張 洋，劉春雨，尹國輝，李 安，申茂泉，徐 明，鄧培君，成智威

（1.哈爾濱工程大學(xué) 核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，黑龍江 哈爾濱 150001；2.西北核技術(shù)研究所，陜西 西安 710024）

氡（ Rn在自然界中無處不在，與其子體約占天然輻射對公眾年有效劑量的50%。氡被列為使人致癌的19種物質(zhì)之一，是引起呼吸道疾病和肺癌的重要原因[1－5]。氡的測量是評價氡輻射危害的基礎(chǔ)。目前，氡的測量方法主要有雙濾膜法、閃爍室法、氣球法、活性炭法、徑跡蝕刻法、靜電收集法和脈沖電離室法等[6]。這些方法中很多是利用氡及其子體衰變時釋放的α射線的特性進(jìn)行的測量，但α射線貫穿本領(lǐng)小，在空氣或其他介質(zhì)中自吸收強(qiáng)，獲取的α能譜中拖尾嚴(yán)重，且222Rn的其他同位素及其子體的部分α射線能量與之相近，這些都會給222Rn的測量帶來干擾。傳統(tǒng)的活性炭盒法為靜態(tài)吸附方法，吸附效率低。

γ能譜分析法是環(huán)境輻射監(jiān)測中的重要方法。一般在采用HPGeγ譜儀對環(huán)境樣品測量時，使用標(biāo)準(zhǔn)體源進(jìn)行效率刻度，這時常會遇到待測量分析的樣品量或樣品高度與刻度用標(biāo)準(zhǔn)體源不一致，需對效率進(jìn)行修正[7]。主動式活性炭吸附方法中效率刻度主要受到以下幾種因素的影響：1）活性炭對氡的吸附量隨吸附時間變化，吸附量對溫度、濕度等因素較敏感；2）活性炭在吸附氡的過程中氡在活性炭盒中的幾何分布是變化的。

針對這些問題，本文使用自制雙濾膜活性炭盒在標(biāo)準(zhǔn)氡室進(jìn)行取樣，HPGeγ譜儀測量分析，通過分析雙濾膜活性炭盒中吸附的222Rn子體不同能量特征γ射線的探測效率與222Rn在盒中進(jìn)出口計數(shù)相對偏差之間的關(guān)系，為主動式活性炭吸附方法中效率刻度問題提供一種解決方法。

1 儀器與方法

1.1 實驗儀器

1）氡室

NR-I型氡室由南華大學(xué)研制，是一個不銹鋼箱體，長、寬、高分別為2.075m、1.123m、1.220m，體積為2.84m3。箱體頂部有蝶閥和排氣風(fēng)扇與實驗室的排氣管道相連，由NR-100A型氡室控制系統(tǒng)對氡室內(nèi)的參數(shù)進(jìn)行調(diào)節(jié)。氡室箱體內(nèi)部分隔為2個部分，右側(cè)空間為氡室的濃度控制系統(tǒng)和溫濕度控制系統(tǒng)，左側(cè)大空間是待測試儀器的實驗空間，其中有活動的橫隔板便于多層放置儀器。

2）取樣裝置

（1）雙濾膜活性炭盒

利用自制雙濾膜活性炭盒實現(xiàn)對空氣中222Rn及其子體的收集。該盒為圓柱形容器，其示意圖如圖1所示。盒兩端為濾膜結(jié)構(gòu)，腔體由活性炭填充。盒體內(nèi)部尺寸φ75mm×75mm，活性炭裝量191g。取樣過程中，濾膜用于過濾收集空氣中放射性氣體222Rn的子體；活性炭用于吸附收集空氣中的放射性氣體222Rn。活性炭盒中222Rn子體對應(yīng)各能量特征γ射線的HPGeγ譜儀探測效率通過下面的研究得出；濾膜中222Rn子體對應(yīng)的各探測效率由LabSOCS無源效率刻度軟件得到。

圖1 雙濾膜活性炭盒示意圖Fig.1 Scheme of double-membrane activated charcoal radon collector

（2）取樣系統(tǒng)

取樣系統(tǒng)主要由雙濾膜活性炭盒、壓緊裝置、流量計、溫濕度計、調(diào)節(jié)閥和取樣泵組成。取樣系統(tǒng)示意圖如圖2所示。

圖2 取樣系統(tǒng)示意圖Fig.2 Scheme of sampling system

壓緊裝置將雙濾膜活性炭盒壓緊密封，防止在取樣過程中發(fā)生端口處漏氣，影響取樣數(shù)據(jù)的正確性；流量計記錄取樣過程中流速的大小；溫濕度計記錄取樣環(huán)境中溫度和濕度參數(shù)；取樣泵為取樣系統(tǒng)提供動力，取樣過程中通過調(diào)節(jié)控制閥來控制流速的大小。取樣系統(tǒng)各連接處密封嚴(yán)實，防止取樣過程中漏氣。

