席 磊, 程金平, 程 芳,2, 朱惠琴,3, 邵 悅,2, 王 茜, 趙文昌

(1. 上海交通大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院, 上海 200240; 2. 上海師范大學(xué) 生命與環(huán)境科學(xué)學(xué)院, 上海200234; 3. 國(guó)家海洋局 東海分局, 上海 200137)

杭州灣北岸近岸海域N、P降解系數(shù)的圍隔實(shí)驗(yàn)研究

席 磊1, 程金平1, 程 芳1,2, 朱惠琴1,3, 邵 悅1,2, 王 茜1, 趙文昌1

(1. 上海交通大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院, 上海 200240; 2. 上海師范大學(xué) 生命與環(huán)境科學(xué)學(xué)院, 上海200234; 3. 國(guó)家海洋局 東海分局, 上海 200137)

通過制作生態(tài)系圍隔實(shí)驗(yàn)裝置, 采用模擬圍隔實(shí)驗(yàn)的方法, 測(cè)定N、P營(yíng)養(yǎng)鹽的降解系數(shù)?；谙那飪杉竞贾轂潮卑督逗Ｓ虻默F(xiàn)場(chǎng)水樣采集, 測(cè)出杭州灣北岸近岸海域無機(jī)氮的生物降解系數(shù)在0.121～0.269 d-1范圍內(nèi), 均值為0.225 d-1, 測(cè)得活性磷酸鹽的降解系數(shù)在0.031～0.179 d-1, 均值為0.08 d-1?？紤]到實(shí)驗(yàn)室靜態(tài)模擬環(huán)境與真實(shí)海區(qū)狀況的差異, 采用保守估計(jì)法和 Bosko公式進(jìn)行處理, 最終計(jì)算得出的0.21 d-1和0.05 d-1可分別作為杭州灣北岸海域無機(jī)氮和活性磷酸鹽的實(shí)際降解系數(shù)。

杭州灣; 降解系數(shù); 圍隔生態(tài)系實(shí)驗(yàn); 模擬

杭州灣北岸是上海經(jīng)濟(jì)發(fā)展戰(zhàn)略的重點(diǎn)地區(qū)。隨著經(jīng)濟(jì)的迅猛發(fā)展和近岸資源的利用, 近岸水域環(huán)境正遭受嚴(yán)重污染, 尤其是上?；瘜W(xué)工業(yè)園區(qū)和上海石化總廠的落成與投入使用, 更加速了該海域環(huán)境質(zhì)量的惡化。據(jù)多年的研究成果可知, 無機(jī)氮和活性磷酸鹽是影響杭州灣北岸海域環(huán)境質(zhì)量的主要污染物[1]。因此, 要想有效控制污染, 實(shí)現(xiàn)近岸海域水質(zhì)的改善, 較為科學(xué)的方法就是建立描述N、P等營(yíng)養(yǎng)元素降解規(guī)律的水質(zhì)模型, 估算其水環(huán)境容量,進(jìn)而實(shí)行杭州灣北岸海域營(yíng)養(yǎng)鹽的總量控制規(guī)劃。其中, 最為前提和根本的就是確定該海域的營(yíng)養(yǎng)鹽降解系數(shù), 探索其水體自凈能力。

