劉 波，吳 雨，王元華，徐 宏，譚金龍，蔣良雄

（1華東理工大學(xué)機(jī)械與動(dòng)力工程學(xué)院化學(xué)工程聯(lián)合國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 200237；2中國石化揚(yáng)子石油化工有限公司，江蘇 南京 211521）

氮氧化物是形成光化學(xué)煙霧、破壞臭氧層的一種常見大氣污染物。2010年我國氮氧化物的排放量與2006年相比增長了21.56%（工業(yè)類增長29.02%）[1]，“十二五”期間要求氮氧化物減排 10%[2]。工業(yè)氮氧化物排放量占全國總排量的75%以上[1，3]，因此減少工業(yè)窯爐氮氧化物排放將面臨新的挑戰(zhàn)。

工業(yè)生產(chǎn)中的NOx大部分來自于高溫加熱過程，例如石化、鋼鐵、玻璃、陶瓷、冶金等行業(yè)的管式加熱爐、鍛造窯爐、融化窯爐等。國外從20世紀(jì)50年代起就開始了針對燃燒過程中 NOx生成機(jī)理和控制方法的研究，在 70年代末和 80年代初開發(fā)出了低NOx燃燒器等技術(shù)，90年代以來原有技術(shù)被不斷改善[4]。21世紀(jì)以來，諸如高溫低氧燃燒、脈動(dòng)供燃料燃燒、富氧燃燒等新技術(shù)不斷被開發(fā)出來。隨著測量技術(shù)和計(jì)算流體力學(xué)的不斷發(fā)展，人們對分級燃燒、旋流燃燒等低NOx燃燒技術(shù)有了更深入的了解。

控制氮氧化物排放措施可以分為兩類：一類是控制燃料燃燒過程中NOx的生成；另一類是把已經(jīng)生成的NOx采取某種手段還原成N2，從而降低煙氣中NOx的含量。由于煙氣脫硝成本高[5]，因此在為滿足排放標(biāo)準(zhǔn)而不得不采用煙氣脫硝裝置時(shí)，往往先采用低NOx燃燒技術(shù)，以降低運(yùn)行成本。工業(yè)窯爐大都采用擴(kuò)散燃燒方式，NOx的生成不僅與燃燒化學(xué)動(dòng)力學(xué)因素有關(guān)，且與湍流混合過程緊密相連，這使得對NOx生成過程的理解更加困難[6-7]。

本文作者首先介紹了NOx的生成機(jī)理，在此基礎(chǔ)上綜述分析了燃料分級燃燒、低NOx旋流燃燒、脈動(dòng)供燃料燃燒、富氧燃燒、溫和與深度低氧稀釋（MILD）燃燒等低氮氧化物燃燒技術(shù)，并針對石化管式加熱爐的特點(diǎn)指出，通過設(shè)計(jì)新型結(jié)構(gòu)的燃燒器實(shí)現(xiàn)旋流燃燒和燃料分級燃燒，能夠有效減少管式加熱爐NOx的排放。

1 NOx的生成機(jī)理

NOx是NO、NO2和N2O等多種氮氧化物的合稱，燃燒產(chǎn)生的NOx以NO為主。NOx的生成有燃料型（fuel-NOx）、熱力型（thermal-NOx）、快速型（prompt-NOx）、N2O-中間體型和 NNH 型 5種機(jī)理[6，8]。燃料氣和燃料油往往不含或含有少量的燃料氮，其燃燒過程產(chǎn)生的NOx以熱力型為主。熱力型NOx的生成主要受燃燒溫度、燃燒反應(yīng)區(qū)氧含量和燃燒產(chǎn)物在反應(yīng)區(qū)的停留時(shí)間3個(gè)因素的影響，且與溫度有很大的關(guān)系，在溫度低于1800 K時(shí)熱力型機(jī)理通常是不重要的[6]。熱力型NOx主要在火焰鋒面的燃燒區(qū)形成，而快速型NOx則主要形成于火焰前部的富燃料區(qū)[9]?；贜Ox的形成機(jī)理，低NOx燃燒技術(shù)主要從降低最高燃燒溫度及縮小高溫區(qū)、減小燃燒反應(yīng)區(qū)的氧含量和縮短反應(yīng)產(chǎn)物的停留時(shí)間等幾個(gè)方面考慮。降低燃燒溫度能夠有效抑制熱力型NOx的生成，但也有可能會(huì)降低燃燒效率造成不完全燃燒，使得CO和UHC （unburned hydrocarbons）的排量升高。關(guān)于 NOx的生成機(jī)理在一般燃燒學(xué)著作如文獻(xiàn)[10]中有詳盡的討論，本文不再贅述。需要指出的是，某些燃燒條件下快速型 NOx的生成量也很重要[5]，尤其是在低NOx燃燒技術(shù)中，快速型NOx的生成量與熱力型NOx的生成量很接近[11]。

