周賢明 趙永濤? 程銳 王興 雷瑜 孫淵博 王瑜玉 徐戈任潔茹 張小安 梁昌慧 李耀宗 梅策香 肖國青

1)(中國科學院近代物理研究所,蘭州 730000)

2)(咸陽師范學院物理與電子工程學院,咸陽 712000)

1 引言

帶電離子入射到固體表面會引起靶原子內(nèi)殼層的電離,相應空穴的退激伴隨著X射線和俄歇電子的發(fā)射[1?3].X射線輻射測量是研究離子原子碰撞過程的一種重要方法[4,5].在高電荷態(tài)重離子與原子碰撞時,伴隨著K殼層電子的電離,L以及更外殼層會發(fā)生多電離.多電離原子發(fā)射的特征X射線具有更高的能量和更大的展寬.另外,由于外殼層電子的多電離,俄歇躍遷和Coster-Kronig躍遷的幾率會減小,從而引起熒光產(chǎn)額的增加以及X射線分支比的變化[6?8].與輕離子(Z≤2)相比較,重離子激發(fā)X射線的產(chǎn)生截面更大,引起內(nèi)殼層的電離過程更為復雜,這可以通過測量X射線的精細結(jié)構(gòu)或頻移進行研究.

對于內(nèi)殼層電離的理論分析,在某些碰撞系統(tǒng)中已有較為成熟的模型.在Z1?Z2(Z1是入射離子原子序數(shù),Z2是靶原子序數(shù))的非對稱碰撞系統(tǒng)中,靶原子內(nèi)殼層電離的主要機制是直接庫侖電離,這可以用兩體碰撞近似(binary counter approximation,BEA)[9],平面波恩近似(plane wave born approximation,PWBA)[10]和ECPSSR(energyloss coulomb-repulsion perturbed-stationary-state relativist)模型[11]來描述.特別是ECPSSR模型,它在PWBA的基礎上加入了炮彈離子的能量損失(E)、庫侖偏轉(zhuǎn)(C)、靶原子軌道電子的微擾處理(PSS)和電子質(zhì)量相對論調(diào)整(R)等修正,對于輕離子和中高能重離子引起內(nèi)殼層的電離給出了比較準確的預言.在Z1≈Z2的對稱碰撞系統(tǒng)中,電子轉(zhuǎn)移在內(nèi)殼層空穴的產(chǎn)生過程中占主導地位,準分子模型(quasi-molecular-orbital,MO)[12]能夠?qū)ζ溥M行很好的描述.但是,對于Z1＞Z2的低能非對稱碰撞過程,哪種理論更適合用來描述內(nèi)殼層的電離尚未定論,相關的實驗研究報道也較少.因此,還需要進行深入的實驗研究,特別是在近玻爾速度碰撞能區(qū)還有很多工作要做.

本實驗用50—250 keV質(zhì)子和1.0—3.0 MeV Ar11+轟擊Si靶表面,測量了Si的K殼層X射線發(fā)射譜,通過頻移分析研究了Ar11+入射時Si原子的多電離.計算了X射線產(chǎn)生截面,并將BEA,PWBA,ECPSSR理論值與實驗值進行了比較.討論了多電離熒光產(chǎn)額對理論模擬低速高電荷態(tài)離子引起X射線發(fā)射產(chǎn)額的影響.

2 實驗方法

本實驗是在中國科學院近代物理研究所320 kV高電荷態(tài)離子綜合研究平臺1#實驗終端上完成的.離子束由14.5 GHz電子回旋共振(ECR)離子源提供,束流由不同的引出電壓引出后進入90?的分析磁鐵進行電荷態(tài)選擇.具有確定電荷態(tài)的離子經(jīng)過加速管加速、四極鐵聚焦和限束光闌準直后進入具有電磁屏蔽的超高真空球型靶室.束流到達靶室中心的發(fā)散度大約為0.7?,束斑被限制為直徑為3 mm的圓斑,垂直入射到靶表面.實驗產(chǎn)生的X射線利用AMPTEK公司研制的XR100SDD型硅漂移探測器(SDD)進行探測.探測器的鈹窗厚度為12.5μm,有效探測面積為7 mm2,在5.9 keV峰位處的能量分辨可達136 eV,當增益設為100時,有效能量測量范圍為0.5—14 keV.探測器探頭對準靶室中心離靶中心80 mm并與靶表面形成45?夾角,探測立體角為0.0011 Sr.實驗前用55Fe和241Am放射源對探測器進行刻度.實驗選用Si靶的純度為99.99%,厚度為0.5 mm,表面積為15×20 mm2.

