潘 田，張幼寬

（南京大學(xué)水科學(xué)研究中心，江蘇 南京 210093）

地下水氮污染是國(guó)際上普遍關(guān)注的問(wèn)題。研究表明農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中大量使用的化肥是地下水中氮的主要來(lái)源。由于使用和耕作方式的不當(dāng)，氮肥的利用率一般低于50%［1］。大量未被利用的化肥及農(nóng)村生活污水和畜禽糞便等滲入地下污染地下水，使得地下水中三氮濃度逐漸升高［2］。近些年來(lái)，隨著農(nóng)業(yè)的快速發(fā)展，中國(guó)廣大農(nóng)村地區(qū)淺層地下水的氮污染日趨嚴(yán)重。全國(guó)水資源調(diào)查評(píng)價(jià)結(jié)果表明:淺層地下水中“三氮”，即氨氮(NH3)，硝酸鹽(NO3)和亞硝酸鹽(NO2)超標(biāo)十分普遍［3］。三氮中的硝酸鹽易溶于水、難以被土壤吸附，是氮在地下水中的最主要形式［4～5］。硝酸鹽氮(NO－3-N)本身對(duì)人體無(wú)直接危害，但飲入含有硝酸鹽的水在人體內(nèi)被還原為亞硝態(tài)氮后，對(duì)人體特別是嬰兒的健康構(gòu)成威脅，易引起嬰兒藍(lán)血癥和高鐵血紅蛋白癥［6］。

調(diào)查發(fā)現(xiàn)長(zhǎng)江三角洲地區(qū)各省市的淺層地下水均遭受不同程度的氮污染，部分地區(qū)的地下水中NO3-N超標(biāo)(≥10mg/L)，蘇州和南通地區(qū)地下水中硝酸鹽超標(biāo)率為18%，濃度高達(dá)100～160mg/L［7］。硝酸鹽污染防治是地下水污染防治工作的一項(xiàng)長(zhǎng)期而艱巨的任務(wù)。本文選擇全國(guó)人口稠密、社會(huì)經(jīng)濟(jì)和農(nóng)業(yè)生產(chǎn)發(fā)展較快的太湖流域長(zhǎng)興縣，調(diào)查研究其地下水中的硝酸鹽污染。該地區(qū)地下水埋藏較淺，平均埋深1～3m，開(kāi)采較為容易。因此，長(zhǎng)興縣大量開(kāi)采使用淺層地下水。雖然近年來(lái)隨著基礎(chǔ)設(shè)施的加強(qiáng)，全縣大部分地區(qū)居民生活飲水已改為自來(lái)水，但是生活用水仍以淺層地下水為主。而該地區(qū)淺層地下水氮污染的研究未見(jiàn)報(bào)道。本文通過(guò)對(duì)長(zhǎng)興縣淺層地下水氮污染的調(diào)查與分析，研究地下水硝態(tài)氮的空間分布規(guī)律及其影響因素，為太湖流域地下水氮污染的治理提供基礎(chǔ)。

1 研究區(qū)域和樣品采集與測(cè)定

長(zhǎng)興縣位于太湖流域西南部，地理坐標(biāo)北緯30°11'～ 30°43'，東經(jīng)119°33’～ 120°06'，總面積1430km2。該縣地處中國(guó)東南沿海浙江省湖州市，長(zhǎng)江三角洲杭嘉湖平原，與該省安吉縣、湖州市吳興區(qū)、和安徽省廣德縣、江蘇省的宜興市接壤。這一地區(qū)地勢(shì)起伏，三面環(huán)山形似簸箕狀，總趨勢(shì)自西北和西南向東部逐漸向太湖傾斜，大部分地面高程為2～50m。屬亞熱帶海洋性季風(fēng)氣候，四季分明，歷年平均氣溫15.6℃，歷年平均降水量為1300mm。區(qū)域內(nèi)第四紀(jì)地層分布廣，厚度變化不大，總體由西向東逐漸變厚。該地區(qū)地表水發(fā)育，地下水埋藏較淺，松散含水層分為潛水含水層、淺層承壓含水層和第二承壓含水層，其中潛水含水層厚10～30m。潛水含水層平原區(qū)以砂、亞砂土為主，山間谷地以砂礫石為主。農(nóng)業(yè)以稻－麥(或其他冬季作物)為主，部分城鎮(zhèn)種植觀賞型樹(shù)木。這一地區(qū)農(nóng)作物高產(chǎn)，原因是化肥的高投入和品種改良等，平均年化肥施用量達(dá)200kg/ha(以N計(jì))。