2 低NOx燃燒技術(shù)

文獻(xiàn)[4]根據(jù)低 NOx燃燒技術(shù)的發(fā)展歷程將其劃分為3代。第一代低NOx燃燒技術(shù)主要包括低過?？諝庀禂?shù)運(yùn)行、降低助燃空氣預(yù)熱溫度、濃淡燃燒和爐膛煙氣外循環(huán)等技術(shù)。第二代主要是指助燃空氣分級送入燃燒裝置的技術(shù)。這兩代技術(shù)在國內(nèi)已有廣泛的應(yīng)用，并產(chǎn)生了相關(guān)的專利[12]。第三代低NOx燃燒技術(shù)的主要特征是空氣和燃?xì)舛挤旨壦腿霠t膛。除燃料分級（燃料再燃燒）外，下文還綜述了旋流燃燒、脈動(dòng)供燃料燃燒、富氧燃燒和高溫低氧燃燒等幾種新型低NOx燃燒技術(shù)。

2.1 燃料分級燃燒技術(shù)

燃料分級燃燒技術(shù)又稱為三級燃燒技術(shù)或再燃燒技術(shù)，空氣和燃料都分級送入爐膛，形成初始燃燒區(qū)、再燃區(qū)和燃盡區(qū)。NOx在氧化性或弱還原性的初始燃燒區(qū)形成，在再燃區(qū)與噴入的二次燃料混合并被還原。為保證燃料完全燃燒，需在再燃區(qū)下游噴入二次風(fēng)（燃盡風(fēng)）形成燃盡區(qū)，促進(jìn)CO和UHC的燃燒。美國John Zink公司利用燃料分級燃燒原理開發(fā)了適用于管式加熱爐的遠(yuǎn)距離分級式爐子燃燒器結(jié)構(gòu)及方法的專利技術(shù)[13]，如圖1所示。采用遠(yuǎn)距離燃料分級技術(shù)與未采用該技術(shù)的加熱爐相比，可減少28%左右的NOx排放，且NOx的減排量隨爐膛溫度的升高而增加。

圖1 遠(yuǎn)距離分級燃燒管式加熱爐結(jié)構(gòu)示意圖

燃料分級燃燒技術(shù)的核心部分是再燃區(qū)的技術(shù)選擇和控制。當(dāng)以烴類作為再燃燃料時(shí)，主燃區(qū)生成的NO于再燃區(qū)被還原成N2。Ahn等[14]的研究表明，當(dāng)再燃燃料占總?cè)剂系?0%～30%時(shí)可以減少50%的NO排放且CO在爐膛出口處的濃度近似為零，說明燃燒完全。這一還原過程十分復(fù)雜，反應(yīng)式（1）～式（5）對NO的還原效率起主要控制作用[15-16]。

非烴類燃料如CO和H2也可以作為再燃燃料還原初始燃燒區(qū)產(chǎn)生的 NO。Glarborg等[17]研究表明在一般再燃條件下，非烴類燃料可以還原 20%～30%已生成的NO，主要通過反應(yīng)式（6）～式（8）實(shí)現(xiàn)。

