孫洪超，倪邦發(fā)，肖才錦，張貴英，王平生，袁國軍，田偉之

（中國原子能科學(xué)研究院核物理研究所，北京 102413）

瞬發(fā)伽馬中子活化分析（Pr o mpt-ga mma Neutron Activation Analysis，PGNAA）是一種靈敏的非破壞的核分析技術(shù)，具有對(duì)各種物質(zhì)中多種元素的迅速和非破壞性的分析特點(diǎn)，并與儀器中子活化分析具有互補(bǔ)性，應(yīng)用范圍日益廣泛。目前，國際上有30多個(gè)實(shí)驗(yàn)室已經(jīng)建立了PGNAA裝置。盡管我國研究堆數(shù)量不少，但基于反應(yīng)堆的高水平的PGNAA裝置還是空白。中國原子能科學(xué)研究院設(shè)計(jì)建造了中國先進(jìn)研究堆（CARR），能夠提供高品質(zhì)的中子束流，基于此，本工作擬設(shè)計(jì)基于CARR堆的PGNAA裝置。

CARR堆是一座滿功率為60 MW的池內(nèi)罐式反應(yīng)堆，利用輕水作慢化劑和冷卻劑，堆心周圍是重水反射層。CARR堆有9個(gè)水平孔道，還裝配了一些其他領(lǐng)域應(yīng)用的垂直孔道。CARR堆PGNAA裝置采用水平切向孔道HT2。HT2孔道位于重水反射層中距堆心46 c m處，孔道入口的熱中子注量率預(yù)計(jì)可達(dá)到5×1014c m－2·s－1。從HT2引出的中子要經(jīng)過兩次準(zhǔn)直，再經(jīng)過單晶鉍過濾器，在孔道出口的中子注量率達(dá)109c m－2·s－1量級(jí)?？椎朗乔邢虻模苊庵苯訉?duì)準(zhǔn)堆心，從而減少了來自堆心的快中子和伽馬帶來的輻射本底。CARR的中子注量率很高（亞洲最高），利用其提供的中子束，將在高起點(diǎn)建立CARR堆瞬發(fā)伽馬中子活化分析裝置，為今后開展PGNAA領(lǐng)域的研究工作奠定基礎(chǔ)，CARR堆PGNAA裝置的建立和應(yīng)用將極大地提高我國在核分析技術(shù)領(lǐng)域的地位。

1 PGNAA裝置的MCNP模擬方法

所設(shè)計(jì)的PGNAA裝置結(jié)構(gòu)示于圖1。由圖1可以看出，中子輸運(yùn)的距離很長（7 m），因此設(shè)計(jì)時(shí)面臨兩方面的問題：1）所需的計(jì)算時(shí)間很長；2）長距離傳輸使得計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)偏低，誤差較大。為了解決上述問題，采用文獻(xiàn)［1］中分段銜接的辦法。整個(gè)模擬分為兩步：第一步模擬從HT2孔道入口到孔道出口；第二步模擬從第一準(zhǔn)直器前端到阻止器。兩步之間有一段重合（第一準(zhǔn)直器到堆口）以使兩步模擬有一個(gè)很好的過渡。

第一步模擬：在HT2孔道入口，利用MCNP程序的SDEF卡定義面源，歸一化的中子總流量為7.20×1016，源中子能譜和方向譜已知。用MCNPX程序的計(jì)數(shù)卡F1記錄通過第一準(zhǔn)直器前端截面上的中子能譜、方向譜及空間分布，上述參數(shù)作為第二段模擬源參數(shù)。第二步模擬：定義第一準(zhǔn)直器前端截面為面源，參數(shù)已經(jīng)通過第一段模擬獲得。利用計(jì)數(shù)卡Fn記錄感興趣的幾何體或曲面上的中子參數(shù)。

圖1 PGNAA裝置結(jié)構(gòu)示意圖

2 中子過濾器

HT2是水平切向孔道，位于重水反射層中距堆心46 c m處。盡管孔道入口處的中子已經(jīng)充分熱化，且伽馬射線強(qiáng)度不高（HT2孔道為切向孔道）。然而為了滿足熱中子瞬發(fā)伽馬活化分析的高靈敏和低本底要求，需采用一個(gè)熱中子過濾器進(jìn)一步提高熱中子份額和減少來自堆心的伽馬射線強(qiáng)度。

