陳 亮 陳金根 李曉曉 蔡翔舟 孫建友 蔣大真 姚澤恩

1（蘭州大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院 蘭州 730000）

2（中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 嘉定園區(qū) 上海 201800）

2011年，作為中國(guó)科學(xué)院首批啟動(dòng)的戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)之一，“未來先進(jìn)核裂變能——釷基熔鹽堆核能系統(tǒng)”項(xiàng)目正式啟動(dòng)[1]。依托中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所實(shí)施，其科學(xué)目標(biāo)是用20年左右時(shí)間，研發(fā)出新一代核能系統(tǒng)，所有技術(shù)均達(dá)到中試水平并擁有全部知識(shí)產(chǎn)權(quán)。此核能項(xiàng)目計(jì)劃設(shè)計(jì)兩種堆型，分別是液態(tài)燃料堆和固態(tài)燃料堆。固態(tài)堆采用美國(guó)橡樹嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室(ORNL)、桑地亞國(guó)家實(shí)驗(yàn)室(SNL)和加利福利亞大學(xué)伯克利分校(UCB)共同發(fā)展的先進(jìn)高溫堆(AHTR，Advanced High Temperature Reactor)概念[2?3]，使用高溫氣冷堆中的包覆顆粒作為燃料和FLiBe熔鹽作為冷卻劑，同時(shí)研究加入232Th后的增殖性能，以期達(dá)到良好的經(jīng)濟(jì)性、安全性、可持續(xù)性和防擴(kuò)散性。本工作從理論分析的角度（不考慮核燃料實(shí)際獲取的可行性）出發(fā)選取六種不同組合的燃料類型，在不進(jìn)行在線換料后處理的情況下，分別計(jì)算并比較了這些不同組合燃料運(yùn)行的keff、燃耗和中子能譜等物理參數(shù)。

1 計(jì)算模型和程序介紹

1.1 計(jì)算模型及參數(shù)

燃料結(jié)構(gòu)采用與南非球床模塊堆 PBMR-400[4]相同尺寸的triso顆粒，這種石墨矩陣燃料外面被涂上多層高溫?zé)峤馐吞蓟璋鼘?，最后形成直徑?cm的燃料球(pebble)，圖1和表1分別描述了pebble球及triso顆粒的示意圖及性質(zhì)參數(shù)。

圖1 Pebble球和triso顆粒示意圖[5]Fig.1 Diagram of pebble and triso[5].

表1 模型中pebble球和triso顆粒的性質(zhì)參數(shù)Table 1 Characteristics of pebbles and triso particles in the model.

圖2是所建模型的軸向和徑向的剖面圖，堆芯采用圓柱型結(jié)構(gòu)，為建模方便，燃料球pebble被固定在假想的六棱柱晶格中，六棱柱晶格邊長(zhǎng)為3.464cm，高為6cm，正好內(nèi)切pebble球，其余部分填充冷卻劑 FLiBe，燃料球的排列方式即為六棱柱晶格依次排列，此時(shí)燃料球在六棱柱晶格中的填充因子為60.5%。冷卻劑FLiBe是由LiF和BeF2按照摩爾濃度2:1混合制成，其中6Li的摩爾濃度為0.005%，根據(jù) Zwaan給出的經(jīng)驗(yàn)公式[6]計(jì)算得到900K時(shí)FLiBe的密度為1.84044 g·cm?3。

圖2 堆芯軸向(a)和徑向(b)的剖面圖Fig.2 Sectional elevation of the core: (a) axial view, (b) radial view.

作為初步研究，對(duì)模型進(jìn)行簡(jiǎn)化處理。首先，對(duì)于燃料球在壁面的切球現(xiàn)象，根據(jù) Massimiliano等[5,7]的研究，我們也采用忽略這一影響的做法。其次，略去了控制棒通道和堆芯管道等設(shè)備。所研究的六種燃料類型，為三種裂變材料(233U、235U和239Pu)和兩種轉(zhuǎn)換材料(232Th和238U)的兩兩組合，它們的存在形式為二氧化物的混合物。為了更好地進(jìn)行對(duì)比，我們保證裂變材料和轉(zhuǎn)換材料的原子密度不變，即原子個(gè)數(shù)不變。模型的具體參數(shù)見表2。

表2 堆芯的主要參數(shù)Table 2 Main parameters of the core.

