駱培成 辛傳賢 曹翠翠 趙素青 周建成

(東南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院，南京 211189)

一種計(jì)算混合過程尺度變化的新方法

駱培成 辛傳賢 曹翠翠 趙素青 周建成

(東南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院，南京 211189)

基于混合區(qū)域內(nèi)子區(qū)域之間接觸面的性質(zhì)，提出了一種計(jì)算混合過程尺度指數(shù)和離析尺度的新方法.尺度指數(shù)可以定量表征混合過程中微團(tuán)的尺度變化，反映了混合體系中微團(tuán)離析尺度與計(jì)算尺度的差異.在一定的計(jì)算尺度下，當(dāng)兩組分(或兩相)微團(tuán)互不接觸時(shí)，尺度指數(shù)為1;當(dāng)兩組分(或兩相)微團(tuán)最大限度相互接觸時(shí)，體系具有最小尺度指數(shù)0.對(duì)于特定的混合狀態(tài)，計(jì)算尺度對(duì)離析指數(shù)的影響較大，在實(shí)際應(yīng)用中計(jì)算尺度應(yīng)小于體系內(nèi)微團(tuán)的最小尺度.根據(jù)一定計(jì)算尺度下尺度指數(shù)的計(jì)算結(jié)果，可以計(jì)算出特定混合狀態(tài)下的離析尺度.離析尺度可以表征混合區(qū)域內(nèi)相互離析的兩組分(或兩相)微團(tuán)的尺度大小，反映了混合過程尺度降低的程度.

混合;尺度變化;定義;尺度指數(shù);離析尺度

混合是化工生產(chǎn)過程中重要的單元操作，其目的是降低系統(tǒng)的不均勻程度.例如，通過均相湍流混合或者層流混合，可降低系統(tǒng)在濃度、溫度等標(biāo)量上的不均勻程度;通過非均相混合過程(如氣相在液相中的分散等)，可降低兩相之間的相互分散程度［1］.如何科學(xué)、定量地描述這種不均勻程度，即利用特定的參數(shù)對(duì)混合過程的狀態(tài)進(jìn)行數(shù)學(xué)描述，使其與客觀混合狀態(tài)之間建立科學(xué)的聯(lián)系，是混合過程研究領(lǐng)域中的難點(diǎn)之一.

早在20世紀(jì)50年代，Danckwerts［2］就提出了離析強(qiáng)度和離析尺度的概念，并基于混合區(qū)域內(nèi)的濃度分布方差來計(jì)算離析強(qiáng)度，表征混合過程的狀態(tài).時(shí)至今日，該方法仍被廣泛應(yīng)用于混合過程研究中［3-6］.然而，該方法不能用于評(píng)價(jià)混合過程的尺度降低情況.離析尺度是指體系中某一組分(或者某一相，以下統(tǒng)一用組分來表示)形成的相對(duì)孤立的微團(tuán)尺寸，與該組分微團(tuán)相鄰的區(qū)域?yàn)槠渌M分微團(tuán).目前，計(jì)算混合過程離析尺度的方法主要有相關(guān)曲線圖法［2，7］、條紋寬度法［8-11］、最近相鄰點(diǎn)分布法(PNN 法)［9-10］、變量圖法［12-13］等.Kukukova等［14］詳細(xì)比較了這4種方法在計(jì)算體系離析尺度方面的適用情況以及方法的優(yōu)缺點(diǎn).

本文提出了一種新的計(jì)算混合過程中尺度變化的方法.基于混合區(qū)域內(nèi)各子區(qū)域之間相互接觸面的性質(zhì)，定量計(jì)算出混合區(qū)域的尺度指數(shù)和離析尺度.此處提出的尺度指數(shù)概念，是從尺度變化的角度定量描述混合過程的進(jìn)度;離析尺度則反映了混合區(qū)域內(nèi)孤立微團(tuán)的空間尺寸.

