吳蒙吳兌,范紹佳陳慧忠潘洪密

（1 中山大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，廣州 510275；2 中國(guó)氣象局廣州熱帶海洋氣象研究所， 廣州 510080 ）

珠江三角洲城市群大氣污染與邊界層特征研究進(jìn)展

吳蒙1吳兌1,2范紹佳1陳慧忠2潘洪密1

（1 中山大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，廣州 510275；2 中國(guó)氣象局廣州熱帶海洋氣象研究所， 廣州 510080 ）

珠江三角洲城市群是我國(guó)三大城市群之一，伴隨著經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，大氣污染問(wèn)題也接踵而來(lái)。尤其是近年來(lái)社會(huì)各界對(duì)大氣污染問(wèn)題愈加關(guān)注，新發(fā)布的《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》也針對(duì)性地提出了許多更高的要求，因此繼續(xù)深入開(kāi)展大氣污染成因和治理辦法研究是非常迫切和必要的。通過(guò)回顧10多年來(lái)對(duì)珠江三角洲地區(qū)大氣污染和大氣邊界層研究方面的進(jìn)展，分三個(gè)方面介紹了目前珠三角地區(qū)的污染現(xiàn)狀、氣溶膠污染特征和邊界層特征的研究成果。初步歸納了珠三角能見(jiàn)度與灰霾日近50年來(lái)的變化特征和污染氣象特征，同時(shí)還討論了珠三角大氣污染和邊界層研究的未來(lái)趨勢(shì)。

大氣污染，邊界層，氣溶膠

1 引言

珠江三角洲地區(qū)（珠三角）是我國(guó)三大城市群之一，正處于城市化、工業(yè)化快速發(fā)展時(shí)期，是我國(guó)經(jīng)濟(jì)發(fā)展快、經(jīng)濟(jì)總量大、綜合實(shí)力強(qiáng)的地區(qū)之一。伴隨著區(qū)域資源和能源的大量消耗，多種大氣污染物高強(qiáng)度集中排放，珠三角地區(qū)光化學(xué)煙霧、灰霾等大氣環(huán)境問(wèn)題日益突出，大氣污染呈現(xiàn)出區(qū)域性、復(fù)合型、壓縮型特征[1-5]。與此同時(shí)，空氣質(zhì)量惡化所引起的大氣環(huán)境問(wèn)題對(duì)廣大人民群眾的生產(chǎn)、生活活動(dòng)造成極大的危害，特別是對(duì)人體健康產(chǎn)生極大的危害，研究表明大氣污染物對(duì)人體呼吸系統(tǒng)傷害尤為顯著，污染濃度越高，傷害也就越大[6-7]。

隨著生活水平的提高，人們對(duì)環(huán)境質(zhì)量的要求越來(lái)越高，在新的《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》發(fā)布后，珠三角多數(shù)城市細(xì)粒子污染超標(biāo)明顯，所面臨的大氣污染形勢(shì)非常嚴(yán)峻[8]。為解決復(fù)雜的大氣環(huán)境污染問(wèn)題，近年來(lái)，在國(guó)家大力支持下，珠三角地區(qū)開(kāi)展了大量相關(guān)研究工作，為區(qū)域空氣污染聯(lián)防聯(lián)控提供了科學(xué)的指導(dǎo)，并在亞運(yùn)會(huì)、大運(yùn)會(huì)空氣質(zhì)量保障方面取得了許多有意義的成果，對(duì)珠三角區(qū)域經(jīng)濟(jì)社會(huì)的快速發(fā)展做出了積極的貢獻(xiàn)。

