呂 利，吳 勇，孫先鋒，唐艷妮，王大川，艾曉艷

(1.成都理工大學(xué) 環(huán)境與土木工程學(xué)院，四川 成都 610059;2.四川地質(zhì)環(huán)境監(jiān)測總站，四川 成都 610081;3.成都自來水有限責(zé)任公司水二廠，四川 成都 610081)

四川德陽地區(qū)地下水環(huán)境健康風(fēng)險評價

呂 利1，吳 勇1，孫先鋒2，唐艷妮3，王大川1，艾曉艷1

(1.成都理工大學(xué) 環(huán)境與土木工程學(xué)院，四川 成都 610059;2.四川地質(zhì)環(huán)境監(jiān)測總站，四川 成都 610081;3.成都自來水有限責(zé)任公司水二廠，四川 成都 610081)

通過采樣分析四川德陽地區(qū)地下水中 Hg、As、Cr6+、揮發(fā)酚、氰化物、Fe、Mn的污染狀況，采用美國環(huán)保署(USEPA)推薦的健康風(fēng)險評價模型，評價德陽地區(qū)地下水對成人健康的風(fēng)險。通過經(jīng)口暴露和皮膚暴露兩種途徑計算，結(jié)果表明，成人對Hg、揮發(fā)酚、氰化物3種非致癌物質(zhì)的經(jīng)口暴露和皮膚暴露終身健康危險度均低于可接受風(fēng)險水平10－6;As、Cr6+、Fe、Mn 4類物質(zhì)經(jīng)口暴露健康危險度比較高，其中 As為可接受風(fēng)險水平的171.9倍，Cr6+為可接受風(fēng)險水平的446.9倍;皮膚暴露健康危險度貢獻(xiàn)率總體比較小，絕大部分是由Cr6+提供;As、Cr6+對居民潛在的致癌風(fēng)險非常明顯。經(jīng)口暴露是地下水影響該地區(qū)居民終身健康并構(gòu)成潛在風(fēng)險最主要的途徑。

地下水;成人健康風(fēng)險;經(jīng)口暴露;皮膚暴露;危險度評估

地下水是農(nóng)民飲用和灌溉的主要水源。隨著我國經(jīng)濟(jì)持續(xù)高速發(fā)展，水環(huán)境問題日益嚴(yán)重。當(dāng)前國內(nèi)水質(zhì)研究的重點仍側(cè)重于對水體污染程度的定性描述［1、2］、對水質(zhì)等級的半定量評估［3］以及對河流水質(zhì)參數(shù)的定量預(yù)測［4、5］，關(guān)于水體中物質(zhì)對人體健康效應(yīng)的研究十分匱乏。

環(huán)境健康風(fēng)險評價是20世紀(jì)80年代以后發(fā)展起來的，它把環(huán)境污染與人體健康聯(lián)系起來，定量地描述環(huán)境污染對人群健康的危害，估算有害因子對人體危害發(fā)生的概率［6］。截止目前，國外學(xué)者已對水環(huán)境健康風(fēng)險評價的理論、方法與應(yīng)用開展了大量的研究［7－11］，而國內(nèi)學(xué)者的研究則相對較晚［12－16］。

以四川德陽地區(qū)地下水環(huán)境為研究對象，采用美國環(huán)保署(USEPA)推薦的健康風(fēng)險評價模型［17］，調(diào)查成年人對地下水中金屬、重金屬、氰化物和揮發(fā)酚的暴露劑量和健康風(fēng)險分布特征，評估地下水對成人健康的風(fēng)險水平。

1 理論及方法

1.1 暴露劑量的確定

居民對該地區(qū)地下水的暴露途徑為"經(jīng)口暴露"和"皮膚暴露"兩種。其中，經(jīng)口暴露主要包括日常飲食攝水和洗浴過程中隨機攝水，計算公式如下:

式中:ADDoral為經(jīng)口暴露劑量，mg/kg· d;CW為水中污染物濃度;mg/L;IR為攝入率，L/d;EF為暴露頻率，d/a;ED為暴露持續(xù)時間，a;BW 為人體質(zhì)量，kg;AT為平均時間，d。

皮膚暴露吸收的劑量計算公式如下:

式中:ADDabsorption為皮膚吸收劑量，mg/kg·d;CW、IR、EF、ED、BW、AT 同上。

SA為皮膚接觸表面積，cm2;PC為化學(xué)物質(zhì)皮膚滲透常數(shù)，cm/h;ET為暴露時間，h/d;CF為體積轉(zhuǎn)換因子，10－3L/cm。

1.2 健康風(fēng)險計算方法

將地下水中檢測到的污染物分為非致癌性物質(zhì)(有閾)和致癌性物質(zhì)(無閾)兩類，具體計算公式如下:

