孟 丹,陳志林,常瑞敏,穆 龍,王和義,賀月虹,吳冠銀
(中國(guó)工程物理研究院 核物理與化學(xué)研究所,四川 綿陽(yáng) 621900)
鋰陶瓷氚增殖劑作為聚變堆實(shí)驗(yàn)包層模塊中的主要候選產(chǎn)氚材料,在中子輻照環(huán)境下的各種性能和行為是氚增殖包層設(shè)計(jì)的重要內(nèi)容。作為產(chǎn)氚材料,Li2TiO3中富集的6Li同位素在中子輻照下能產(chǎn)生氚[1-3]。而氚釋放行為的研究對(duì)提高增殖劑的產(chǎn)氚特性具有重要的意義。
在離線(xiàn)產(chǎn)氚實(shí)驗(yàn)中,氚釋放行為的研究涉及到如何實(shí)時(shí)準(zhǔn)確測(cè)量增殖劑所釋放氚的量和氚的存在形態(tài)。實(shí)驗(yàn)中,鋰陶瓷增殖劑經(jīng)過(guò)加熱放出含氚化水蒸氣的氚氣(全氚),然后采用1#HTO 收集器收集HTO,經(jīng)過(guò)催化氧化器氧化回路中的氚氣為氚化水,采用2#HTO 收集器進(jìn)行氚化水收集,經(jīng)過(guò)2次收集后回路中基本無(wú)氚氣,然后進(jìn)行外排。
根據(jù)實(shí)驗(yàn)條件和實(shí)驗(yàn)要求,離線(xiàn)產(chǎn)氚實(shí)驗(yàn)對(duì)氚監(jiān)測(cè)系統(tǒng)提出如下要求:氣體流量,50~100mL/min;探測(cè)器探測(cè)下限,<3.7×107Bq/m3;回路中氣體成分,Ar+HT+HTO;監(jiān)測(cè)系統(tǒng)需能夠?qū)崟r(shí)獲取氚濃度數(shù)據(jù)[4-5]。
本文針對(duì)離線(xiàn)產(chǎn)氚實(shí)驗(yàn)對(duì)氚監(jiān)測(cè)的要求,擬研制一套氚監(jiān)測(cè)系統(tǒng),該監(jiān)測(cè)系統(tǒng)可同時(shí)測(cè)量實(shí)驗(yàn)中的全氚濃度和氚氣濃度,并可采用數(shù)據(jù)處理軟件實(shí)時(shí)顯示回路中的氚濃度,以期為增殖劑氚釋放行為的研究提供技術(shù)基礎(chǔ)。
離線(xiàn)產(chǎn)氚實(shí)驗(yàn)的具體流程如圖1所示,在產(chǎn)氚實(shí)驗(yàn)中需采用1#和2#電離室探測(cè)器對(duì)兩處氚濃度進(jìn)行實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè),因此,監(jiān)測(cè)系統(tǒng)的建立需滿(mǎn)足3方面的要求:1)實(shí)時(shí)測(cè)量,在監(jiān)測(cè)過(guò)程中,可立即獲得各時(shí)刻實(shí)驗(yàn)中的氚濃度,以供工作人員進(jìn)行增殖劑的氚釋放性能研究;2)監(jiān)測(cè)系統(tǒng)的小體積設(shè)計(jì),回路中載氣流量小,氣體量較少,需采用小體積監(jiān)測(cè)系統(tǒng)進(jìn)行氚濃度監(jiān)測(cè);3)較小的記憶效應(yīng),離線(xiàn)產(chǎn)氚實(shí)驗(yàn)中氚以氚氣和氚化水兩種形態(tài)存在,在測(cè)量較高濃度的氚氣時(shí),氚會(huì)污染電離室產(chǎn)生記憶效應(yīng),因此需解決電離室的記憶效應(yīng)問(wèn)題。
圖1 離線(xiàn)產(chǎn)氚實(shí)驗(yàn)流程Fig.1 Flowchart of out-of-pile tritium release experiment
工作人員要研究鋰陶瓷增殖劑的產(chǎn)氚性能,需對(duì)不同時(shí)刻實(shí)驗(yàn)中的氚濃度進(jìn)行實(shí)時(shí)測(cè)量,如果采用傳統(tǒng)的記錄儀與氚監(jiān)測(cè)儀相連接進(jìn)行信號(hào)采集和處理,需將模擬信號(hào)轉(zhuǎn)換為數(shù)字信號(hào),在信號(hào)轉(zhuǎn)換過(guò)程中會(huì)引進(jìn)誤差,一方面測(cè)得數(shù)據(jù)不準(zhǔn)確,另一方面無(wú)法實(shí)現(xiàn)氚濃度的實(shí)時(shí)測(cè)量,故需開(kāi)發(fā)數(shù)字化氚在線(xiàn)監(jiān)測(cè)軟件,使其能夠直接獲取測(cè)量?jī)x表的數(shù)字信號(hào),并進(jìn)行處理、顯示及存儲(chǔ)。