本次共采集43個(gè)潛水含水層地下水樣(圖1)，采集時(shí)間為2011年12月5日，采樣點(diǎn)為較均勻分布的農(nóng)村民用水井，其位置用GPS定位。采樣時(shí)記錄地下水用途，地下水位，樣點(diǎn)周?chē)r(nóng)作物種類(lèi)、地形等。樣品采集后在24h內(nèi)測(cè)定。采用HACH公司便攜式儀器DR890，測(cè)定水樣的硝酸鹽氮，亞硝酸鹽氮和氨氮濃度，其中硝酸鹽氮的檢測(cè)方法為Cadmium Reduction Method，檢測(cè)量程為0～5.0mg/L；亞硝酸鹽氮的檢測(cè)方法為Diazotization Method，檢測(cè)量程為0～0.350mg/L，氨氮的檢測(cè)方法為Salicylate Method，檢測(cè)量程為0～0.50mg/L。當(dāng)樣品的“三氮”含量超過(guò)量程時(shí)，則對(duì)樣品進(jìn)行稀釋后再測(cè)定。

圖1 長(zhǎng)興縣地下水采樣點(diǎn)分布圖Fig.1 Distribution of the groundwater sampling points in Changxing county

王慶鎖［8］等根據(jù)硝酸鹽氮的含量將地下水質(zhì)量分為6個(gè)等級(jí)，0～2.5mg/L為優(yōu)質(zhì)；2.5～5.0mg/L為良好；5.0～7.5mg/L為一般；7.5～10.0mg/L為達(dá)標(biāo)，但已處于警戒狀態(tài)；10.0～20.0 mg/L為超標(biāo)，即超過(guò)WHO規(guī)定的飲用水硝態(tài)氮含量小于10.0 mg/L的限定標(biāo)；≥20.0 mg/L為嚴(yán)重超標(biāo)。本文采用王慶鎖等［8］的硝酸鹽氮評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，并結(jié)合地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB/T 14848－93)［9］評(píng)價(jià)長(zhǎng)興縣地下水氮污染程度。

2 地下水三氮濃度空間變異分析

本文采用地質(zhì)統(tǒng)計(jì)學(xué)方法分析地下水“三氮”的空間變異特征。根據(jù)所測(cè)“三氮”含量確定其變異函數(shù)，而后使用kriging插值方法估計(jì)長(zhǎng)興縣地下水“三氮”空間分布。區(qū)域變量，如地下水“三氮”濃度是隨空間位置變化的隨機(jī)場(chǎng)，具有結(jié)構(gòu)性和隨機(jī)性二重性質(zhì)［10］，其結(jié)構(gòu)性表現(xiàn)在空間上的相關(guān)性，而隨機(jī)性則為其取值的不確定性。變異函數(shù)(或半方差函數(shù))是描述區(qū)域變量空間相關(guān)性的函數(shù):