1 混合區(qū)域描述及相關(guān)尺度定義

圖1為混合過程中不同階段兩組分微團(tuán)相互分散示意圖.假設(shè)混合區(qū)域由n2個(gè)大小相等的正方形子區(qū)域組成，每個(gè)子區(qū)域的大小為L(zhǎng)×L，混合區(qū)域的大小為nL×nL.本文主要考慮混合過程中的尺度變化，并不考慮每個(gè)子區(qū)域在濃度或者溫度上的變化.因此，最小子區(qū)域內(nèi)只可能存在A組分微團(tuán)或者B組分微團(tuán).用1表示該子區(qū)域?yàn)锳組分微團(tuán)(圖1中黑色區(qū)域)，0表示該子區(qū)域?yàn)锽組分微團(tuán)(圖1中白色區(qū)域).

圖1 混合過程不同階段兩組分微團(tuán)相互分散示意圖

用正方形區(qū)域的邊長(zhǎng)表示該區(qū)域的尺度，則圖1中整個(gè)混合區(qū)域的尺度為nL，最小子區(qū)域的尺度為L(zhǎng).對(duì)于只有A組分或者只有B組分的孤立微團(tuán)(即該微團(tuán)周圍均為其他組分微團(tuán))，定義微團(tuán)的離析尺度Ls為

式中，S表示微團(tuán)所占區(qū)域的面積;mL表示與微團(tuán)具有相同面積的正方形區(qū)域的邊長(zhǎng)，即最小尺度L的m倍.

在計(jì)算尺度指數(shù)和離析尺度時(shí)，需將整個(gè)混合區(qū)域劃分為若干個(gè)大小相等的正方形子區(qū)域.該子區(qū)域?qū)?yīng)的尺度為計(jì)算尺度Lc，一般采用混合區(qū)域的最小尺度L進(jìn)行計(jì)算.在實(shí)際應(yīng)用中，對(duì)于由各種實(shí)驗(yàn)手段得到的混合過程濃度分布圖或者不互溶兩相之間的分散圖，可以取圖像中一個(gè)像素對(duì)應(yīng)的尺度作為計(jì)算尺度.

2 尺度指數(shù)與離析尺度的計(jì)算方法

2.1 尺度指數(shù)

在最小尺度下，整個(gè)混合區(qū)域被分成n2個(gè)子區(qū)域.相鄰2個(gè)子區(qū)域之間存在1個(gè)界面.如果界面兩側(cè)為同一組分微團(tuán)，則說明該界面屬于微團(tuán)內(nèi)部界面;如果界面兩側(cè)為不同組分微團(tuán)，則說明該界面為組分間界面.統(tǒng)計(jì)計(jì)算區(qū)域內(nèi)的所有界面，內(nèi)部界面所占總界面的比例即為尺度指數(shù)Is.當(dāng)計(jì)算尺度Lc=L時(shí)，混合區(qū)域內(nèi)的總界面數(shù)Ftot為

如圖1(a)所示，當(dāng)計(jì)算尺度為L(zhǎng)時(shí)，在混合過程的初始階段，A組分微團(tuán)與B組分微團(tuán)互不接觸，尺度指數(shù)Is=1，表示兩組分微團(tuán)完全離析，且它們均為具有最大尺度的微團(tuán).隨著混合過程的進(jìn)行，A組分微團(tuán)和B組分微團(tuán)之間的接觸界面越來越大(見圖1(b)～(f)).當(dāng)A組分微團(tuán)和B組分微團(tuán)均達(dá)到最小微團(tuán)尺度(見1(f))時(shí)，混合區(qū)域內(nèi)兩組分微團(tuán)具有在該計(jì)算尺度下的最大接觸面積，此時(shí)A組分微團(tuán)和B組分微團(tuán)相互均勻分散，尺度指數(shù)Is=0.定義每條界面處的性質(zhì)參數(shù)為β，且當(dāng)界面兩側(cè)區(qū)域微團(tuán)組分相同時(shí)β=1，否則β=0.則在該計(jì)算尺度下，整個(gè)區(qū)域的尺度指數(shù)Is為

單獨(dú)考慮A組分微團(tuán)時(shí)，假設(shè)在整個(gè)混合區(qū)域內(nèi)，其濃度為xA.所有A組分微團(tuán)組成一個(gè)微團(tuán)，具有最大尺度指數(shù)(→1)，此時(shí)微團(tuán)內(nèi)的界面數(shù)近似等于2n(n－1)xA(n?1).假設(shè)在計(jì)算區(qū)域內(nèi)，界面兩側(cè)均為A組分微團(tuán)的界面總數(shù)為FA，則A組分微團(tuán)的尺度指數(shù)Is，A為