CARR堆熱中子水平孔道采用單晶鉍做過濾器。單晶鉍的中子總截面可用（1）式表示：

（1）式中：σt、σa、σTDS和σBragg分別為單晶鉍的中子總截面、吸收截面、熱中子散射截面、布拉格散射截面。σa滿足E－1／2定律［2］：

（2）式中：E 為中子能量；C1為常量［2］。

文獻(xiàn)［3］給出了σTDS的表達(dá)式：

（3）式中：x＝θD／T（T 為晶體溫度）；σbat＝S＋s（束縛原子的相干和非相干散射截面之和）；A＝209，為單晶鉍的相對(duì)原子質(zhì)量；C2為常量；B0＝3h2／2 KBθDA，對(duì)應(yīng)零點(diǎn)運(yùn)動(dòng)，與溫度無關(guān)；h為普朗克常量；KB為玻爾茲曼常數(shù)；BT與溫度相關(guān)，可用（4）式計(jì)算：

根據(jù) Adib［4］給出的公式：

（5）式中，TBragg＝∏（1－Pθhld）。根據(jù)文獻(xiàn)［5］，Pθhld是晶面（hkl）對(duì)傾角為θhkl的入射中子束的反射能力。

在熱能區(qū)，可由公式（1）得到單晶鉍的中子總截面和中子能量的關(guān)系，結(jié)果示于圖2。圖2中曲線b為單晶鉍的中子總截面（由公式（1）計(jì)算得到）?？梢钥闯觯瑔尉сG中子截面在熱能區(qū)有一個(gè)極小，表明單晶鉍可用作熱中子束過濾器，從而獲得較純的熱中子束。

圖2 單晶鉍的熱中子總截面a——采用自由氣體模型；b——利用公式（1）修正

實(shí)際上，MCNP程序中鉍截面數(shù)據(jù)是自由原子的中子截面（ENDF／B-VI［6］），如圖2中曲線a，而實(shí)際上單晶鉍的中子截面接近圖中曲線b的情形。為了使模擬結(jié)果更準(zhǔn)確，本工作編寫了基于MATLAB語言的單晶鉍的截面計(jì)算程序，利用公式（1）對(duì)中子束流在通過單晶鉍之后的參數(shù)進(jìn)行修正（在熱能區(qū)10－4e V＜E＜10 e V），修正前后中子束流參數(shù)的變化示于圖3。

對(duì)比圖3a和圖3c可知，單晶鉍的過濾效果沒能體現(xiàn)，熱中子份額沒能提高，反而使高能中子份額增加，不能準(zhǔn)確模擬實(shí)際情況。因此用公式（1）對(duì)經(jīng)過單晶鉍的能譜進(jìn)行了必要的修正，得到經(jīng)過單晶鉍的中子束能譜圖3d，可以看出單晶鉍能進(jìn)一步提高束流中的熱中子份額。圖3b是不使用單晶鉍時(shí)得到的在堆口的能譜，表明中子束需要進(jìn)一步過濾。

圖3 MNCP模擬得到的中子能譜a——在堆心的能譜；b——沒有任何中子過濾裝置時(shí)堆口的能譜；c——采用自由氣體模型時(shí)堆口的能譜；d——利用公式（1）修正后堆口的能譜

經(jīng)過20 c m單晶鉍的過濾，在堆口的中子注量率在109c m－2·s－1量級(jí)，減少為過濾前中子注量率的1／15。熱中子份額從最初的74.9%提高到99%；中子與伽馬的比從最初的1.97×105／（c m2·mR2）提高到 1.17×107／（c m2·mR2），20 c m的單晶鉍能夠衰減來自堆心的伽馬射線約103量級(jí)。

4 準(zhǔn)直器結(jié)構(gòu)

