亚洲免费av电影一区二区三区,日韩爱爱视频,51精品视频一区二区三区,91视频爱爱,日韩欧美在线播放视频,中文字幕少妇AV,亚洲电影中文字幕,久久久久亚洲av成人网址,久久综合视频网站,国产在线不卡免费播放

        ?

        聚天冬氨酸的改性及緩蝕阻垢性能研究進(jìn)展

        2011-04-01 07:22:44劉丹丹郭慶時(shí)
        關(guān)鍵詞:天冬氨酸阻垢緩蝕劑

        明 強(qiáng),劉丹丹,郭慶時(shí),鄧 何

        (長(zhǎng)江大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院,湖北荊州434023)

        1 聚天冬氨酸的緩蝕阻垢機(jī)理

        1)緩蝕機(jī)理 目前軟硬酸堿理論可以解釋無機(jī)緩蝕劑,但對(duì)于有機(jī)緩蝕劑緩蝕機(jī)理的研究大多處于初步階段,對(duì)聚天冬氨酸 (PASP)緩蝕作用機(jī)理很多都是采用膜的理論來進(jìn)行假說[1]。聚天冬氨酸的分子結(jié)構(gòu)是一種水溶性的大分子多肽鏈,以肽鍵(—CO—NH—)來增長(zhǎng)肽鏈。當(dāng)平均分子量太小時(shí)聚天冬氨酸在金屬表面為豎直吸附,只有增加聚天冬氨酸的濃度時(shí),緩蝕劑才會(huì)在金屬表面形成一層保護(hù)膜,但PASP的平均分子量增大后,聚天冬氨酸分子存在有孤對(duì)電子的氮、氧原子基團(tuán)。此時(shí)PASP分子將會(huì)吸附在金屬的表面,即使使用低劑量的緩蝕劑,由于分子吸附在金屬表面,緩蝕效果會(huì)明顯的提高。

        2)阻垢機(jī)理 PASP不僅能和水溶液中的Ca2+、Mg2+、Ba2+等離子形成穩(wěn)定的絡(luò)合物,降低了Ca2+等離子的濃度,使水中析出CaCO3等沉淀的可能性減小,同時(shí)還能和已形成CaCO3等小晶體中的Ca2+等離子作用,發(fā)生物理吸附和化學(xué)吸附過程,使微晶體表面形成雙電層,微晶體間就存在靜電斥力,從而阻礙了他們之間的碰撞和形成大晶體,也阻礙了他們和金屬傳熱面之間的碰撞和形成垢層,這種作用成為凝聚作用。當(dāng)這種吸附產(chǎn)物碰到其他的PASP分子時(shí),會(huì)把已吸附的粒子交給其他PASP,最終呈現(xiàn)平均分散的狀況,這稱之為PASP的分散作用。從而有效地抑制了垢層的形成和增長(zhǎng)。PASP不僅有凝聚和分散作用,還能使結(jié)晶在生長(zhǎng)過程中發(fā)生晶格歪曲,使生成的垢層不是硬垢而是軟垢,而軟垢很易被水沖刷掉。因?yàn)镻ASP對(duì)Ca2+等離子的螯合作用使按嚴(yán)格次序排列的CaCO3等結(jié)晶不能再繼續(xù)按正常規(guī)則增長(zhǎng)了,產(chǎn)生的只是非結(jié)晶顆粒[2~4]。

