陳燁鑫,朱 彬*,尹 聰,侯雪偉,王紅磊,康漢青,劉曉慧 (1.南京信息工程大學,氣象災害預報預警與評估協(xié)同創(chuàng)新中心,江蘇 南京 10044；.南京信息工程大學,中國氣象局氣溶膠與云降水重點開放實驗室,江蘇 南京 10044)

近年來,由于對重大的污染源采取了嚴格的治理措施,我國局地性的嚴重污染狀況已經(jīng)有所改變.但是,區(qū)域性的環(huán)境污染問題卻依然顯著[1-5].長江三角洲地區(qū)是我國經(jīng)濟總量規(guī)模最大、發(fā)展速度最快、最具發(fā)展?jié)摿Φ慕?jīng)濟圈.同時,也是我國人口密度高、能源消耗大、污染排放強、區(qū)域性復合型大氣污染較為突出的地區(qū)之一[6].該地區(qū)霾天頻發(fā)[7],其中由于秸稈焚燒引起的霾天氣和空氣污染事件占有重要比例,具有季節(jié)高發(fā)性,多發(fā)于每年春、秋收期間.焚燒排放大量的顆粒物、CO、VOC、SO2、NO2以及 PAHs等有毒有害物質(zhì)[8-9],在不利的大氣擴散條件下,造成長江三角洲城市大氣環(huán)境顯著惡化[10-11].

目前,全國重點城市都設(shè)有地面觀測站,對氣溶膠顆粒物可進行全天候的連續(xù)觀測,可直接得到污染物近地面的濃度信息[12-13],通過采樣,可以分析污染物的化學成分[14],從而研究氣溶膠顆粒物的來源并提出合理的排放控制建議.但由于地面觀測站點比較稀疏,不能完全揭示氣溶膠污染的空間分布特征.而衛(wèi)星遙感反演信息全面,覆蓋范圍廣泛,能夠彌補地面監(jiān)測站空間分布的不足,在污染物的生成及區(qū)域輸送監(jiān)測、污染事件的確定、污染源解析等方面優(yōu)勢明顯,因此目前國內(nèi)外針對空氣污染的衛(wèi)星監(jiān)測開展了較多研究[15-27],研究探討了衛(wèi)星遙感生物質(zhì)燃燒火點和過火區(qū)的方法和應(yīng)用,及其造成的污染物輸送和空氣質(zhì)量的影響進行了觀測和評估,并指出MODIS的氣溶膠光學厚度可以用于定量評估空氣質(zhì)量等級,在區(qū)域尺度空氣質(zhì)量監(jiān)測方面有著重要的應(yīng)用潛力.

2012年6月8日至11日,蘇皖2省發(fā)生了一次嚴重的霾天氣空氣污染過程,本課題組以及其他學者已經(jīng)對以往類似的污染過程有過分析[28-31],而利用衛(wèi)星資料尤其是利用細粒子比例(FMF)這個新的氣溶膠參數(shù),對長三角地區(qū)霾天氣空氣污染過程的分析較少.本文利用 MODIS的AOD、FMF和火點資料,結(jié)合提出的區(qū)域細粒子比例(RFMF)的概念,HYSPLIT模式和 API等資料,綜合分析了此次霾天氣空氣污染過程的形成機理和污染物的可能來源,以期對霾的預報和控制提供參考.

1 資料與方法

1.1 資料來源

本文采用的氣溶膠光學厚度(AOD)和細粒子比例(FMF)資料是 NASA 發(fā)布的 MODIS Level 3,版本為C5.1 ,波段為550nm的氣溶膠數(shù)據(jù)集,分辨率為 1°×1°.后向軌跡 HYSPLIT 模式中采用的是1°×1° NCEP GDAS的氣象場資料數(shù)據(jù).MODIS 火點圖來源于 The Fire Information for Resource Management System (FIRMS) 的Web Fire Mapper網(wǎng)站(http://firms.modaps.eosdis.nasa.gov/firemap/).獲取日期是全球標準時(UTC)時間,每顆衛(wèi)星每天過境2次,時間尺度上具有良好的連貫性[32].API 資料來源于中國環(huán)境保護部網(wǎng)站(http://www.zhb.gov.cn/).能見度及相對濕度資料來源于中國氣象數(shù)據(jù)共享服務(wù)網(wǎng)(http://cdc.cma.gov.cn/home.do).6日、10日,蘇皖2省的云覆蓋率分別達到62%、66%,這2d的衛(wèi)星資料缺測較多,不計入統(tǒng)計分析.