1.2 程序介紹

SCALE (Standardized Computer Analyses for Licensing Evaluation)是由美國(guó)橡樹嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室(ORNL)開發(fā)并維護(hù)的大型程序包，主要用于反應(yīng)堆物理計(jì)算、核臨界安全分析和輻射屏蔽計(jì)算[8]。它是一個(gè)模塊化的程序系統(tǒng)，系統(tǒng)中控制模塊順序調(diào)用各功能模塊完成特定任務(wù)，目前最新版本為SCALE6，本工作使用的版本是 SCALE5.1。利用TRITON[9]模塊將 SCALE5.1程序系統(tǒng)中中子輸運(yùn)程序和燃耗計(jì)算程序進(jìn)行耦合進(jìn)行堆芯的臨界和燃耗計(jì)算。其中調(diào)用的主要功能模塊有 BONAMI、CENTRM、PMC、KENO、COUPLE和ORIGEN-S等，其中BONAMI、CENTRM和PMC為共振處理模塊，BONAMI[10]計(jì)算不可分辨共振能區(qū)的共振截面，CENTRM[11]和 PMC[12]均用于處理可分辨共振能區(qū)的共振截面，它們組合可生成與具體問題相關(guān)的整個(gè)共振能區(qū)的截面，KENO[13]模塊是三維蒙特卡洛計(jì)算程序，進(jìn)行截面數(shù)據(jù)權(quán)重配置和中子輸運(yùn)計(jì)算，調(diào)用ORIGEN-S[14]功能模塊進(jìn)行燃耗和源項(xiàng)計(jì)算，COUPLE模塊用于中子輸運(yùn)程序和燃耗計(jì)算程序的耦合。需要注意的是SCALE默認(rèn)計(jì)算是只考慮了鈾-钚鏈上的66種重要核素截面和輸入材料卡中的核素截面，但在計(jì)算燒 Th的情況下，由于考慮的核素截面不足會(huì)導(dǎo)致隨著燃耗的加深誤差越來越大，因此需要選擇考慮232種核素的情況，在這種情況下，如果選用ENDF-VI的截面庫(kù)，計(jì)算機(jī)需要更大的內(nèi)存，一般的小型服務(wù)器會(huì)提示內(nèi)存不足，這個(gè)時(shí)候只能換用ENDF-V庫(kù)。經(jīng)檢驗(yàn)，使用ENDF-VI和ENDF-V兩個(gè)不同版本的截面庫(kù)，精確計(jì)算誤差小于百分之一[15]，因此，從節(jié)約計(jì)算時(shí)間和資源的角度考慮，以下所有計(jì)算均采用ENDF-V庫(kù)并考慮232種核素截面。

2 結(jié)果與討論

2.1 臨界計(jì)算與燃耗分析

由于保持了裂變材料和轉(zhuǎn)換材料的原子數(shù)密度不變，所以裂變材料和轉(zhuǎn)換材料的原子個(gè)數(shù)也都不變，使用同一種裂變材料或者轉(zhuǎn)換材料時(shí)其質(zhì)量也是不變的。同時(shí)，計(jì)算時(shí)保持總功率不變，循環(huán)中無停堆，無控制棒插入。圖3給出了六種燃料組合剩余反應(yīng)性(keff)隨時(shí)間變化的比較，表3給出了六種燃料組合初裝量、停堆剩余量、等效滿功率運(yùn)行天數(shù)(Effective Full Power Days, EFPD)和燃耗深度。可以看出：使用相同的裂變材料時(shí)，采用232Th作為轉(zhuǎn)換材料的初始剩余反應(yīng)性均比用238U作為轉(zhuǎn)換材料的初始剩余反應(yīng)性要大很多，這主要是由于232Th的熱中子共振吸收比238U的熱中子共振吸收弱，因而產(chǎn)生更大的剩余反應(yīng)性。采用233U作為核燃料，由于233U在熱中子能區(qū)的有效裂變中子數(shù)比235U和239Pu都大，導(dǎo)致其初始剩余反應(yīng)性最大，等效滿功率運(yùn)行天數(shù)也最長(zhǎng)，相應(yīng)的燃耗也最深，這表明無論使用哪種轉(zhuǎn)換材料搭配233U啟堆都是具有一定優(yōu)勢(shì)。

在使用233U或235U時(shí)，搭配238U時(shí)keff下降速率平穩(wěn)，而搭配232Th總是比搭配238U的時(shí)候在壽期中后期降得更快，以至于雖然使用232Th的情況具有較高的初始反應(yīng)性，但最后滿功率運(yùn)行天數(shù)與使用238U差不多，甚至更少。這是由于232Th在轉(zhuǎn)換成233U的過程中要經(jīng)過233Pa的b衰變，而233Pa在熱區(qū)具有較大吸收截面，且它的共振能區(qū)比232Th和238U的共振能區(qū)更靠近熱中子峰值。隨著反應(yīng)堆運(yùn)行堆芯中子通量會(huì)增大，同時(shí)積累更多的233Pa，而233Pa的吸收也會(huì)增大，最終生成的233U反而會(huì)相對(duì)減少。因此，圖中這兩種核素搭配232Th比搭配238U的keff降得要快很多，232Th的消耗相對(duì)較少并且會(huì)消耗更多的裂變材料，這表明在這種情況下使用238U可以節(jié)省更多核燃料。

圖3 六種燃料組合的剩余反應(yīng)性比較Fig.3 Excess reactivity comparison of six kinds of fuel mix.

表3 六種燃料組合初裝量、剩余量（keff=1時(shí)）、等效滿功率運(yùn)行天數(shù)和燃耗深度Table 3 Loading and inventory (when keff=1) of fuel material, EFPD and burnup.

