姜炳植,S.G.Min

(1.延邊大學(xué)理學(xué)院 物理系,吉林 延吉 133002；2.Department of Physics and Astronomy,University of Wyoming,Laramie WY 82071)

由于軟磁材料在低磁場下就可獲得大磁化強(qiáng)度及高磁通密度和低磁滯損耗，尤其是鐵基非晶合金具有高玻璃成型能力、巨磁阻抗效應(yīng)等特性，因此鐵基非晶合金在電磁器件如磁性傳感器等設(shè)計(jì)方面具有廣泛的應(yīng)用前景[1-3].Finemet材料是納米晶態(tài)的Fe73.5Si13.5B9Nb3Cu1合金，因其具有高飽和磁化強(qiáng)度和高磁導(dǎo)率，因此是一種非常良好的軟磁材料[4].在Finemet非晶合金中，Cu被同族的Ag取代形成Fe73.5Si13.5B9Nb3Ag1合金，其中的α-Fe(Si)相可在更高的溫度下發(fā)生強(qiáng)烈的晶化，且其晶化激活能由Finemet的3.25 eV提高到4.09 eV[5].文獻(xiàn)[6]表明，在Finemet非晶合金中，若以Au取代Cu，則α-Fe(Si)晶化激活能反而下降至2.8 eV，非晶態(tài)的Fe73.5Si13.5B9Nb3Au1比Finemet更柔軟、更容易彎曲.文獻(xiàn)[7]顯示，在Finemet材料中摻雜Cr，雖可增強(qiáng)非晶態(tài)的熱穩(wěn)定性，但其居里溫度降低.文獻(xiàn)[8-9]表明，若在Finemet材料中摻雜少量的Cr且用Au取代Cu，則可以在非晶態(tài)的Fe73.5-xCrxSi13.5B9Nb3Au1合金中得到較高的磁熵變和巨磁阻抗效應(yīng).本文用修正Arrott方法討論了非晶合金Fe73.5-xCrxSi13.5B9Nb3Au1(x=0,3,5)的臨界指數(shù)和居里溫度.

1 實(shí)驗(yàn)

用單銅輥快淬方法制備了寬為7 mm、厚度為16.8 μm的Fe73.5-xCrxSi13.5B9Nb3Au1(x=0,3,5)非晶帶樣品，銅輥的線速度為30 m/s.利用振動(dòng)樣品磁強(qiáng)計(jì)測量樣品在鐵磁-順磁相變的臨界溫度附近每隔3或5 K溫度間隔的等溫磁化曲線，測量時(shí)最大外磁場為15 000 Oe.

2 結(jié)果與討論

根據(jù)標(biāo)度理論，在居里溫度附近磁性材料的二級鐵磁-順磁相變特性可以由臨界指數(shù)β，γ，δ和一個(gè)磁性狀態(tài)方程來刻畫[10].當(dāng)溫度低于居里溫度TC時(shí)，自發(fā)磁化強(qiáng)度MS隨溫度的變化由臨界指數(shù)β描述，其關(guān)系式為

MS(T)=M0|ε|β,ε<0,T

(1)

當(dāng)溫度高于居里溫度時(shí)，起始磁化率的倒數(shù)隨溫度的變化由臨界指數(shù)γ描述，其關(guān)系式為

(2)

當(dāng)溫度等于居里溫度時(shí)，磁化強(qiáng)度隨磁場的變化由臨界指數(shù)δ描述，其關(guān)系式為

M=DH1/δ,ε=0,T=TC，

(3)

其中ε=(T-TC)/TC，并且M0,h0/M0和D是臨界振幅.上述3個(gè)臨界指數(shù)不是互相獨(dú)立的變量，它們之間遵從Widom標(biāo)度關(guān)系，即

(4)

圖1為樣品Fe73.5-xCrxSi13.5B9Nb3Au1(x=3)在不同溫度下磁化強(qiáng)度M隨磁場H的變化曲線，圖中斜線用以確定退磁因子.從起始磁化的斜率可以得到退磁場系數(shù)Nd=6.67 Oe·g·emu-1，考慮到退磁場效應(yīng)，作用于樣品內(nèi)部的有效磁場為H=Happ-NdM.在以下的討論中所用的磁場都是有效磁場.

圖1 樣品Fe73.5-xCrxSi13.5B9Nb3Au1(x=3)在不同溫度下的磁化曲線

在鐵磁-順磁相變的臨界溫度附近，可以用下面的標(biāo)度狀態(tài)方程[11]來描述：

(H/M)1/γ′=aε+bM1/β′，

(5)

圖2 樣品Fe73.5-xCrxSi13.5B9Nb3Au1(x=3)的修正Arrott圖

圖3 樣品Fe73.5-xCrxSi13.5B9Nb3Au1(x=3)的TTC磁化率隨溫度的變化曲線

圖4 樣品Fe73.5-xCrxSi13.5B9Nb3Au1(x=3)在轉(zhuǎn)變溫度附近時(shí)Ln(M)隨Ln(H)的變化關(guān)系

圖5 樣品Fe73.5-xCrxSi13.5B9Nb3Au1(x=3)在TTC時(shí)的M/εβ隨H/εβ+γ變化曲線

在臨界溫度附近M(H,ε)具有如下狀態(tài)方程：

(6)