1.2 儀器介紹

本文使用的氣溶膠數(shù)據(jù),來源是美國MSP公司生產(chǎn)的寬范圍顆粒粒徑譜儀(WPS),該儀器安裝在南京信息工程大學觀測場內(nèi),觀測氣溶膠粒子的數(shù)濃度,測量范圍是 0.01～10μm[33].儀器由 3個部分組成:靜電分級器(DMA)、凝結(jié)核計數(shù)器(CPC)和激光顆粒物分光計(LPS),其中 DMA 和CPC的測量范圍是0.01～0.5μm,LPS的測量范圍是 0.35～10μm.數(shù)據(jù)的時間分辨率為 5min,即每5min內(nèi),儀器測量出0.01～10μm粒徑范圍內(nèi)的氣溶膠粒子的個數(shù),以及各模態(tài)下的氣溶膠粒子的個數(shù)[34].

1.3 研究方法

為了能夠更好的研究蘇皖2省在此次空氣污染過程中污染物是以何種粒徑的粒子為主,借助 MODIS資料中細粒子比例 FMF的概念,定義了區(qū)域細粒子比例(RFMF).FMF定義為550nm處小于1.0μm的細粒子氣溶膠光學厚度與總氣溶膠光學厚度的比例[35],公式(1)表示.因此定義區(qū)域細粒子比例 RFMF為某區(qū)域內(nèi)550nm處小于1.0μm的細粒子氣溶膠光學厚度之和與該區(qū)域內(nèi)總光學厚度之和的比例,公式(2)表示.同時將某區(qū)域內(nèi),氣溶膠光學厚度的平均值定義為區(qū)域氣溶膠光學厚度(RAOD),公式(3)表示.

1.4 模式介紹

HYSPLIT(Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory)是由美國國家海洋大氣局(NOAA) 等開發(fā)的具有處理多種氣象輸入場,多種物理過程和不同排放源的較完整的輸送、擴散和沉降的綜合模式系統(tǒng)[36].模式的氣象場為NOAA的全球資料同化系統(tǒng)(GDAS)資料,該資料的水平分辨率為 1°×1°,垂直方向從 1000～50hpa分為12個等壓面層,時間間隔為6h.該模式是歐拉-拉格朗日混合型的擴散模式,其平流和擴散計算采用拉格朗日算法,通常用來跟蹤氣流所攜帶的粒子或氣團移動方向.采用地形 σ坐標,模式的水平網(wǎng)格與輸入的氣象場相同,垂直方向分為 28層,將氣象要素線性內(nèi)插到各 σ層上[37].

2 結(jié)果與討論

2012年6月8日至11日,蘇皖2省各城市API出現(xiàn)了不同程度的升高,均接近或超過 100的污染限值,衛(wèi)星觀測的 AOD也在全省出現(xiàn)高值,2省的AOD平均值高達2.1.根據(jù)中國氣象信息中心提供的能見度(VIS)和相對濕度(RH)的資料,在8～11日期間,這8個代表城市(其中7個有資料)霾天時間達78.6%(分類參考《中華人民共和國氣象行業(yè)標準(QX/T113-2010)》[38]).本次空氣污染過程的有關(guān)參數(shù)列表如下(表1).

表1 蘇皖城市空氣污染過程相關(guān)參數(shù)Table 1 Parameters for the air pollution event in the eight cities

2.1 空氣污染指數(shù)(API)的演變特征

根據(jù)中國環(huán)境保護部網(wǎng)站發(fā)布的空氣質(zhì)量日報顯示,如表1,2012年6月8日到11日蘇皖2省代表城市的API在污染期間均接近或超過100的污染限值,從8日開始,代表城市的API值均呈現(xiàn)快速上升趨勢,到9日,8個代表城市的API值均已超過100,且揚州、鎮(zhèn)江、阜陽分別達到峰值303重度污染、223中度污染、146輕度污染.10日,南京API達到峰值165、為輕度污染級別,而徐州、淮南、宿州分別達到峰值216中度污染、183輕度污染、500重度污染,其中以宿州的API達到500(重度污染)最為嚴重.12日、13日,徐州、合肥以外各城市的API都陸續(xù)恢復正常水平.

