瞿國華

(上海市石油學會，200025)

4 現(xiàn)代焦化發(fā)展應注意的問題

近年來，我國焦化加工能力發(fā)展很快，2010年全國焦化產能已達109.6 Mt/a，占全國原油加工能力的18.6%，是一種重要的原油深度加工工藝。

我國焦化能力增加很快和它在加工重質原油所表現(xiàn)出的獨特優(yōu)勢有關，除了技術成熟、投資較低等因素外，加工原料靈活性(高比重、高含硫、高金屬原油)也是一個重要因素，對于一些原油品種變化頻繁的煉廠(如有些沿海、沿江煉廠，每年要加工20～30種原油)焦化是一個必備的渣油加工工藝。加上近年來我國乙烯工業(yè)發(fā)展很快，石腦油供需平衡比較緊張，而焦化提供的加氫寬餾分焦化汽油(干點可放寬到230～250℃)是很好的乙烯原料，數(shù)量可觀，已經成為我國乙烯工業(yè)的一種主要原料。在焦化產能不斷增加的同時，工藝技術水平和裝備水平也有很大的提高，國產化能力日益增強，已經有多套裝置出口國外。在焦化取得重大進步的前提下，國內焦化裝置也存在不少值得注意的問題，主要集中在焦化的工程研究與開發(fā)等方面。

4.1 焦化裝置的大型化

焦化技術進步主要表現(xiàn)在焦化工程和設備方面。2001年1月，中國石化上海石油化工股份有限公司建成并投產了加工能力為1.0 Mt/a的“一爐二塔”型延遲焦化裝置。該裝置采用了大型合金鋼焦炭塔、雙面輻射加熱爐和在線清焦等新技術，焦炭塔直徑為8.4 m，高度為33.881 m，是當時國內同類裝置中最大的焦炭塔。該裝置的建成和投產，標志著我國延遲焦化工藝技術達到了一個新的高度，基本達到國外20世紀90年代末期的先進水平。以后在主要焦化設備大型化方面繼續(xù)取得進展，一些新建焦化裝置的焦炭塔直徑已經超過9 m。和加氫裝置不同，我國焦化的主要設備不僅達到了大型化，而且也實現(xiàn)了國產化。但由于歷史原因，我國焦化裝置的平均規(guī)模還比較小，不少焦化裝置單套能力在1～2 Mt/a，甚至更小，這就非常不利于焦化的節(jié)能降耗和生產成本的降低。建議今后一些新煉廠建設首先要建設一批產能4 Mt/a(2爐4塔)以上的焦化裝置，老廠也要通過技術改造逐步將產能小于1 Mt/a的小焦化裝置淘汰。

4.2 優(yōu)化焦化裝置的苛刻度，降低焦炭產率，提高輕油收率

我國焦化的苛刻度普遍偏低，在一定程度上影響到焦化產品的分布。延遲焦化本身的先天性缺陷是較多生焦，而如果在選擇焦化苛刻度方面又比較保守的話，那么焦化本身的缺點就更加明顯。焦化苛刻度和焦化加熱爐的運轉周期之間是一對矛盾，國內大部分焦化裝置為了保證加熱爐能實現(xiàn)長周期運行(2～3年)，一般選擇低苛刻度運轉方案。

國外焦化裝置大部分選擇高苛刻度方案來達到高液體收率、低生焦、高產出的目的。相應加熱爐爐管的單程運轉周期為3～5個月，然后采用爐管在線清焦技術進行處理，所以加熱爐總運轉周期可以達到1年以上。目前我國中國海洋石油總公司惠州煉油廠(以下簡稱惠州煉廠)較好地采用在線清焦技術，選擇較高焦化苛刻度操作，加熱爐爐出口溫度平均比國內其他焦化裝置高3～5 K。高苛刻度焦化方案的液體收率較高，也具有較好的經濟效益，惠州煉廠總收率甚至可以和加氫型煉廠相媲美［8］。因此，今后我國焦化裝置技術水平提高的主要方向是實施在線清焦前提下高苛刻度運轉。