這種遠(yuǎn)距離分級式的燃燒器布置較適合具有側(cè)壁燃燒器的加熱爐，并不能完全適用于只有底燒或頂燒的管式加熱爐，通過對燃燒器結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，控制空氣和燃料的分級射流動(dòng)量，在爐膛內(nèi)依次實(shí)現(xiàn)初始燃燒區(qū)、再燃區(qū)和燃盡區(qū)，如圖2所示。高速再燃燃料射流穿過初始燃燒區(qū)在下游形成再燃區(qū)，還原已經(jīng)生成的NOx。這種通過燃燒器結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，而無需對加熱爐的整體結(jié)構(gòu)做改變的燃料分級燃燒技術(shù)完全適用于對現(xiàn)有加熱爐的改造[14-15，18-19]。

2.2 低NOx旋流燃燒技術(shù)

圖2 一種燃料再燃燃燒器示意圖

圖3 旋流燃燒室內(nèi)的流場示意圖[20]

旋流燃燒技術(shù)能有效地控制燃料與空氣的混合、穩(wěn)定火焰，在工業(yè)燃燒器上有著廣泛的應(yīng)用。一般燃料氣通過無旋流的中心噴嘴軸向射入爐膛，或徑向射入同軸旋流空氣，如圖3所示[20]。通過旋流形成燃燒產(chǎn)物的中心回流區(qū)（central toroidal recirculation zone，CTRZ）[21]，在CTRZ內(nèi)部高溫低速的燃燒產(chǎn)物和中間體對未反應(yīng)的空氣和燃料進(jìn)行預(yù)熱、稀釋，能夠有效地強(qiáng)化低熱值合成氣燃燒，在高速射流下形成穩(wěn)定的火焰。由于射流卷吸的作用，燃料和空氣射入突擴(kuò)燃燒室會(huì)在燃燒室底部形成有利于促進(jìn)爐膛內(nèi)煙氣整體循環(huán)的邊角回流區(qū)，回流區(qū)的大小受射流動(dòng)量和燃燒室尺寸的影響。煙氣循環(huán)使得爐內(nèi)溫度分布更加均勻，循環(huán)的冷煙氣稀釋燃燒反應(yīng)物，降低最高燃燒溫度、縮小高溫區(qū)，抑制熱力型NOx的形成。

旋流空氣在燃燒器中心線區(qū)域形成低壓的CTRZ，回流煙氣與旋流空氣之間存在較大速度差形成湍流強(qiáng)烈的剪切層，促進(jìn)了回流煙氣對空氣的加熱和稀釋。與軸向射流相比，燃料氣徑向射流可以與同軸旋流空氣快速混合，形成緊湊、郁金香形（tulip shape）的火焰結(jié)構(gòu)，縮短燃燒產(chǎn)物在高溫區(qū)的停留時(shí)間[22]。在旋流燃燒技術(shù)強(qiáng)化反應(yīng)物混合與穩(wěn)定燃燒方面研究者們已形成了共識，然而在旋流強(qiáng)度對NOx生成量的變化關(guān)系上卻存在著不同的研究結(jié)論。

Coghe等[23]通過切向進(jìn)空氣產(chǎn)生旋流的方式進(jìn)行了旋流數(shù)S為0.7和0.82的試驗(yàn)，結(jié)果表明當(dāng)旋流強(qiáng)度從 0.7增加到 0.82時(shí)，NOx的生成量減少30%。Kwark等[24]用板式斜開縫平焰旋流燃燒器研究了S為0、0.26、0.6和1.24時(shí)的煙氣NO含量，結(jié)果顯示S為0.26時(shí)NO濃度最高，S為1.24時(shí)燃燒室出口的NO濃度只有無旋時(shí)的1/4。Mafra等[9]的試驗(yàn)研究表明，旋流強(qiáng)度從 0.488增加到 1.315可減少 31%的 NOx排放。然而，Zhou等[25-26]的試驗(yàn)和數(shù)值模擬結(jié)果顯示，當(dāng)旋流數(shù)從0增加到0.68時(shí)，熱力型NO的生成量上升，但當(dāng)旋流數(shù)繼續(xù)增大至1.08時(shí)，熱力型NO的生成量下降，但仍高于無旋流時(shí)的值。Khanafer等[27]對甲烷含量85%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)，其余為氮?dú)猓┑幕旌蠚庑魅紵^程進(jìn)行了模擬，當(dāng)旋流速度從0增加到15 m/s時(shí)，NO的排量上升；但當(dāng)旋流速度繼續(xù)增大至45 m/s時(shí)，NO的排放量下降，且仍高于旋流速度為0時(shí)的排放量；隨旋流數(shù)的增加，CO和UHC的排量均下降，說明旋流強(qiáng)化了反應(yīng)物混合與燃燒過程。

