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        一種計算混合過程尺度變化的新方法

        2012-09-17 06:59:38駱培成辛傳賢曹翠翠趙素青周建成
        東南大學學報(自然科學版) 2012年6期
        關鍵詞:離析尺度組分

        駱培成 辛傳賢 曹翠翠 趙素青 周建成

        (東南大學化學化工學院,南京 211189)

        一種計算混合過程尺度變化的新方法

        駱培成 辛傳賢 曹翠翠 趙素青 周建成

        (東南大學化學化工學院,南京 211189)

        基于混合區(qū)域內子區(qū)域之間接觸面的性質,提出了一種計算混合過程尺度指數和離析尺度的新方法.尺度指數可以定量表征混合過程中微團的尺度變化,反映了混合體系中微團離析尺度與計算尺度的差異.在一定的計算尺度下,當兩組分(或兩相)微團互不接觸時,尺度指數為1;當兩組分(或兩相)微團最大限度相互接觸時,體系具有最小尺度指數0.對于特定的混合狀態(tài),計算尺度對離析指數的影響較大,在實際應用中計算尺度應小于體系內微團的最小尺度.根據一定計算尺度下尺度指數的計算結果,可以計算出特定混合狀態(tài)下的離析尺度.離析尺度可以表征混合區(qū)域內相互離析的兩組分(或兩相)微團的尺度大小,反映了混合過程尺度降低的程度.

        混合;尺度變化;定義;尺度指數;離析尺度

        混合是化工生產過程中重要的單元操作,其目的是降低系統(tǒng)的不均勻程度.例如,通過均相湍流混合或者層流混合,可降低系統(tǒng)在濃度、溫度等標量上的不均勻程度;通過非均相混合過程(如氣相在液相中的分散等),可降低兩相之間的相互分散程度[1].如何科學、定量地描述這種不均勻程度,即利用特定的參數對混合過程的狀態(tài)進行數學描述,使其與客觀混合狀態(tài)之間建立科學的聯(lián)系,是混合過程研究領域中的難點之一.

        早在20世紀50年代,Danckwerts[2]就提出了離析強度和離析尺度的概念,并基于混合區(qū)域內的濃度分布方差來計算離析強度,表征混合過程的狀態(tài).時至今日,該方法仍被廣泛應用于混合過程研究中[3-6].然而,該方法不能用于評價混合過程的尺度降低情況.離析尺度是指體系中某一組分(或者某一相,以下統(tǒng)一用組分來表示)形成的相對孤立的微團尺寸,與該組分微團相鄰的區(qū)域為其他組分微團.目前,計算混合過程離析尺度的方法主要有相關曲線圖法[2,7]、條紋寬度法[8-11]、最近相鄰點分布法(PNN 法)[9-10]、變量圖法[12-13]等.Kukukova等[14]詳細比較了這4種方法在計算體系離析尺度方面的適用情況以及方法的優(yōu)缺點.

        本文提出了一種新的計算混合過程中尺度變化的方法.基于混合區(qū)域內各子區(qū)域之間相互接觸面的性質,定量計算出混合區(qū)域的尺度指數和離析尺度.此處提出的尺度指數概念,是從尺度變化的角度定量描述混合過程的進度;離析尺度則反映了混合區(qū)域內孤立微團的空間尺寸.

        1 混合區(qū)域描述及相關尺度定義

        圖1為混合過程中不同階段兩組分微團相互分散示意圖.假設混合區(qū)域由n2個大小相等的正方形子區(qū)域組成,每個子區(qū)域的大小為L×L,混合區(qū)域的大小為nL×nL.本文主要考慮混合過程中的尺度變化,并不考慮每個子區(qū)域在濃度或者溫度上的變化.因此,最小子區(qū)域內只可能存在A組分微團或者B組分微團.用1表示該子區(qū)域為A組分微團(圖1中黑色區(qū)域),0表示該子區(qū)域為B組分微團(圖1中白色區(qū)域).