以中國石油化工股份有限公司青島煉化分公司(以下簡稱青島煉化，焦化型)、惠州煉廠(焦化型)和中石化海南煉油化工有限公司(以下簡稱海南煉化，加氫型)的技術經濟指標進行比較(詳見表6)。從加工重油負荷和復雜系數(shù)情況來看:惠州煉廠重質餾分油加工負荷為68.23%，是青島煉化(48.3%)的1.18倍，是海南煉化(54.34%)的1.11倍。煉廠納爾遜復雜系數(shù)評價體系評價惠州煉廠得分最高(9.97)，青島煉化居第二位(8.45)，海南煉化最低(8.98)。同為焦化型的惠州煉廠總收率好于青島煉化，其輕油收率在80%左右，基本和加氫型的海南煉化相同，能耗甚至還低一些。總之，惠州煉廠焦化裝置在苛刻度的優(yōu)化工作以及加熱爐先進技術的應用方面，可作為國內焦化裝置近期趕超和學習的對象。

表6 國內3家新煉廠主要技術經濟指標比較

4.3 高度重視焦化加熱爐技術進步

焦化加熱爐是延遲焦化最重要的設備之一。FW公司采用新型的階梯式雙面輻射加熱爐，將焦化加熱爐技術提高到一個更高水平。焦化加熱爐同時又是屬于反應式加熱爐，優(yōu)化焦化加熱爐出口溫度和加熱爐爐管溫度分布是改善焦化工藝苛刻度、提高焦化裝置液體收率的一個行之有效的措施。

近年來，由中國石油大學、北京石油化工工程有限公司和中國石油集團華東設計院等開發(fā)的國產階梯式雙面輻射加熱爐成套技術取得了一系列成果，已經在不少煉廠的焦化裝置上采用，主要包括:①推廣附墻式燒嘴;②定向反射式爐墻;③進料爐管下進上出;④優(yōu)化爐管數(shù)量;⑤優(yōu)化多點注汽。采取以上措施后加熱爐效率可提高到93%(包括加熱爐配套的空氣預熱器)，焦化裝置的液體收率有望提高2%左右［9］。

在推廣階梯式雙面輻射加熱爐的同時，近年來我國焦化裝置通過推廣采用先進控制技術(APC)來提高加熱爐的平穩(wěn)率和卡邊操作的案例日益增多，對提高裝置產能，降低能耗也收到了良好的效果。加熱爐變溫操作也是提高焦炭塔溫度的一種常用的方法，有利于提高裝置液體收率，降低焦炭揮發(fā)分。

4.4 進一步優(yōu)化焦炭塔除焦技術

國產石油焦揮發(fā)分含量普遍偏高(最高為17.6%，平均10.74%)，而進口石油焦揮發(fā)分最高為13.2%，平均10.2%，其原因和焦炭塔溫度偏低以及焦炭塔除焦技術有關。這一指標如果能達到國外水平，則至少可提高焦化裝置液體收率0.5%～1.0%。2 Mt/a焦化裝置可增產輕油10～20 kt/a。

在焦炭塔技術進步方面，當前亟需抓好以下兩個方面。

(1)縮短焦炭塔生焦周期

我國延遲焦化裝置設計焦炭塔生焦周期一般均按24 h考慮，在其他條件允許情況下許多老焦化裝置通過縮短焦炭塔生焦周期成功地提高了裝置的產能，生焦周期可達到18～20 h。但是和國外同類裝置比較，目前我們只達到美國20世紀60年代水平，因此還有一定潛力可挖，這是一項投入很少、卻有一定產出的經濟型措施。

(2)進一步推廣焦炭塔底自動出焦系統(tǒng)

目前我國已具備在直徑8 m以上焦炭塔大面積推廣采用全自動塔底蓋機的技術水平，推廣該系統(tǒng)不僅可以降低卸蓋勞動強度，更有利于焦炭塔的安全生產和提高焦炭塔的生產效率。近年來采用滑閥液壓全自動國產裝卸蓋系統(tǒng)，由洛陽澗光石化設備有限公司生產的“液壓預緊平板式全自動底蓋機”和中國石油天然氣集團公司蘭州分公司生產的帶滑閥自動裝卸蓋系統(tǒng)，已有多套工業(yè)應用案例，效果都不錯。

