夏修龍 熊亮萍 任興碧 羅陽明 付中華 劉 俊 古 梅

(中國工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所 綿陽 621900)

氚工藝是聚變能開發(fā)涉及的關(guān)鍵技術(shù)之一，而氫同位素分離是整個氚工藝的核心。在20–25 K溫度下，根據(jù)氫同位素6種分子(H2、HD、D2、HT、DT和T2)沸點(diǎn)存在微小差異的特性，選擇低溫精餾(Cryogenic Distillation)工藝將其分離。近十年來發(fā)展了電解、色譜、熱擴(kuò)散、激光分離等多種氫同位素分離方法，低溫精餾比這些工藝處理量大、分離因子高，仍是工業(yè)規(guī)模氫同位素分離的首選工藝，國外已應(yīng)用于重水生產(chǎn)、CANDU堆重水除氚和升級、聚變堆氘氚燃料循環(huán)、武器用氚生產(chǎn)等各領(lǐng)域。本文概述該工藝的關(guān)鍵技術(shù)，并介紹其國內(nèi)外進(jìn)展和應(yīng)用情況。

1 低溫精餾關(guān)鍵技術(shù)

精餾是化工常見的分離工藝，對氫同位素分離的條件苛刻，在工程上必須突破氣體純化、制冷與真空、測量與控制、安全防護(hù)、理論設(shè)計(jì)等幾方面的關(guān)鍵技術(shù)。

1.1 氣體純化

進(jìn)入精餾的原料氣體含有水汽、氧、氮、二氧化碳等雜質(zhì)，在20 K低溫下，這些雜質(zhì)氣體會固化，隨時(shí)間增長慢慢累積，阻塞管道和精餾塔，使閥門和控制設(shè)備失靈，嚴(yán)重時(shí)引發(fā)安全事故。因此，在原料氣體進(jìn)入精餾系統(tǒng)前，須將雜質(zhì)去掉。原料氣純化系統(tǒng)用干燥、低溫吸附等工藝級聯(lián)方法將雜質(zhì)氣體濃度控制在10–6以下。干燥器在環(huán)境溫度下工作，內(nèi)裝分子篩來吸附氫氣中的水分；低溫吸附利用液氮溫度下活性炭的高吸附能力，充分去除氫氣中的氧、氮、二氧化碳、水蒸汽等雜質(zhì)。氣體純化系兩套并行流路，一用一備，便于連續(xù)操作時(shí)切換。

1.2 制冷與真空

制冷與真空系統(tǒng)提供精餾過程的低溫環(huán)境?？蛇x擇氫制冷機(jī)和氦制冷機(jī)，其中氦制冷機(jī)的安全性較高。制冷系統(tǒng)的規(guī)模與處理量、分離體系(氣化潛熱不同，含氚體系存在衰變熱)、選擇的回流比、系統(tǒng)漏熱等因素有關(guān)，對1 m3/h的H2/HD分離，制冷量需100 W。

20 K的低溫制冷機(jī)有G-M制冷機(jī)、斯特林制冷機(jī)等多種。G-M制冷機(jī)制冷量最大40 W，適合于實(shí)驗(yàn)室研究性裝置；斯特林制冷機(jī)能達(dá)100 W，是目前使用的大型低溫制冷機(jī)，能長期連續(xù)運(yùn)轉(zhuǎn)，可靠性高，已廣泛應(yīng)用。Linde公司和法液空公司(L’Air Liquide)生產(chǎn)各種型號的氦制冷機(jī)，制冷量可根據(jù)需要調(diào)節(jié)，在不同溫度級上輸出冷量，有無液氮預(yù)冷均可。

精餾塔、冷凝器、再沸器等均位于真空冷箱內(nèi)，用帶液氮防輻射屏結(jié)構(gòu)，低溫設(shè)備及低溫管道外表面覆蓋包裹若干層防熱輻射薄膜，外部連接真空系統(tǒng)抽成高真空絕熱。