其中T>TC時(shí)遵循f+函數(shù)，TTC和T

表1中列出了平均場模型、3D海森堡模型和3D伊辛模型[12]的臨界指數(shù)，并且給出了用上述x=3相同的分析流程得到的當(dāng)x=0和x=5時(shí)的居里溫度和臨界指數(shù).另外，為了便于比較，同時(shí)列出了Finemet材料非晶合金態(tài)的臨界指數(shù)[13].從表1可知，居里溫度TC隨Cr摻雜量的增加而逐漸減小，由于交換相互作用J和TC是正比關(guān)系，因而Cr摻雜使得非晶合金Fe73.5-xCrxSi13.5B9Nb3Au1減弱了交換相互作用強(qiáng)度.另外，由臨界指數(shù)的變化可知，β值從Finemet材料的0.36±0.02逐漸變?yōu)閤=5的0.5±0.01，這表明T2的短程相互作用的3D海森堡模型，但當(dāng)Au取代Cu和隨著Cr摻雜量的增加后，其逐漸變成σ<0.5的長程相互作用的平均場模型，這說明Cr的摻雜使得非晶合金Fe73.5-xCrxSi13.5B9Nb3Au1擴(kuò)展了交換相互作用力程.

表1 Finemet非晶合金和樣品Fe73.5-xCrxSi13.5B9Nb3Au1 (x=0,3,5)與理論模型臨界指數(shù)的比較

3 結(jié)論

本文根據(jù)修正Arrott圖方法討論了非晶合金Fe73.5-xCrxSi13.5B9Nb3Au1(x=0,3,5)的居里溫度和臨界指數(shù)，結(jié)果表明：隨著非晶合金樣品中Cr摻雜量的增加，其居里溫度從x=0的(624±1)K逐漸減小到x=5的(492.5±1)K； 相變臨界指數(shù)β是由接近短程相互作用的3D海森堡模型的0.40±0.01變?yōu)殚L程相互作用的平均場模型的0.50±0.01； 臨界指數(shù)δ的變化也介于上述兩個(gè)模型之間.

參考文獻(xiàn)：

[1]McHenry M E,Willard M A,Laughlin D E. Amorphous and nanocrystalline materials for application as soft magnets[J]. Prog Mater Sci,1999,44:291-433.

[2]Wang H,Qin F X,Xing D W,et al. Fabrication and characterization of nano/amorphous dual-phase Finemet microwires[J]. Mater Sci Eng B,2013,178：1483-1490.

[3]Serrano I G,Hernando A,Marin P. Low temperature magnetic behaviour of glass-covered magnetic microwires with gradient nanocrystalline microstructure[J]. J Appl Phys,2014,115：033903(1-6).

[4]Okumura H,Laughlin D E,McHenry M E. Magnetic and structural properties and crystallization behavior of Si-rich Finemet materials[J]. J Magn Magn Mater,2003,267:347-356.

[5]Chau N,Hoa N Q,Luong N H. The crystallization in Finemet with Cu substituted by Ag[J]. J Magn Magn Mater,2005,290-291:1547-1550.

[6]Chau N,Hoa N Q,The N D,et al. Ultrasoft magnetic properties in nanocrystalline alloy Finemet with Au substituted for Cu[J]. J Magn Magn Mater,2006,304:e179-e181.

[7]Franco V,Conde C F,Conde A,et al. Transition to superparamagnetism in a Cr-Containing Finemet-Type alloy[J]. IEEE Trans Magn,2002,38:3069-3074.

[8]Min S G,Ligay L G,Kim K S,et al. The substitution effect of Cr about large magnetocaloric effect in amorphous Fe-Si-B-Nb-Au ribbons[J]. J Magn Magn Mater,2006,300:e385-e387.

[9]Le Anh-Tuan,Kim Chong-Oh,Chau Nguyen,et al. Soft magnetic properties and giant magneto-impedance effect of Fe73.5-xCrxSi13.5B9Nb3Au1(x=1-5)alloys[J]. J Magn Magn Mater,2006,307:178-185.

[10]Sahana M,Rossler U K,Ghosh N,et al. Critical properties of the double-exchange ferromagnet Nd0.6Pb0.4MnO3[J]. Phys Rev B,2003,68:144408(1-6).

[11]Arrott A,Noakes J. Approximate equation of state for nickel near its critical temperature[J]. Phys Rev Lett,1967,19:786-789.

[12]Khan N,Midya A,Mydeen K,et al. Critical behavior in single-crystalline La0.67Sr0.33CoO3[J]. Phys Rev B,2010,82:064422(1-8).

[13]Ponpandian N,Narayanasamy A,Prabhu D,et al. Critical phenomena in Finemet alloy[J]. J Magn Magn Mater,2006,296:67-76.

[14]Mukherjee S,Raychaudhuri P,Nigam A K. Critical behavior in La0.5Sr0.5CoO3[J]. Phys Rev B,2000,61:8651-8653.

[15]Fisher M E,Ma S,Nickel B G. Critical exponents for Long-Range interactions[J]. Phys Rev Lett,1972,29:917-920.