4.5 完善和推廣加熱爐爐管在線清焦技術

如前所述，制約焦化裝置運行周期的最主要因素之一是焦化加熱爐爐管的結焦問題。針對爐管結焦可以有兩個方面的考慮:一是優(yōu)化操作，盡量減輕爐管的結焦速度;二是采用在線剝離/清焦的方法。在加熱爐運行到一定時間后爐管進行在線剝離/清焦，由于這是加熱爐在不停工的條件下進行的，采用這一技術可以使焦化裝置在較高苛刻度前提下運行并達到較長的加熱爐運行周期，對裝置安全生產和提高生產效率都是有利的。

目前，焦化加熱爐在線清焦技術包括［10］:在線剝離清焦、在線機械清焦、在線燒焦技術。

國內新建焦化裝置的焦化加熱爐大都采用操作簡單、工藝成熟、低碳排放的在線剝離/清焦技術，其機理是利用焦層與管材不同的膨脹系數(shù)，通過不斷的升溫和冷卻，導致爐管產生熱脹冷縮，促成焦層和管壁的分離，是一種低能耗的清焦過程。國內焦化裝置還開發(fā)了在線機械清焦和在線燒焦技術?？傊?，在線清焦技術的應用和推廣對我國焦化技術水平的提高有重要的影響，可以全面推廣。

4.6 彈丸焦的生成、控制與有效利用

彈丸焦是延遲焦化裝置產生的另外一種結構形態(tài)的石油焦，因其焦形如彈丸，直徑大小不一，表面堅硬少孔，故稱為彈丸焦。

(1)彈丸焦的生成條件

延遲焦化裝置產生彈丸焦，主要受焦化原料性質的影響，我國過去加工國產低瀝青質原油時，基本上沒有彈丸焦的生成，但當加工進口的高瀝青質原油時，就出現(xiàn)產生彈丸焦現(xiàn)象。彈丸焦的生成條件可以歸納為:

①原料油中瀝青質和雜原子含量低時，一般主要生成海綿焦;

②原料油中瀝青質和雜原子含量高時，彈丸焦的產率可能達50%以上;

③當焦化原料的殘?zhí)?MCR)和瀝青質(庚烷不溶物，HI)的比例不超過2時容易生成彈丸焦，這是焦化產生彈丸焦的前提條件。

表7是部分減壓渣油彈丸焦結焦時的特性。中國石化揚子石油化工有限公司加工卡斯特拉原油和我國東北某煉廠加工委內瑞拉超重油時均產生過彈丸焦。

表7 部分減壓渣油彈丸焦結焦特性

(2)抑制彈丸焦生成的措施

美國焦化裝置生產彈丸焦是比較普遍的，有報道1996年美國生產的石油焦中55%含有彈丸焦。但我國焦化裝置過去沒有生產彈丸焦的經驗，由于彈丸焦對安全生產有一定影響，同時國內尚未打開彈丸焦市場，因此大部分煉廠不希望生產彈丸焦。

抑制彈丸焦生成可以采取以下措施:

①從優(yōu)化焦化裝置設計著手，特別是焦炭塔配置自動裝卸底蓋的出焦系統(tǒng);

②調整焦化操作條件，如合理提高焦化循環(huán)比和焦炭塔壓力;

③實施焦炭塔變溫操作，在生焦周期最后2～4 h內適當提高加熱爐出口溫度，整個生焦周期處于較高的加權平均溫度以減少焦炭塔頂部焦炭的揮發(fā)分，有利于激冷和減少產生熱點的傾向;

④調整焦化原料組成，加入催化裂化油漿(一般不大于原料的10% ～15%)可以抑制彈丸焦的生成。

(3)彈丸焦的有效利用

生成彈丸焦對煉廠也有有利的一面，因為處于這種操作狀態(tài)下通常能使延遲焦化裝置的液體和氣體產品的產量最大化，同時彈丸焦的揮發(fā)分低，除焦比較容易。

彈丸焦呈球狀，具有高硬度、高熱膨脹系數(shù)和高密度等特點，使它能適用于某些特定應用，如二氧化鈦制備、核用石墨(如果硼含量低)和石墨注模料等。近來彈丸焦的用途在不斷擴大，如適合作為循環(huán)流化床鍋爐(CFB)燃料，具有比海綿焦燒焦效果好的特點。如中國石油化工股份有限公司洛陽分公司CFB鍋爐燒進口彈丸焦后，CFB鍋爐的飛灰可燃物質量分數(shù)從原先的15.83%下降至9.89%，爐子熱效率得到提高。由于彈丸焦價格比海綿焦低，所以燒彈丸焦后該廠CFB鍋爐有更好的經濟效果。彈丸焦粉正推廣用于玻璃工業(yè)代替重油作燃料，效果很好，首先是石油焦粉與重油當量熱值相近，燃燒1.05～1.10 t石油焦粉與燃燒1 t重油熱值相當。石油焦粉燃燒時火焰溫度可穩(wěn)定在1 670～1 710℃，完全滿足玻璃熔化要求。如果能在煉油和石化行業(yè)部分加熱爐中推廣的話，則就有可能用石油焦粉來代替重油，具有重大的技術經濟意義。