式中:γ(h)——間距為h的變異函數(shù)，該值隨h的增大而增大；

N(h)——間距為h的計(jì)算對(duì)數(shù)；

M(x)——所研究的區(qū)域變量。

已有γ(h)模型包括:線性模型，球狀模型，指數(shù)模型和高斯模型。根據(jù)所測(cè)“三氮”濃度，使用軟件GS+7計(jì)算出“三氮”的變異函數(shù)值，經(jīng)與理論模型的最優(yōu)擬合發(fā)現(xiàn)硝酸鹽氮和亞硝酸鹽氮均為球狀模型，而氨氮為高斯模型。擬合度R顯示硝酸鹽氮和氨氮理論變異函數(shù)與實(shí)測(cè)變異函數(shù)擬合較好(圖2(a)，(c))，亞硝酸鹽氮理論變異函數(shù)與實(shí)測(cè)變異函數(shù)擬合較差(圖2(b))。基臺(tái)值(C0+C)和塊金值(C0)可以描述空間變異性程度?；_(tái)值(C0+C)表示系統(tǒng)屬性或區(qū)域化變量最大變異，其值越大表示總的空間變異性程度越高，受自身因素和測(cè)量單位的影響比較大［11］。塊金值(C0)表示隨機(jī)部分的空間變異性。較大的塊金值表明較小尺度上的某種過(guò)程不可忽視［12］，不能用于比較不同變量間的隨機(jī)差異。但是塊金值與基臺(tái)值之比(C0/(C0+C))可以反映塊金占總空間變異的大?。?3～14］。如果該比值較高，說(shuō)明隨機(jī)部分引起的空間變異性程度起主要作用，如果比值接近于1，則所研究的變量在整個(gè)尺度上具有恒定的變異［11］。長(zhǎng)興縣地下水中硝酸鹽氮、亞硝酸鹽氮和氨氮的塊金值與基臺(tái)值之比［C0/(C0+C)］分別為25.0%、8.3%和0.1%(表1)，表明長(zhǎng)興縣地下水“三氮”由隨機(jī)部分引起的空間變異性均只占一小部分，大部分的空間變異性是由區(qū)域?qū)傩砸鸬模渲邢跛猁}氮空間變異的隨機(jī)性較大，氨氮最小?！叭钡目臻g變異性與實(shí)際情況較符，因?yàn)榈叵滤叭钡暮恐饕艿廴驹从绊憽５廴驹粗饕性谵r(nóng)業(yè)活動(dòng)密集區(qū)，在空間上具有一定規(guī)律性。因此，地下水“三氮”空間變異受農(nóng)業(yè)生產(chǎn)等大尺度影響因素控制。

變程是指變異函數(shù)達(dá)到基臺(tái)值所對(duì)應(yīng)的空間距離，反映屬性因子空間自相關(guān)范圍的大小，它與觀測(cè)尺度以及取樣尺度有關(guān)。在變程內(nèi)，變量具有空間自相關(guān)特性，反之則不存在。所以，變程提供了研究某種屬性相關(guān)范圍的一種測(cè)度。長(zhǎng)興縣地下水硝酸鹽氮、亞硝酸鹽氮和氨氮的變程分別為9.98、1.51和3.82km，由此反映出硝酸鹽氮空間自相關(guān)距離最大，亞硝酸鹽氮空間自相關(guān)距離最小，原因是硝酸鹽氮在地下水中化學(xué)穩(wěn)定性較好，在空間中的變化主要受地表補(bǔ)給源和地下水流場(chǎng)影響，而亞硝酸鹽氮化學(xué)穩(wěn)定性最差，易轉(zhuǎn)化為氨氮或硝酸鹽氮，其空間的變化不僅受補(bǔ)給源和地下水流場(chǎng)影響，還受化學(xué)反應(yīng)條件控制，所以空間自相關(guān)性最差。氨氮易受土壤顆粒吸附，但較亞硝酸鹽氮穩(wěn)定，故其空間自相關(guān)性位于硝酸鹽氮和亞硝酸鹽氮之間。

圖2 地下水“三氮”濃度的變異函數(shù)Fig.2 Variograms of NO3-N，NO2-N，and NH4-N concentrations of the groundwater samples in Changxing county

表1 地下水“三氮”變異函數(shù)模型Table 1 Variogram models of NO3-N，NO2-N and NH4-N concentrations of the groundwater samples

圖3 長(zhǎng)興縣地下水“三氮”濃度等值線(mg/L)Fig.3 Contour map of NO3-N，NO2-N and NH4-N concentrations of groundwater in Changxing county