實(shí)際上，旋流燃燒過程中NOx的生成很復(fù)雜，流體動(dòng)力學(xué)與化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的因素對NOx的生成都會(huì)有影響。旋流數(shù)影響著回流區(qū)的形狀和位置、火焰溫度、組分濃度分布、停留時(shí)間、湍流強(qiáng)度及混合效果；燃燒室內(nèi)徑與燃燒器外徑之比也會(huì)影響射流卷吸產(chǎn)生的邊角回流區(qū)的大小，最終也會(huì)影響NOx的形成。在石化管式加熱爐燃?xì)馊紵髦?，燃料噴孔流速大?00 m/s，燃料與空氣的混合過程對穩(wěn)定高效燃燒和低NOx排放至關(guān)重要。因此，流動(dòng)和反應(yīng)過程中各因素的影響與相互作用尚需進(jìn)一步詳細(xì)研究[22，28]。

2.3 脈動(dòng)供燃料燃燒技術(shù)

20世紀(jì)80年代末美國Air Liquid研究中心與Gas Technology Institute（GTI）提出了一種基于脈動(dòng)供燃料燃燒的技術(shù)（oscillating combustion technology，OCT）。該技術(shù)通過控制閥門使燃?xì)饬髁吭谧畲蠛妥钚≈抵g脈動(dòng)變化，在爐內(nèi)形成富燃區(qū)和貧燃區(qū)連續(xù)交替的燃燒火焰，而總體的過?？諝庀禂?shù)不變，如圖4所示。富燃區(qū)明亮的火焰增強(qiáng)了輻射傳熱，湍流破壞了熱邊界層，強(qiáng)化了對流傳熱，爐子效率提高，爐膛內(nèi)的溫度分布更加均勻。偏離化學(xué)當(dāng)量比的富燃和貧燃均抑制了 NOx的形成[29]。GTI在實(shí)驗(yàn)室實(shí)現(xiàn)了強(qiáng)化傳熱 13%和 NOx減排31%～67%的效果；包括鋼包烘包器、鍛造爐、退火爐、玻璃熔爐和再熱器的現(xiàn)場測試結(jié)果顯示，效率提高5%且NOx減少28%～55%的排放[30]。該項(xiàng)技術(shù)適用于鋼鐵、玻璃和冶金工業(yè)，但在石化管式爐上鮮有應(yīng)用。

圖4 脈動(dòng)供燃料燃燒示意圖

2.4 富氧燃燒技術(shù)

富氧燃燒就是用氧含量高于一般空氣（體積分?jǐn)?shù) 20.9%）的富氧空氣作氧化劑，參與燃燒反應(yīng)的技術(shù)，其極限就是純氧燃燒。富氧燃燒產(chǎn)生的煙氣量及排煙損失的熱量因助燃空氣中氮?dú)夂肯陆刀鴾p少，提高了加熱爐的效率。最高燃燒溫度隨氧含量的增加而升高，在不是臨近純氧燃燒的富氧燃燒中，NOx的生成量會(huì)急劇增加[31]。這是限制富氧燃燒技術(shù)推廣應(yīng)用的關(guān)鍵問題之一，通過低NOx燃燒手段可以明顯抑制富氧燃燒過程中NOx的形成。趙黛青等[32]通過試驗(yàn)研究證實(shí)了富氧燃燒過程中NOx的排放指數(shù)（xINO）隨著旋流數(shù)的增大而降低，下降比例達(dá)50%以上。魯冠軍等[33]的試驗(yàn)研究表明，在保持氧化劑流量不變的條件下，增加氧化劑的流速可以抑制NOx的生成，試驗(yàn)條件下煙氣中CO的濃度只有 20 μL/L，可以認(rèn)為是完全燃燒。楊浩林等[34]發(fā)現(xiàn)利用 CO2稀釋燃料氣在維持較高燃燒溫度的同時(shí)能夠降低NOx的生成量。Lee等[31]利用燃料再燃與SNCR（selective non-catalytic reaction）結(jié)合的方法最多減少LPG富氧燃燒時(shí)72%的NOx排放量，同時(shí)CO近似零排放。