4.7 高硫石油焦多元化利用

高硫石油焦多元化利用是一個極為重要和值得關注的問題。當今，高硫石油焦有效利用主要有兩個工業(yè)解決方案:一是燃料方案(CFB清潔燃燒技術方案)，另一個是高硫石油焦氣化制氫及多聯(lián)產方案。

國內外實踐表明CFB鍋爐燃燒工藝是一個利用固體燃料或廢棄原料燃燒的一種完全成熟工業(yè)化技術。20世紀90年代前后又開發(fā)了以石油焦為燃料的循環(huán)流化床鍋爐，特別適用于高硫石油焦的清潔燃燒［11］。

(1)CFB清潔燃燒技術在中國的發(fā)展

CFB鍋爐在減排方面具有良好的脫硫、脫硝(NOx)性能，特別適合于使用高硫石油焦為燃料的鍋爐。由于CFB鍋爐的爐膛溫度低于常規(guī)煤粉爐，因此其低硝性能是毋庸置疑的。對于脫硫性能通過調整石灰石比例和其他條件后，鍋爐脫硫率可以達到90%以上，平均煙氣中SO2質量濃度可達到400 mg/L以下。如果有更高脫硫要求(CFB鍋爐煙氣中SO2質量濃度小于200 mg/L)，或者當?shù)丨h(huán)保條例有特殊要求的話，則可以采取二級脫硫措施，這也是美國聯(lián)邦法要求新建電站鍋爐排放標準要逐步達到基于所謂最佳排放控制技術水平的要求。2007年我國投產第1臺帶二級脫硫的CFB鍋爐，效果很好。

近年來隨著我國高硫石油焦產量的增加，CFB鍋爐得到了推廣，僅2007年中國石化集團公司已建成投產17臺鍋爐，蒸發(fā)量為4 535 t/h，還有14臺鍋爐當時正在建設，蒸發(fā)量為5 300 t/h，總蒸發(fā)量達到9 835 t/h。實際表明，CFB鍋爐在高可靠性要求(最長運轉周期已超過400 d)、高環(huán)保性能要求(指高脫硫和脫NOx指標)以及高經濟性要求等方面所表現(xiàn)出的良好性能，已經使我國石化系統(tǒng)在利用高硫焦方面取得了重要的進展。

常規(guī)CFB鍋爐投資和煤粉爐相近，同時由于CFB鍋爐在我國使用日益普遍，設備本土化程度不斷加大，鍋爐單位投資水平已有一定程度的下降。不同規(guī)格的國產(或中外合資)CFB鍋爐已在多個煉廠使用，最大發(fā)汽量達到600 t/h?？傊?，CFB鍋爐清潔燃燒技術不僅較好地解決了我國煉油工業(yè)加工劣質原油時高硫石油焦的出路問題，提升了煉廠經濟效益和競爭能力，也符合新世紀煉油節(jié)能減排重大戰(zhàn)略方針要求。

(2)高硫石油焦氣化制氫及多聯(lián)產方案

21世紀煉廠面臨加工更多的高硫重質/劣質原油任務，如果采用焦化加工路線則將有大量的高硫石油焦產出并需要尋找出路，同時煉廠又需要大量的氫氣，用于各種臨氫工藝?，F(xiàn)代化的常規(guī)大型煉廠，氫氣消耗一般是原油加工量的1.0% ～1.2%。20 Mt/a的煉廠其年耗氫量約在240 kt，如果有一半氫氣用化工輕油(或天然氣)制氫，將年耗輕油400 kt，也就是說全廠輕油收率為此將下降2%左右。在這樣的背景下，煉廠如果能成功的開發(fā)高硫石油焦氣化制氫工藝，則可以同時滿足這兩者的要求。國外一些著名的石化工程公司(如Fluor Corp公司)在討論新一代重油加工流程時也認可這個觀點，認為這是加工高硫重質原油一體化煉廠的一個重要的案例。