相應(yīng)地，假設(shè)界面兩側(cè)均為B組分微團(tuán)的界面數(shù)為FB，則B組分微團(tuán)的尺度指數(shù)Is，B為

2.2 離析尺度

在實(shí)際應(yīng)用中，混合區(qū)域內(nèi)的微團(tuán)往往具有不規(guī)則的形狀，本文通過計(jì)算微團(tuán)的離析尺度來考察混合區(qū)域內(nèi)A，B兩組分微團(tuán)的混合狀態(tài).當(dāng)計(jì)算尺度Lc=L時(shí)，根據(jù)式(3)可計(jì)算得到A，B兩組分微團(tuán)的平均尺度指數(shù)為Is.假設(shè)在該混合狀態(tài)下，A，B兩組分微團(tuán)的平均離析尺度為mABL.分別以mABL和L作為計(jì)算尺度，得到混合區(qū)域內(nèi)的界面總數(shù)存在如下關(guān)系:

根據(jù)式(6)便可計(jì)算出混合區(qū)域中兩組分微團(tuán)的平均離析尺度Ls，AB，即

此外，可以根據(jù)式(4)和(5)計(jì)算得到的單組分微團(tuán)的尺度指數(shù)，單獨(dú)計(jì)算A組分微團(tuán)的離析尺度(mAL)和B組分微團(tuán)的離析尺度(mBL).對(duì)于A組分微團(tuán)，有

B組分微團(tuán)的離析尺度Ls，B為

3 結(jié)果與討論

3.1 尺度變化的定量表征

在混合開始前，混合區(qū)域內(nèi)只有B組分微團(tuán)(見圖1(a))，此時(shí)A組分微團(tuán)和B組分微團(tuán)完全離析.隨著混合過程的進(jìn)行，體系中A組分微團(tuán)和B組分微團(tuán)的尺度不斷降低，最終在最小尺度L下，A組分微團(tuán)和B組分微團(tuán)完全分散(見圖1(f)).

在混合過程中，假設(shè)離析尺度每次都減小為上一離析尺度的1/2.微團(tuán)的離析尺度從最初的nL降低至mL所需的次數(shù)為“混合時(shí)間”τm，則

將混合的初始階段記為混合的零時(shí)刻，混合體系的離析尺度為nL.由τm的定義可知，由圖1(a)所示的混合初始階段至圖1(b)～(f)所示的混合階段所需時(shí)間分別為 0.5，1，2，3，4.在不同的計(jì)算尺度下，圖1所示的各個(gè)混合階段對(duì)應(yīng)的尺度指數(shù)與τm的關(guān)系如圖2所示.

圖2 不同計(jì)算尺度下尺度指數(shù)與混合時(shí)間的關(guān)系圖

由圖2可知，隨著混合時(shí)間τm的不斷增加，混合區(qū)域的尺度指數(shù)由最初的1降低到最終的0，尺度指數(shù)的降低反映了混合過程中離析尺度由大至小不斷降低的過程.因此，可以利用本文提出的尺度指數(shù)概念來定量描述混合過程中混合區(qū)域內(nèi)A，B兩組分微團(tuán)相互分散的程度.當(dāng)尺度指數(shù)為0時(shí)，A，B兩組分微團(tuán)相互分散程度達(dá)到最大，且都具有最小微團(tuán)尺度;當(dāng)尺度指數(shù)為1時(shí)，兩組分微團(tuán)互不接觸，且都具有最大微團(tuán)尺度.

3.2 計(jì)算尺度的影響

從圖2可以看出，在混合的初始階段(即微團(tuán)尺度與計(jì)算尺度相差較大時(shí))，系統(tǒng)的尺度指數(shù)隨混合時(shí)間變化的速率(即圖2中曲線的斜率)相對(duì)較小.混合區(qū)域內(nèi)微團(tuán)尺度越接近計(jì)算尺度，尺度指數(shù)隨混合時(shí)間變化的速率越快.這主要是因?yàn)楸疚奶岢龅某叨戎笖?shù)是基于A，B組分所組成的微團(tuán)的界面性質(zhì)來進(jìn)行計(jì)算的.當(dāng)體系中微團(tuán)的尺度越接近計(jì)算尺度時(shí)，兩組分微團(tuán)越容易接近最終的混合狀態(tài).