        2 聚天冬氨酸的緩蝕阻垢性能

        1)緩蝕性能 Kathie B[5]研究發(fā)現(xiàn),PASP能與Ca2+、Mg2+、Cu2+、Fe2+以及Fe3+等多種離子形成螯合物,附著在金屬表面抑制腐蝕。且PASP和其鹽類對(duì)CO2的腐蝕也具有良好的抑制作用。賈艷霞[6]在酸性環(huán)境下,采用電化學(xué)交流阻抗技術(shù)研究PASP對(duì)銅的緩蝕作用,研究表明PASP對(duì)銅的緩蝕效率隨濃度的增加而增加,隨著溫度的升高而降低。劉英華[7]在中性環(huán)境中,利用阻抗測(cè)試技術(shù),采用極化曲線外推法、線性極化電阻法、交流阻抗法,研究PASP對(duì)45#碳鋼的緩蝕效果,研究表明PASP是以抑制陽極腐蝕為主的緩蝕劑;隨著PASP濃度的增加,緩蝕率增加。馬虹[8]對(duì)溶液的pH值、Ca2+濃度和Fe2+濃度對(duì)PASP緩蝕性能的影響進(jìn)行了研究。PASP緩蝕性能效果最佳的pH范圍是5.5~6.5;溶液中Ca2+濃度的增加有助于緩蝕效果的增強(qiáng),但在低pH值下,這種增強(qiáng)效果減弱;溶液中Fe2+濃度的增加在初始時(shí)消弱了PASP的緩蝕性能,經(jīng)過一段時(shí)間后,PASP的緩蝕性能又逐漸恢復(fù),這說明Fe2+存在延緩了PASP緩蝕作用的發(fā)揮。

        2)阻垢性能 國(guó)外的QUAN和Koskan[9,10]對(duì)聚天冬氨酸的作為綠色阻垢劑的應(yīng)用做了深入的研究,國(guó)內(nèi)的朱志良等[11]用靜態(tài)阻垢法研究了阻垢性能,表明PASP具有優(yōu)良的阻CaCO3、CaSO4和BaSO4垢的性能,其中相對(duì)分子質(zhì)量<2000聚天冬氨酸對(duì)碳酸鈣和硫酸鋇的阻垢性能差,但對(duì)硫酸鈣的阻垢效果相對(duì)較好?;粲钅萚12]利用測(cè)量電極電位的方法,研究了聚天冬氨酸對(duì)碳酸鈣的結(jié)晶過程。聚天冬氨酸對(duì)碳酸鈣晶核的成長(zhǎng)具有較大的抑制作用。國(guó)內(nèi)的其他學(xué)者[13~16]更是對(duì)聚天冬氨酸的合成、結(jié)構(gòu)、阻垢性能及可生物降解性能等方面做了大量研究。

        3 對(duì)聚天冬氨酸的改性研究

        與現(xiàn)有的工業(yè)用緩蝕阻垢劑產(chǎn)品相比,聚天冬氨酸的緩蝕阻垢性能并不具有優(yōu)勢(shì)。目前雖然聚天冬氨酸在應(yīng)用開發(fā)上取得了不少有價(jià)值的成果,但仍面臨著一些急需解決的問題。首先是用量較大。聚天冬氨酸需要較大的劑量才能夠達(dá)到生產(chǎn)上要求的阻垢或緩蝕效果。由于聚天冬氨酸價(jià)格較貴,再加上需要較大的用量才能達(dá)到工業(yè)生產(chǎn)的需要,這就使得成本較高,聚天冬氨酸在油田上的應(yīng)用受到一定的限制。通過改性增加聚天冬氨酸的緩蝕阻垢性,提高聚天冬氨酸的性價(jià)比將能較好的解決這個(gè)問題。聚天冬氨酸的改性主要分為2種:物理改性與化學(xué)改性,其中化學(xué)改性的途徑分3類:共聚改性、開環(huán)改性和交聯(lián)改性。

        3.1 物理改性

        聚天冬氨酸的物理改性主要是在使用聚天冬氨酸的過程中,加入其他的藥劑,使之發(fā)生協(xié)同作用,以增強(qiáng)聚天冬氨酸的緩蝕阻垢效果。單一的使用往往用量很大,達(dá)不到經(jīng)濟(jì)性的目的。