        圖1 混合過程不同階段兩組分微團相互分散示意圖

        用正方形區(qū)域的邊長表示該區(qū)域的尺度,則圖1中整個混合區(qū)域的尺度為nL,最小子區(qū)域的尺度為L.對于只有A組分或者只有B組分的孤立微團(即該微團周圍均為其他組分微團),定義微團的離析尺度Ls為

        式中,S表示微團所占區(qū)域的面積;mL表示與微團具有相同面積的正方形區(qū)域的邊長,即最小尺度L的m倍.

        在計算尺度指數和離析尺度時,需將整個混合區(qū)域劃分為若干個大小相等的正方形子區(qū)域.該子區(qū)域對應的尺度為計算尺度Lc,一般采用混合區(qū)域的最小尺度L進行計算.在實際應用中,對于由各種實驗手段得到的混合過程濃度分布圖或者不互溶兩相之間的分散圖,可以取圖像中一個像素對應的尺度作為計算尺度.

        2 尺度指數與離析尺度的計算方法

        2.1 尺度指數

        在最小尺度下,整個混合區(qū)域被分成n2個子區(qū)域.相鄰2個子區(qū)域之間存在1個界面.如果界面兩側為同一組分微團,則說明該界面屬于微團內部界面;如果界面兩側為不同組分微團,則說明該界面為組分間界面.統(tǒng)計計算區(qū)域內的所有界面,內部界面所占總界面的比例即為尺度指數Is.當計算尺度Lc=L時,混合區(qū)域內的總界面數Ftot為

        如圖1(a)所示,當計算尺度為L時,在混合過程的初始階段,A組分微團與B組分微團互不接觸,尺度指數Is=1,表示兩組分微團完全離析,且它們均為具有最大尺度的微團.隨著混合過程的進行,A組分微團和B組分微團之間的接觸界面越來越大(見圖1(b)~(f)).當A組分微團和B組分微團均達到最小微團尺度(見1(f))時,混合區(qū)域內兩組分微團具有在該計算尺度下的最大接觸面積,此時A組分微團和B組分微團相互均勻分散,尺度指數Is=0.定義每條界面處的性質參數為β,且當界面兩側區(qū)域微團組分相同時β=1,否則β=0.則在該計算尺度下,整個區(qū)域的尺度指數Is為

        單獨考慮A組分微團時,假設在整個混合區(qū)域內,其濃度為xA.所有A組分微團組成一個微團,具有最大尺度指數(→1),此時微團內的界面數近似等于2n(n-1)xA(n?1).假設在計算區(qū)域內,界面兩側均為A組分微團的界面總數為FA,則A組分微團的尺度指數Is,A為

        相應地,假設界面兩側均為B組分微團的界面數為FB,則B組分微團的尺度指數Is,B為

        2.2 離析尺度

        在實際應用中,混合區(qū)域內的微團往往具有不規(guī)則的形狀,本文通過計算微團的離析尺度來考察混合區(qū)域內A,B兩組分微團的混合狀態(tài).當計算尺度Lc=L時,根據式(3)可計算得到A,B兩組分微團的平均尺度指數為Is.假設在該混合狀態(tài)下,A,B兩組分微團的平均離析尺度為mABL.分別以mABL和L作為計算尺度,得到混合區(qū)域內的界面總數存在如下關系:

        根據式(6)便可計算出混合區(qū)域中兩組分微團的平均離析尺度Ls,AB,即

        此外,可以根據式(4)和(5)計算得到的單組分微團的尺度指數,單獨計算A組分微團的離析尺度(mAL)和B組分微團的離析尺度(mBL).對于A組分微團,有

        B組分微團的離析尺度Ls,B為

        3 結果與討論

        3.1 尺度變化的定量表征

        在混合開始前,混合區(qū)域內只有B組分微團(見圖1(a)),此時A組分微團和B組分微團完全離析.隨著混合過程的進行,體系中A組分微團和B組分微團的尺度不斷降低,最終在最小尺度L下,A組分微團和B組分微團完全分散(見圖1(f)).