由于富氧燃燒減少了助燃空氣中N2含量，增加了煙氣中CO2的濃度，因而富氧燃燒能夠有效降低燃燒后捕獲 CO2的成本。Favre等[35]的理論研究表明，富氧燃燒（氧含量的摩爾分?jǐn)?shù)40%～60%）與常規(guī)燃燒相比可節(jié)約 35%的燃燒后捕獲 CO2的能耗。富氧燃燒技術(shù)已在鋼鐵、玻璃等工業(yè)領(lǐng)域取得了廣泛應(yīng)用，在石化煉廠上的應(yīng)用也在研究之中。Straelen等[36]分析了包括富氧燃燒技術(shù)在內(nèi)的二氧化碳捕獲技術(shù)應(yīng)用于石化煉廠的可行性。

2.5 溫和與深度低氧稀釋燃燒技術(shù)

溫和與深度低氧稀釋燃燒（moderate and intense low-oxygen dilution combustion，MILD）是20世紀(jì)80年代末至90年代初開發(fā)出的新一代燃燒技術(shù)。該技術(shù)又稱為高溫空氣燃燒（high temperature air combustion，HTAC），因不存在穩(wěn)定的火焰鋒面也稱做無焰氧化（flameless oxidation，F(xiàn)LOX）或無焰燃燒（flameless combustion）[37]。嚴(yán)格地講，不同名稱的原始定義范疇不完全一樣[38]，但MILD是國際燃燒界較一致認(rèn)可的名稱。國際燃燒協(xié)會(huì)從2011年把“MILD燃燒”作為國際燃燒會(huì)議中新型燃燒方式欄目一個(gè)子專題供研究者發(fā)表文章。

該技術(shù)采用蓄熱式煙氣余熱回收裝置，將空氣預(yù)熱到1000 K以上，最大限度地回收高溫?zé)煔庵械娘@熱。預(yù)熱空氣噴入爐膛時(shí)將卷吸煙氣形成貧氧的高溫氣流，通過在空氣噴口附近布置燃料噴嘴，實(shí)現(xiàn)燃料在貧氧（2%～20%）氛圍中燃燒，抑制燃燒過程中NOx的形成。MILD燃燒可以提高系統(tǒng)熱效率30%以上，同時(shí)降低超過70%的NOx排放[39]。雖然該技術(shù)目前在工業(yè)應(yīng)用上已臻完善[40]，并已在冶金和機(jī)械制造行業(yè)得到了廣泛應(yīng)用，但是對 MILD燃燒機(jī)理及特性基礎(chǔ)研究的缺乏阻礙了該技術(shù)更廣泛的應(yīng)用。

