商建波 師全林 劉 杰

1（清華大學(xué) 工程物理系 北京 100084）

2（西北核技術(shù)研究所 西安 710024）

中子輻照235U等核燃料誘發(fā)其裂變生成的大量放射性核素，稱為裂變產(chǎn)物。在裂變產(chǎn)物產(chǎn)額已知的情況下，對裂變產(chǎn)物的測量可以反推出235U等核燃料的裂變數(shù)，實(shí)驗(yàn)室通常采用HPGe γ能譜法無損測量裂變產(chǎn)物來得到235U裂變數(shù)[1?3]。輻照235U后，由于較短壽命裂變產(chǎn)物的存在，緩發(fā)g射線的強(qiáng)度很大，會導(dǎo)致 HPGe g譜儀的計(jì)數(shù)飽和而無法測量。g劑量率監(jiān)測儀具有很高的計(jì)數(shù)通過率，可在很大計(jì)數(shù)率范圍內(nèi)進(jìn)行g(shù)劑量率測量，本文研究通過測量235U裂變后緩發(fā)g射線的劑量率來確定235U裂變數(shù)的方法。

此外，確定裂變數(shù)的新方法有利用高能緩發(fā) γ射線測定裂變數(shù)，通過一次標(biāo)定試驗(yàn)獲取了高能緩發(fā)γ射線總發(fā)射率隨時(shí)間的變化規(guī)律，并利用該值確定樣品裂變數(shù)[4]；以及利用緩發(fā)中子法測量235U裂變數(shù)，利用數(shù)分鐘內(nèi)獲取的緩發(fā)中子數(shù)推算裂變數(shù)，可以作為輔助診斷手段[5]。劑量率測定在裂變數(shù)等類似參數(shù)方面的應(yīng)用，有以下兩個(gè)方面的工作：2001年，美國愛達(dá)荷州國家工程與環(huán)境實(shí)驗(yàn)室(Idaho National Engineering and Environmental Laboratory)的 Winston等[6]利用計(jì)算及獲取的劑量率值，獲取了核燃料的燃耗數(shù)據(jù)，不確定度在30%以內(nèi)；2009年，美國空軍技術(shù)學(xué)院(Air Force Institute of Technology)的O’Day[7]嘗試了利用爆炸后劑量率分布圖確定裂變當(dāng)量，即裂變數(shù)的工作，在大尺度分布及氣象因素影響下，該工作獲取的當(dāng)量值與真實(shí)當(dāng)量的比值在50%?200%之間。

1 原理及方法

235U裂變后生成的裂變產(chǎn)物有數(shù)百種，由各產(chǎn)物的獨(dú)立產(chǎn)額及衰變數(shù)據(jù)（主要是其半衰期、衰變子核及分支比）可計(jì)算1個(gè)235U原子裂變后產(chǎn)生的各裂變產(chǎn)物任意時(shí)刻的份額。對任一裂變產(chǎn)物，利用g能量及發(fā)射幾率可計(jì)算其單位活度引起的劑量率[4?6]。對所有裂變產(chǎn)物的劑量率求和，即可得到1個(gè)235U裂變后任意時(shí)刻的劑量率D0(t)。若用劑量率儀監(jiān)測235U樣品輻照后某時(shí)刻t的劑量率為D(t)，則該樣品中235U的裂變數(shù)Nf為：

1.1 裂變產(chǎn)物活度的計(jì)算方法

235U裂變生成的裂變產(chǎn)物，按元素分約有40種，按核素分有幾百種；裂變產(chǎn)物又可分為未經(jīng)b衰變的初級裂變產(chǎn)物和經(jīng)過一次以上b衰變的次級裂變產(chǎn)物。由于b衰變不改變核的質(zhì)量數(shù)，一個(gè)質(zhì)量數(shù)會對應(yīng)一條遞次衰變的質(zhì)量鏈，多個(gè)質(zhì)量數(shù)則會對應(yīng)多條質(zhì)量鏈。質(zhì)量鏈上的第一個(gè)核素只由裂變直接生成，其它核素還將由它的前驅(qū)母核通過一系列b衰變間接生成。