        在混合過程中,假設離析尺度每次都減小為上一離析尺度的1/2.微團的離析尺度從最初的nL降低至mL所需的次數為“混合時間”τm,則

        將混合的初始階段記為混合的零時刻,混合體系的離析尺度為nL.由τm的定義可知,由圖1(a)所示的混合初始階段至圖1(b)~(f)所示的混合階段所需時間分別為 0.5,1,2,3,4.在不同的計算尺度下,圖1所示的各個混合階段對應的尺度指數與τm的關系如圖2所示.

        圖2 不同計算尺度下尺度指數與混合時間的關系圖

        由圖2可知,隨著混合時間τm的不斷增加,混合區(qū)域的尺度指數由最初的1降低到最終的0,尺度指數的降低反映了混合過程中離析尺度由大至小不斷降低的過程.因此,可以利用本文提出的尺度指數概念來定量描述混合過程中混合區(qū)域內A,B兩組分微團相互分散的程度.當尺度指數為0時,A,B兩組分微團相互分散程度達到最大,且都具有最小微團尺度;當尺度指數為1時,兩組分微團互不接觸,且都具有最大微團尺度.

        3.2 計算尺度的影響

        從圖2可以看出,在混合的初始階段(即微團尺度與計算尺度相差較大時),系統(tǒng)的尺度指數隨混合時間變化的速率(即圖2中曲線的斜率)相對較小.混合區(qū)域內微團尺度越接近計算尺度,尺度指數隨混合時間變化的速率越快.這主要是因為本文提出的尺度指數是基于A,B組分所組成的微團的界面性質來進行計算的.當體系中微團的尺度越接近計算尺度時,兩組分微團越容易接近最終的混合狀態(tài).

        由圖2可知,在任何計算尺度下,當體系中的微團尺度與計算尺度相等時,混合區(qū)域的尺度指數為0.對于圖1(d)所示的混合狀態(tài),體系中的微團尺度為4L.以4L作為計算尺度時,該混合狀態(tài)對應的尺度指數為0;而以L作為計算尺度時,此混合狀態(tài)對應的尺度指數為0.8,若將計算尺度進一步降低,如降低至L/4,則混合狀態(tài)對應的尺度指數為0.95.這意味著,與計算尺度L/4相比,圖1(d)中的微團尺度(4L)遠大于計算尺度.因此,在該計算尺度下,混合體系仍具有較高的尺度指數.這也表明尺度指數代表了體系中相互離析的微團尺度與計算尺度的差異.尺度指數越大,體系中的微團尺度與計算尺度的偏差越大;尺度指數越小,微團的離析尺度與計算尺度越接近.

        相反地,當體系中的微團尺度小于計算尺度時,如圖1(e)所示的混合狀態(tài),體系內的微團尺度為2L.若以4L為計算尺度,則在每一個4L×4L區(qū)域內既有A組分微團又有B組分微團,用于計算的子區(qū)域不屬于單組分微團,無法根據本文定義計算體系的尺度指數.因此,利用本文提出的概念表征體系的尺度變化時,針對特定的混合狀態(tài),需要選擇合適的計算尺度來計算尺度指數.一般來說,計算尺度要小于體系內單組分微團的最小尺度.若體系中大部分微團的尺度都小于計算尺度,則說明在此計算尺度下,體系已經達到較好的混合狀態(tài),如要進一步評價體系的混合狀態(tài),需要選擇更小的計算尺度來進行計算.