傳統(tǒng)的觀點(diǎn)認(rèn)為高溫預(yù)熱空氣是實(shí)現(xiàn)MILD燃燒的必要條件，然而Arghode等[41]在體積熱負(fù)荷較大時(shí)（5 MW/m3）實(shí)現(xiàn)了空氣和燃料氣常溫?zé)o預(yù)熱（300 K）下的無焰燃燒（colorless distributed combustion，CDC)。Li等[42]在不預(yù)熱空氣的條件下實(shí)現(xiàn)了天然氣燃料的MILD燃燒。不預(yù)熱的空氣射流對周圍流體也有卷吸與混合，只是不如預(yù)熱空氣射流強(qiáng)烈而已。通過提高射流動(dòng)量增強(qiáng)空氣射流的卷吸混合能力，當(dāng)射流動(dòng)量提高到反應(yīng)物被周圍煙氣充分稀釋時(shí)，也能實(shí)現(xiàn) MILD燃燒。Mi等[43]的研究表明，只要空氣射流動(dòng)量大于臨界動(dòng)量，即使不預(yù)熱空氣也能實(shí)現(xiàn) MILD燃燒。Mi等[43]的研究還證實(shí)MILD燃燒可以在燃料與空氣部分預(yù)混和完全預(yù)混的條件下實(shí)現(xiàn)。在部分或完全預(yù)混方式下，當(dāng)射流速度大于湍流火焰?zhèn)鞑ニ俣葧r(shí)，難以形成穩(wěn)定的火焰鋒面，由于射流卷吸作用，爐內(nèi)煙氣會(huì)不斷地加熱和稀釋反應(yīng)物，在射流外圍燃燒速率較低處于MILD燃燒模式。

然而目前該技術(shù)在國內(nèi)尚未應(yīng)用到石化行業(yè)。賴周平[44]和李文輝[40]等討論了高溫空氣燃燒技術(shù)在石化管式爐上的應(yīng)用前景。HTAC應(yīng)用在石化管式爐只是將蓄熱式空氣預(yù)熱器和管式爐成熟的燃燒方式結(jié)合起來，采用平衡通風(fēng)方式。因此HTAC應(yīng)用于石化管式爐是完全可行的[40]。由于管式爐完全不同于冶金爐，管內(nèi)流動(dòng)的是易燃、易爆、易裂解、易結(jié)焦的原油、餾分油或氫氣等，因此HTAC應(yīng)用到石化管式爐上還有許多工作要做。由于實(shí)現(xiàn)HTAC燃燒要求爐膛溫度高于燃料自然溫度，因此相較于爐膛體積熱強(qiáng)度低的加熱爐，HTAC更容易在體積發(fā)熱強(qiáng)度高的爐子（如制氫爐）上實(shí)現(xiàn)。

3 結(jié) 語

工業(yè)氮氧化物的生成和還原機(jī)理都十分的復(fù)雜，不僅受化學(xué)反應(yīng)機(jī)理的影響，還與流動(dòng)和混合過程有關(guān)。在低NOx燃燒器和燃燒技術(shù)中，傳統(tǒng)上不受重視的快速型NOx生成機(jī)理與熱力型機(jī)理同等重要。烴類和非烴類等均可作為再燃燃料在再燃區(qū)還原主燃區(qū)生成的NOx，遠(yuǎn)距離分級式再燃技術(shù)和新型結(jié)構(gòu)的燃料分級燃燒器適用于對現(xiàn)有加熱爐的改造。旋動(dòng)射流可在受限的爐膛空間內(nèi)形成中心回流區(qū)和邊角回流區(qū)，旋流空氣和回流煙氣之間形成強(qiáng)烈的湍流剪切邊界層促進(jìn)了小尺度混合。旋流技術(shù)能有效穩(wěn)定火焰，但其對NOx形成過程的影響尚需進(jìn)一步研究。富氧燃燒技術(shù)由于采用了氧含量高于一般空氣的富氧空氣作氧化劑使燃燒溫度升高，在不臨近純氧燃燒的富氧燃燒中，NOx的生成量會(huì)有較大增加。富氧燃燒通過減少助燃空氣N2含量使煙氣中CO2濃度提高，降低了燃燒后捕獲溫室氣體CO2的能耗。在體積熱強(qiáng)度較高的加熱爐上當(dāng)空氣射流動(dòng)量大于臨界動(dòng)量時(shí)，MILD燃燒可以在不預(yù)熱空氣的條件下實(shí)現(xiàn)。結(jié)合兩種或多種低NOx燃燒技術(shù)使用往往會(huì)取得比單一措施更好的效果。

[1]環(huán)保部污染物排放總量控制司.2010年環(huán)境統(tǒng)計(jì)年報(bào)（廢氣）[EB/OL].2012-01-18 [2012-07-07].http：//zls.mep.gov.cn/hjtj/nb/2010tjnb/201201/t20120118_222725.htm.

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