水體自凈能力是描述排入水體的污染物濃度在水體的流動(dòng)過程中自然降低的現(xiàn)象, 其凈化機(jī)制主要可分為物理凈化、化學(xué)凈化和生物凈化等 3種類型[2]。海水中N、P的降解與沉積主要依賴于海洋生物的氧化分解作用[3]。目前, 國(guó)內(nèi)外關(guān)于海水中N、P等營(yíng)養(yǎng)元素降解系數(shù)研究的報(bào)道較少, 且多數(shù)基于現(xiàn)實(shí)條件的考慮偏向于采用實(shí)驗(yàn)室模擬的方法。季民等[4]通過實(shí)驗(yàn)室模擬的方法測(cè)定了不同環(huán)境條件下排海污水有機(jī)物生化降解動(dòng)力學(xué)系數(shù), 并建立了系數(shù)估算方程式; Gbariel M[5]、Gunnar E[6]等用實(shí)驗(yàn)分析的方法研究了沉積物對(duì)N、P的吸附與解析規(guī)律; 郭棟鵬[3]針對(duì)南通市尾水海洋處置工程系統(tǒng)設(shè)計(jì)和研究的需要, 定量化地研究了 COD、TN和 TP的動(dòng)力學(xué)過程, 并得出不同條件下TN和TP均符合一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型; 王曉麗[7]、趙永志[8]等的研究也表明水中 TN、TP的降解符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)規(guī)律。營(yíng)養(yǎng)鹽降解系數(shù)的估算有多種方法[9], 如經(jīng)驗(yàn)公式估算、現(xiàn)場(chǎng)實(shí)測(cè)、室內(nèi)模擬實(shí)驗(yàn)測(cè)定等。而陸賢崑[10]等借用海洋生態(tài)系圍隔實(shí)驗(yàn)[11]的方法研究汞在圍隔生態(tài)系內(nèi)的排除過程, 最值得借鑒。王修林等[12]據(jù)此方法對(duì)膠州灣溶解有機(jī)態(tài)營(yíng)養(yǎng)鹽的微生物降解速率常數(shù)進(jìn)行測(cè)定, 并測(cè)得0℃時(shí)DON和DOP的微生物降解速率常數(shù)分別為 0.01d–1和 0.035d–1。

本研究在現(xiàn)有條件的基礎(chǔ)上, 借用海上圍隔生態(tài)系實(shí)驗(yàn)具有的時(shí)間連續(xù)性和能夠較好保持目標(biāo)海域?qū)嶋H情況的優(yōu)點(diǎn)[13], 采用實(shí)驗(yàn)室模擬圍隔生態(tài)系實(shí)驗(yàn)的方法, 測(cè)定杭州灣北岸海域無機(jī)氮和活性磷酸鹽的生物降解系數(shù), 期望能為近岸海域水環(huán)境容量的估算和污染物總量控制的研究提供參考。

1 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)

1.1 研究區(qū)域

針對(duì)杭州灣北岸近岸海域, 分別于2010年11月(秋季)和 2011年 5月(夏季), 選取 4個(gè)采樣點(diǎn)(分別位于金山石化、金山嘴、漕涇鎮(zhèn)和上?；瘜W(xué)工業(yè)區(qū)的附近海域)進(jìn)行現(xiàn)場(chǎng)海水采集, 均采集表層海水,避光保存, 帶回實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行模擬圍隔實(shí)驗(yàn)研究。具體采樣位置見圖1所示。

圖1 圍隔采樣點(diǎn)Fig. 1 Enclosure sampling points

該海域N、P污染較為嚴(yán)重, 均超過二類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn), 水質(zhì)交換能力較強(qiáng), 金山斷面潮流平均流速達(dá)1.51m/s[14], 海水溫度最低為6℃, 最高達(dá)到29℃, 年均表層水溫16.8℃, 表層鹽度6～25。

1.2 實(shí)驗(yàn)原理及方法

營(yíng)養(yǎng)鹽在自然水體中易于被微生物降解, 圍隔實(shí)驗(yàn)裝置可模擬現(xiàn)場(chǎng)海水的生態(tài)結(jié)構(gòu)與演變系數(shù),間接測(cè)定海水中N、P濃度隨時(shí)間的變化率, 即為其降解系數(shù)。本實(shí)驗(yàn)采用實(shí)驗(yàn)室模擬海上圍隔生態(tài)系實(shí)驗(yàn)的方法來測(cè)定海水中N、P的降解系數(shù)。

N、P的降解過程基本符合一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模式,降解系數(shù)方程為：

式中,C0為初始濃度, mg/L;C為t時(shí)刻濃度,mg/L;t為反應(yīng)時(shí)間, d;kc為降解系數(shù)常數(shù), d-1。

將其線性化, 轉(zhuǎn)化為線性方程為(3), 利用最小二乘法作線性回歸即可求得kc的值。

微生物對(duì)環(huán)境條件的變化是較為敏感的, 溫度、水中溶解氧和 pH等的不同都可能導(dǎo)致降解系數(shù)的變化, 因此, 實(shí)驗(yàn)采用模擬圍隔的方法, 盡可能嚴(yán)格控制溫度、水中溶解氧和pH等條件, 使得模擬環(huán)境與實(shí)際海洋環(huán)境盡可能的吻合。