        3.3 離析尺度的計算分析

        利用本文提出的尺度指數概念,可以定量地評價混合區(qū)域內A,B兩組分微團的相互分散狀態(tài).然而,在實際應用中,混合區(qū)域內的微團往往具有不規(guī)則的形狀.在圖3所示的各個混合狀態(tài)中,混合區(qū)域大小均為256L×256L,A組分微團(黑色區(qū)域)所占的面積分數xA也均為0.5.圖3(a)~(d)中的A組分微團為圓形,數量分別為1,4,16,127,圓形微團的直徑分別為204L,102L,51L,18L;圖3(e)和(f)中A組分微團則呈不規(guī)則形狀.

        圖3 不同形狀的A組分微團在B組分微團中的分散示意圖

        以L為計算尺度,分別利用式(3)~(5)計算各混合狀態(tài)下的平均尺度指數、A組分微團尺度指數和B組分微團尺度指數,計算結果見表1.由表可知,對于混合狀態(tài)1~4,尺度指數不斷降低,表明混合過程中微團尺度不斷降低.

        根據在計算尺度L下獲得的尺度指數,利用式(7)~(9)分別計算圖3中各種混合狀態(tài)對應的A,B兩組分微團的平均離析尺度、A組分微團離析尺度和B組分微團離析尺度,計算結果見表1.由表可知,根據尺度指數計算得到的A組分微團離析尺度與混合區(qū)域內A組分微團的實際尺度(這里用與A組分微團實際面積相等的正方形的邊長m'L表示)相接近.對于圖3(c)所示的微團,其離析尺度為 39.4L,實際尺度為 45.3L.可以看出,計算得到的離析尺度略小于實際尺度,這主要是由于本文提出的尺度指數是基于A,B組分微團之間的接觸面性質來進行計算的.實際上,A組分微團的最外層是與B組分微團相互接觸的,在計算尺度指數時這部分屬于微團間的界面,而不屬于A組分微團內的界面,因此計算所得到的離析尺度理論上應小于其實際尺度.

        表1 各種混合狀態(tài)對應的尺度指數及離析尺度(Lc=L)

        同一混合狀態(tài)下計算得到的A,B組分微團的離析尺度差異較大.對于混合狀態(tài)1,計算得到的A,B兩組分微團的離析尺度分別為159.1L和70.9L,即B組分微團的離析尺度遠小于A組分微團;事實上,從圖3(a)可以看出,A,B兩組分微團內任意點至A,B組分接觸界面的最大距離分別為79L和102L.計算得到的A,B微團離析尺度的差異客觀地反映了混合區(qū)域內單組分微團內部離兩組分接觸界面遠近的差異.也就是說,離析尺度越大,則微團內部離兩組分接觸界面的距離越大,該微團內部的某些部分越不容易達到兩組分接觸界面,混合過程越不容易實現(xiàn).

        另外,雖然圖3(a)和(e)中的微團均為連續(xù)性微團,但是圖3(e)中兩組分微團的混合狀態(tài)5優(yōu)于圖3(a)中的混合狀態(tài)1.由表1可知,在混合狀態(tài)1,5下 A組分微團的離析尺度分別為159.8L和89.8L,與實際混合狀態(tài)相符.混合狀態(tài)5下A組分微團的離析尺度與混合狀態(tài)2下A組分微團的離析尺度(80.2L)相近,說明這2種混合狀態(tài)較接近.混合狀態(tài)6下A組分微團和B組分微團的離析尺度分別為12.6L和11.9L,與混合狀態(tài)4下兩組分微團的離析尺度較為接近,表明這2種混合狀態(tài)較為接近,這與圖3所示的實際混合狀態(tài)相吻合.