由圖2可知，在任何計(jì)算尺度下，當(dāng)體系中的微團(tuán)尺度與計(jì)算尺度相等時(shí)，混合區(qū)域的尺度指數(shù)為0.對(duì)于圖1(d)所示的混合狀態(tài)，體系中的微團(tuán)尺度為4L.以4L作為計(jì)算尺度時(shí)，該混合狀態(tài)對(duì)應(yīng)的尺度指數(shù)為0;而以L作為計(jì)算尺度時(shí)，此混合狀態(tài)對(duì)應(yīng)的尺度指數(shù)為0.8，若將計(jì)算尺度進(jìn)一步降低，如降低至L/4，則混合狀態(tài)對(duì)應(yīng)的尺度指數(shù)為0.95.這意味著，與計(jì)算尺度L/4相比，圖1(d)中的微團(tuán)尺度(4L)遠(yuǎn)大于計(jì)算尺度.因此，在該計(jì)算尺度下，混合體系仍具有較高的尺度指數(shù).這也表明尺度指數(shù)代表了體系中相互離析的微團(tuán)尺度與計(jì)算尺度的差異.尺度指數(shù)越大，體系中的微團(tuán)尺度與計(jì)算尺度的偏差越大;尺度指數(shù)越小，微團(tuán)的離析尺度與計(jì)算尺度越接近.

相反地，當(dāng)體系中的微團(tuán)尺度小于計(jì)算尺度時(shí)，如圖1(e)所示的混合狀態(tài)，體系內(nèi)的微團(tuán)尺度為2L.若以4L為計(jì)算尺度，則在每一個(gè)4L×4L區(qū)域內(nèi)既有A組分微團(tuán)又有B組分微團(tuán)，用于計(jì)算的子區(qū)域不屬于單組分微團(tuán)，無法根據(jù)本文定義計(jì)算體系的尺度指數(shù).因此，利用本文提出的概念表征體系的尺度變化時(shí)，針對(duì)特定的混合狀態(tài)，需要選擇合適的計(jì)算尺度來計(jì)算尺度指數(shù).一般來說，計(jì)算尺度要小于體系內(nèi)單組分微團(tuán)的最小尺度.若體系中大部分微團(tuán)的尺度都小于計(jì)算尺度，則說明在此計(jì)算尺度下，體系已經(jīng)達(dá)到較好的混合狀態(tài)，如要進(jìn)一步評(píng)價(jià)體系的混合狀態(tài)，需要選擇更小的計(jì)算尺度來進(jìn)行計(jì)算.

3.3 離析尺度的計(jì)算分析

利用本文提出的尺度指數(shù)概念，可以定量地評(píng)價(jià)混合區(qū)域內(nèi)A，B兩組分微團(tuán)的相互分散狀態(tài).然而，在實(shí)際應(yīng)用中，混合區(qū)域內(nèi)的微團(tuán)往往具有不規(guī)則的形狀.在圖3所示的各個(gè)混合狀態(tài)中，混合區(qū)域大小均為256L×256L，A組分微團(tuán)(黑色區(qū)域)所占的面積分?jǐn)?shù)xA也均為0.5.圖3(a)～(d)中的A組分微團(tuán)為圓形，數(shù)量分別為1，4，16，127，圓形微團(tuán)的直徑分別為204L，102L，51L，18L;圖3(e)和(f)中A組分微團(tuán)則呈不規(guī)則形狀.

圖3 不同形狀的A組分微團(tuán)在B組分微團(tuán)中的分散示意圖

以L為計(jì)算尺度，分別利用式(3)～(5)計(jì)算各混合狀態(tài)下的平均尺度指數(shù)、A組分微團(tuán)尺度指數(shù)和B組分微團(tuán)尺度指數(shù)，計(jì)算結(jié)果見表1.由表可知，對(duì)于混合狀態(tài)1～4，尺度指數(shù)不斷降低，表明混合過程中微團(tuán)尺度不斷降低.