1.3 圍隔實(shí)驗(yàn)裝置

圖2 圍隔實(shí)驗(yàn)裝置結(jié)構(gòu)圖Fig. 2 Enclosure experiment device

圍隔實(shí)驗(yàn)裝置(圖2), 由鋼骨架支撐的透明聚乙烯材料塑料袋(直徑為0.6 m, 深度為0.8 m)及外部為鋼質(zhì)支架與帆布袋構(gòu)成的循環(huán)水槽。實(shí)驗(yàn)在封閉的可控實(shí)驗(yàn)室內(nèi)進(jìn)行, 期間利用循環(huán)水保持整個(gè)帆布袋內(nèi)水溫的基本一致(實(shí)驗(yàn)溫度由空調(diào)調(diào)控)。實(shí)驗(yàn)開始時(shí), 將采集到的現(xiàn)場(chǎng)海水加入到一個(gè)大型容器內(nèi)(濾掉浮游動(dòng)物), 再分別分配各個(gè)圍隔袋內(nèi), 以確保該組圍隔袋的初始狀態(tài)基本一致。實(shí)驗(yàn)共設(shè) 6個(gè)圍隔袋, 分為空白組和對(duì)照組, 空白組編號(hào)分別為M1、M2和 M3, 未添加營(yíng)養(yǎng)鹽; 對(duì)照組編號(hào)分別為M4、M5和M6, 均加入一定量的硝酸鉀和磷酸二氫鉀, 使得對(duì)照組中 N、P的濃度為空白組濃度的 10倍左右。

2 模擬圍隔實(shí)驗(yàn)

2.1 水樣采集

實(shí)驗(yàn)開始時(shí), 從各圍隔袋中采集的水樣用 GF/F膜(0.45 μm玻璃纖維濾膜, 使用前450℃灼燒5 h)過濾后貯存于250mL聚乙烯瓶中, 并添加0.5%的氯仿冰箱保存?；钚粤姿猁}水樣, 每隔12 h采集1次, 共采集 8次, 采集時(shí)間依次為, 0、12、24、36、48、72、96、120 h; 無機(jī)氮水樣, 每隔3 h采集1次, 共采集8次, 采樣時(shí)間依次為0、3、6、9、12、24、36、48 h, 水樣依次標(biāo)記為M1、M2、M3、M4、M5、M6、M7和 M8。為防止實(shí)驗(yàn)過程中懸浮物質(zhì)沉淀, 可不斷進(jìn)行攪拌, 保持水中微小顆粒的懸浮狀態(tài), 并起到大氣富氧的作用。

2.2 水樣測(cè)定方法

對(duì)采集水樣, 按《海洋監(jiān)測(cè)規(guī)范》(GBl7378-2007)中規(guī)定的方法測(cè)定 NO3-N、NO2-N、NH4-N、PO4-P的含量, 測(cè)定方法分別為鋅-鎘還原法、萘乙二胺分光光度法、次溴酸鹽氧化法及磷鉬藍(lán)分光光度法。

2.3 數(shù)據(jù)處理

2.3.1 活性磷酸鹽降解系數(shù)

將實(shí)驗(yàn)測(cè)得的活性磷酸鹽濃度值轉(zhuǎn)化為對(duì)數(shù)值,作為縱坐標(biāo), 以采樣時(shí)間(0、0.5、1.0、1.5、2.0、3.0、4.0和5.0 d)為橫坐標(biāo), 作線性回歸分析, 見圖3。

2.3.2 無機(jī)氮降解系數(shù)

將實(shí)驗(yàn)測(cè)得的無機(jī)氮(氨氮、亞硝態(tài)氮和硝態(tài)氮)濃度值轉(zhuǎn)化為對(duì)數(shù)值, 作為縱坐標(biāo), 以采樣時(shí)間(0、0.125、0.25、0.375、0.5、1.0、1.5和 2.0 d)為橫坐標(biāo),作線性回歸分析, 見圖4。

2.4 結(jié)果

由上文給出的圍隔實(shí)驗(yàn)結(jié)果, 可以看出, M1-M6號(hào)圍隔袋中活性磷酸鹽的降解系數(shù)值分別為0.105、0.031、0.069、0.179、0.059和 0.039 d–1, 均值為 0.08 d–1; M1-M6號(hào)圍隔袋中無機(jī)氮降解系數(shù)值分別為0.234、0.233、0.226、0.121、0.265 和 0.269 d–1, 均值為0.225 d–1, 雖然各圍隔袋中無機(jī)氮含量不同, 但48 h內(nèi)的降解系數(shù)很是接近。