對(duì)于監(jiān)測(cè)系統(tǒng)的準(zhǔn)確測(cè)量,離線(xiàn)產(chǎn)氚實(shí)驗(yàn)中載氣流量較小,回路中氣體量較少,氚以氚氣和氚化水兩種形態(tài)存在,要在較短的時(shí)間內(nèi)獲得探測(cè)信號(hào),必須使用小體積的測(cè)量系統(tǒng),因此需研制小體積且記憶效應(yīng)小的探測(cè)器來(lái)實(shí)現(xiàn)信號(hào)探測(cè)。為了確保探測(cè)器具有較低的記憶效應(yīng),需對(duì)探測(cè)器進(jìn)行材料的選擇以及表面的特殊處理。
為滿(mǎn)足以上3方面要求,該氚在線(xiàn)監(jiān)測(cè)系統(tǒng)由3部分組成:1)探測(cè)元件,采用自行研制的2個(gè)流氣式電離室作為探測(cè)元件,通過(guò)收集氚的β射線(xiàn)所產(chǎn)生的電離粒子實(shí)現(xiàn)氚濃度的測(cè)量;2)信號(hào)測(cè)量單元,采用微電流靜電計(jì)作為信號(hào)測(cè)量單元,與電離室連接,直接測(cè)量電離室所收集到的電流信號(hào);3)數(shù)據(jù)處理終端,包括主控計(jì)算機(jī)和數(shù)據(jù)處理軟件,能將信號(hào)測(cè)量元件的信號(hào)實(shí)時(shí)顯示,并可通過(guò)計(jì)算機(jī)實(shí)現(xiàn)對(duì)測(cè)量元件的遠(yuǎn)程控制。
根據(jù)以上系統(tǒng)組成,設(shè)計(jì)研制了一套兩路氚在線(xiàn)監(jiān)測(cè)系統(tǒng)。該監(jiān)測(cè)系統(tǒng)分別由2個(gè)靈敏體積為50mL 的流氣式電離室和微電流靜電計(jì)組成。在電離室研制方面,選用對(duì)氚吸附性能小的316L 不銹鋼作為電離室的主體材料,并對(duì)電離室的室壁進(jìn)行鏡面拋光處理、對(duì)內(nèi)壁進(jìn)行大于2μm 的鍍金處理。在實(shí)時(shí)測(cè)量方面,對(duì)控制軟件進(jìn)行開(kāi)發(fā),使得系統(tǒng)中微電流靜電計(jì)的電流信號(hào)通過(guò)數(shù)據(jù)傳輸線(xiàn)傳至計(jì)算機(jī)控制終端,控制軟件具有4大功能:1)可實(shí)現(xiàn)以Bq/m3為單位的氚濃度的實(shí)時(shí)顯示;2)可以曲線(xiàn)或數(shù)據(jù)的形式顯示實(shí)時(shí)值和歷史數(shù)據(jù);3)可控制最小顯示值;4)可實(shí)現(xiàn)對(duì)弱電流測(cè)量?jī)x加電壓、換量程等的簡(jiǎn)單控制。
氚監(jiān)測(cè)系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)示意圖如圖2所示。所選用儀器的性能指標(biāo)應(yīng)滿(mǎn)足設(shè)計(jì)原則中的3個(gè)要求。表1列出了使用的主要儀器及其相應(yīng)的性能指標(biāo)。
圖2 氚測(cè)量系統(tǒng)總體結(jié)構(gòu)流程Fig.2 Flowchart of tritium monitoring system
表1 主要設(shè)備儀器Table 1 Main instruments used in system
在系統(tǒng)研制完成后,首先對(duì)該系統(tǒng)中的儀器設(shè)備進(jìn)行刻度,以確定儀器設(shè)備的測(cè)量范圍及其在各量程的刻度系數(shù)。另外,對(duì)儀器設(shè)備的測(cè)量靈敏度、使用性能等進(jìn)行測(cè)量,測(cè)量結(jié)果顯示其性能均滿(mǎn)足表1中的指標(biāo)要求。儀器刻度由具有國(guó)防二級(jí)計(jì)量站資質(zhì)的中國(guó)工程物理研究院計(jì)量測(cè)試中心電離輻射計(jì)量室完成。
對(duì)電離室的性能進(jìn)行了測(cè)試,電離室的飽和電流響應(yīng)測(cè)試結(jié)果如圖3所示。由圖3可看出,所研制的50 mL 電離室的飽和電壓約為35V,該電離室的飽和電壓區(qū)間在35~600V之間。利用不同強(qiáng)度的γ源照射后電離室的線(xiàn)性響應(yīng)能力測(cè)試結(jié)果如圖4所示。由圖4可看出,該電離室具有很好的線(xiàn)性響應(yīng)能力。
圖3 電離室飽和電流響應(yīng)測(cè)試Fig.3 Saturation current test of ionization chamber