        綜上所述,本文提出的離析尺度計算方法能夠科學地描述兩組分微團的混合狀態(tài).在現(xiàn)有的微團離析尺度計算方法中,PNN法[9-10]只適用于尺寸均一的不溶顆粒物在分散介質中的分散過程,因此不能利用該方法計算圖3(e)和(f)中微團的離析尺度.條紋寬度法[8-11]根據混合區(qū)域內某條截線上條紋寬度的分布來計算混合過程的離析尺度,因此,截線位置的選擇對離析尺度的計算結果具有重要的影響,如對于圖3(b)所示的混合狀態(tài)2,當截線處于中心線位置時,A組分微團和B組分微團的離析尺度分別為54L和159L;當截線由中心線位置向上平行移動64L后,A組分微團和B組分微團的離析尺度分別為100L和30L.相關曲線圖法[2]是通過分析某一混合區(qū)域內處于不同距離兩點間的濃度相關系數與該距離大小的圖譜特性,間接計算體系的離析尺度.利用該方法進行計算時存在一定的限制條件,即不能對混合狀態(tài)較差(如圖3(e)所示的混合狀態(tài)5)和混合區(qū)域呈周期性變化規(guī)律(如圖3(d)所示的混合狀態(tài)4)的離析尺度進行計算.利用該方法對圖3(f)所示的混合狀態(tài)6進行計算時,得到的混合區(qū)域平均離析尺度為3.2L,與該混合區(qū)域的實際微團尺度偏差較大.變量圖法和相關曲線圖法[12-13]的計算原理類似,兩者的定義都較為抽象,計算過程復雜,因此在實際中應用較為困難.

        4 結語

        離析強度和離析尺度是用于定量評價混合過程所達到程度的2個重要參數.本文基于混合區(qū)域內子區(qū)域之間接觸面的性質,提出了一種計算混合過程尺度變化的新方法.該方法可以定量地表征不同組分或者不同相在混合過程中由于尺度的變化對混合過程進度的影響,進而提出了尺度指數的概念.對于特定的混合狀態(tài),系統(tǒng)的尺度指數與所選取的計算尺度相關,體系中微團的尺度與計算尺度偏差越大,尺度指數越接近于1.利用在一定計算尺度下尺度指數的計算結果,可以計算出特定混合狀態(tài)下混合區(qū)域的平均離析尺度和單組分的離析尺度.離析尺度可以有效表征混合區(qū)域內獨立微團的尺度大小,計算結果與微團的實際尺寸吻合較好.

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        A new method for determining scale changes in mixing process

        Luo Peicheng Xin Chuanxian Cao Cuicui Zhao Suqing Zhou Jiancheng

        (School of Chemistry and Chemical Engineering,Southeast University,Nanjing 211189,China)

        A new method is proposed to calculate index of scale and scale of segregation of the segregated clusters in the mixing process based on the characteristics of the interfacial face between two neighboring sub-zones.Index of scale is used to evaluate the scale changes of the segregated clusters quantitatively in the mixing process,which indicates the differences between the scale of segregation and the calculating scale.At a given calculating scale,the value of the index of scale is 1 when the clusters of two components(or two phases)segregate from each other completely,and the value becomes 0 when the clusters have the maximum interfacial face.For a certain mixing state,the calculating scale has great effect on the value of index of segregation.In the application,the suggested calculating scale should be smaller than the minimum scale of the segregated clusters in the mixing region.The scale of segregation can be determined by the value of index of scale calculated at a given calculating scale.The calculated scale of segregation reveals the actual size of the segregated clusters of the two components(or two phases)in the mixing zone.It can be used to evaluate the extent to which the scale reductions of the mixing process reach.

        mixing;scale change;definition;index of scale;scale of segregation

        TQ028.8

        A

        1001-0505(2012)06-1238-05

        10.3969/j.issn.1001 -0505.2012.06.039

        2012-06-23.

        駱培成(1977—),男,博士,副教授,博士生導師,luopeicheng@seu.edu.cn.

        國家自然科學基金資助項目(21006011)、江蘇省自然科學基金資助項目(BK2010410).

        駱培成,辛傳賢,曹翠翠,等.一種計算混合過程尺度變化的新方法[J].東南大學學報:自然科學版,2012,42(6):1238-1242.[doi:10.3969/j.issn.1001 -0505.2012.06.039]

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