計(jì)算輻照后任意時(shí)刻某質(zhì)量鏈上任一核素的數(shù)量，需考慮該質(zhì)量鏈的遞次衰變關(guān)系，由以下公式給出：

式中，N1是質(zhì)量鏈上第一個(gè)核素的數(shù)目；λ1是該核素的衰變常數(shù)；Ni是質(zhì)量鏈上第i個(gè)核素的數(shù)目；λi是第i個(gè)核素的衰變常數(shù)；Ni?1是第i?1個(gè)核的數(shù)目；λi?1是母第i?1個(gè)核的衰變常數(shù)。初始條件為各裂變產(chǎn)物的獨(dú)立產(chǎn)額乘上235U裂變數(shù)。

利用數(shù)值方法對于上述微分方程進(jìn)行求解，將計(jì)算時(shí)間T 分為m個(gè)時(shí)間微元，第p+1個(gè)時(shí)間微元的各核素?cái)?shù)量可由第p個(gè)時(shí)間微元的各核素?cái)?shù)量得到：

式中，下標(biāo)j代表核素i的前驅(qū)核；aji是核素j衰變到核素i的分支比。

1.2 裂變產(chǎn)物劑量率的計(jì)算方法

在帶電粒子平衡條件下，單能X或γ射線在不同介質(zhì)中的吸收劑量率與照射量率存在以下關(guān)系：

式中，Dm是對于空氣中同一點(diǎn)處所求物質(zhì)中的吸收劑量，單位是 Gy；X 是照射量，單位是 C·kg?1；Wa是電子在干燥空氣中每形成一個(gè)離子對所平均消耗的能量，數(shù)值取33.85 eV；e是單位電荷，單位是C；(μen/ρ)a,i是空氣對于該光子的質(zhì)量能量吸收系數(shù)，單位是 m2·kg?1；(μen/ρ)m,i是介質(zhì)對于該光子的質(zhì)量能量吸收系數(shù)；fm為由以C·kg?1為單位的照射量換算到以Gy為單位的吸收劑量的換算因子，其單位是J·C?1，在空氣中的吸收劑量率計(jì)算中，fm數(shù)值可取33.85。

輻射源在空氣中某點(diǎn)的照射量率大小，取決于源的活度、源的照射量率常數(shù)、源的形狀以及該點(diǎn)與源的距離。如果空氣中某點(diǎn)與點(diǎn)源的距離已知、點(diǎn)源的活度已知，那么點(diǎn)源在空氣中的照射量率就唯一取決于輻射源本身的性質(zhì)，引入照射量率常數(shù)Гδ。Гδ是單位活度點(diǎn)源（各向同性）在離其1 m處能量大于 δ的光子形成的照射量率。δ值一般取10keV。Гδ的單位為 C·m2·kg?1·Bq?1·s?1。

離點(diǎn)源r處的照射量率由式(6)得到：

式中，A為放射源的活度；Гδ為照射量率常數(shù)；X為該位置的照射量率。

通常，一個(gè)核素往往不只放射一種能量的γ射線，故多γ點(diǎn)源的照射量率常數(shù)可由下式導(dǎo)出：

式中，pi是核素每次衰變時(shí)第 i種光子的產(chǎn)額；Ei是核素每次衰變時(shí)第 i種光子的能量（單位為MeV）；W 是電子在干燥空氣中每形成一個(gè)離子對所平均消耗的能量。

在測點(diǎn)和源之間存在屏蔽物質(zhì)時(shí)，還需要按照射線能量計(jì)算屏蔽的衰減效果。

1.3 計(jì)算流程及裂變產(chǎn)物總劑量率理論計(jì)算結(jié)果

CENDL 3.0提供了裂變產(chǎn)物在不同質(zhì)量鏈上核素的半衰期，獨(dú)立產(chǎn)額以及核素釋放 X、γ射線能量及發(fā)射幾率等信息，利用上述數(shù)據(jù)及程序流程需求建立了針對程序計(jì)算的專用核數(shù)據(jù)文件。此外，獲取了ENDF BVII.1核素核參數(shù)數(shù)據(jù)[7]，參考上述數(shù)值計(jì)算方法，編程計(jì)算了裂變產(chǎn)物周圍環(huán)境中空氣總吸收劑量率隨時(shí)間變化的理論曲線。程序簡易流程如圖1所示。