        1)緩蝕性能的研究 郭良生,霍宇凝等[17,18]研究了鋅鹽與聚天冬氨酸復(fù)配對(duì)碳鋼的協(xié)同效應(yīng)與緩蝕機(jī)理。研究表明聚天冬氨酸的緩蝕性能優(yōu)異,鋅鹽可降低聚天冬氨酸的用量;兩者的復(fù)配物表現(xiàn)出混合型緩蝕劑的特征。劉欣[19],王克誠(chéng)等[20]采用旋轉(zhuǎn)掛片法對(duì)PASP、木質(zhì)素磺酸鈉 (SLS),葡萄糖酸鈉及復(fù)配物對(duì)碳鋼的緩蝕性能進(jìn)行了研究。研究表明將一定量的木質(zhì)素磺酸鈉或葡萄糖酸鈉與PASP進(jìn)行復(fù)配后,緩蝕率得到了明顯提高。復(fù)配后減少了PASP用量,降低了成本,并且無污染、價(jià)格低廉,具有良好的應(yīng)用前景。馬景輝[21]采用了9-硅鎢酸鈉與聚天冬氨酸的復(fù)配方式,并添加一些無磷、無毒的藥劑,以提高水處理劑的整體效果,朱律均等[22]應(yīng)用光電化學(xué)的方法研究了2種環(huán)境友好型緩蝕劑PASP和鎢酸鈉 (Na2WO4)的單一配方及其復(fù)配對(duì)白銅B10在硼砂-硼酸緩沖溶液中的緩蝕作用。研究表明緩蝕劑PASP與Na2WO4在合適的濃度比例下的復(fù)配能夠產(chǎn)生 “協(xié)同作用”,使緩蝕效果比單一使用時(shí)更好,而在有的濃度比例下復(fù)配則產(chǎn)生了 “拮抗作用”使緩蝕效果降低。

        2)阻垢性能 潘明等[23]研究了聚天冬氨酸與市售的含磷阻垢劑復(fù)配產(chǎn)品的阻垢性能。結(jié)果表明,在相同阻垢劑用量的條件下,用質(zhì)量分?jǐn)?shù)為50%的聚天冬氨酸與50%的羥基亞乙基二膦酸 (HEDP)或氨基三亞甲基膦酸 (ATMP)或2-膦酸丁烷-1,2,4-三羧酸 (PBTCA)復(fù)配產(chǎn)品的阻碳酸鈣垢性能分別與100%的HEDP或ATMP,PBTCA的性能一致,說明用聚天冬氨酸可以取代這些含磷阻垢劑的50%。王秀榮[24]采用正交實(shí)驗(yàn)方法,對(duì)PASP和膦?;人峁簿畚?(POCA)進(jìn)行了復(fù)合研究。盧園等[25]采用靜態(tài)阻垢法對(duì)PASP與氨基三亞甲基膦酸 (ATMP)復(fù)配物阻垢性能進(jìn)行研究。韶暉等[26]研究了聚天冬氨酸及與三聚磷酸鈉和檸檬酸三鈉復(fù)配的阻CaSO4垢性能。與單獨(dú)使用相同質(zhì)量濃度組分阻垢劑時(shí)的情況相比較,復(fù)合阻垢劑既能提高單獨(dú)使用組分阻垢劑時(shí)的阻垢效果,又可降低單獨(dú)使用組分阻垢劑時(shí)的應(yīng)用成本。

        為提高聚天冬氨酸的阻垢性能,也有學(xué)者通過共聚物阻垢分散劑或氧化淀粉與聚天冬氨酸的復(fù)配改善其阻垢性能?;粲钅萚27]對(duì)聚天冬氨酸與氧化淀粉復(fù)配物的阻垢性能進(jìn)行了研究,結(jié)果表明復(fù)配物的最佳配比濃度為:聚天冬氨酸與氧化淀粉各自的濃度均為1mg/L;復(fù)配物的阻垢性能較單純的聚天冬氨酸有一定的提高,適用于高鈣、高p H、高溫的水系統(tǒng)中,并可在其中長(zhǎng)時(shí)間停留;復(fù)配物使碳酸鈣的晶格生長(zhǎng)受到抑制,晶粒尺寸變小。