1.3 測量與控制

監(jiān)測和控制精餾塔內(nèi)的溫度、壓力、液位等操作參數(shù)是精餾過程順利進(jìn)行的前提，同時(shí)為分離效果好，選擇不同的回流比操作，這些都依賴測控系統(tǒng)來實(shí)現(xiàn)。各種氫同位素的沸點(diǎn)僅有微小差異，溫度控制精度要求±0.1 K。精餾塔一般選擇常壓操作，控制精度±100 Pa。

氫同位素分析中較為簡單的方法是采出樣品用色譜或質(zhì)譜測量，但此法會對系統(tǒng)造成較大擾動，分析樣品的周期也較長，特別是重同位素保留時(shí)間大于30 min。目前，國外較先進(jìn)的測試手段為激光拉曼光譜在線分析，把多個光纖探頭分布于精餾柱的幾個關(guān)鍵部位，快速獲得系統(tǒng)運(yùn)行期間各組分濃度的空間分布和動態(tài)變化，無需取出樣品，但測試設(shè)備造價(jià)較高[1]。除激光拉曼分析外，近年來還發(fā)展了微色譜技術(shù)，縮短了測量時(shí)間[2,3]。日本開發(fā)的微色譜對 H2、HD、D2的測量時(shí)間分別為 85、100和 130 s，探測下限(1–2)×10–4，有望應(yīng)用于在線分析系統(tǒng)上。

1.4 安全防護(hù)

安全是低溫精餾氫同位素分離面臨的重要問題。氫為易燃易爆氣體，在空氣中爆炸極限為4%，故須確保系統(tǒng)密封良好無泄漏；對含氚體系分離，除防爆檢測外，還須有嚴(yán)格的放射性監(jiān)測和防護(hù)措施。若停電引起制冷系統(tǒng)關(guān)閉，液氫失去低溫環(huán)境汽化，會產(chǎn)生極大壓力，毀壞系統(tǒng)甚至爆炸。則應(yīng)設(shè)計(jì)專用貯氣罐，在制冷機(jī)故障時(shí)貯存液氫氣化出來的氫同位素氣體。低溫條件下也要確保閥門、泵等正常工作。系統(tǒng)設(shè)計(jì)要采取周密技術(shù)方案，還要建立完善的操作規(guī)程，對操作人員進(jìn)行系統(tǒng)的安全教育和培訓(xùn)，并制定切實(shí)可行的應(yīng)急預(yù)案。

1.5 理論設(shè)計(jì)

影響氫同位素分離過程的因素很多，總理論板數(shù)、回流比、進(jìn)料位置、操作壓力等都影響分離效果。此外，工程應(yīng)用中氫同位素涉及的體系很多，要用多柱級聯(lián)的手段分離，為降低系統(tǒng)滯留量和增強(qiáng)分離能力，通常還需加入側(cè)線歧化器。理論計(jì)算能揭示影響分離性能的各種因素，揭示分離過程各組分濃度及溫度等參量的變化規(guī)律，為精餾柱設(shè)計(jì)和系統(tǒng)操作運(yùn)行提供理論指導(dǎo)。作為認(rèn)識分離過程規(guī)律的重要手段，理論模擬受到重視，較成熟的軟件有加拿大 Ontario Hydro的 FLOSHEET[4]和日本CRYDIS 系列[5–7]。

1.6 化學(xué)平衡器

氫同位素6種分子中HD、HT和DT的分離須加入化學(xué)平衡器，由鉑或鈀的催化作用，常溫下發(fā)生歧化反應(yīng)，返回精餾柱進(jìn)一步分離。此外，HT和 D2分子量極為接近，須由反應(yīng)式(1)增強(qiáng)分離效果。

在各種工業(yè)規(guī)模的氫同位素分離系統(tǒng)中，均含有為數(shù)不等的化學(xué)平衡器。

2 低溫精餾技術(shù)應(yīng)用

低溫精餾的研究和應(yīng)用在國外已有較長歷史，主要集中于重水生產(chǎn)、重水升級和提氚、聚變堆氘氚燃料循環(huán)、武器用氚等領(lǐng)域。

2.1 重水生產(chǎn)、升級和除氚

重水吸收熱中子的幾率小，中子經(jīng)濟(jì)性好，是很好的中子慢化劑。天然水中含有1.5×10–4氘， 50多年前，法國、德國、蘇聯(lián)、印度建成了多套低溫精餾重水生產(chǎn)裝置，處理量4000–5000 m3/h，年生產(chǎn)重水10–15 t，氣體來源有電解氫和合成氨氫[8]。