2.2 污染期間AOD及FMF的變化特征

城市上空的氣溶膠光學厚度反映了大氣污染的污濁程度,衛(wèi)星遙感彌補了一般地面觀測難以反映污染物空間分布和變化趨勢的不足[39].FMF越大,則細粒子氣溶膠的比例越大;FMF越小,則細粒子氣溶膠的比例越小.由于人為形成的氣溶膠如生物質(zhì)燃燒,主要是細粒子氣溶膠(Re有效半徑,0.1μm＜Re＜0.25μm);而自然源氣溶膠如海鹽和沙塵,主要是大顆粒氣溶膠(1μm＜Re＜2.5μm),所以FMF還可以用來區(qū)分人為氣溶膠和自然氣溶膠[40].

每年6、7月份是我國小麥收割的主要時節(jié),各地焚燒秸稈嚴重,在我國小麥種植區(qū),MODIS觀測的 AOD往往高于全年該區(qū)域平均值(0.6～0.7)[22],本文研究的蘇皖2省,由圖1可見,2012年6月份AOD的均值1.3超過全年平均水平.4～7日AOD均值為1.4,略高于6月平均水平.而6月8～11日發(fā)生在蘇皖2省的大范圍嚴重的空氣污染過程,AOD均值達到了2.1,部分地區(qū)超過 3.0.此次污染覆蓋蘇皖 2省全境,范圍廣,污染重.至12～13日,蘇皖2省的AOD均值下降為1.0,低于6月平均水平,污染結(jié)束.

將蘇皖2省8個代表城市(揚州、鎮(zhèn)江距離較近視作一個格點值)的 AOD提取作圖,如圖 2所示,雖然代表城市的 AOD,在 6月份幾乎都在1.0以上,但從6月8日開始,除徐州以外7個代表城市的AOD都出現(xiàn)明顯增長,污染期間AOD約為平時的 2～3倍,南京、揚州、鎮(zhèn)江、徐州、合肥、淮南、宿州、阜陽的 AOD峰值分別達到3.8(11 日)、3.1(11 日)、3.4(8 日)、4.2(11 日)、4.9(11日)、2.3(11日)、2.1(10日).由于這些代表城市在11日夜間出現(xiàn)降水,而導致 12日開始代表城市的AOD直線下降至該月的平均水平,13日部分城市的AOD甚至下降至1.0以下,至此污染過程結(jié)束.而徐州在污染期間就出現(xiàn)降水,從而導致了異于其他城市的AOD變化.

圖1 2012年6月4～7日、8～11日、12～13日AOD平均值Fig.1 Average AOD values for Jun.4～7, Jun.8～11, Jun.12～13 in 2012

圖2 蘇皖2省代表城市的AOD逐日變化Fig.2 Diurnal variation of AOD values in cities of Jiangsu and Anhui provinces

利用1.3中的算法,計算出6月4日至13日蘇皖2省的區(qū)域細粒子比例RFMF和區(qū)域氣溶膠光學厚度 RAOD,如圖 3所示,在污染之前,4日、5日的RAOD和RFMF的值都較低,從8日開始,RAOD和RFMF的值都出現(xiàn)不同程度地升高,RAOD的值從 1.9開始一直增加到峰值 2.5,期間RFMF一直保持在0.7以上的水平,說明此次影響蘇皖 2省的污染過程中,細粒子對污染的貢獻較大,人為源排放較為嚴重.到了 12日,RAOD直線下降至1.0,RFMF也略微下降,到13日之后 RFMF下降到粗細粒子混合的水平RFMF=0.53.

圖3 蘇皖2省RAOD和RFMF逐日變化Fig.3 Daily variation of RAOD and RFMF in Jiangsu and Anhui provinces

為了探討蘇皖2省出現(xiàn)細粒子污染的概率,本文進一步對此次污染過程分時段進行了分析,取4日至7日為污染前,8日至11日為污染期,12日至13日為污染結(jié)束期.提取蘇皖2省在4日至13日期間的AOD和FMF值.