        為提高聚天冬氨酸的阻垢性能,也有學(xué)者通過3種組分與聚天冬氨酸的復(fù)配改善其阻垢性能。劉振法[28]將聚天冬氨酸、丙烯酸-丙烯酸酯-衣康酸共聚物與2-膦酸基丁烷-1,2,4-三羧酸 (PBTCA)按

        3∶1∶1復(fù)配,所得到的聚天冬氨酸復(fù)配物 (PASP+AA-AE-IA+PBTCA)具有優(yōu)異的阻垢、緩蝕和分散效果,可以適用于高硬度、高堿度和高濃縮倍數(shù)的水系統(tǒng)。

        3.2 開環(huán)改性

        開環(huán)改性是由中間體加入開環(huán)介質(zhì),使中間體開環(huán),這2種改性都要引入官能團(tuán),生成一種新的物質(zhì)。

        國(guó)內(nèi)學(xué)者選用磺酸基團(tuán),羧基,羥基或乙醇胺作為開環(huán)介質(zhì),閏美芳等[29]合成了含不同比例磺酸基團(tuán)的聚天冬氨酸衍生物,對(duì)其阻碳酸鈣垢、磷酸鈣垢和分散氧化鐵的性能進(jìn)行了評(píng)定,并與聚天冬氨酸進(jìn)行比較。高玉華等[30]、高利軍等[31]都利用聚琥珀酰亞胺 (PSI)與2-氨基乙磺酸 (SEA)進(jìn)行反應(yīng),對(duì)聚天冬氨酸進(jìn)行改性,磺酸基的引入可以提高PASP的分散性能,有助于緩蝕性能的提高。含磺酸基的聚天冬氨酸衍生物 (SEA/ASP)阻CaCO3垢和Ca3(PO4)2垢以及分散氧化鐵綜合性能較好。他們同時(shí)研究了聚琥珀酰亞胺 (PSI)與天冬氨酸 (ASP)的反應(yīng),研究表明在PASP分子結(jié)構(gòu)中引入羧基可以提高其阻垢率,羧基和磺酸基的引入均有助于緩蝕性能的提高,但羧基的引人對(duì)緩蝕性能的影響要遠(yuǎn)遠(yuǎn)好于磺酸基。于曉英等[32]研究不同條件下開環(huán)改性的聚天冬氨酸的緩蝕性能的影響,通過馬來酸酐與碳酸銨熔融聚合合成聚墟泊酞亞胺 (PSI),用乙醇胺作為開環(huán)介質(zhì)獲得改性聚天冬氨酸,結(jié)果表明對(duì)PASP進(jìn)行適當(dāng)?shù)幕瘜W(xué)改性后,既可以保持PASP的阻垢效果,同時(shí)又增加了它的緩蝕效果。