2.5 分析與討論

(1)溫度校正

一定溫度范圍內(nèi), N、P的降解系數(shù)kc與溫度的關(guān)系可據(jù)Arrhenius 經(jīng)驗(yàn)公式[15]表示為：

式中,kc為溫度T時(shí)N、P的降解系數(shù), d–1;k18為溫度18℃時(shí)N、P的降解系數(shù), d–1;θ為溫度校正因子, 無量綱經(jīng)驗(yàn)常數(shù)?；诤贾轂潮卑督逗Ｓ蛩疁匾话阍?～29℃范圍內(nèi), 可取θ為1.047。

(2)其他因素校正

kc值表示海水生物降解作用對(duì)N、P等營(yíng)養(yǎng)元素的凈化能力, 除了初始濃度和溫度對(duì)kc值有影響外,海洋微生物的種類和數(shù)量、海面氣體交換速度、近岸地質(zhì)條件以及水動(dòng)力因素等對(duì)kc值都有一定影響[4]。應(yīng)用實(shí)驗(yàn)室的靜態(tài)模擬結(jié)果估算真實(shí)海區(qū)的海水生物降解能力時(shí), 一方面宜采用較保守?cái)?shù)值, 即選擇較低值。另一方面, 可根據(jù)近岸水體的水動(dòng)力因素, 借用 Bosko得出的實(shí)驗(yàn)室測(cè)定值kT與實(shí)際水體降解系數(shù)kR之間的關(guān)系式對(duì)其進(jìn)行修正[16]。Bosko公式為：

式中,kR表示實(shí)際水體的kc值;kT表示實(shí)驗(yàn)測(cè)得的kc值;u表示水體的流速(m/s);h表示平均水深(m);n表示與水流速度相關(guān)的系數(shù), 一般取值為0.1。

依據(jù)實(shí)地監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)和文獻(xiàn)資料, 海水采集區(qū)域的平均水深約為10 m, 水體流速可取1.0 m/s[17]?；诒Ｊ乜紤], 分別選擇0.2 d–1和0.04 d–1作為本實(shí)驗(yàn)無機(jī)氮和活性磷酸鹽的測(cè)定值, 因此依據(jù)公式 5計(jì)算得出, 杭州灣北岸海域無機(jī)氮和活性磷酸鹽的實(shí)際降解系數(shù)分別為 0.21 d–1和 0.05 d–1。

(3)相關(guān)研究比較

目前, 關(guān)于N、P降解系數(shù)的研究報(bào)道并不多見。劉浩等[18]在研究遼東灣海域TP環(huán)境容量時(shí), 取降解系數(shù)為0.01 d–1進(jìn)行的模擬結(jié)果更接近實(shí)測(cè)值, 并且將無機(jī)氮視為保守物質(zhì); 朱虹[19]對(duì)無機(jī)氮和活性磷酸鹽的降解轉(zhuǎn)化系數(shù)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)室模擬研究時(shí)僅得出,活性磷酸鹽的降解轉(zhuǎn)化系數(shù)在 0.005 d–1～0.243 d–1范圍內(nèi), 均值為0.062 d–1。在樂清灣環(huán)境容量模型[20]計(jì)算中, 考慮到樂清灣懸浮物濃度較高, 浮游植物對(duì)營(yíng)養(yǎng)鹽的吸收相對(duì)較慢, 取活性磷酸鹽的降解系數(shù)為0.0075 d–1, 無機(jī)氮的降解系數(shù)為 0.005 d–1; 由于 N在海水中的存在形式多種多樣, 而且三種主要無機(jī)氮(NO3-N、NO2-N、NH4-N)之間存在著硝化與反硝化的作用[21-22], 既可以相互轉(zhuǎn)化又彼此制約,因此難以確定其降解系數(shù), 多數(shù)將無機(jī)氮作為保守物質(zhì)看待[20]。

圖3 活性磷酸鹽降解曲線Fig. 3 Degradation curve of PO4-P

本文研究得出的N、P降解系數(shù)分別為0.21 d–1和 0.05 d–1, 雖然比前人的研究結(jié)果較為偏高, 但是考慮到杭州灣北岸海域環(huán)境開闊, 海洋水動(dòng)力作用較強(qiáng), 水體交換能力較好, 因而更為符合實(shí)際情況。另外該海域污染物排海量較大, 導(dǎo)致N、P等營(yíng)養(yǎng)元素的初始濃度較高, 也是造成該海域營(yíng)養(yǎng)鹽降解系數(shù)較高的原因。