使用239Pu時(shí)的兩種情況下剩余反應(yīng)性的變化曲線都是初期急劇下降，到中后期逐漸變緩。從2.2節(jié)圖4中知道，使用239Pu時(shí)由于239Pu的熱中子吸收中子能譜是比較硬的，在初期由于熱中子相比其他兩種情況要小，引起的核裂變也會(huì)相對(duì)減少，故而初期 keff下降很快。但隨著反應(yīng)堆的運(yùn)行，總的中子通量會(huì)增大，超熱中子較多，使轉(zhuǎn)換材料更多地轉(zhuǎn)換為裂變材料的優(yōu)勢(shì)體現(xiàn)出來了，從而到中后期累積了更多的核燃料可以使反應(yīng)堆維持下去。這在239Pu232Th組合上有了較好的體現(xiàn)，也說明適當(dāng)硬（超熱中子較多）的能譜更適合用于釷的增殖。然而239Pu和238U組合運(yùn)行時(shí)間卻最短，在剛好不臨界的時(shí)候，剩余的可裂變核素最多。這是由于此時(shí)238U共振吸收過多，加之239Pu本身熱中子俘獲截面較大，盡管剩余較多的核燃料，但用于維持反應(yīng)堆自持的中子已經(jīng)不足。

2.2 堆芯初始中子能譜

反應(yīng)堆中子能譜是一個(gè)重要的參數(shù)。圖4給出了六種燃料組合啟堆時(shí)的中子能譜比較，在熱中子能區(qū)熱中子份額從大到小依次是235U232Th、235U238U、233U232Th、233U238U、239Pu232Th和239Pu238U，而在中能區(qū)和快區(qū)則正好相反。由于燃料球的結(jié)構(gòu)沒有改變，而各種裂變材料的裂變中子譜是差別不大的，因此造成實(shí)際能譜的巨大差異則是由于各種裂變材料和轉(zhuǎn)換材料的吸收?？傮w而言，轉(zhuǎn)換材料相同時(shí)，235U的中子吸收最少，因此它的能譜最熱，其次是233U，239Pu對(duì)熱中子吸收最多，它的能譜最硬，可近似看作超熱堆。使用同種裂變材料時(shí)，搭配232Th的能譜比搭配238U的能譜會(huì)略熱一點(diǎn)，除使用235U時(shí)差別較大外，其他兩種情況總體差別不大。

圖4 不同燃料組合的堆芯初始中子能譜Fig.4 Initial neutron spectra of the reactor core loading with various fuel mixtures.

使用239Pu啟堆時(shí)在0.1–1.0eV區(qū)間有凹陷，這是由于239Pu在0.1–1.0eV區(qū)間的(n,g)和(n,f)截面有個(gè)很大的峰值，吸收了大量熱中子。由于238U有許多較強(qiáng)的共振吸收峰導(dǎo)致含有238U能譜在共振區(qū)間有幾個(gè)較為明顯的低谷，造成所有這些能譜在快中子能區(qū)的幾個(gè)峰谷的原因則主要是冷卻劑FLiBe中7Li和19F的共振吸收。

結(jié)合圖3和表3可以看出，在熱譜下，如不換料，則238U實(shí)際轉(zhuǎn)換效果更好，而在超熱譜下，即使不換料232Th的轉(zhuǎn)化效果也好過238U。從節(jié)約核燃料和延長(zhǎng)堆芯壽期的角度看，在不進(jìn)行在線換料后處理的情況下，232Th在熱堆中的表現(xiàn)不如238U，但在超熱堆中238U的表現(xiàn)不如232Th。

3 結(jié)語(yǔ)

本工作在不進(jìn)行在線換料后處理，保持燃料結(jié)構(gòu)不變，并保證裂變材料和轉(zhuǎn)換材料的原子密度不變的情況下，研究了使用六種不同的燃料組合的物理性能，最后選取其中一種燃料組合進(jìn)行分區(qū)計(jì)算研究，得到以下結(jié)論：

(1) 易裂變材料相同時(shí)，由于232Th比238U的熱中子共振吸收小，導(dǎo)致采用232Th啟堆的初始 keff較高，并且初始能譜也會(huì)偏熱一點(diǎn)。

(2) 采用233U和235U，初始能譜較熱，由于233Pa的熱中子吸收，它們與232Th的組合在中后期 keff下降很快，而與238U的組合keff下降速率平穩(wěn)，最終232Th實(shí)際轉(zhuǎn)換成裂變材料的量不如238U轉(zhuǎn)換的多，因而會(huì)消耗更多的核燃料。

(3) 使用239Pu，由于239Pu的熱中子吸收導(dǎo)致能譜偏硬，此時(shí)使用232Th表現(xiàn)出很好的增殖性能，使反應(yīng)堆維持較長(zhǎng)的時(shí)間，而使用238U卻因?qū)嶂凶拥拇罅课諏?dǎo)致反應(yīng)堆不能自持。

(4) 從節(jié)約核燃料和延長(zhǎng)堆芯壽期的角度看，在不進(jìn)行在線換料后處理的情況下，232Th在熱堆中的表現(xiàn)不如238U，但在超熱堆中238U的表現(xiàn)不如232Th。

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