        3.3 共聚改性

        共聚改性是由要改性的原物質(zhì)在一定條件下與其他單體發(fā)生共聚。敖永波等[33]采用尿素和馬來酸酐為原料合成PASP,其平均分子量可達(dá)10000以上。通過測(cè)量PASP在不同p H、溫度、時(shí)間時(shí)的緩蝕性能,發(fā)現(xiàn)當(dāng)使用同樣劑量的PASP,其腐蝕率隨PASP分子量的增加是明顯下降的,當(dāng)分子量達(dá)到8000以上緩蝕效率才比較好。張建剛等[34]用氨基甲基磷酸 (AMP)與聚琥珀酰亞胺 (PSI)發(fā)生氨解反應(yīng),把膦酰基引入到PASP分子結(jié)構(gòu)中,合成了含膦?;木厶於彼嵫苌颪-(2-膦?;谆?天冬酰胺酸/天冬氨酸共聚物,結(jié)果顯示在聚天冬氨酸分子結(jié)構(gòu)中引入膦酰基團(tuán)不同程度地提高了產(chǎn)物對(duì)各種沉積物的阻垢分散性能。李江華等[35]采用磷酸作催化劑,以L-天冬氨酸熱聚合,再與三乙醇胺化合的方法合成了一種不含磷的環(huán)保型阻垢劑聚天冬氨酸衍生物 (TN/ASP)。研究表明TN/ASP當(dāng)pH低于6.5時(shí),對(duì)碳酸鈣垢的阻垢率高于94.8%;聚天冬氨酸衍生物對(duì)碳酸鈣的阻垢效果好于聚天冬氨酸,對(duì)硫酸鈣的阻垢作用與聚天冬氨酸相當(dāng);而且阻垢效率都高于水解聚馬來酸酐以及磺酸鹽共聚物阻垢劑。王吉龍等[36]為改善聚天冬氨酸的阻垢緩蝕性能,將聚天冬氨酸進(jìn)行了膦?;男?即通過取代反應(yīng)在聚天冬氨酸分子中引入CH 2-PO3 H 2。含膦?;厶於彼岬奶攸c(diǎn)在于一個(gè)分子中同時(shí)含有酰胺鍵、羧基和膦?;?個(gè)基團(tuán),使其不僅具有優(yōu)良的阻CaCO3垢性能,還有一定的阻Ca3(PO4)2垢以及穩(wěn)定水中Zn2+的能力和緩蝕性能,與其他的藥劑復(fù)配使用,具有很好得協(xié)同效應(yīng)。

        4 結(jié) 語

        PASP作為一種新型綠色高分子聚合物,對(duì)環(huán)境友好,可生物降解,應(yīng)用領(lǐng)域廣泛,但由于其使用性價(jià)比高,致使其廣泛應(yīng)用受到制約。需要進(jìn)一步研究和開發(fā)出更好的改性方法,使聚天冬氨酸這種綠色化學(xué)品早日能夠?yàn)樯a(chǎn)帶來更大效益。

        [1]Silverman D C,Kolota D J,Stover F S.Eeffct of pH on Corrosion Inhibition of Steel by Polyaspartic Acid[J].Corrosion Science,1995,51(11):818-825.

        [2]劉欣,楊立霞,劉淑萍.新型水處理劑聚天冬氨酸緩蝕阻垢機(jī)理的光度分析 [J].清洗世界,2006,22(3):1-3.

        [3]Kathie B.Mechanisms of Calcite Dissolution Using Environmentally Benign Polyaspartic Acid:A Rotating Disk Study[J].Langmuir,2003,19(14):5669-5679.

        [4]Ross R J,Low K C,Shannon J E.Polyaspartate scale inhibition-biodegradable alternatives to polyacrylates[J].Materials Performance,1997,36(4):53-57.

        [5]Kathie B.Mechanisms of Calcite Dissolution using Environmentally Benign Polyaspartic Acid:A Rotating Disk study[J].Langmuir,2003,19(41):5669-5679.

        [6]賈艷霞.在鹽酸體系中聚天冬氨酸對(duì)銅緩蝕作用研究[D].石家莊:河北師范大學(xué),2006.

        [7]劉英華.聚天冬氨酸在自來水中對(duì)碳鋼緩蝕作用研究[D].石家莊:河北師范大學(xué),2006.

        [8]馬虹.改性天冬氨酸熱縮聚合技術(shù)研究[D].哈爾濱:黑龍江大學(xué),2008.

        [9]QUAN ZhenHua,CHEN YongChang,WANG XiuRong.Experimental study on scale inhibition performance of a green scaleinhibitor polyaspartic acid[J].Science in China.Series B,Chemistry,2008,51(7):695-699.

        [10]Koskan L,Low K.Polyaspartie acid as a calcium carbonate and a calcium phosphate inhibitor[J].Material Performance,2002,36(4):79-83.