重水堆可用天然鈾作核燃料，有很多優(yōu)點(diǎn)，在商用電站中占一定地位。但作為慢化劑的重水會發(fā)生中子俘獲作用產(chǎn)生氚，堆運(yùn)行過程中重水不可避免會泄漏，給運(yùn)行和維護(hù)帶來不便，同時(shí)從環(huán)境中輕水引入氕，引起反應(yīng)堆重水降級。如能提取這部分氚作聚變?nèi)剂蠈⒂锌捎^的經(jīng)濟(jì)效益，同時(shí)降低放射性泄漏的潛在威脅。

1971年，法國Grenoble的LAUE-LANGEVIN所與瑞士SULZER合作建成了基于VPCE+CD(氣相催化交換+低溫精餾)工藝的重水處理裝置，處理量為21 kg/h，是第一個可同時(shí)除去重水中H和T的裝置，到1986年累計(jì)處理了840 000 L重水[9]。

加拿大在重水堆的推廣應(yīng)用方面占世界主導(dǎo)地位。加拿大Ontario地區(qū)中Darlington、Pickering和Bruce三地共有20個CANDU-PHW核電機(jī)組，總功率為13800 MW，每MW重水用量為1 t左右(慢化劑和冷卻劑)。70年代后期，認(rèn)識到除去慢化劑和冷卻劑中氚是最有效的措施來減弱氚對操作人員和公眾的影響。1980年在Darlington建立一個除氚裝置DTRF[10]。DTRF設(shè)計(jì)處理量365 kg/h，去氚因子 12.1，得氚 4.218×1013Bq/h。DTRF也采用VPCE+CD級聯(lián)工藝，CD系統(tǒng)由4 根精餾柱組成。第一根柱由不同柱徑的上下兩部分組成，帶兩個再沸器，氣體流量300 kmol/h，冷凝功率100 kW。后三級分別設(shè)計(jì)為1000、55和10 W。系統(tǒng)規(guī)模為35 m×24 m，主建筑高12 m，低溫部分有兩個38 m高的塔。

Chalk River Nuclear Laboratories第一次用LPCE(液相催化交換)工藝將氚從重水中轉(zhuǎn)移到氘氣中的工業(yè)規(guī)模示范裝置[11]，該工藝設(shè)計(jì)除去80%的氚和90%的氫。CD由兩根精餾柱組成，安放在15 m高的冷箱中，第一根柱子將DT濃縮25倍，柱徑0.2 m，內(nèi)裝Sulzer CY填料；第二根柱子分三部分，上部分柱徑5 cm，下面兩部分柱徑1.2 cm，第一根柱再沸器出來的氣體進(jìn)入第二根柱上部分中部，在第二根柱頂端出來的氣體返回到第一根柱再沸器。DT歧化轉(zhuǎn)化位于第二根柱下面兩部分之間。得到的高純T2分批進(jìn)入儲存系統(tǒng)。

2.2 聚變堆氘氚燃料循環(huán)

聚變能是解決能源問題的根本出路，低溫精餾是聚變堆氘氚燃料循環(huán)中不可缺少的單元。 聚變堆氘氚燃料循環(huán)工藝開發(fā)在美國以LANL為中心，展示處理聚變堆等離子體廢氣的燃料循環(huán)過程，及下一代聚變裝置的個人和環(huán)境保護(hù)系統(tǒng)，建起了綜合性裝置TSTA。TSTA 1977年由美國Arthur D.Little Inc.建造，1981年投入運(yùn)行。為不斷提高氚操作量，1986年9月和12月進(jìn)行兩次綜合性實(shí)驗(yàn)，1987年達(dá)到100 g氚[12,13]。TSTA與美國的ANL、普林斯頓大學(xué)的TFTR、日本的JAERI、歐洲的JET和加拿大的Ontario Hydro其他氚工藝項(xiàng)目有密切關(guān)系。1987年6月，日本JAERI與美國能源部簽署了 5年合作協(xié)議，加入了TSTA項(xiàng)目，在經(jīng)費(fèi)和系統(tǒng)運(yùn)行方面全面合作，并派4名研究人員參加該項(xiàng)目。表1給出了該系統(tǒng)的主要參數(shù)。

表1 美國TSTA低溫精餾系統(tǒng)參數(shù)Table 1 Parameters of cryogenic distillation system of TSTA in USA.