根據(jù)在計(jì)算尺度L下獲得的尺度指數(shù)，利用式(7)～(9)分別計(jì)算圖3中各種混合狀態(tài)對(duì)應(yīng)的A，B兩組分微團(tuán)的平均離析尺度、A組分微團(tuán)離析尺度和B組分微團(tuán)離析尺度，計(jì)算結(jié)果見表1.由表可知，根據(jù)尺度指數(shù)計(jì)算得到的A組分微團(tuán)離析尺度與混合區(qū)域內(nèi)A組分微團(tuán)的實(shí)際尺度(這里用與A組分微團(tuán)實(shí)際面積相等的正方形的邊長(zhǎng)m'L表示)相接近.對(duì)于圖3(c)所示的微團(tuán)，其離析尺度為 39.4L，實(shí)際尺度為 45.3L.可以看出，計(jì)算得到的離析尺度略小于實(shí)際尺度，這主要是由于本文提出的尺度指數(shù)是基于A，B組分微團(tuán)之間的接觸面性質(zhì)來進(jìn)行計(jì)算的.實(shí)際上，A組分微團(tuán)的最外層是與B組分微團(tuán)相互接觸的，在計(jì)算尺度指數(shù)時(shí)這部分屬于微團(tuán)間的界面，而不屬于A組分微團(tuán)內(nèi)的界面，因此計(jì)算所得到的離析尺度理論上應(yīng)小于其實(shí)際尺度.

表1 各種混合狀態(tài)對(duì)應(yīng)的尺度指數(shù)及離析尺度(Lc=L)

同一混合狀態(tài)下計(jì)算得到的A，B組分微團(tuán)的離析尺度差異較大.對(duì)于混合狀態(tài)1，計(jì)算得到的A，B兩組分微團(tuán)的離析尺度分別為159.1L和70.9L，即B組分微團(tuán)的離析尺度遠(yuǎn)小于A組分微團(tuán);事實(shí)上，從圖3(a)可以看出，A，B兩組分微團(tuán)內(nèi)任意點(diǎn)至A，B組分接觸界面的最大距離分別為79L和102L.計(jì)算得到的A，B微團(tuán)離析尺度的差異客觀地反映了混合區(qū)域內(nèi)單組分微團(tuán)內(nèi)部離兩組分接觸界面遠(yuǎn)近的差異.也就是說，離析尺度越大，則微團(tuán)內(nèi)部離兩組分接觸界面的距離越大，該微團(tuán)內(nèi)部的某些部分越不容易達(dá)到兩組分接觸界面，混合過程越不容易實(shí)現(xiàn).

另外，雖然圖3(a)和(e)中的微團(tuán)均為連續(xù)性微團(tuán)，但是圖3(e)中兩組分微團(tuán)的混合狀態(tài)5優(yōu)于圖3(a)中的混合狀態(tài)1.由表1可知，在混合狀態(tài)1，5下 A組分微團(tuán)的離析尺度分別為159.8L和89.8L，與實(shí)際混合狀態(tài)相符.混合狀態(tài)5下A組分微團(tuán)的離析尺度與混合狀態(tài)2下A組分微團(tuán)的離析尺度(80.2L)相近，說明這2種混合狀態(tài)較接近.混合狀態(tài)6下A組分微團(tuán)和B組分微團(tuán)的離析尺度分別為12.6L和11.9L，與混合狀態(tài)4下兩組分微團(tuán)的離析尺度較為接近，表明這2種混合狀態(tài)較為接近，這與圖3所示的實(shí)際混合狀態(tài)相吻合.