根據(jù)所得空間變異函數(shù)模型，運(yùn)用kriging最優(yōu)內(nèi)插法，繪制了長(zhǎng)興縣地下水“三氮”的空間分布圖(圖3)。圖中顯示小浦鎮(zhèn)、虹星橋鎮(zhèn)、洪橋鎮(zhèn)、夾浦鎮(zhèn)的硝酸鹽氮濃度比較高，最大值為22mg/L，位于虹星橋鎮(zhèn)。以上鄉(xiāng)鎮(zhèn)均為農(nóng)業(yè)種植區(qū)，施肥量大，人口密集，使用河水灌溉，相當(dāng)一部分污水排入河中再通過(guò)灌溉滲入到地下水。林城鎮(zhèn)和泗安鎮(zhèn)主要作物為觀賞型樹(shù)木，煤山鎮(zhèn)、和平鎮(zhèn)、李家巷鎮(zhèn)靠近山區(qū)，農(nóng)業(yè)種植面積少，施肥量小，所以地下水的硝氮濃度較低。亞硝態(tài)氮濃度較高地區(qū)主要分布在泗安鎮(zhèn)、林城鎮(zhèn)和虹星橋鎮(zhèn)。最大值為0.174mg/L，位于虹星橋鎮(zhèn)。氨氮濃度普遍不高，較高地區(qū)主要集中虹星橋鎮(zhèn)和洪橋鎮(zhèn)(氨氮等值線圖是除去異值5.4mg/L后的等值線圖)。根據(jù)“三氮”空間分布可知，夾浦鎮(zhèn)、小浦鎮(zhèn)、洪橋鎮(zhèn)和虹星橋鎮(zhèn)“三氮”污染最為嚴(yán)重，這四個(gè)鎮(zhèn)都是水稻-小麥(油菜)輪作區(qū)，表明地下水“三氮”濃度主要受農(nóng)業(yè)活動(dòng)影響。

3 地下水硝酸鹽氮污染影響因素分析

根據(jù)地下水“三氮”含量，使用常規(guī)統(tǒng)計(jì)方法可得(表2)，長(zhǎng)興縣淺層地下水中“三氮”均服從對(duì)數(shù)正態(tài)分布(雙尾概率均大于最小概率水平0.05)。硝酸鹽氮最小值為0mg/L，最大值為22mg/L，均值為4.4mg/L，超標(biāo)的水樣共7個(gè)，嚴(yán)重超標(biāo)的2個(gè)。亞硝酸鹽氮最小值為0.002mg/L，最大值為0.174mg/L，均值為0.018mg/L，超標(biāo)的水樣共7個(gè)，嚴(yán)重超標(biāo)的3個(gè)。氨氮最小值為 0mg/L，最大值為 5.4mg/L，均值為0.19mg/L，其中超標(biāo)的6個(gè)，嚴(yán)重超標(biāo)的2個(gè)，說(shuō)明在某種程度上井水受到農(nóng)村生活污水和動(dòng)物排泄物氮的直接影響。

根據(jù)統(tǒng)計(jì)結(jié)果，本次采樣中分別有16.27%的NO3-N、16.27%的NO2-N和13.95%的NH4-N含量超過(guò)《地下水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GBT14848-93)中規(guī)定的Ⅲ類(lèi)水標(biāo)準(zhǔn)。硝酸鹽氮、亞硝酸鹽氮和氨氮的變異系數(shù)分別為1.3、0.54和4.55，表明NO3-N和NO2-N屬于低等變異度，而氨氮屬于中等變異度。

表2 地下水中“三氮”含量的統(tǒng)計(jì)特征Table 2 Statistics of NO3-N，NO2-N and NH4-N concentrations of the groundwater samples

由前述可知，長(zhǎng)興縣地下水“三氮”中硝酸鹽氮污染最為嚴(yán)重，故本文主要分析硝酸鹽污染的影響因素。地下水中的硝酸鹽主要由地表氮污染源隨降雨或灌溉經(jīng)包氣帶進(jìn)入淺層地下水。其在入滲途徑中經(jīng)歷復(fù)雜的生物化學(xué)反應(yīng)，最終主要以硝酸鹽氮的形式存在于地下水中。因此其垂向入滲的途徑對(duì)其有較大影響。由圖4可知，較高的硝酸鹽氮地下水位埋深主要集中在1～3m，而埋深在0～1m和3～8m的硝酸鹽氮濃度較小。其主要原因?yàn)楫?dāng)?shù)叵滤裆顬?～1m時(shí)，包氣帶過(guò)薄，不能提供足夠的硝化過(guò)程所需要的氧氣及硝化細(xì)菌所需的電子。當(dāng)?shù)叵滤裆钗挥?～3m時(shí)，包氣帶相對(duì)較厚，可提供較充足的氧氣，硝化反應(yīng)進(jìn)行的比較完全。而地下水埋深超過(guò)3m的硝氮濃度又會(huì)降低，因?yàn)殡S著地下水埋深的增加，土壤中的含氧量減少，環(huán)境逐漸由氧化環(huán)境變?yōu)檫€原環(huán)境，一部分硝氮通過(guò)反硝化作用返回到大氣中。