3 實驗結(jié)果與討論

3.1 Ar11+引起Si原子的多電離

實驗分別選用了能量為50,100,125,150,175,200,225,250 keV的H+和1.0,1.5,2.0,2.5,3.0 MeV的Ar11+轟擊Si靶表面,主要觀察到了Si的K殼層X射線.圖1給出了用入射離子數(shù)目歸一的X射線譜.對于同一種入射離子,譜型相同,隨著入射能量的增加,X射線的峰位保持不變,而強度隨之增大.相比于H+,Ar11+激發(fā)的Si的K殼層X射線具有更高的能量和更大的展寬,并且譜型不對稱,在高能端存在明顯的延長.

為了研究輕離子和高電荷態(tài)重離子引起內(nèi)殼層電離的不同,本文以2.5 MeV Ar11+和200 keV H+激發(fā)的X射線譜為例,對譜線進行了高斯(Gauss)擬合對比,如圖2所示.質(zhì)子激發(fā)的Si的K殼層X射線能量為1.744 keV,與Si原子的X射線數(shù)據(jù)相符,這說明質(zhì)子和Si原子碰撞主要引起Si原子的單電離,當一個K殼層的電子被電離時,外殼層電子被同時電離的概率很小,基本為滿殼層排布.

Ar11+激發(fā)的X射線的能量為1.780 keV,比質(zhì)子入射時高36 eV;其半高全寬為136 eV,比質(zhì)子入射時大18 eV.高電荷態(tài)重離子與原子碰撞會引起靶原子內(nèi)殼層的多電離,多電離會擾動軌道電子的結(jié)合能,減小軌道電子對原子的屏蔽,導致X射線的發(fā)射向著高能方向移動[13].另外,多電離態(tài)改變了原有軌道電子的布局,會引起輻射X射線半高全寬增大.對于Al,Si等元素,L殼層上缺少一個電子,引起K殼層X射線能量增大大約10 eV.圖2結(jié)果說明,在Ar11+與Si原子碰撞過程中,Si原子除了K殼層的單電離,L殼層發(fā)生了多電離,即大約有3,4個L殼層電子被電離.

K空穴的填充主要有輻射躍遷和電子發(fā)射兩種機制,當L殼層電子被多電離時,由于L殼層電子的減少,K-L輻射躍遷(KαX射線)概率減小(因為Kα發(fā)射與2p電子直接相關),KLL俄歇躍遷概率減小,相應的K-M輻射躍遷(KβX射線)會增強,從而導致Kβ對Kα射線的相對強度比增大[6].對于單電離的Si,Kβ射線的熒光產(chǎn)額比Kα射線的熒光產(chǎn)額大約小兩個量級[14].所以,單電離情況下,KαX射線被認為是K殼層X射線的重要組成部分,如圖2中下圖所示.Ar11+激發(fā)的Si的K殼層X射線在高能端有一延長,這是由KβX射線的發(fā)射增強引起的.這進一步證明了,在高電荷態(tài)重離子(Ar11+)與Si原子碰撞過程中,Si原子被多電離.

圖2 H+和Ar11+離子激發(fā)Si的K殼層X射線譜型比較

3.2 Si的K殼層X射線產(chǎn)生截面

本實驗中,H+和Ar11+在Si靶中的最大穿透深度分別為2.4和2.15μm,遠小于靶的厚度,因此X射線的產(chǎn)生截面σX可以利用下面公式計算[15]:

其中n為靶原子數(shù)密度(cm?3),dY/dE是產(chǎn)額對入射能量的導數(shù)(1/keV),dE/dR是入射離子的能損(keV/cm),可由SRIM計算得到[16],μ是靶材對X射線的吸收系數(shù)(1/cm)[17],θ是離子入射方向與靶面法線的夾角,φ是X射線探測方向與束流方向夾角;Y是X射線的單粒子產(chǎn)額,NX是探測立體角內(nèi)X射線計數(shù),Np是入射離子計數(shù),?是探測立體角,η是探測效率.實驗誤差主要來源于X射線計數(shù)統(tǒng)計(5%),入射離子計數(shù)(3%),探測立體角(2%),能損計算(10%),所以產(chǎn)額的最大不確定度為6%,截面的最大不確定度為12%.

表1和2分別給出了H+和Ar11+激發(fā)的Si的K殼層X射線單粒子產(chǎn)額和產(chǎn)生截面數(shù)據(jù).正如圖1所示,隨著入射能量的增加,X射線的產(chǎn)額和產(chǎn)生截面都隨之增加.2.0 MeV的Ar11+的單核子能量為50 keV/u,其激發(fā)Si的K殼層X射線的產(chǎn)生截面約為50 keV H+入射時的3000倍,即單核子能量相同的情況下,重離子引起X射線發(fā)射截面比質(zhì)子入射時要大的多.