TSTA進(jìn)行較系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)，對液體滯留量、等板高度、床層壓降等的影響因素獲得了規(guī)律性的認(rèn)識[14]：(1) 填料塔上的液體滯留量為表觀體積的10%–15%，隨蒸汽線速度增長而增長。(2) 理論等板高度全回流模式下為 4–5 cm，全循環(huán)模式下為5–6 cm，理論等板高度隨蒸汽線速度增長略有增長，與回流比和流體的物化性質(zhì)無關(guān)，在整根柱上為常數(shù)。(3) 蒸汽線速度直到13 cm/s，未觀察到液泛現(xiàn)象。(4) 全回流模式下兩根柱達(dá)穩(wěn)態(tài)時(shí)間為2 h，全循環(huán)模式下 4 h，冷凝器功率對系統(tǒng)穩(wěn)定起關(guān)鍵作用。

同時(shí)，系統(tǒng)運(yùn)行也積累不少工程方面的經(jīng)驗(yàn)和教訓(xùn)。(1) 從柱I的冷凝器到柱H的氣體輸送由于柱間壓力差太小，不滿足輸送要求，必須在兩根柱間增加輸送泵，柱I和柱T之間同樣存在氣體輸送問題。(2) 氣體前處理不徹底會造成管道阻塞，幾個10–6雜質(zhì)氣體足以阻塞管道。(3) 流量控制不穩(wěn)，需要更換流量計(jì)。(4) 氦制冷機(jī)冷量變化大，將破壞柱上溫度分布。(5) 色譜分析時(shí)間太長。

與聚變裝置配套的 CD系統(tǒng)還有歐盟的JET[15,16]，系統(tǒng)由三根柱和兩個岐化反應(yīng)器組成。日本TPL實(shí)驗(yàn)室的CD系統(tǒng)設(shè)計(jì)氚操作量3.7×1014Bq，整個系統(tǒng)安裝在一個手套箱里，1988年1月完成安裝[17]。由兩根柱組成，一根(內(nèi)徑)Φ20 mm×500 mm；另一根內(nèi)徑Φ10 mm×500 mm，內(nèi)部用Dixon環(huán)填充。表2給出該系統(tǒng)的主要參數(shù)。2002年該系統(tǒng)做了一系列實(shí)驗(yàn)，獲得了理論等板高度等系統(tǒng)關(guān)鍵參數(shù)，尤其在測量分析方面采用先進(jìn)的激光拉曼在線分析系統(tǒng)，能在1 min內(nèi)完成下限10–6的氫同位素分析。

表2 日本TPL低溫精餾系統(tǒng)設(shè)計(jì)參數(shù)Table 2 Parameters of cryogenic distillation system of TPL in Japan.

ITER是目前國際上開發(fā)聚變能的最大項(xiàng)目，有中國、印度、歐盟、韓國、日本、俄羅斯和美國 7方參與，定址法國的卡達(dá)拉齊。低溫精餾單元在ITER的D-T燃料循環(huán)中占重要地位，其工藝設(shè)計(jì)為多個國家聯(lián)合完成[18–22]。ITER中的ISS系統(tǒng)由4根精餾柱級聯(lián)組成，低溫精餾氫同位素分離系統(tǒng)處理從水除氚系統(tǒng) WDS過來低濃度含氚流量 280 mol/h氣體、 從NBI的84 mol/h氘氣和從托克馬克廢氣處理系統(tǒng) TEP過來流量 200 mol/h的高濃氚氣。這些氣體經(jīng)過低溫精餾系統(tǒng)產(chǎn)生氕廢氣(292 mol/h, T<10–7)、NBI 用 D2(84 mol/h, H<0.5%,T<2×10–4)、加料用 D2(51 mol/h, H<1.5%, T<0.5%)、加料用DT (72 mol/h, 50%D, 50%T)和高純T2(65 mol/h, 90%T, 10%D)5個產(chǎn)品。圖1為ITER中低溫精餾系統(tǒng)流程示意圖。

圖1 ITER中的低溫精餾系統(tǒng)Fig.1 Cryogenic distillation system in ITER.