利用ENDF BVII.1庫計(jì)算熱中子誘發(fā)235U裂變生成裂變產(chǎn)物，在1.0×1012個(gè)235U原子核發(fā)生裂變情況下，并將輻照后的靶視為點(diǎn)源情況下，距離源1 m處空氣介質(zhì)吸收劑量率時(shí)，1 h貢獻(xiàn)最大的20種核素的活度及照射量率常數(shù)以及照射量率計(jì)算結(jié)果與2012年Smith等[6]計(jì)算結(jié)果的比較如表1所示。

圖1 總劑量率計(jì)算程序簡易流程Fig.1 Brief flow of total absorbed dose rate calculation code.

表1 主要裂變產(chǎn)物照射量率常數(shù)和輻照后1 h活度值及吸收劑量率Table 1 Exposure constant and activity at 1 h after fission, absorbed dose rate of mainly fission products.

兩個(gè)評價(jià)數(shù)據(jù)庫計(jì)算的劑量率隨時(shí)間變化趨勢如圖2所示。

圖2 程序分別采用CENDL 3.0及ENDF BVII.1庫數(shù)據(jù)獲取的總劑量率隨時(shí)間變化Fig.2 Dynamic calculated total absorbed dose rate by code with data document based on CENDL 3.0 and ENDF BVII.1 database.

由圖2，D01由CENDL 3.0數(shù)據(jù)庫中獨(dú)立產(chǎn)額計(jì)算得到，D02由ENDF B-VII庫中獨(dú)立產(chǎn)額計(jì)算得到，兩者計(jì)算結(jié)果在對數(shù)坐標(biāo)下接近。

2 實(shí)驗(yàn)與分析

2.1 鈾靶輻照試驗(yàn)及裂變數(shù)計(jì)算

選取約0.5 mg U3O8(235U豐度為90%)石英鈾靶，在西安脈沖反應(yīng)堆跑兔輻照系統(tǒng)上輻照，其中子注量率為 1013cm?2·s?1，輻照時(shí)間為 60 s。

利用陜西衛(wèi)峰核電子有限公司生產(chǎn)的WF-1000放射性監(jiān)測儀對輻照后的鈾靶進(jìn)行劑量率監(jiān)測。該儀器在西北核技術(shù)研究所計(jì)量測試站進(jìn)行了檢定工作，檢定結(jié)果合格。

輻照后鈾靶冷卻15 min后，通過跑兔系統(tǒng)將其取出，將鈾靶置于距離γ劑量率探測器50 cm處準(zhǔn)直，同時(shí)采用3個(gè)探測器進(jìn)行測量。為降低環(huán)境輻射以及散射等帶來的本底影響，將探測器置于鉛屏蔽體內(nèi)，只在探頭部分開孔使其能準(zhǔn)直測量。對靶進(jìn)行連續(xù)測量，獲取一段時(shí)間內(nèi)劑量率的實(shí)測值D(t)隨時(shí)間t的變化趨勢。

探測器之間存在一定的系統(tǒng)偏差，這主要與探測器的響應(yīng)函數(shù)影響有關(guān)，為減少探測器角響應(yīng)對結(jié)果的影響，取三個(gè)探測器測量平均值作為劑量率監(jiān)測值。由式(1)計(jì)算出 D(t)值對應(yīng)235U裂變數(shù) Nf的變化曲線見圖4。其中，■曲線代表的裂變數(shù)由CENDL 3.0計(jì)算得到，●曲線代表的裂變數(shù)由ENDF B-VII計(jì)算得到。可以明顯看出，■曲線中，早期(2000?4000 s)劑量率計(jì)算出的裂變數(shù)偏差更?。欢凇袂€中，后期(4000 s以后)劑量率計(jì)算出的裂變數(shù)比較一致。兩種評價(jià)數(shù)據(jù)庫計(jì)算出的裂變數(shù)實(shí)時(shí)結(jié)果雖有偏差，但它們輻照后10 min至3 h的平均值一致，得到235U裂變數(shù)Nf為7.8×1011。

圖3 劑量率監(jiān)測儀3個(gè)探測器獲取的劑量率隨時(shí)間變化曲線Fig.3 Dynamic absorbed dose rate measured by three detectors of dose rate recorder.