3）測量儀器

測量采用Canberra公司生產(chǎn)的同軸型超低本底 HPGeγ譜儀（ULB）。該系統(tǒng)由BE3830寬能型HPGe探測器、DSA1000多道分析器、Genie2000能譜采集與分析軟件、777型鉛屏蔽室及LabSOCS無源效率刻度軟件等組成。該儀器的主要參數(shù)和性能如下：晶體尺寸φ70mm×30mm；相對效率33.1%；對60Co的1 332.5keVγ射線的能量分辨率為1.84keV，峰康比為65∶1；20～1 500keV積分本底為0.95s－1。

1.2 實驗方法

1）雙濾膜活性炭盒的制備

雙濾膜活性炭盒是取樣系統(tǒng)的核心部件，也是222Rn及其子體取樣研究的重要載體。在活性炭盒性能研究實驗前，需對活性炭盒進(jìn)行前處理準(zhǔn)備工作，按如下步驟進(jìn)行：（1）將活性炭放入120℃的烘爐內(nèi)加熱8h進(jìn)行烘干解吸，在磨口瓶中保存待用；（2）在活性炭盒進(jìn)氣口端凹槽內(nèi)放入不銹鋼絲網(wǎng)，在絲網(wǎng)外側(cè)放入濾膜，用壓環(huán)將濾膜和絲網(wǎng)壓緊，同時將密封蓋旋入壓環(huán)內(nèi)螺紋以密封活性炭盒一端；（3）將處理過的活性炭通過盒的另一端裝入盒腔體內(nèi)；（4）重復(fù)步驟2，將活性炭盒另一端密封，由于盒的另一端為出氣口，為了避免抽氣時濾膜發(fā)生意外脫落，在濾膜的外側(cè)加一同直徑的不銹鋼絲網(wǎng)用以固定濾膜。

2）氡室取樣

氡室內(nèi)環(huán)境參數(shù)為：氡濃度，1 100Bq／m3；溫度，32℃；濕度，25%；氣壓，87.7kPa。取樣系統(tǒng)取樣時流量為0.9m3／h，取樣時間分別為10、20、30和50min。取樣系統(tǒng)出氣口連接氡室，使抽出來未被活性炭盒吸附的氡氣返回氡室。取樣后將雙濾膜活性炭盒密封放置3h以上[1]。將放置一段時間后的雙濾膜活性炭盒置于HPGeγ譜儀上測量和分析。

3）實驗室γ譜儀測量

取樣后的雙濾膜活性炭盒進(jìn)氣口正對HPGeγ譜儀探測器進(jìn)行測量，進(jìn)氣口活性炭端面距探測器16.2mm 通過Genie2000能譜獲取與分析軟件得到所關(guān)心核素相應(yīng)能量下的全能峰計數(shù)。由于取樣結(jié)束后將雙濾膜活性炭盒密封放置3h以上，測量時222Rn與其子體達(dá)到放射性衰變平衡[1]，各子體均按母體的半衰期衰減，因此測量其子體活度即可得到222Rn活度。按式（1）計算探測效率：

式中：ε為探測效率；N為γ譜儀的全能峰凈計數(shù)；A為雙濾膜活性炭盒吸附的222Rn活度；ΔC為取樣前后氡室內(nèi)的氡濃度變化；V為氡室體積；Pγ為γ射線發(fā)射幾率；t為測量時間。

為了得到不同吸附時間下，222Rn在雙濾膜活性炭盒中進(jìn)氣口和出氣口計數(shù)相對偏差，分別將活性炭盒的進(jìn)氣口端和出氣口端置于探測器上測量，定義222Rn的進(jìn)出口計數(shù)相對偏差由式（2）計算得到：

式中：η為222Rn在活性炭盒中進(jìn)出口計數(shù)相對偏差；N進(jìn)為進(jìn)氣口端在探測器上時得到的計數(shù)；N出為出氣口端在探測器上時得到的計數(shù)。