圖4 蘇皖2省FMF概率分布Fig.4 Frequency distribution of FMF in Jiangsu and Anhui provinces

根據(jù) Kaufman等[40]的定義,可知當 FMF小于0.3時為低FMF值,當FMF為0.3～0.6時為中FMF值,當FMF大于0.6時為高FMF值.由圖4可知,在污染前,蘇皖2省的高FMF值出現(xiàn)的概率是26%,中FMF值和低FMF值出現(xiàn)概率分別有34.8%和39.2%,說明在污染前,蘇皖2省的氣溶膠中粗細粒子處于混合狀態(tài),并且粗粒子濃度略高.在8日至11日污染期間,高FMF值出現(xiàn)的概率高達74.8%,約為污染前的3倍,結(jié)合RFMF的值,可以判斷,污染期間,細粒子不僅濃度高(RFMF保持在0.7以上),而且在蘇皖2省出現(xiàn)的概率也很高,可見這是一次高概率高細粒子濃度的空氣污染過程.并且,到污染結(jié)束時,高 FMF值出現(xiàn)的概率仍然有 51.4%,說明污染過程結(jié)束時,細粒子是被緩慢清除的.

2.3 污染過程南京市氣溶膠變化特征

圖5 能見度和氣溶膠粒子數(shù)濃度譜分布Fig.5 Distribution of visibility, particle size and number concentrations

圖6 風速、風向、降水量時間序列Fig.6 Time series of wind speed, wind direction and precipitation

利用南京WPS數(shù)據(jù),對此次污染過程中粒子的粒徑分布進一步研究.如圖 5,圖6所示,6月 7日之前,WPS觀測的氣溶膠數(shù)濃度譜分布的高值區(qū)主要集中在30～60nm范圍內(nèi),從6月8日開始,污染在南京地區(qū)出現(xiàn),氣溶膠數(shù)濃度升高的同時其高值區(qū)的粒徑范圍也逐漸增大,到了6月9日夜間,氣溶膠的高值主要集中在100～300nm.并且在污染期間,風速平均值僅為1.5m/s,對污染物的擴散極為不利.由于6月11日南京出現(xiàn)降水,對氣溶膠的濕清除作用較為明顯,氣溶膠的數(shù)濃度有了明顯的降低,直到6月12日之后,才恢復到正常水平.與此同時,污染開始時,能見度呈波動式下降,在粒子數(shù)濃度最高的時間段保持在 1.3km的低值水平,進一步佐證了此次污染的嚴重程度,當污染逐漸結(jié)束時,能見度波動式升高.

如圖 7,從各模態(tài)氣溶膠數(shù)濃度和各模態(tài)日均值的比例來分析,此次污染過程,積聚模態(tài)(0.1～1μm)粒子數(shù)濃度增加明顯,且其所占比例也明顯升高,而愛根核模態(tài)氣溶膠的數(shù)濃度在污染期間雖然也出現(xiàn)了一個小的峰值,但是其所占比例卻出現(xiàn)小幅降低,說明愛根核模態(tài)的氣溶膠的增加不及積聚模態(tài)增加明顯.而核膜態(tài)和粗模態(tài)氣溶膠數(shù)濃度的變化遠小于愛根核模態(tài)以及積聚模態(tài)的氣溶膠.因此可以判斷,污染期間,積聚模態(tài)氣溶膠數(shù)濃度的增加對總數(shù)濃度的增加貢獻最大,愛根核模態(tài)貢獻次之,粗模態(tài)、核膜態(tài)的氣溶膠粒子的數(shù)濃度增加不明顯,對總的氣溶膠數(shù)濃度的變化影響最小.對比衛(wèi)星資料發(fā)現(xiàn),南京市氣溶膠數(shù)濃度譜的分析結(jié)果,與衛(wèi)星資料較好一致,進一步說明在此次污染過程中細粒子氣溶膠貢獻較大.

2.4 天氣過程分析

穩(wěn)定的天氣形勢,往往是大范圍的空氣污染過程持續(xù)存在的一個必要因素.利用地面天氣形勢圖可知(圖略).污染期間,蘇皖 2省處于弱低壓及均壓場控制下.弱低壓存在時,雖然空氣有微弱的上升運動,但弱的上升運動并不能使污染物得到擴散,反而會使污染物濃度上升[41].同時,周邊氣壓場分布比較稀疏均勻,氣壓梯度力比較弱,導致地面和低空的風速較小,較小風速有利于污染物的積累,從而形成了高濃度污染.

