)軌跡,共獲得178個(gè)氣團(tuán)軌跡,并進(jìn)行了聚類(lèi)分析(圖5a)和頻率統(tǒng)計(jì)(圖5b).聚類(lèi)分析結(jié)果可以呈現(xiàn)氣團(tuán)軌跡的三維平均分布狀況,其中聚類(lèi)分析方法采用最小距離法,即將與平均軌跡距離最近的氣團(tuán)軌跡劃為同一類(lèi)型.頻率統(tǒng)計(jì)分布給出了氣團(tuán)軌跡的二維平面分布狀況,統(tǒng)計(jì)方法為先在模型輸出氣團(tuán)軌跡領(lǐng)域范圍內(nèi)創(chuàng)建若干個(gè)1°×1°的柵格,然后計(jì)算出通過(guò)柵格的氣團(tuán)軌跡個(gè)數(shù)并與本實(shí)驗(yàn)中氣團(tuán)軌跡總數(shù)做比值,即得到每個(gè)柵格的氣團(tuán)軌跡頻率[16].來(lái)自于西北方向的氣流約 61%,其中途徑中西伯利亞高原長(zhǎng)距離輸送的氣流約占 40%,途徑貝加爾湖地區(qū)氣流約占 21%;來(lái)自于北方外興安嶺的氣流約占34%;而來(lái)自于日本海,途徑北朝鮮的氣流僅占4%.

圖5 采樣期間的3天反向氣團(tuán)軌跡聚類(lèi)分析-平均聚類(lèi)分析及頻率分布Fig.5 Cluster and frequency plots of three days back trajectories

根據(jù)本觀測(cè)結(jié)果,海倫地區(qū) PM2.5濃度污染程度比其它氣態(tài)污染物嚴(yán)重,而且其區(qū)域傳輸性強(qiáng),因此分別選取觀測(cè)期內(nèi) PM2.5濃度值最低和最高的5d作為典型案例,將其后向軌跡列于圖6.由圖6可知,污染物濃度最低值出現(xiàn)在11月(1d)和 3月(4d),最高值出現(xiàn)在 12月(4d)和 1月(1d).PM2.5濃度值最低和最高的5d內(nèi)氣團(tuán)氣流均來(lái)自于西北方向,其中在濃度最低的5d(圖6a),氣團(tuán)氣流均來(lái)自于中西伯利亞,這也與站點(diǎn)的風(fēng)向觀測(cè)數(shù)據(jù)吻合;而濃度最高的5d(圖6b),氣團(tuán)氣流來(lái)自于西北方向,而觀測(cè)表明這5d風(fēng)向均是東南偏南風(fēng).不過(guò)除1月2日外氣流雖然從西北方向而來(lái),但到內(nèi)蒙古和黑龍江交界處,風(fēng)向轉(zhuǎn)變?yōu)槲髂戏较?這可能是由于后向軌跡模擬的起始高度為 500m,低空湍流導(dǎo)致風(fēng)向間的差異變化.12月和 1月份期間因溫度較低,采暖導(dǎo)致的燃煤和生物質(zhì)燃燒的排放量增加,加上春節(jié)期間車(chē)流量的增加等因素造成了污染物濃度偏高.從圖6b中可知,除1月2日外,其它4d氣團(tuán)軌跡均途徑石油產(chǎn)地大慶、重工業(yè)城市齊齊哈爾和省會(huì)哈爾濱周邊,而這些城市的大氣污染程度比較嚴(yán)重[26-28].哈爾濱在1月份平均質(zhì)量濃度為111μg/m3明顯超過(guò)了國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)[29].這為污染物濃度偏高增加了一種可能性.因此,觀測(cè)期間PM2.5濃度最高的5d是由本地及區(qū)域輸送雙重因素引起的.

圖6 觀測(cè)期間PM2.5濃度最低(a)和最高5d(b)的后向軌跡示意Fig.6 Back trajectories diagram of PM2.5 concentrations minimum and maximum of 5days during the observation period

3 結(jié)論

3.1 海倫地區(qū)非生長(zhǎng)季節(jié)空氣污染總體較輕;除大氣PM2.5在12月和1月份超過(guò)國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)外,其余各項(xiàng)污染物指標(biāo)均符合國(guó)家一級(jí)標(biāo)準(zhǔn).PM2.5表現(xiàn)出高值,是由當(dāng)?shù)氐牟膳谌济汉蜕镔|(zhì)燃燒等因素所導(dǎo)致.

3.2 海倫地區(qū)NOx、PM2.5和SO2統(tǒng)計(jì)日變化特征相似,均為雙峰型,峰值出現(xiàn)在 07:00和 17:00左右,且由于夜間大氣邊界層穩(wěn)定,NOx表現(xiàn)出夜間濃度高于白天;而 O3呈單峰日變化,由于光化學(xué)反應(yīng)的影響,白天濃度高于夜晚.

3.3 海倫地區(qū)風(fēng)向雖然以西北風(fēng)為主導(dǎo),但東南風(fēng)向卻表現(xiàn)出濃度高值.可知偏南氣流易造成污染物累積,而偏北氣流有利于污染物擴(kuò)散和清除.通過(guò)后向軌跡的模擬和站點(diǎn)氣象數(shù)據(jù)的分析表明,海倫地區(qū)污染物來(lái)自于本地源和區(qū)域輸送(如哈爾濱)的雙重影響.

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