2 結(jié)果與分析

2.1 探測效率與吸附時間的關(guān)系

通過式（1）得到不同吸附時間HPGeγ譜儀對雙濾膜活性炭盒中222Rn子體214Pb和214Bi不同能量特征γ射線的探測效率，其值列于表1。由表1可知，在吸附時間為10min時，各能量下的探測效率相對最高，這主要是因為：由于吸附時間相對較短，吸附的222Rn主要分布在雙濾膜活性炭盒進(jìn)氣口處的活性炭中，此時的活性炭盒等效為一個相對薄的體源，222Rn在活性炭盒中的活性區(qū)對HPGeγ譜儀探測器的立體角相對最大。隨吸附時間的增加，222Rn逐漸被里層的活性炭吸附，222Rn在活性炭盒中的活性區(qū)對探測器的立體角逐漸減小，探測效率隨之下降，直到雙濾膜活性炭盒吸附飽和時，探測效率不再變化。LabSOCS無源效率模擬值為相應(yīng)幾何條件下核素均勻分布時各能量對應(yīng)的探測效率值，在吸附時間為30min后，雙濾膜活性炭盒對222Rn達(dá)到基本動態(tài)吸附飽和，盒內(nèi)的222Rn分布基本均勻，此時除了242keV能量的特征γ射線由于分支比低，全能峰計數(shù)漲落大而導(dǎo)致的探測效率實測值與LabSOCS無源效率模擬值相對偏差絕對值達(dá)到14.9%外，其余能量的特征γ射線探測效率實測值與LabSOCS無源效率模擬值相對偏差絕對值均小于11%。

表1 探測效率與吸附時間的關(guān)系Table 1 Relationship between detection efficiencies and adsorption time

2.2 雙濾膜活性炭盒內(nèi)222 Rn進(jìn)出口計數(shù)相對偏差與吸附時間的關(guān)系

通過式（2）得到不同吸附時間HPGeγ譜儀對雙濾膜活性炭盒吸附的222Rn進(jìn)出口計數(shù)相對偏差，其值列于表2。性炭盒近似吸附飽和，進(jìn)出口計數(shù)相對偏差不大于7%，相對吸附深度近似為100%。

表2 222 Rn進(jìn)出口計數(shù)相對偏差、相對吸附深度與吸附時間的關(guān)系Table 2 Relationship among relative deviation，relative penetrated depth of 222 Rn and adsorption time

2.3 探測效率與222 Rn進(jìn)出口計數(shù)相對偏差的關(guān)系

通過以上分析可知，吸附時間越短，222Rn進(jìn)出口計數(shù)相對偏差越大，探測效率也越大；當(dāng)吸附飽和時，222Rn進(jìn)出口計數(shù)相對偏差近似為0，探測效率最小。不同能量下探測效率與222Rn進(jìn)出口計數(shù)相對偏差之間的關(guān)系如圖3所示。

圖3 探測效率與進(jìn)出口計數(shù)相對偏差的關(guān)系Fig.3 Relationship between detection efficiencies and relative deviation of 222 Rn

分別擬合得到242、295.2、351.9、609.3和1 120.3keV能量下探測效率與222Rn進(jìn)出口計數(shù)相對偏差的關(guān)系曲線：

當(dāng)222Rn在活性炭盒中的吸附分布均勻時，進(jìn)出口相對偏差η為0，HPGeγ譜儀對能量為242、295.2、351.9、609.3和1 120.3keV 的探測效率分別為2.47×10－2、1.93×10－2、1.54×10－2、8.51×10－3和5.03×10－3，與 LabSOCS無源效率模擬值相對偏差分別為－2.49%、2.53%、7.78%、12.0%和9.53%。

為了驗證擬合曲線的可靠性，將雙濾膜活性炭盒在標(biāo)準(zhǔn)氡室進(jìn)行取樣，根據(jù)其進(jìn)出口相對偏差對應(yīng)的探測效率值，通過式（1）計算得到活性炭盒對222Rn的吸附量，將該吸附量與氡室PQ2000測氡儀給出的吸附量進(jìn)行比較，數(shù)據(jù)列于表3。

表3 吸附量的曲線值與氡室實測值比較Table 3 Calculated adsorption and standerd results

3 結(jié)論

通過在標(biāo)準(zhǔn)氡室進(jìn)行的主動式雙濾膜活性炭吸附取樣及實驗室HPGeγ譜儀測量，分析得到如下結(jié)論：1）在活性炭盒對222Rn吸附飽和前，隨吸附時間的增加，HPGeγ譜儀對222Rn子體不同能量特征γ射線的探測效率逐漸減小；2）在活性炭盒對222Rn吸附飽和前，隨吸附時間的增加， Rn在雙濾膜活性炭盒中進(jìn)出口計數(shù)相對偏差逐漸減?。?）雙濾膜活性炭盒吸附的222Rn子體不同能量特征γ射線的探測效率與盒內(nèi)222Rn進(jìn)出口計數(shù)相對偏差呈線性關(guān)系，由此關(guān)系計算得出的氡吸附量與PQ2000測氡儀給出的氡吸附量相對偏差絕對值小于5%。

下一步準(zhǔn)備利用該方法對主動式雙濾膜活性炭盒法中222Rn的吸附效率進(jìn)行研究，為分析空氣中222Rn及其同位素的活度濃度和劑量評價提供技術(shù)支持。

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