式中:R為發(fā)生某種特定有害健康效應(yīng)而造成等效死亡的終身危險度;ADD為非致癌性物質(zhì)的日均暴露劑量，mg/kg· d;RfD為化學(xué)污染物的某種暴露途徑下的參考劑量，mg/kg·d;10－6為與 RfD相對應(yīng)的假設(shè)可接受的危險度水平。

式中:R為人群患癌終身超額危險度，指0歲人群的期望壽命70 a;ADD為日均暴露劑量，mg/kg·d;q(人)為有動物推算出來人的致癌強度系數(shù)，(mg/kg·d)－1。

在計算人群對污染物的暴露劑量的基礎(chǔ)上，根據(jù)暴露劑量和污染物的參考劑量或致癌強度系數(shù)計算健康危險度。

2 評價計算

2.1 水質(zhì)分析

該研究數(shù)據(jù)是通過作者團(tuán)隊實地取樣分析和環(huán)境監(jiān)測站提供得到。水樣均來自天然暴露地下水和居民水井，取樣地點為Z1－Z10共10個點。具體數(shù)據(jù)見下表(表1)。

表1 取樣水質(zhì)實驗數(shù)據(jù) mg/L

2.2 健康風(fēng)險評價參數(shù)的選擇

根據(jù)美國EPA綜合風(fēng)險數(shù)據(jù)庫(IRIS)數(shù)據(jù)庫資料，以及國際癌癥研究機構(gòu)(IARC)和世界衛(wèi)生組織(WHO)通過全面評價化學(xué)物質(zhì)致癌性可靠程度而編制的分類系統(tǒng)，對于非致癌物質(zhì)所致健康風(fēng)險評價，參考劑量(RfD)是一個重要參數(shù);而對于致癌物質(zhì)，健康評價需要通過化學(xué)致癌物強度系數(shù)(q)確定。上述與評價有關(guān)的指標(biāo)所對應(yīng)的參考劑量和化學(xué)致癌強度系數(shù)分別列于下表(表2、表3)

表2 非致癌物質(zhì)參考劑量

表3 化學(xué)致癌物強度系數(shù)

2.3 暴露劑量計算

本研究只針對該地區(qū)成人進(jìn)行，根據(jù)USEPA手冊［15］確定成人的相關(guān)參數(shù)，經(jīng)口暴露的攝入率為2.2 L/d;飲用水暴露頻率為365 d/a;皮膚表面積1.82 m2;體重64 kg;每天淋浴時間15 min;對化學(xué)物質(zhì)的暴露，經(jīng)口暴露持續(xù)時間70 a，游泳時間50 a;幾種化學(xué)物質(zhì)的皮膚滲透系數(shù)PC如下(表4)。

表4 幾種化學(xué)物質(zhì)的皮膚滲透系數(shù) cm/h

根據(jù)上述公式和參數(shù)計算得到該地區(qū)取樣點成人經(jīng)口暴露劑量和皮膚暴露劑量結(jié)果見下表(表5、表6)。

表5 經(jīng)口暴露劑量 mg/kg.d

由表5和表6可以看出，

(1)調(diào)查地區(qū)無論是通過經(jīng)口暴露還是皮膚暴露，人們對Fe和Mn的暴露劑量都相對較高。經(jīng)口暴露途徑Fe的暴露劑量在 1.719E－03到 4.228E－02區(qū)間范圍內(nèi)，是 Hg、As、Cr6+、揮發(fā)酚、氰化物暴露劑量的 50～1230倍;經(jīng)口暴露途徑 Mn的暴露劑量在3.438E－04到4.428E－02范圍內(nèi)，是 Hg、As、Cr6+、揮發(fā)酚、氰化物暴露劑量的10～1288倍。皮膚暴露途徑 Fe和 Mn的暴露劑量分別是 Hg、As、Cr6+、揮發(fā)酚、氰化物暴露劑量的33.3～820倍和8.3～1073倍。

(2)不管是針對哪種指標(biāo)，其經(jīng)口暴露劑量都比皮膚暴露劑量大的多，可見經(jīng)口暴露途徑是人體接觸地下水化學(xué)物質(zhì)的主要暴露途徑。

2.4 健康風(fēng)險計算結(jié)果

通過各指標(biāo)經(jīng)口暴露劑量和皮膚暴露劑量分別算出相應(yīng)指標(biāo)對人體健康的危害度，結(jié)果見下表(表7、表8)。

表6 皮膚暴露劑量mg/kg·d

表7 經(jīng)口暴露終身健康危險度和患癌超額危險度

表8 皮膚暴露終身健康危險度和患癌超額危險度

由表7、表8可以看出:

(1)非致癌物質(zhì)經(jīng)口暴露的終身健康總危險度，Hg、揮發(fā)酚、氰化物均低于可以接受的風(fēng)險水平10－6，但是 Fe除了 Z2、Z10區(qū)，Mn除了Z1、Z5、Z6、Z9區(qū)外都超出了可以接受的風(fēng)險水平10－6;而非致癌物質(zhì)皮膚暴露的終身健康總危險度均低于可以接受的風(fēng)險水平10－6，呈現(xiàn)Fe、Mn相對較高的態(tài)勢。

(2)對于具有致癌作用的As和Cr6+造成的患癌終身超額危險度，經(jīng)口暴露途徑遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過了可以接受的風(fēng)險水平10－6;皮膚暴露途徑As在可接受風(fēng)險水平之內(nèi)，Cr6+略高于可接受風(fēng)險水平。

(3)經(jīng)口暴露健康危險度貢獻(xiàn)率主要由 As、Cr6+、Fe、Mn提供，尤其是As、Cr6+，分別達(dá)到了70%和27%左右。也就是說致癌物質(zhì)所造成的健康危險度貢獻(xiàn)率占97%，是經(jīng)口途徑影響人類健康的主要污染物，相關(guān)部門有必要進(jìn)行相應(yīng)的治理。皮膚暴露健康危險度貢獻(xiàn)率總體比較小，絕大部分是由Cr6+提供，其余指標(biāo)影響微弱。

(4)該地成人各種指標(biāo)成人經(jīng)口暴露健康危險度明顯大于皮膚暴露健康危險度。經(jīng)口暴露是該地區(qū)地下水影響成人健康并構(gòu)成潛在風(fēng)險的最主要途徑。

2.5置信度分析

USEPA健康風(fēng)險評價模型，把飲用水中的有害物質(zhì)與人體健康聯(lián)系起來，定量描述有害物質(zhì)對人體健康產(chǎn)生危害的風(fēng)險，該模型在健康風(fēng)險評價中具有重大的意義。然而在水環(huán)境中，健康風(fēng)險評價系統(tǒng)包含了大量的不確定性因素:

(1)地下水環(huán)境本身就是一個比較復(fù)雜的水 －巖作用系統(tǒng)，包括大量的有機、無機化合物，并且受地理環(huán)境和地表水滲透的影響，成分更加復(fù)雜多變。

(2)研究涉及的指標(biāo)低于檢出限時，采用的1/2檢出限代替，具有一定的主觀性，由此產(chǎn)生的計算結(jié)果不準(zhǔn)確，可能偏大。

(3)研究采用 USEPA公布的計算模型，并且國內(nèi)相關(guān)計算參數(shù)還不確定，只能套用美國參數(shù)。這就導(dǎo)致所計算的結(jié)果與實際結(jié)果存在差異。

(4)該研究只針對地區(qū)的成人進(jìn)行，對于小孩、青少年，甚至是男、女差別，計算時所涉及的參數(shù)也會不一樣，比如水的攝入率、體重、皮膚表面積等等。由此得到的最終評價結(jié)果也會不一樣。

3 結(jié)論和建議

(1)該地區(qū)地下水對居民健康終身危險度貢獻(xiàn)率主要是以經(jīng)口暴露途徑為主，Cr6+＞As＞Fe＞Mn＞Hg＞氰化物 ＞揮發(fā)酚，As、Cr6+分別達(dá)到了70%和27%左右。

(2)四川德陽地區(qū)以地下水為主要飲用水源，但是 As、Cr6+、Fe、Mn導(dǎo)致的健康風(fēng)險度很大，尤其是 As、Cr6+，As為可接受風(fēng)險水平的171.9倍，Cr6+為可接受風(fēng)險水平的446.9倍，使當(dāng)?shù)氐叵滤w致癌風(fēng)險較高，相關(guān)部門應(yīng)該采取相應(yīng)措施。

(3)該地區(qū)地下水已經(jīng)被化學(xué)物質(zhì)污染，并且在相當(dāng)長一段時間內(nèi)很難恢復(fù)，居民也應(yīng)該注意自身的飲水安全。有關(guān)部門應(yīng)該加強化工廠排污管理，減少新增易排污企業(yè)，減小地下水二次污染的危險系數(shù)。

由于我國目前還沒有關(guān)于健康風(fēng)險評價技術(shù)標(biāo)準(zhǔn)以及相關(guān)的參數(shù)，建議有關(guān)部門應(yīng)該加強健康風(fēng)險評價的工作研究，促進(jìn)人體健康與地下水環(huán)境的數(shù)據(jù)相關(guān)性的發(fā)展。另外有機物的污染在評價工作中還不夠深入，建議在有機污染物聯(lián)合作用機理上進(jìn)行更深入的研究，為我國地下水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)的完善提供可靠的依據(jù)，為針對人類健康采取的措施提供理論保障。

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X21

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1004－1184(2012)01－0098－04

2011－07－13

呂利(1986－)，男，四川內(nèi)江人，在讀碩士研究生，主攻方向:地下水評價與保護(hù)。