一般情況下，年處理100 kt石油焦的制氫裝置，采用華東理工大學開發(fā)的多噴嘴對置式水煤漿氣化技術，每年可得到純氫17.7 kt(合1.98×108m3)，也就是5.65 t石油焦約可生產1 t氫氣。20 Mt/a的大型煉廠如配置1套產氫能力為100 kt/a的制氫裝置，采用高硫石油焦為原料，則年消耗高硫石油焦565 kt。如果用石腦油制氫，大約1.6 t石油焦可代替1 t石腦油，同樣的制氫量需用350 kt石腦油。由于高硫石油焦的單價遠低于石腦油(2010年底，石腦油單價為6 800～7 000元/t，高硫石油焦單價為1 750～1 950元/t)，單從原料成本方面比較，二者就相差13.5億元左右，因此采用石油焦制氫的生產成本比石腦油制氫要低很多，在經濟上是有利的。實施“以焦代油”所置換出來的石腦油還可以作為煉廠重整和乙烯原料，進一步生產高附加值的產品。高硫石油焦氣化制氫代替油氣制氫為煉廠開辟了一條新的經濟效益良好的氫資源道路。

(3)開發(fā)高硫石油焦制氫工藝具有成熟的技術基礎

高硫石油焦制氫工藝開發(fā)是建立在成熟的煤氣化制氫工藝基礎上的。煤制氫裝置的主要工藝流程包括煤氣化、一氧化碳變換、酸性氣體脫除、氫氣提純(PSA)和硫磺回收等工序以及一些輔助工序。

國外氣化工藝專利商有GE(Texaco)、Shell、Lurgi、Krupp －Koppers、Sasol和 Destec 公司等，所有這些專利技術中，GE(Texaco)氣化工藝是迄今為止工業(yè)化應用最多的一種。我國也開發(fā)了各種煤(石油焦)氣化技術，以華東理工大學為主開發(fā)的已經有大量工業(yè)化推廣經驗的國產化氣化技術——多噴嘴對置式水煤漿氣化技術，得到國內外同行的認可。第1套采用華東理工大學技術的工業(yè)裝置是山東華魯衡升集團有限公司300 kt/a合成氨裝置，2005年6月投產，運行情況良好。目前，該技術在我國有90多臺氣化爐得到推廣，并將出口到美國進行工業(yè)應用。美國Valero能源公司下屬的阿瑟港煉廠擬采用華東理工大學技術建設1套生產能力10 kt/a的石油焦制氫裝置，氫氣產量747 544 m3/h，共5臺氣化爐，4開1備，單臺爐處理石油焦(干基)94.5 t/h，氣化爐設計壓力6.2～6.5 MPa，氣化溫度1 350℃，所產氫氣供給煉廠本身及廠外管網(wǎng)使用，已經完成專利轉讓［12－13］。

據(jù)不完全統(tǒng)計全球范圍內已建或擬建的以石油焦為原料的氣化裝置是比較多的，表8是1995—2009年間已建的以石油焦為原料的氣化裝置。

煤/焦氣化單元還有一個重要優(yōu)點是可以處理煉廠廢棄餾分，在美國，利用氣化爐處理這些煉廠廢棄餾分，可以申請獲得特殊豁免權，而不需要專門許可［14］。因此煉廠可以避免產生高的有害廢棄物處理成本，更重要的是避免了廢棄物處理可能產生的潛在將來責任，這也是氣化裝置的一個很重要的優(yōu)點。在日益重視環(huán)境保護的前提下，我國煉廠也應十分重視這個問題。

石油焦氣化得到的合成氣中除了氫氣之外，所含的CO成分分離出來后可直接作為“一碳化學”的原料。因此，煉廠高硫石油焦氣化工藝所得到的合成氣可以制造許多下游化工產品，其中不乏為重要的清潔能源和石化產品。