準(zhǔn)直器的幾何結(jié)構(gòu)能夠進(jìn)一步限定中子束流的注量率和中子束流張角，圖4是一般準(zhǔn)直器幾何結(jié)構(gòu)圖。準(zhǔn)直器參數(shù)包括：中子源直徑φs，準(zhǔn)直器至中子源距離D，準(zhǔn)直器長度L，準(zhǔn)直器入口直徑φi和準(zhǔn)直器出口半徑φo。

圖4 準(zhǔn)直器幾何結(jié)構(gòu)φs——中子源直徑；D——準(zhǔn)直器至中子源距離；L——準(zhǔn)直器長度；φi——準(zhǔn)直器入口直徑；φo——準(zhǔn)直器出口半徑；θ——最大束流張角；l 0——準(zhǔn)直器外一點(diǎn)到準(zhǔn)直器距離

最大束流張角θ可用（6）式表示：

通過改變公式（6）中的參數(shù)可以限定中子注量率、束流張角和束流分布。

準(zhǔn)直器軸線上的中子注量率可用（7）式［7］表示：

（7）式中：I為中子源單位面積上的中子發(fā)射率；d s為單位面積元；s為該位置可以觀察到的源總面積；z為準(zhǔn)直器外軸線上一點(diǎn)到源的距離。當(dāng)中子源面積線度遠(yuǎn)小于z時(shí)，設(shè)準(zhǔn)直器外軸線上一點(diǎn)到準(zhǔn)直器的距離為l，則軸線上中子注量率可表示為（8）式：

熱中子瞬發(fā)伽馬活化分析裝置由水平HT2孔道引出，孔道入口的尺寸是φs＝10，孔道長度D＝5 m，堆外準(zhǔn)直器設(shè)計(jì)限定中子束流截面積為1.5 c m×1.5 c m。由公式（6）和（8）可知，改變L的大小可以進(jìn)一步限定中子束流的張角和照射位置的中子強(qiáng)度。

用途不同，對(duì)中子束流的要求也存在差異。本工作設(shè)計(jì)了兩種類型的準(zhǔn)直器：1）通過增大外準(zhǔn)直器的長度，使束流張角盡量小；2）保證能夠屏蔽掉中子束中的多余成分，盡量使外準(zhǔn)直器的長度最小，從而得到較高的中子注量率。

1）第一種類型的準(zhǔn)直器。準(zhǔn)直器一般由一段或者多段構(gòu)成，幾何形狀可以是柱形或錐形。為了滿足使中子束流張角盡量小的設(shè)計(jì)要求，采用多段準(zhǔn)直的方法，增加準(zhǔn)直器的整體長度。本工作設(shè)計(jì)了2種此類型的準(zhǔn)直器：柱形和錐形準(zhǔn)直器，其結(jié)構(gòu)簡圖示于圖5。對(duì)于圖5a，由公式（6）可知，θ＝2×arct g（5.75／700）。對(duì)于圖5b，準(zhǔn)直器長度為2 m，此時(shí)的中子束張角可以由源尺寸φs＝9 c m、準(zhǔn)直器出口尺寸φ0＝1.5 c m和源到準(zhǔn)直器距離L＝500 c m確定，即θ＝2×arct g（5.25／700），進(jìn)一步減小了束流張角。

圖5 三段準(zhǔn)直器a——柱形準(zhǔn)直；b——錐形準(zhǔn)直

為了比較柱形和錐形準(zhǔn)直器對(duì)中子注量率和束流分布的影響，對(duì)圖5中兩種模型進(jìn)行了模擬，柱形準(zhǔn)直器和錐形準(zhǔn)直器的MCNP模擬結(jié)果顯示，在距準(zhǔn)直器出口50 c m處，在束流軸線附近φ1.5 c m范圍內(nèi)的中子注量率分別為：1.23×108和2.46×108c m－2·s－1。即錐形準(zhǔn)直器是柱形準(zhǔn)直器的2倍。用公式（8）進(jìn)行計(jì)算，結(jié)果顯示，錐形準(zhǔn)直器是柱形準(zhǔn)直器的2倍多。模擬結(jié)果與計(jì)算結(jié)果有一些差異，是由于在軸線附近，束流強(qiáng)度分布存在一定的梯度，在用公式（8）計(jì)算時(shí)，假定束流強(qiáng)度是均勻分布的。利用MCNP模擬得到了兩種準(zhǔn)直器的探測器本底分別為17.8 s－1和31.6 s－1，由于錐形準(zhǔn)直器在提高中子注量率的同時(shí)，也擴(kuò)大了束流張角，使得散射中子與結(jié)構(gòu)材料中的核素反應(yīng)的概率增加，帶來更多的本底。