2 珠三角大氣污染與邊界層特征研究現(xiàn)狀

2.1 珠三角大氣污染現(xiàn)狀

由于經(jīng)濟(jì)規(guī)模的迅速擴(kuò)大和城市化進(jìn)程的進(jìn)一步加快，人為大氣污染物的排放量迅速增加，包括直接

排放的氣溶膠和氣態(tài)污染物通過(guò)化學(xué)轉(zhuǎn)化與光化學(xué)轉(zhuǎn)化形成的細(xì)粒子二次氣溶膠，這些污染物帶來(lái)的最直觀的后果就是能見(jiàn)度的惡化和灰霾天氣的出現(xiàn)[9-12]。自20世紀(jì)70年代初起，珠三角大部分城市能見(jiàn)度開(kāi)始下降，并在經(jīng)濟(jì)高速發(fā)展的80—90年代初進(jìn)一步惡化，90年代中期之后雖然能見(jiàn)度變化趨于平緩，但能見(jiàn)度下降的趨勢(shì)仍未從根本上改變?？傮w來(lái)看，在過(guò)去50年珠三角所出現(xiàn)的3次大的能見(jiàn)度波動(dòng)，分別對(duì)應(yīng)著與經(jīng)濟(jì)發(fā)展相伴隨的粉塵污染時(shí)期、硫酸鹽加粉塵污染時(shí)期、以及光化學(xué)過(guò)程的細(xì)粒子加硫酸鹽加粉塵的復(fù)合污染時(shí)期[13-15]。

珠三角大氣污染的另一個(gè)顯著特征就是灰霾日數(shù)的迅速增加[16-17]。珠三角地區(qū)是國(guó)內(nèi)較早開(kāi)展灰霾識(shí)別、研究和治理的區(qū)域，多年來(lái)已經(jīng)取得了顯著的成果，并建立了較為完善的灰霾預(yù)警預(yù)報(bào)系統(tǒng)[18]。吳兌等[19-20]最早提出了灰霾的清晰界定，即認(rèn)為灰霾由空氣中的灰塵、硫酸與硫酸鹽、硝酸與硝酸鹽、有機(jī)碳?xì)浠衔锏确撬晌餁馊苣z系統(tǒng)造成的大氣混濁、視野模糊并且水平能見(jiàn)度小于10km視程障礙的現(xiàn)象，并進(jìn)一步提出將其視作一種災(zāi)害性天氣。大量研究表明形成灰霾天氣的氣溶膠組成非常復(fù)雜，其本質(zhì)是細(xì)粒子氣溶膠污染，并且往往與光化學(xué)煙霧相關(guān)聯(lián)[15,21]。隨著灰霾災(zāi)害的日趨嚴(yán)重，其引發(fā)的環(huán)境效應(yīng)問(wèn)題和氣溶膠輻射強(qiáng)迫引發(fā)的氣候效應(yīng)問(wèn)題已經(jīng)廣泛地引起科學(xué)界、政府部門(mén)和社會(huì)公眾的關(guān)注，成為當(dāng)前輿論的熱門(mén)話題。

圖1 珠三角不同城市1955—2005年灰霾日數(shù)（單位：d）的月變化（a）廣州；（b）增城；（c）肇慶；（d）惠州；（e）江門(mén)；（f）深圳

圖1給出的是1955—2005年珠三角部分城市各個(gè)月份灰霾日的變化情況，珠三角的灰霾天氣主要是從20世紀(jì)80年代改革開(kāi)放后開(kāi)始迅速出現(xiàn)，尤其是在廣州和深圳?；姻捕喟l(fā)生在春季、秋季和冬季，夏季則

較少發(fā)生，也就是當(dāng)年10月—次年4月為灰霾多發(fā)月份[22-23]?；姻驳鹊湍芤?jiàn)度事件多見(jiàn)于70%≤RH＜90%的中高相對(duì)濕度范圍，并且早晚較多發(fā)生，白天低能見(jiàn)度事件則一般出現(xiàn)在正午前后，在干季（10月—次年3月）能見(jiàn)度的日變化特征比較明顯[24]。