表8 已建的以石油焦為原料的氣化裝置

4.8 焦化裝置的節(jié)能與環(huán)保

焦化裝置的節(jié)能與環(huán)保是近代焦化發(fā)展的一個重要課題，本文的有關焦化技術進步論述中已經涉及到焦化節(jié)能問題。同時，應該在“十二五”期間加大對于焦化環(huán)保問題的研發(fā)力度，進一步提高焦化裝置的清潔生產水平，不僅在廢水治理方面也要求在廢氣(包括惡臭)治理方面要有突破。相對于延遲焦化而言，靈活焦化的節(jié)能環(huán)保水平更勝一籌，考慮引進或自行開發(fā)這一工藝［15］。

5 渣油加工工藝的合理選擇

渣油輕質化選擇哪一種工藝，尤其對于焦化和加氫工藝的優(yōu)缺點方面一直存在著爭議。實際上，輕質化過程必須經過多次加工才能得到符合清潔燃料規(guī)格的最終產品，如果可供選擇的技術都是成熟的工藝，那么整個過程的經濟效益可能是最終的決定因素。

渣油在延遲焦化和加氫裂化過程中的轉化都是按照熱裂化自由基的原理進行的，延遲焦化是脫碳工藝，大部分碳都留在焦炭中。沸騰床加氫裂化是加氫工藝，加氫裂化反應把氫加到各種產品中，使所有液體產品的含氫量都高于原料，在飽和未轉化渣油的同時使液體產品脫硫和脫氮，但碳仍然是脫至未轉化的重渣油中，＞538℃未轉化渣油是轉化率和催化劑壽命的影響因素，加氫裂化時把氫加到裂化產品中使疊合或縮合反應停止，提高渣油的轉化率，減少催化劑碳積聚，延長催化劑的壽命。

對于渣油的轉化深度在焦化過程中受脫氫反應控制，而在加氫裂化過程中受加氫反應控制［16］。

表9是延遲焦化和沸騰床加氫裂化的碳平衡比較，表10是延遲焦化和沸騰床加氫裂化的產品收率比較?？梢娧舆t焦化和沸騰床加氫裂化的產品收率分布非常類似，沸騰床加氫裂化未轉化渣油收率(＞538℃)略小于延遲焦化焦炭產率，但其質量很差，難于處理，可見表11。在核定裝置的技術經濟指標時，考慮到沸騰床加氫裂化裝置要消耗一定數(shù)量的氫氣，這相當于增加了一定的生產成本。

表9 延遲焦化和沸騰床加氫裂化的碳平衡 %

表10 產品質量收率

表11 延遲焦化和沸騰床加氫裂化產品質量

6 結語

我國煉油工業(yè)無論在規(guī)模和技術水平方面已經進入世界先進行列，針對當前嚴峻的能源形勢要求我們要高效和合理地利用好寶貴的石油資源，用最少的原油得到最大量的油品和石油化工原料是煉油業(yè)面臨的一個十分重要而又緊迫任務。

重視重質原油和劣質原油加工，相應提高原油加工深度是一個極為重要的課題，也是21世紀我國煉油工作者身負的義不容辭的重要責任。和其他煉油工藝相比，我國煉油業(yè)在重油加工方面還是比較后進的，雖然焦化產能及相關技術近年來有較快的提升，但重油加氫處理技術特別是各種渣油加氫裂化技術還沒有全面掌握，值得引起重視、加大投入和加快開發(fā)速度。

［8］呂亮功，吳艷萍，李丙庚，等.新型雙面輻射階梯爐在延遲焦化裝置的工業(yè)應用［J］.中外能源，2011，12(12):64 －69.

［9］瞿國華主編.延遲焦化工藝與工程［M］.北京:中國石化出版社，2008:604 －606.

［10］翟志清，楊志強，程前進.延遲焦化加熱爐應用在線清焦技術探討［J］.煉油技術與工程，2010，40(9):42 －45.

［11］瞿國華.高硫石油焦循環(huán)流化床鍋爐清潔燃燒技術［J］.中外能源，2008，13(3):81 －84.

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［13］王輔臣等編著.煤炭氣化技術.北京:化學工業(yè)出版社:2010.

［14］Rhodes Anne K.Kansas refinery starts up coke gasification unit［J］.Oil and Gas，1996(94):31 － 36.

［15］ 瞿國華主編.延遲焦化工藝與工程［M］.北京:中國石化出版社，2008.

［16］Sayles，S.，Romero，S. Under-stand differences between thermal and hydrocracking［J］.Hydrocarbon Processing，2011，90(9):37－44.

(續(xù)完)