2.5 后向軌跡以及火點分布情況

利用HYSPLIT-4.8模式模擬蘇皖2省8個代表城市后向 48h氣團軌跡,選取起始高度為500m(AGL),并于衛(wèi)星觀測的火點進行疊加,以此來研究此次污染天氣過程中污染物的來源.如圖8所示,8～11日后向軌跡的高度除了10日存在3條軌跡高度超過了2km,其余軌跡高度全部低于 2km,保持在邊界層內(nèi),可以推測這些軌跡來向的氣團更加容易攜帶秸稈焚燒排放的大量氣溶膠粒子進行傳輸.6月8日,在安徽的北部以及河南湖北交界,出現(xiàn)大面積的火點,48h后向軌跡表明,8個代表城市的主要影響氣團均經(jīng)過火點區(qū),這些氣團為蘇皖2省帶來了充足的氣溶膠.6月9日,火點分布較前一天更加密集,覆蓋范圍更廣,來自火點區(qū)的氣團中帶有高濃度的粒子,使得蘇皖2省代表城市的API和AOD均出現(xiàn)不同程度的升高.由 6月10日的后向軌跡可知,10日 8個代表城市的氣團主要是局地氣團,此類氣團使得 8日、9日累積下來的污染物無法順利地擴散出去,另外由于蘇皖2省的云層覆蓋率較高(66%),使得一些實際存在的火點并沒有反映到衛(wèi)星觀測的火點資料上,因此在火點顯示并不是很密集的情況下,蘇皖2省的污染仍在持續(xù).至11日,火點主要出現(xiàn)在江蘇、安徽北部地區(qū)以及山東中南部,8個代表城市中僅有徐州、宿州和阜陽有來自火點區(qū)的氣團的影響,其他城市周邊的火點數(shù)目較少,并且此時的氣流來向發(fā)生了明顯的偏轉(zhuǎn),偏東方向的氣團為污染區(qū)域帶來較潔凈的大氣,對蘇皖2省污染物起到了一定的稀釋作用,且11日夜間,代表城市出現(xiàn)不同程度的降水,對氣溶膠粒子有一定的清除作用,使得污染過程在12日逐漸結(jié)束.目前已有的觀測研究發(fā)現(xiàn),秸稈焚燒排放的積聚模態(tài)粒子最高[14,29,42],結(jié)合本文 AOD、FMF值較高和污染期間積聚模態(tài)氣溶膠粒子增加明顯的分析,進一步確認秸稈焚燒是此次霾污染事件的主要原因.

圖7 不同粒徑氣溶膠數(shù)濃度時間序列和日均值、日均值比例的日變化Fig.7 Time series of number concentration of aerosol with different particle size and daily changes of averaged number concentrations and percentages

3 結(jié)論

3.1 污染過程中,蘇皖 2省代表城市的 API、AOD、FMF及南京市的氣溶膠數(shù)濃度明顯偏高.此次污染范圍廣、污染重,蘇皖 2省的區(qū)域細粒子比例RFMF超過0.7,并且高FMF出現(xiàn)的概率高達 74.8%,高概率、高細粒子比例的特征證明此次污染過程的主要污染物為細粒子氣溶膠,且高濃度的氣溶膠粒子造成了能見度的大幅下降.

3.2 南京市氣溶膠數(shù)濃度譜的分析結(jié)果表明,污染期間,積聚模態(tài)氣溶膠數(shù)濃度的增加對總數(shù)濃度的增加貢獻最大,愛根核模態(tài)貢獻次之,粗模態(tài)、核膜態(tài)的氣溶膠粒子的數(shù)濃度增加不明顯,對總的氣溶膠數(shù)濃度的變化影響最小.

3.3 從天氣形勢上看,蘇皖2省6月8～11日處于弱低壓和均壓場控制,不利于本地以及外來污染物輸送擴散出去,造成局地污染物的累積,形成污染.

3.4 火點及后向軌跡模式模擬結(jié)果表明,蘇北、蘇中、皖北以及山東河南等地區(qū)出現(xiàn)秸稈焚燒,污染期間AOD、FMF值較高,積聚模態(tài)氣溶膠粒子增加明顯,進一步確認秸稈焚燒是此次霾污染事件的主要原因.

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