2.2 珠三角氣溶膠污染特征

近年來(lái)珠江三角洲地區(qū)的氣溶膠污染日趨嚴(yán)重，灰霾天氣甚至一年四季都可以出現(xiàn)。造成這種灰霾天氣長(zhǎng)期頻繁出現(xiàn)的根本原因是大氣污染物排放量的增加，而大氣污染物有自然源（如森林火災(zāi)、火山爆發(fā)等）和人為源（如工業(yè)廢氣、生活燃煤、汽車(chē)尾氣等）兩種，其中又以人為源為主要排放源，尤其是工業(yè)生產(chǎn)和交通運(yùn)輸所造成的人為源。不同性質(zhì)的排放源排放出的污染物的理化性質(zhì)截然不同，其氣溶膠成分也處于不斷變化中，并且所造成的危害也存在著明顯的差異。在珠三角地區(qū)，大量的工業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)和急劇發(fā)展的城市交通都使得珠三角的污染物種類(lèi)、性質(zhì)十分復(fù)雜[25-26]。

大量研究表明目前珠三角地區(qū)的氣溶膠污染主要是細(xì)粒子的污染。在廣州地區(qū)，超過(guò)一半年份PM10濃度的年均值超過(guò)國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的年均值限值，而PM2.5濃度年均值則全部年份都超過(guò)國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的年均值限值，有些年份的年均值濃度甚至超過(guò)標(biāo)準(zhǔn)限值的2倍，對(duì)比20多年前的歷史資料，可以發(fā)現(xiàn)細(xì)粒子在氣溶膠中所占比例有顯著增加，PM2.5占PM10的比重甚至高達(dá)80%[27]。

圖2是廣州2012年10月逐時(shí)能見(jiàn)度、PM2.5和PM1的時(shí)間變化情況。從中可以看出，當(dāng)PM2.5和PM1的濃度增大時(shí)，廣州的能見(jiàn)度下降，而PM2.5和PM1濃度減小時(shí)，廣州能見(jiàn)度則上升。尤其是當(dāng)能見(jiàn)度小于10km，出現(xiàn)灰霾時(shí)，PM2.5和PM1的濃度迅速增大。圖中能見(jiàn)度與PM2.5，尤其是PM1有非常好的關(guān)系，因此細(xì)粒子氣溶膠是造成珠三角能見(jiàn)度惡化的主要因子。

圖3給出的是廣州番禺大氣成分站觀測(cè)到的2012年P(guān)M10、PM2.5和PM1逐日質(zhì)量濃度變化情況。從中可以看出，廣州地區(qū)2012年顆粒物質(zhì)量濃度夏季最低，其他季節(jié)則相對(duì)較高，尤其是春季濃度最高，這主要是由于夏季對(duì)流旺盛，降水較多，擴(kuò)散條件較好，有利于顆粒物快速擴(kuò)散。PM2.5和PM1占PM10質(zhì)量濃度百分比甚高，兩者之間的相關(guān)性非常好。PM10的濃度日均值除少數(shù)幾天高于國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)外，多數(shù)時(shí)候都遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，但是PM2.5和PM1的濃度則相對(duì)較高，有相當(dāng)多天接近和達(dá)到了灰霾參考標(biāo)準(zhǔn)[28]，進(jìn)一步說(shuō)明廣州地區(qū)2012年細(xì)粒子污染較為嚴(yán)重。

大量研究表明，珠三角愛(ài)根核和積聚核的數(shù)濃度比巨核數(shù)濃度平均高3～4個(gè)數(shù)量級(jí)，在氣溶膠質(zhì)量權(quán)重中，黑碳?xì)馊苣z濃度增長(zhǎng)較快[29-33]，在水溶性氣溶膠中，硫酸鹽和硝酸鹽貢獻(xiàn)非常高[34]；在平均相對(duì)濕度下，二次氣溶膠對(duì)消光的貢獻(xiàn)超過(guò)50%，而在高相對(duì)濕度的情況下，二次氣溶膠對(duì)消光的貢獻(xiàn)超過(guò)70%。沿海城市灰霾日數(shù)增長(zhǎng)較快與海鹽氣溶膠粒子的氯損耗機(jī)制關(guān)系密切[35]，二次粒子前體物如SO2和NOx等的排放未得到有效控制，是珠江三角洲能見(jiàn)度未能有效改善的主要原因。