NCNP模擬柱形準(zhǔn)直器和錐形準(zhǔn)直器對(duì)束流強(qiáng)度分布的影響示于圖6。由圖6可以看出，在軸線附近，錐形準(zhǔn)直器使得束流強(qiáng)度分布存在一定的梯度，與之相比，柱形準(zhǔn)直器能夠保證束流強(qiáng)度在軸線附近基本保持一致。

2）第二種類型準(zhǔn)直器。由圖7 CARR堆HT2孔道結(jié)構(gòu)示意圖可知，最初設(shè)計(jì)的HT2孔道出口尺寸為2.5 c m×2.5 c m，中子束流張角θ＝2×arctg（6.25／500），中子束流張角已經(jīng)很小，另外，外準(zhǔn)直器的出口截面為1.5 c m×1.5 c m，由公式（6）可知，張角進(jìn)一步減小為θ＝2×arctg（5.75／550.4）（外 準(zhǔn) 直 器 的 長 度50.4 c m）。為了滿足得到較高的中子注量率的設(shè)計(jì)要求，采用單段準(zhǔn)直的方法，而且為了使束流分布的梯度盡量小，采用柱形準(zhǔn)直器，設(shè)計(jì)了如圖8的準(zhǔn)直器。對(duì)此模型進(jìn)行MCNP模擬，模擬結(jié)果顯示，在距準(zhǔn)直器出口50 c m處，在束流中心附近φ1.5 c m范圍內(nèi)的中子注量率為3.95×108c m－2·s－1，探測器本底29.3 s－1。由于使用單段準(zhǔn)直使樣品室與源的距離更近，照射位置的中子注量率更高，同時(shí)也帶來了更高的本底。

圖6 束流強(qiáng)度分布a——柱形準(zhǔn)直器；b——錐形準(zhǔn)直器

圖7 CARR堆HT2孔道結(jié)構(gòu)示意圖

圖8 單段準(zhǔn)直器

第二種類型的準(zhǔn)直器由于離源更近，在樣品位置的中子注量率最高，然而帶來的本底也最大。由于準(zhǔn)直器本身長度較短，相應(yīng)的屏蔽材料最少。第一種類型的準(zhǔn)直器有效減小了中子束張角，樣品位置離源距離較長，本底更低，然而注量率有一定程度減小，而且長的準(zhǔn)直器要求更多的屏蔽材料，增加了成本。綜合考慮，為了保證樣品位置要有一定的束流強(qiáng)度，降低建造成本，第二種類型的準(zhǔn)直器更佳。為了降低本底，可以在樣品室和束流管道外側(cè)，增加一層鉛屏蔽體。

4 PGNAA裝置的結(jié)構(gòu)及屏蔽方案

根據(jù)MCNP模擬結(jié)果并借鑒國際上先進(jìn)實(shí)驗(yàn)室的設(shè)計(jì)經(jīng)驗(yàn)形成設(shè)計(jì)方案，所設(shè)計(jì)的CARR堆PGNAA裝置簡圖示于圖9。由圖9可知，PGNAA裝置由準(zhǔn)直器、樣品室、探測系統(tǒng)、阻止器和束流管道組成。

圖9 CARR堆PGNAA裝置圖

準(zhǔn)直器：外部準(zhǔn)直器采用單段準(zhǔn)直的方式。準(zhǔn)直器長50 c m，依次為0.4 c m厚的6Li聚合物、10 c m厚的鎢銅合金、30 c m厚的含硼聚乙烯、15 c m厚的鉛（按束流傳播方向依次）。內(nèi)襯有一層6Li聚合物，內(nèi)部孔道為1.5 c m×1.5 c m。