圖4 無機(jī)氮降解曲線Fig. 4 Degradation curve of DIN

3 結(jié)論與展望

(1) 本文結(jié)合實(shí)驗(yàn)室模擬與海上圍隔生態(tài)系實(shí)驗(yàn)的優(yōu)點(diǎn), 采用模擬圍隔實(shí)驗(yàn)的方法測(cè)得無機(jī)氮的生物降解系數(shù)在 0.121～0.269 d–1范圍內(nèi), 均值為0.225 d–1; 測(cè)得活性磷酸鹽的降解系數(shù)在 0.0.031～0.179 d–1, 均值為 0.08 d–1, 與富國(guó)及劉浩等實(shí)驗(yàn)室測(cè)定值 0.01 d–1和 0.1d–1范圍很接近。

(2) 兩次實(shí)驗(yàn)溫度均控制在 18℃左右, 可選取k18作為基準(zhǔn)參照值, 依據(jù) Arrhenius 經(jīng)驗(yàn)公式對(duì)溫度進(jìn)行校正。

(3) 為消除實(shí)驗(yàn)室靜態(tài)模擬結(jié)果與真實(shí)海區(qū)數(shù)值的差異, 本文采用保守估計(jì)法和 Bosko公式計(jì)算得出杭州灣北岸海域無機(jī)氮和活性磷酸鹽的實(shí)際降解系數(shù)分別為 0.21 d–1和 0.05 d–1。

(4) 在人口膨脹壓力、資源耗竭壓力和環(huán)境污染壓力直接沖擊社會(huì)經(jīng)濟(jì)發(fā)展和人類生存的今天, 保護(hù)海洋環(huán)境, 充分發(fā)揮水體自凈能力, 降低環(huán)境污染顯得尤為重要, 本文嘗試采用實(shí)驗(yàn)室模擬圍隔生態(tài)系實(shí)驗(yàn)的方法對(duì)杭州灣北岸海域N、P的降解系數(shù)進(jìn)行研究, 方法較為可行, 還有待于進(jìn)一步的探討和應(yīng)用實(shí)踐, 期望能為上海城市污水外排的規(guī)劃決策提供參考。

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Ecosystem enclosure experiments on degradation coefficient of N and P in the North Off-shore of Hangzhou Bay

XI Lei1, CHENG Jin-ping1, CHENG Fang1,2, ZHU Hui-qin1,3, SHAO Yue1,2,WANG Qian1, ZHAO Wen-chang1
(1. School of Environmental Science and Engineering, Shanghai Jiaotong University, Shanghai 200240, China; 2.College of Life and Environmental Sciences, Shanghai Normal University, Shanghai 200234, China; 3. East China Sea Branch of the State Oceanic Administration, Shanghai 200137, China)

Sep.,15,2011

Hangzhou Bay; degradation coefficient; ecosystem enclosure experiment; simulation

In this paper, the degradation coefficient of N and P was determined using simulation experiment method through setting up a ecosystem enclosure experiment device. Based on the field water samples obtained from the north Hangzhou bay in summer and autumn, the range of biodegradation coefficient of inorganic nitrogen was confirmed from 0.121 d–1to 0.269 d–1, mean 0.225 d–1, and for the activated phosphate, it was from 0.031 d–1to 0.179 d–1, mean 0.08 d–1. Considering the differences between laboratory simulation environment and real marine situation, the final actual degradation coefficient of inorganic nitrogen and activated phosphate, was calculated to be 0.21 d–1and 0.05 d–1respectively using conservative estimate method and Bosko formula.

P734.2 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：1000-3096(2012)09-0032-07

2011-09-15;

2012-01-18

海洋公益性行業(yè)科研專項(xiàng)經(jīng)費(fèi)項(xiàng)目(200805065)

席磊(1986-), 男, 安徽蒙城人, 碩士研究生, 主要從事海洋化學(xué)和海洋生態(tài)方面的研究, E-mail：xiaoyao797@126.com; 程金平,通信作者, E-mail：jpcheng@sjtu.edu.cn

康亦兼)