        [11]朱志良,梁曉明,郝俊影,等.聚天冬氨酸的合成方法及其阻垢性能之間的關(guān)系研究 [J].工業(yè)水處理,2004,24(4):31-32.

        [12]霍宇凝,陸柱.環(huán)保型阻垢劑聚天冬氨酸對(duì)碳酸鈣結(jié)晶過程的影響 [J].精細(xì)化工,2004,2(3):206-208.

        [13]熊容春,董雪,魏剛.綠色生物高分子聚天冬氨酸的合成及其阻垢性能研究[J].工業(yè)水處理,2001,(1):17-20.

        [14]韶暉,冷一欣.聚天冬氨酸阻垢性能的研究 [J].油田化學(xué),2001,18(2):181-183.

        [15]徐耀軍,楊文忠,唐永明,等.聚天冬氨酸的阻垢緩蝕性能 [J].南京工業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào),2002,24(1):87-89.

        [16]張磊.綠色阻垢劑聚天冬氨酸的微波法合成及性能研究[J].南京:南京理工大學(xué),2008.

        [17]郭良生,黃霓裳,余興增,等.Zn(H2PO4)2-N[CH2CH2OPO(OH)2]3對(duì)碳鋼的協(xié)同效應(yīng)與緩蝕機(jī)理研究 [J].腐蝕與防護(hù),2000,21(4):160-163.

        [18]霍宇凝,蔡張理,趙巖,等.聚天冬氨酸及其與鋅鹽的復(fù)配物對(duì)碳鋼緩蝕性能的影響 [J].華東理工大學(xué)學(xué)報(bào),2001,27(12):669-672.

        [19]劉欣,劉淑萍.聚天冬氨酸、木質(zhì)素磺酸鈉及其復(fù)配物對(duì)選煤水系統(tǒng)緩蝕性能的研究 [J].選煤技術(shù),2009,(5):24-27.

        [20]王克誠(chéng),劉欣,王麗紅,等.聚天冬氨酸及其與葡萄糖酸鈉復(fù)配物對(duì)碳鋼的緩蝕性能研究 [J].材料保護(hù),2007,40(6):60-62.

        [21]馬景輝.環(huán)境友好型鎢系水處理劑的研究[J].天津:天津大學(xué),2008.

        [22]朱律均,徐群杰,曹為民,等.聚天冬氨酸與鎢酸鈉復(fù)配對(duì)白銅B10的緩蝕作用 [J].物理化學(xué)學(xué)報(bào),2008,24(5):805-809.

        [23]潘明,王亞權(quán),劉騰飛,等.聚天冬氨酸與含磷阻垢劑復(fù)配產(chǎn)品的阻垢性能[J].工業(yè)水處理,2003,23(6):21-22.

        [24]王秀榮.復(fù)合阻垢劑PASP/POCA的復(fù)配及其阻垢性能的實(shí)驗(yàn)研究[J].北京:北京工業(yè)大學(xué),2002.

        [25]盧園,王劍波,曹懷寶,等.PASP和ATMP復(fù)合阻垢劑阻垢性能研究 [J].工業(yè)用水與廢水,2008,39(1):84-86.

        [26]韶暉,冷一欣.聚天冬氨酸及其復(fù)配物對(duì)硫酸鈣的阻垢性能 [J].工業(yè)水處理,2003,23(7):30-32.

        [27]霍宇凝,趙巖,陸柱.聚天冬氨酸與氧化淀粉復(fù)配物的阻垢性能研究 [J].華東理工大學(xué)學(xué)報(bào),2001,27(8):385-387.

        [28]劉振法.聚天冬氨酸基阻垢分散劑及其與磁場(chǎng)協(xié)同阻垢作用研究 [J].石家莊:河北工業(yè)大學(xué),2006.

        [29]閏美芳,劉振法,高玉華,等.聚天冬氨酸衍生物的合成與阻垢性能的研究[J].工業(yè)水處理,2007,2(6):58-60.