利用PGNAA裝置分析大樣品時(shí)，要求中子束流的截面積不能太小，對(duì)此可以建一個(gè)截面積為2.5 c m×2.5 c m的外部準(zhǔn)直器（HT2孔道堆口截面積2.5 c m×2.5 c m），同時(shí)，勻速旋轉(zhuǎn)樣品，盡量保證樣品均勻照射。

準(zhǔn)直器屏蔽由30 c m厚的含硼聚乙烯、外面加15c m厚的鉛構(gòu)成。整個(gè)準(zhǔn)直器屏蔽體長度為85 c m。模擬結(jié)果顯示：透過屏蔽體向外輻射的中子和伽馬射線的最大強(qiáng)度僅為10／（c m2·s）和28.5／（c m2·s）。

樣品室：由3 c m厚的鋁合金材料構(gòu)成，內(nèi)部是邊長20 c m的正方體，中子束流進(jìn)出樣品室要經(jīng)過半徑為4.5 c m的鎂合金窗口。樣品的特征伽馬射線要經(jīng)過垂直于中子束流方向、半徑為1 c m的鎂合金窗口，到達(dá)探測器。

探測裝置：由高純鍺探測器和反康譜頓譜儀組成，譜儀的外面是10 c m厚的鉛，最外層是0.5 c m厚的6Li聚合物。在樣品和探測器之間放置0.5 c m的6Li聚合物。模擬結(jié)果顯示，0.5 c m6Li聚合物能夠屏蔽掉90%被樣品散射的中子，同時(shí)允許伽馬射線穿過（衰減很小）。反康普頓譜儀能夠有效抑制非分析峰強(qiáng)度和康普頓坪。伽馬射線到達(dá)探測器要經(jīng)過一個(gè)長10 c m、直徑2 c m的鉛準(zhǔn)直。探測器到達(dá)樣品的最小距離為27.5 c m（由裝置結(jié)構(gòu)限制），能夠有效抑制合峰效應(yīng)。

阻止器：由半徑7.6 c m、長20 c m的圓柱型凹槽，內(nèi)嵌到邊長30 c m的正方體含硼聚乙烯中，外面是10 c m厚的鉛。凹槽內(nèi)襯一層6Li聚合物，能屏蔽掉束流中大部分熱中子。整個(gè)裝置的支撐結(jié)構(gòu)材料是高純Al。模擬結(jié)果顯示，透過阻止器向外的中子和伽馬射線強(qiáng)度僅為121／（c m2·s）和139／（c m2·s）。

本工作設(shè)計(jì)了三種類型的阻止器：柱形、梯形和空腔形阻止器，其結(jié)構(gòu)簡圖示于圖10。采用MCNP模擬這三種阻止器的背散射情況。結(jié)果顯示，在阻止器和樣品室中間距阻止器30 c m位置處，背散射強(qiáng)度分別為：20、21和15／（c m2·s）。空腔形阻止器的背散射最小，柱形和梯形之間的差異不明顯。然而，為了達(dá)到相同的屏蔽效果，空腔形的體積最大，所需屏蔽材料最多，增加了制造成本。綜合考慮，選擇最常用的柱形阻止器。

圖10 三種類型的阻止器a——柱形凹槽；b——梯形凹槽；c——空腔形凹槽

束流管道：1 c m厚內(nèi)徑為13 c m的高純鋁管道，內(nèi)襯6Li聚合物。為了排空空氣或充He氣，避免空氣中核素對(duì)中子的散射和吸收，要求管道密封。管道總長207 c m，堆口到樣品室137 c m，樣品室到阻止器70 c m。為了降低本底，樣品室距堆口和阻止器之間保持一定距離。