圖4給出的是廣州番禺大氣成分站測(cè)得的2012年黑碳、NOx和SO2逐日質(zhì)量濃度變化情況。從中可以看出黑碳、NOx和SO2在冬春季節(jié)質(zhì)量濃度較高，而夏秋季節(jié)相對(duì)較低，主要是由于夏秋季節(jié)氣象擴(kuò)散條件較好，而冬春季節(jié)擴(kuò)散條件較差。此外，還可以發(fā)現(xiàn)NOx的濃度非常高，尤其是在春季，作為二次粒子的前體物會(huì)對(duì)空氣質(zhì)量產(chǎn)生重要影響。

圖2 廣州2012年10月逐時(shí)能見(jiàn)度、PM2.5和PM1的時(shí)間變化

利用廣州番禺大氣成分站2009年12月—2011年9月和深圳竹子林站2011年1—9月的逐時(shí)氣體觀測(cè)

資料，給出了廣州和深圳酸性堿性氣體的百分比情況（圖5），其中酸性氣體包括HCl、SO2、HNO2和HNO3，堿性氣體為NH3。從圖中可以看出，廣州和深圳均以HNO2、SO2、NH3為主，但不同成分所占比例顯著不同，廣州SO2所占百分比要遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于其他氣體成分，其次是NH3；深圳NH3與SO2則所占比重相差不大，分別是36%和34%；其中，SO2、HNO3和H2SO4在海鹽氯損耗過(guò)程中起到非常重要的作用。

圖3 廣州2012年顆粒物逐日質(zhì)量濃度變化（a）PM10；（b）PM2.5；（c）PM1

2.3 珠三角邊界層特征

氣象條件是造成大氣污染的直接影響因子，在污染物的擴(kuò)散和輸送中起到了主要的作用。風(fēng)向、風(fēng)速、溫度、混合層厚度、大氣穩(wěn)定度等大氣邊界層特征和區(qū)域氣候與天氣背景等大尺度天氣特征，都會(huì)在能見(jiàn)度惡化和空氣質(zhì)量下降中產(chǎn)生顯著影響。珠江三角洲北依南嶺、南面南海，特殊的地理環(huán)境使得珠三角的氣象特征非常復(fù)雜。濕季（4—9月），珠三角極易受到南海夏季風(fēng)和臺(tái)風(fēng)的影響；干季（10月—次年3月），又頻繁受到寒潮的影響；同時(shí)還受海陸風(fēng)、城市熱島環(huán)流、越南嶺下沉氣流等的復(fù)合影響[36-37]。

造成珠三角區(qū)域空氣污染的典型天氣形勢(shì)主要有熱帶氣旋型、大陸冷高壓型、入海變性高壓型和低壓槽型4類(lèi)[38-39]，有些研究也劃分為冷鋒前部型、高壓底部型、高壓脊控制型3類(lèi)[40]。伴隨穩(wěn)定性高壓和變性高壓脊出現(xiàn)的穩(wěn)定層結(jié)和靜小風(fēng)，使得大氣污染物難于擴(kuò)散，是造成區(qū)域大氣污染的主要原因之一；鋒前負(fù)變壓與正變溫、邊界層逆溫層、強(qiáng)氣溫日較差和低混合層高度等都有利于灰霾天氣的維持；弱冷空氣難以改變大氣穩(wěn)定層結(jié)，空氣污染可繼續(xù)維持；強(qiáng)冷空氣到來(lái)使大氣環(huán)流形勢(shì)改變，空氣質(zhì)量改善[41-42]。

近地層輸送條件即地面流場(chǎng)對(duì)污染的稀釋、擴(kuò)