        [30]高玉華,劉振法,田彩莉,等.聚天冬氨酸的改性對(duì)阻垢分散性能的影響 [J].工業(yè)水處理,2010,30(2):57-59.

        [31]高利軍,郭寧,牟慶平,等.聚天冬氨酸衍生物的合成及性能研究 [J].石油化工,2003,32(9):792-795.

        [32]于曉英.聚天冬氨酸的開環(huán)改性及其緩蝕性能研究[J].哈爾濱:哈爾濱工業(yè)大學(xué),2006.

        [33]敖永波,李進(jìn)勇.PASP阻垢緩蝕劑緩蝕機(jī)理研究 [J].廣東化工,2008,35(9):23-25.

        [34]張建剛,張麗,丁慶偉,等.水處理阻垢劑聚天冬氨酸的改性研究 [J].遼寧化工,2005,34(1):20-22.

        [35]李江華,于萍,羅運(yùn)柏.聚天冬氨酸衍生物的合成及阻垢性能研究 [J].工業(yè)水處理,2006,26(5):21-23.

        [36]王吉龍,王亭,酈和生,等.含膦?;厶於彼岬淖韫感阅苎芯?[J].工業(yè)水處理,2004,24(9):22-24.

        猜你喜歡
        天冬氨酸阻垢緩蝕劑
        天冬氨酸酶的催化特性及應(yīng)用進(jìn)展
        香樟葉水提取物的制備及其阻垢性能研究
        JRHS-2二氧化碳緩蝕劑的研究與應(yīng)用
        云南化工(2020年11期)2021-01-14 00:50:46
        不同金屬離子對(duì)天冬氨酸酶基因工程菌活性影響的研究
        山東化工(2017年22期)2017-12-20 02:43:37
        新型緩蝕劑的性能研究
        綠色水處理劑聚天冬氨酸的研究進(jìn)展
        一種適用于鐵基脫硫液的緩蝕劑
        山西化工(2016年6期)2016-04-09 07:17:41
        失神經(jīng)支配環(huán)杓后肌形態(tài)及半胱氨酸天冬氨酸蛋白酶-3表達(dá)的研究
        油田注水用阻垢劑的研究及性能測(cè)試
        化工管理(2014年24期)2014-12-11 06:30:26
        阻垢劑在廢水中阻垢性能的實(shí)驗(yàn)研究
        蜜桃av噜噜一区二区三区9| 国产资源在线视频| 999久久66久6只有精品| 亚洲天堂中文字幕君一二三四| 日韩av在线亚洲女同| 精品国偷自产在线视频九色| 亚洲经典三级| 国产亚洲sss在线观看| 一区二区三区视频免费观看在线| 国产一区二区三区毛片| 狠狠色成人综合网| 少妇无码av无码去区钱| 日本视频一区二区三区三州| 偷拍一区二区视频播放器| 日本黄页网站免费观看| 精品亚洲欧美高清不卡高清| 风间由美中文字幕在线| 日本激情网站中文字幕| 无码ol丝袜高跟秘书在线观看| 国产91在线免费| 国产av乳头久久一区| 精品国产三级a在线观看不卡| 东京热久久综合久久88| 国产美女在线精品免费观看网址| 久久中文字幕日韩无码视频| 国产精品视频一区二区久久| 水野优香中文字幕av网站| 国产98在线 | 日韩| 欧美xxxx新一区二区三区 | 亚洲熟女少妇一区二区| 中文字幕偷拍亚洲九色| av天堂最新在线播放| 夜夜躁狠狠躁日日躁2022| 性久久久久久久| 日本免费一区二区三区在线看| 中文字幕一区二区三区在线乱码| 三级黄色片免费久久久| 东京无码熟妇人妻av在线网址| 在线观看国产内射视频| av免费在线国语对白| 各种少妇正面着bbw撒尿视频|