綜上所述，本文提出的離析尺度計(jì)算方法能夠科學(xué)地描述兩組分微團(tuán)的混合狀態(tài).在現(xiàn)有的微團(tuán)離析尺度計(jì)算方法中，PNN法［9-10］只適用于尺寸均一的不溶顆粒物在分散介質(zhì)中的分散過程，因此不能利用該方法計(jì)算圖3(e)和(f)中微團(tuán)的離析尺度.條紋寬度法［8-11］根據(jù)混合區(qū)域內(nèi)某條截線上條紋寬度的分布來計(jì)算混合過程的離析尺度，因此，截線位置的選擇對(duì)離析尺度的計(jì)算結(jié)果具有重要的影響，如對(duì)于圖3(b)所示的混合狀態(tài)2，當(dāng)截線處于中心線位置時(shí)，A組分微團(tuán)和B組分微團(tuán)的離析尺度分別為54L和159L;當(dāng)截線由中心線位置向上平行移動(dòng)64L后，A組分微團(tuán)和B組分微團(tuán)的離析尺度分別為100L和30L.相關(guān)曲線圖法［2］是通過分析某一混合區(qū)域內(nèi)處于不同距離兩點(diǎn)間的濃度相關(guān)系數(shù)與該距離大小的圖譜特性，間接計(jì)算體系的離析尺度.利用該方法進(jìn)行計(jì)算時(shí)存在一定的限制條件，即不能對(duì)混合狀態(tài)較差(如圖3(e)所示的混合狀態(tài)5)和混合區(qū)域呈周期性變化規(guī)律(如圖3(d)所示的混合狀態(tài)4)的離析尺度進(jìn)行計(jì)算.利用該方法對(duì)圖3(f)所示的混合狀態(tài)6進(jìn)行計(jì)算時(shí)，得到的混合區(qū)域平均離析尺度為3.2L，與該混合區(qū)域的實(shí)際微團(tuán)尺度偏差較大.變量圖法和相關(guān)曲線圖法［12-13］的計(jì)算原理類似，兩者的定義都較為抽象，計(jì)算過程復(fù)雜，因此在實(shí)際中應(yīng)用較為困難.

4 結(jié)語(yǔ)

離析強(qiáng)度和離析尺度是用于定量評(píng)價(jià)混合過程所達(dá)到程度的2個(gè)重要參數(shù).本文基于混合區(qū)域內(nèi)子區(qū)域之間接觸面的性質(zhì)，提出了一種計(jì)算混合過程尺度變化的新方法.該方法可以定量地表征不同組分或者不同相在混合過程中由于尺度的變化對(duì)混合過程進(jìn)度的影響，進(jìn)而提出了尺度指數(shù)的概念.對(duì)于特定的混合狀態(tài)，系統(tǒng)的尺度指數(shù)與所選取的計(jì)算尺度相關(guān)，體系中微團(tuán)的尺度與計(jì)算尺度偏差越大，尺度指數(shù)越接近于1.利用在一定計(jì)算尺度下尺度指數(shù)的計(jì)算結(jié)果，可以計(jì)算出特定混合狀態(tài)下混合區(qū)域的平均離析尺度和單組分的離析尺度.離析尺度可以有效表征混合區(qū)域內(nèi)獨(dú)立微團(tuán)的尺度大小，計(jì)算結(jié)果與微團(tuán)的實(shí)際尺寸吻合較好.

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A new method for determining scale changes in mixing process

Luo Peicheng Xin Chuanxian Cao Cuicui Zhao Suqing Zhou Jiancheng

(School of Chemistry and Chemical Engineering，Southeast University，Nanjing 211189，China)

A new method is proposed to calculate index of scale and scale of segregation of the segregated clusters in the mixing process based on the characteristics of the interfacial face between two neighboring sub-zones.Index of scale is used to evaluate the scale changes of the segregated clusters quantitatively in the mixing process，which indicates the differences between the scale of segregation and the calculating scale.At a given calculating scale，the value of the index of scale is 1 when the clusters of two components(or two phases)segregate from each other completely，and the value becomes 0 when the clusters have the maximum interfacial face.For a certain mixing state，the calculating scale has great effect on the value of index of segregation.In the application，the suggested calculating scale should be smaller than the minimum scale of the segregated clusters in the mixing region.The scale of segregation can be determined by the value of index of scale calculated at a given calculating scale.The calculated scale of segregation reveals the actual size of the segregated clusters of the two components(or two phases)in the mixing zone.It can be used to evaluate the extent to which the scale reductions of the mixing process reach.

mixing;scale change;definition;index of scale;scale of segregation

TQ028.8

A

1001－0505(2012)06-1238-05

10.3969/j.issn.1001 －0505.2012.06.039

2012-06-23.

駱培成(1977—)，男，博士，副教授，博士生導(dǎo)師，luopeicheng@seu.edu.cn.

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(21006011)、江蘇省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(BK2010410).

駱培成，辛傳賢，曹翠翠，等.一種計(jì)算混合過程尺度變化的新方法［J］.東南大學(xué)學(xué)報(bào):自然科學(xué)版，2012，42(6):1238-1242.［doi:10.3969/j.issn.1001 －0505.2012.06.039］