散、輸送等起到重要作用，是影響污染物濃度的關(guān)鍵氣象因子之一。吳兌等[43]研究發(fā)現(xiàn)，在緯向環(huán)流不顯著的年份，氣流南北交換則比較顯著，冷空氣跨越南嶺到達(dá)珠江三角洲的機(jī)會(huì)比較大，伴隨冷空氣而來(lái)的大風(fēng)天氣有利于污染物的擴(kuò)散；反之，在緯向環(huán)流顯著的年份，冷空氣跨越南嶺到達(dá)珠江三角洲的機(jī)會(huì)則比較小，污染物易于堆積[44]。為了定量描述風(fēng)場(chǎng)的水平擴(kuò)散能力，吳兌等[43,45]提出了矢量和的概念，較小的風(fēng)矢量和往往對(duì)應(yīng)著與區(qū)域霾天氣過(guò)程密切相關(guān)的氣流停滯區(qū)，而較大的風(fēng)矢量和則對(duì)應(yīng)著較強(qiáng)的平流輸送作用；同時(shí)為了定量描述風(fēng)場(chǎng)對(duì)污染物的垂直擴(kuò)散能力，廖碧婷等[46]則利用K指數(shù)、沙氏指數(shù)和抬升指數(shù)等提出了垂直交換系數(shù)的概念，結(jié)果表明如果某地垂直交換系數(shù)小于15000，那么該地比較容易出現(xiàn)灰霾天氣，反之該地則較難出現(xiàn)灰霾天氣。

珠三角地區(qū)是我國(guó)風(fēng)廓線儀和激光雷達(dá)等垂直邊界層觀測(cè)設(shè)備最密集的地區(qū)之一，開(kāi)展了許多邊界層反演研究，擁有大量、詳實(shí)的邊界層觀測(cè)數(shù)據(jù)[47]。在國(guó)家“973”計(jì)劃、“863”計(jì)劃支持下，先后在珠三角開(kāi)展了3次大型的大氣邊界層觀測(cè)試驗(yàn)，觀測(cè)發(fā)現(xiàn)海陸風(fēng)、山谷風(fēng)、熱島環(huán)流等局地環(huán)流對(duì)珠三角的空氣質(zhì)量也有著不容忽視的影響[48-50]。從珠江口地區(qū)吹向珠三角內(nèi)陸城市群的海風(fēng)抑制了城市群大氣污染物向下風(fēng)向的輸送，導(dǎo)致城市群中的大氣污染物向下風(fēng)向的擴(kuò)散變緩，甚至在城市群中出現(xiàn)短期堆積，使得城市群大氣污染物濃度隨海風(fēng)的出現(xiàn)而顯著上升，而珠江口地區(qū)大氣污染物的濃度則隨海風(fēng)的出現(xiàn)而降低[51]。

經(jīng)過(guò)長(zhǎng)期的觀測(cè)研究積累，范紹佳等[52-53]根據(jù)珠江三角洲地理環(huán)境、氣候背景和邊界層氣象觀測(cè)特

征，建立了一個(gè)可反映珠江三角洲大氣邊界層一般機(jī)理的珠江三角洲大氣邊界層概念模型。該模型可解釋珠三角地區(qū)環(huán)境空氣質(zhì)量變化的原因，有助于珠三角地區(qū)開(kāi)展大氣擴(kuò)散能力分析、氣流停滯區(qū)預(yù)測(cè)預(yù)報(bào)和灰霾天氣預(yù)測(cè)預(yù)報(bào)。

由于珠三角眾多的大型、特大型城市聚集在狹小的區(qū)域內(nèi)，導(dǎo)致在發(fā)生大氣污染時(shí)污染物在不同城市之間相互輸送，造成顯著的區(qū)域性污染特征[54-55]?？焖俚某鞘谢M(jìn)程使得下墊面的性質(zhì)顯著改變，城區(qū)高層建筑林立增加了靜小風(fēng)頻率[56-57]。在城市熱島環(huán)流影響下，污染被從郊區(qū)輸送回市區(qū)并可能籠罩在城市的上空，而多個(gè)城市的聚集使得熱島環(huán)流的特征愈加復(fù)雜化[58-62]。污染物的長(zhǎng)距離輸送也會(huì)對(duì)珠三角的空氣質(zhì)量產(chǎn)生不利影響，當(dāng)我國(guó)北方出現(xiàn)沙塵暴之類(lèi)的重污染天氣時(shí)，伴隨氣流長(zhǎng)距離輸送而來(lái)的粗粒子也會(huì)造成珠三角部分地區(qū)污染[63-65]。