圖4 吸收劑量率監(jiān)測結(jié)果結(jié)合理論結(jié)果獲取裂變數(shù)數(shù)據(jù)Fig.4 Calculated fission numbers with the measured absorbed dose rates and the theoretical calculated result.

2.2 無損測量γ能譜法分析長時(shí)間冷卻后輻照鈾靶

由鈾靶γ劑量率的監(jiān)測值D(t)計(jì)算出235U裂變數(shù)Nf的可靠性需要驗(yàn)證。故將鈾靶進(jìn)行冷卻，待較短壽命裂變產(chǎn)物衰變殆盡后，將鈾靶置于HPGe探測器上進(jìn)行γ能譜無損測量，獲取γ能譜示于圖5。

選擇產(chǎn)額準(zhǔn)確、半衰期適中、γ射線發(fā)射幾率大等特點(diǎn)的核素(95Zr和140Ba)的特征γ峰進(jìn)行分析(95Zr選擇756 keV、140Ba選擇537 keV)，由式(8)計(jì)算得到輻照靶中235U裂變數(shù)Nf。

圖5 輻照鈾靶長時(shí)間冷卻后無損測量γ能譜Fig.5 Gamma spectrum of uranium target long after irradiation.

式中，t為冷卻時(shí)間；N為γ射線的峰計(jì)數(shù)；TL和TR分別為測量活時(shí)間和實(shí)時(shí)間；pγ為γ射線的發(fā)射幾率；Yc為累積產(chǎn)額；λ為衰變常數(shù)；εγ為 HPGe探測器對γ射線的探測效率。

表2列出了以95Zr和140Ba γ能峰分析后得到的235U裂變數(shù)Nf。

其中，TL和TR分別為278654 s和279743 s；測量開始時(shí)刻2012-11-0509:14:45；輻照開始時(shí)刻2012-08-0909:19:00，結(jié)束時(shí)刻 2012-08-0909:20:00，取中間時(shí)刻2012-08-0909:19:30。

分析95Zr和140Ba的特征γ峰得到235U裂變數(shù)分別為 7.20×1011和 7.32×1011，取其平均值7.26×1011。

表2 分析95Zr和140Ba能峰得到的235U裂變數(shù)Table 2 Fission number of 235U by analyzing energy peak of 95Zr and 140Ba.

3 結(jié)果與討論

采用 γ劑量率實(shí)時(shí)監(jiān)測得到的235U裂變數(shù)為7.80×1011，HPGe g能譜法無損測量得到的235U裂變數(shù)7.26×1011，兩種方法約有7%的偏差。結(jié)論：(1) 鈾靶為長且細(xì)的石英玻璃封裝而成，測量時(shí)直接將其放置于HPGe探測器的高位置，故表2中的εγ只能近似看作對鈾靶的測量效率（表2中的εγ是由已知活度的扁平源標(biāo)定得到），從而導(dǎo)致95Zr和140Ba計(jì)算出的235U裂變數(shù)Nf有1.6%的偏差；(2) 劑量監(jiān)測儀設(shè)備的測量精度有限，本工作劑量率測量值采用3個(gè)探測器監(jiān)測的平均值，如果采用單探測器的實(shí)時(shí)監(jiān)測數(shù)據(jù)，偏差會更大。

兩種方法總的偏差在可接受范圍內(nèi)，說明在較強(qiáng)輻射場下，通過劑量率實(shí)時(shí)監(jiān)測來確定235U裂變數(shù)的方法是可行的。

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