探測器本底：低本底和高靈敏是高水平PGNAA裝置的基本要求。本工作所設(shè)計(jì)的PGNAA裝置中有兩個(gè)最大的伽馬輻射源：堆口和阻止器。另外，一些結(jié)構(gòu)材料被中子活化也要放射伽馬射線。這些都對(duì)本底有貢獻(xiàn)。為了減少上述伽馬源對(duì)本底的貢獻(xiàn)，設(shè)計(jì)時(shí)采用了如下措施：利用6Li聚合物做內(nèi)襯，減少結(jié)構(gòu)材料被活化的幾率；保證樣品室距堆口和阻止器有一定距離，減少背散射和來自堆心的伽馬；樣品室和束流管道可以密封起來，抽真空和充He氣，減少空氣對(duì)中子的散射。另外，單晶鉍也是很好的伽馬射線過濾裝置，能夠過濾來自堆心的伽馬。

利用MCNP模擬，對(duì)整個(gè)裝置的本底進(jìn)行初步估計(jì)。模擬分為三步：第一步樣品室不放置樣品；第二步在樣品室放置D2O（散射截面大且散射機(jī)制占主導(dǎo)）；第三步，模擬來自堆心的伽馬射線對(duì)本底的影響。第一步模擬結(jié)果顯示，進(jìn)入到探測器的伽馬計(jì)數(shù)率為29.3 s－1（MCNP模擬，探測效率100%）。第二步模擬結(jié)果顯示，進(jìn)入到探測器的伽馬射線計(jì)數(shù)率為120 s－1。探測器本底有一定增加，大概是無樣品時(shí)的4倍。由于D2O對(duì)束流中子的散射，使得結(jié)構(gòu)材料更多地被活化并放出伽馬射線，使得本底增加。第三步模擬結(jié)果顯示，在樣品位置，伽馬射線強(qiáng)度為1.1×106／（c m2·s），對(duì)本底的貢獻(xiàn)很小。通過模擬可知，整個(gè)裝置滿足低本底的要求。另外，反康普頓探測系統(tǒng)的本底譜、環(huán)境本底譜還需要實(shí)際測定。

6 結(jié) 論

采用分段銜接的方法，模擬了中子在整個(gè)裝置中的輸運(yùn)，有效節(jié)省了計(jì)算時(shí)間。由于MCNP截面庫中鉍的中子截面采用的是自由氣體模型的截面，不能準(zhǔn)確模擬單晶鉍的過濾作用。本工作編寫了基于MATLAB語言的單晶鉍的截面計(jì)算程序，對(duì)通過單晶鉍的中子束進(jìn)行修正。設(shè)計(jì)了三種結(jié)構(gòu)的準(zhǔn)直器，并比較了其對(duì)中子束的準(zhǔn)直效果：采用單段多層材料的準(zhǔn)直器，能夠得到最大的中子注量率，同時(shí)保證了中子束張角很小且裝置的本底較低。裝置屏蔽設(shè)計(jì)考慮到了材料的質(zhì)量、體積和成本等因素。模擬結(jié)果顯示，屏蔽設(shè)計(jì)基本能滿足輻射防護(hù)和低探測器本底的要求。整個(gè)裝置的關(guān)鍵部件的設(shè)計(jì)方法簡單實(shí)用，為基于反應(yīng)堆的瞬發(fā)伽馬中子活化分析裝置的設(shè)計(jì)提供了參考。

［1］ 鐘兆鵬，施工，胡永明.用 MCNP程序計(jì)算水平輻照孔道屏蔽［J］.清華大學(xué)學(xué)報(bào)：自然科學(xué)版，2001，41：16-20.

［2］ Sears VF.Neutron scattering lengths and cross sections［J］.Neutron News 3，1992，3：26-37.

［3］ Freund AK.Cr oss-sections of materials used as neutron monochro mators and filters［J］.Nucl Instr Meth，1983，213：495-501.

［4］ Adib M，Kilany M.On t he use of bis mut h as a neutr on filter［J］.Radiat Phys Chem，2003，66：81-88.

［5］ Bacon GE.Neutron Diffraction［M］.3r d edn.Oxford：Clarendon，1975.

［6］ Rose PE，Co mpiler and Editor.ENDF-201，ENDF／B-VI Su mmary Docu men-tation［R］.BNLNCS-17541.Brookhaven National Laboratory，1991.

［7］ 石宗仁.高純熱中子束裝置及設(shè)計(jì)［J］.核技術(shù)，1989，12（3）：143.