圖4 地下水硝酸鹽-氮濃度隨地下水水位埋深的變化Fig.4 Change in the NO3-N concentration with the depth to the water table

表3顯示長(zhǎng)興縣地下水硝酸鹽氮濃度與氮肥施用的關(guān)系。由表3可知，長(zhǎng)興縣農(nóng)田施用化肥年平均量(以 N計(jì))約為200kg/ha，水稻-油菜(小麥)輪作田施肥量較高，年平均施用量(以 N計(jì))約為300kg/ha。長(zhǎng)興縣降水多、地表水灌溉覆蓋面廣、地下水埋深淺，施入到農(nóng)田的氮肥極易被降水或灌水淋溶到地下水，引起地下水硝酸鹽氮含量升高。長(zhǎng)興縣農(nóng)田的地下水硝態(tài)氮含量與化肥氮施用量有明顯相關(guān)性，即隨著化肥氮施用量的增加，地下水硝態(tài)氮含量也隨之增大。

表3 地下水硝酸鹽氮含量與氮肥施用量的關(guān)系Table 3 Relationship between the NO3-N concentration in groundwater and the fertilizer application rate

圖5為長(zhǎng)興縣土地利用類(lèi)型都為水稻-油菜/小麥輪作區(qū)的幾個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)地下水硝酸鹽氮濃度與其人口密度關(guān)系。由圖5可知，地下水硝酸鹽氮濃度與人口密度呈線性正相關(guān)關(guān)系。人口密度大的地區(qū)農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)較為集中，加之人口密度大的地區(qū)產(chǎn)生的生活廢水及垃圾也較多，長(zhǎng)興縣的農(nóng)村生活廢水及垃圾均未經(jīng)過(guò)任何處理而直接排放到水體中去。生活廢水及垃圾最終亦會(huì)攜帶部分氮污染物滲入地下水，增加地下水硝酸鹽氮濃度。

圖5 地下水硝酸鹽-氮含量與人口密度的關(guān)系Fig.5 Relationship between NO3-N concentration in groundwater and the population density in Changxing county

4 結(jié)論

(1)長(zhǎng)興縣地下水氨氮、硝酸鹽氮和亞硝酸鹽氮的超標(biāo)率分別為13.95%、16.27%和16.27%。

(2)通過(guò)地質(zhì)統(tǒng)計(jì)學(xué)分析，長(zhǎng)興縣地下水硝酸鹽氮和亞硝酸鹽氮變異函數(shù)均為球狀模型，而氨氮為高斯模型。“三氮”由隨機(jī)部分引起的空間變異性均只占一小部分，大部分的空間變異性由區(qū)域?qū)傩砸鸬?，其中硝酸鹽氮空間變異的隨機(jī)性較大，氨氮最小。硝酸鹽氮、亞硝酸鹽氮和氨氮的變程分別為9.98、1.51和3.82km，硝酸鹽氮空間自相關(guān)距離最大，亞硝酸鹽氮空間自相關(guān)距離最小。

(3)長(zhǎng)興縣地下水“三氮”污染最嚴(yán)重地區(qū)主要集中在農(nóng)業(yè)區(qū)，分別為夾浦鎮(zhèn)、小浦鎮(zhèn)、洪橋鎮(zhèn)和虹星橋鎮(zhèn)，其中虹星橋鎮(zhèn)硝氮污染較為嚴(yán)重，高達(dá)22mg/L。

(4)長(zhǎng)興縣地下水硝酸鹽氮濃度較高區(qū)地下水位埋深主要集中在1～3m，而地下水位埋深位于0～1m和3～8m硝酸鹽氮濃度較小。

(5)長(zhǎng)興縣地下水硝酸鹽氮濃度與氮肥使用量具有明顯正相關(guān)關(guān)系，年平均施肥量為75kg/ha地區(qū)平均硝酸鹽氮濃度為2.2mg/L，年平均施肥量為300kg/ha地區(qū)平均硝酸鹽氮濃度達(dá)6.7mg/L，同時(shí)當(dāng)土地利用類(lèi)型相同時(shí)地下水的硝酸鹽氮濃度與人口密度具有線性正相關(guān)關(guān)系。

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