表1 H+激發(fā)Si的K殼層X射線產(chǎn)額和產(chǎn)生截面

表2 Ar11+離子激發(fā)Si的K殼層X射線產(chǎn)額和產(chǎn)生截面

3.3 理論計算結(jié)果與實驗截面的比較

X射線產(chǎn)生截面的理論值可由內(nèi)殼層電離截面得到[18]:σX=σi·ω,其中 σi是內(nèi)殼層電離截面,ω是熒光產(chǎn)額.對于Si,單電離的熒光產(chǎn)額為0.05[14].圖3分別給出了H+和Ar11+激發(fā)Si的K殼層X射線產(chǎn)生截面的不同理論值(BEA,PWBA,ECPSS)與實驗值的比值隨入射能量的變化,其中理論值為單電離理論值.

從圖3可以看出,H+入射時,在能量為50 keV處,BEA和PWBA理論值比實驗值大約高一個量級,隨著入射能量的增加,理論和實驗之間的差別減小,但是在實驗能量范圍內(nèi),仍然高于實驗值.對于ECPSSR理論值,50 keV時與實驗的偏差最大約為25%,其他能量時的偏差不超過8%,在整個實驗范圍內(nèi)都與實驗值符合得較好.這表明,在102keV的低能碰撞系統(tǒng)中,ECPSSR仍然是預測輕離子激發(fā)X射線發(fā)射截面最合適的理論.

Ar11+入射時,ECPSSR理論至少低估了實驗6個量級,說明此理論對于入射離子能量和軌跡以及靶原子軌道電子束縛能和質(zhì)量的修正過于嚴重,不適合用來描述低速高電荷態(tài)離子引起的靶原子內(nèi)殼層電子的電離.PWBA理論雖然在2 MeV時跟實驗值較為接近,但在能量低于2 MeV時低估了實驗值,而在能量大于2 MeV時又高估了實驗值,隨著能量的增加,理論值的增加要比實驗值的增加快的多.在同一量級內(nèi)BEA理論整體低估了實驗值.

圖3 離子激發(fā)Si的K殼層X射線發(fā)射截面理論值和實驗結(jié)果的比值 (a)H+;(b)Ar11+

正如3.2節(jié)討論,重離子碰撞會引起靶原子多電離,在估算X射線產(chǎn)生截面時應該考慮到這一點.Banes等[19]已經(jīng)通過實驗證明,當L以及更外殼層的電子被多電離時,K空穴無輻射退激的幾率會減小,K殼層X射線的熒光產(chǎn)額會增加,從而導致X射線的產(chǎn)生截面增大,這種現(xiàn)象對于較輕靶原子來說更為明顯.如果考慮多電離對熒光產(chǎn)額的影響,PWBA將會整體高估實驗值;而ECPSSR理論,即便是考慮全電離的極限情況(ω=1),依然比實驗值最少低4個量級.所以,這里我們利用考慮多電離后的BEA理論(BEA+MI)與實驗結(jié)果進行對比.

圖4 Ar11+激發(fā)Si的K殼層X射線產(chǎn)生截面BEA理論值與實驗值的對比:BEA為單電離模擬,BEA+MI為多電離模擬

根據(jù)Tains等[20]給出的L殼層多電離時K殼層X射線熒光產(chǎn)額計算公式,以及Karim對不同電離態(tài)Si的熒光產(chǎn)額的計算值,當L殼層有4個電子被多電離時,Si的K殼層X射線熒光產(chǎn)額最大為0.282,約為單電離的5.6倍[21].如圖4所示,當考慮多電離對熒光產(chǎn)額的最大影響時,BEA理論整體高估了實驗值,實驗值恰好處于單電離和多電離的理論值之間.不同的多電離態(tài)對熒光產(chǎn)額的影響各不相同,不同碰撞能下產(chǎn)生靶原子的多電離態(tài)可能各不相同,使用合適的多電離熒光產(chǎn)額數(shù)據(jù),BEA理論將會對實驗結(jié)果給出很好的預測.因此,我們認為低速高電荷態(tài)重離子引起靶原子內(nèi)殼層的電離過程可以看成半經(jīng)典的兩體碰撞過程,相應X射線的發(fā)射過程應該考慮多電離的影響.

4 結(jié)論

本文對比了低速H+和Ar11+入射到Si固體表面時的X射線輻射,計算了Si的K殼層X射線產(chǎn)生截面,并將理論值與實驗值進行了比較.實驗結(jié)果表明,單核子能量相同時,Ar11+激發(fā)的Si的K殼層X射線產(chǎn)生截面比質(zhì)子入射時約大3個量級.質(zhì)子入射時,X射線輻射主要來源于單電離的Si原子;X射線產(chǎn)生截面與用單電離的ECPSSR理論符合較好.高電荷態(tài)Ar11+重離子入射時,引起了靶原子L殼層3,4個電子的多電離,使得X射線向著高能方向移動約36 eV;Si原子K殼層的電離過程可以看成是Ar11+與K殼層電子的兩體碰撞過程,在模擬X射線產(chǎn)生截面時應該用BEA模型并同時考慮多電離對熒光產(chǎn)額的影響.

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