圖5 廣州和深圳各氣體成分百分比（a）廣州；（b）深圳

3 結(jié)語(yǔ)

通過(guò)對(duì)近十多年來(lái)珠江三角洲地區(qū)大氣污染和大氣邊界層研究的回顧，可以發(fā)現(xiàn)，在國(guó)家和社會(huì)的大力支持下，經(jīng)過(guò)廣大科研工作者長(zhǎng)期堅(jiān)持不懈的努力，在很多方面已經(jīng)取得了許多非常有意義的成果，形成了一整套卓有成效的大氣污染預(yù)測(cè)預(yù)警理論和方法，并在提供公眾服務(wù)上發(fā)揮了重要作用。但是，隨著城市化進(jìn)程的進(jìn)一步加快，大氣污染開(kāi)始逐漸向更廣大范圍的城鄉(xiāng)區(qū)域蔓延。面對(duì)日益嚴(yán)峻的污染形勢(shì)，人民群眾迫切的希望能夠得到更加準(zhǔn)確可靠的大氣污染預(yù)測(cè)預(yù)報(bào)信息，但是現(xiàn)有的預(yù)測(cè)預(yù)報(bào)手段還遠(yuǎn)遠(yuǎn)不能滿足人民群眾的需求，因此還需要更深入地開(kāi)展大氣污染和邊界層研究以進(jìn)一步提高對(duì)污染天氣的預(yù)測(cè)預(yù)報(bào)能力。展望未來(lái)，灰霾等污染天氣的成因仍然有許多不清楚的地方需要進(jìn)一步探討，尤其是大氣氣溶膠的理化特征和反應(yīng)機(jī)理等內(nèi)容亟待了解。作為造成大氣污染的直接外因，大氣邊界層具有極度的復(fù)雜多變性，這導(dǎo)致目前的工作多停留在定性方面，而定量研究仍然存在諸多困難，這也是今后需要結(jié)合多種研究手段進(jìn)行深入研究的領(lǐng)域。

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Research Progress in the study of Air Pollution and Atmospheric Boundary Layer over the Pearl River Delta City Cluster

Wu Meng1, Wu Dui1,2, Fan Shaojia1, Chen Huizhong2, Pan Hongmi1
(1 School of Environmental Science and Engineer, Sun Yat-sen University, Guangzhou 510275 2 Institute of Tropical and Marine Meteorology, China Meteorological Administration, Guangzhou 510080)

The Pearl River Delta city cluster is one of largest three city clusters in China. With the developing of economy, a series of air pollution problems occur one after another. People pay more and more attention to the air pollution problem, and the new Environmental Air Quality Standard is also much more stringent. All these show that it is necessary to make a study of the cause and controlling method of air pollution. Based on reviewing the research progress of air pollution and atmospheric boundary layer over the city cluster in Pearl River Delta in the recent ten years, the authors introduced the current condition of air pollution, atmospheric aerosol and atmospheric boundary layer study in Pearl River Delta. A brief summery of the characteristics of visibility, haze day, air pollution meteorology has been given, and the future trend of the air pollution and atmospheric boundary layer study in Pearl River Delta has also been discussed.

air pollution, atmospheric boundary layer, aerosol

10.3969/j.issn.2095-1973.2014.01.003

2013年6月4日；

2013年9月12日

吳蒙(1988—)，Email： wumeng@mail2.sysu.edu.cn

吳兌，Email： wudui@grmc.gov.cn

范紹佳，Email：eesfsj@mail.sysu.edu.cn

資助信息：國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究項(xiàng)目（2011CB403403）