圖4 電離室線(xiàn)性響應(yīng)能力測(cè)試Fig.4 Linear response capacity test of ionization chamber
在進(jìn)行記憶效應(yīng)測(cè)試時(shí),首先測(cè)量電離室的本底電流,測(cè)量值為0.01pA,然后對(duì)其通入1010Bq/m3氚氣,保持5h以上,再測(cè)試其本底電流,其值為0.01pA。對(duì)比前后測(cè)量本底結(jié)果可看出,電離室的本底變化非常小。因此,經(jīng)室壁鏡面處理、內(nèi)壁鍍金處理等手段很好地降低了電離室的記憶效應(yīng)。
對(duì)數(shù)字化測(cè)量軟件的性能進(jìn)行了測(cè)試,結(jié)果(圖5)表明,所開(kāi)發(fā)的數(shù)字化測(cè)量軟件具有參數(shù)設(shè)定、測(cè)量趨勢(shì)在線(xiàn)顯示、歷史數(shù)據(jù)查詢(xún)、數(shù)據(jù)導(dǎo)出等功能,可根據(jù)需要進(jìn)行不同參數(shù)的更改設(shè)定,可查看和記錄不同時(shí)間氚濃度測(cè)量的趨勢(shì),可進(jìn)行任意時(shí)刻歷史數(shù)據(jù)的記錄與查詢(xún),并可將所得結(jié)果導(dǎo)出到工作計(jì)算機(jī)中。
圖5 測(cè)量信號(hào)的數(shù)字化處理界面Fig.5 Digitizing processing interface of measuring signal
系統(tǒng)單個(gè)儀器設(shè)備檢驗(yàn)合格后,進(jìn)行系統(tǒng)聯(lián)合調(diào)試,連接配套的抽氣泵和計(jì)算機(jī),檢驗(yàn)整個(gè)系統(tǒng)的實(shí)時(shí)準(zhǔn)確性及自動(dòng)化功能,保證各儀器、儀表能正常運(yùn)行。系統(tǒng)聯(lián)合調(diào)試時(shí),在電壓150V、氣體流量100mL/min以及時(shí)間4h的條件下,分別測(cè)量了系統(tǒng)在空氣氣氛和氬氣氣氛下的穩(wěn)定性及探測(cè)下限。結(jié)果表明,系統(tǒng)穩(wěn)定性很好,探測(cè)下限可達(dá)3.7×107Bq/m3。
系統(tǒng)研制和檢驗(yàn)完成后,以其在離線(xiàn)產(chǎn)氚實(shí)驗(yàn)中的氚監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)來(lái)說(shuō)明系統(tǒng)的應(yīng)用情況。該離線(xiàn)產(chǎn)氚過(guò)程中的監(jiān)測(cè)結(jié)果如圖6所示,其中升溫速率為5 ℃/min。可看出,釋氚時(shí)間范圍為75~225 min,在477 ℃和654 ℃附近氚氣濃度最高,而在整個(gè)實(shí)驗(yàn)過(guò)程中氚化水的濃度遠(yuǎn)小于氚氣的濃度,氚化水在100 min左右出現(xiàn)了最高值,完全反映出了離線(xiàn)產(chǎn)氚實(shí)驗(yàn)中的氚濃度變化情況。由此監(jiān)測(cè)結(jié)果可看出,研制的氚在線(xiàn)監(jiān)測(cè)系統(tǒng)能夠滿(mǎn)足離線(xiàn)產(chǎn)氚回路氚監(jiān)測(cè)的要求。
圖6 氚監(jiān)測(cè)結(jié)果Fig.6 Result of tritium measurement
離線(xiàn)產(chǎn)氚實(shí)驗(yàn)中氚在線(xiàn)監(jiān)測(cè)系統(tǒng)由探測(cè)元件、信號(hào)測(cè)量單元及數(shù)據(jù)處理終端組成,能夠?qū)﹄x線(xiàn)產(chǎn)氚實(shí)驗(yàn)中的氚濃度進(jìn)行實(shí)時(shí)測(cè)量,系統(tǒng)探測(cè)下限可達(dá)3.7×107Bq/m3,監(jiān)測(cè)內(nèi)容涵蓋回路中的氚氣和氚化水。該套監(jiān)測(cè)系統(tǒng)響應(yīng)實(shí)時(shí),為鋰陶瓷氚增殖劑在中子輻照環(huán)境下各種性能和行為的研究提供了可靠的保障。
系統(tǒng)研制過(guò)程中得到了中國(guó)工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所的陳曉軍研究員、肖成建副研究員、康春梅研究員以及高曉玲副研究員的幫助與支持,在此一并表示感謝。
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