聚變堆運(yùn)行期間，從Torus來的流量和組成是波動的，CD系統(tǒng)設(shè)計(jì)須精確表征這種熱和同位素變化?？勺魅缦驴紤]：(1) WDS與NBI混合進(jìn)料。避免每股進(jìn)料都純化，簡化系統(tǒng)設(shè)計(jì)，盡管對分離性能有影響。(2) 冷凝器、再沸器、回?zé)崞鞯妊b在低溫真空冷箱中，既可避免漏熱又可提供泄漏時(shí)的二次防護(hù)。其它部件如輸送泵、閥門、歧化器在冷箱外的硬殼內(nèi)，硬殼以惰性氣體保護(hù)。(3) 再沸器加熱等易損部件有冗余備用。這些措施確保冷箱的維護(hù)降到最低。外加幾條內(nèi)循環(huán)管線，確保無外部進(jìn)料時(shí)系統(tǒng)操作。表3為系統(tǒng)主要參數(shù)。

表3 ITER中低溫精餾系統(tǒng)主要參數(shù)Table 3 Parameters of cryogenic distillation system in ITER.

ITER四根精餾柱上還有7個歧化裂解器，分別是CD1–CD2間、CD2–CD3間、CD2–CD4間、CD1一個、CD2一個和 CD4兩個。這些歧化裂解器通過歧化反應(yīng)，增強(qiáng)分離效果，降低系統(tǒng)滯留量。

2.3 其他應(yīng)用

30多年前，美國Mound的Grand Plan將氚的生產(chǎn)與含氚廢物的處理集中設(shè)計(jì)，根據(jù)各種工藝的特點(diǎn)，把一些技術(shù)聯(lián)合集成，能生產(chǎn) 99.995%的高純氚，且能回收廢物（液相或氣相）中95%的氚[23]。1987年2月開始用H/D體系進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，同年10月進(jìn)行氚生產(chǎn)。進(jìn)料氚的濃度范圍有20%–40%的高濃氚，也有3%–5%的低濃氚，產(chǎn)品純度高達(dá)95%。系統(tǒng)由 TAWRS(tritium aqueous waste recovery system)、HISS(hydrogen isotope separation system)和 TD(thermal diffusion)三個主要部分組成。HISS系由3根精餾柱、3個歧化平衡器組成的低溫精餾系統(tǒng)，表4給出主要參數(shù)。

表4 美國Mound低溫精餾系統(tǒng)的主要參數(shù)Table 4 Parameters of cryogenic distillation system of Mound in USA.

3 我國研究進(jìn)展和需求分析

低溫精餾工藝復(fù)雜，我國工作開展的較晚。2006年我院建立了處理量為100 L/h的低溫精餾氫同位素分離裝置，以 H2/HD體系進(jìn)行系統(tǒng)性的分離試驗(yàn)，深入研究再沸器加熱功率等因素對分離性能和精餾過程操作參數(shù)的影響，獲得表征系統(tǒng)分離性能的等板高度關(guān)鍵參數(shù)。理論方面，對6種氫同位素分子H2、HD、D2、HT、DT和T2的低溫?zé)崃W(xué)參數(shù)進(jìn)行系統(tǒng)整理，建立了氫同位素多組分體系低溫精餾分離的動態(tài)模型，編制了相關(guān)計(jì)算程序，對H2/HD體系理論預(yù)測的系統(tǒng)動態(tài)行為與實(shí)驗(yàn)吻合較好[24–29]。

我國在大規(guī)模氫同位素分離需求方面主要有CANDU堆重水提氚和升級與聚變堆的氘氚燃料循環(huán)兩個領(lǐng)域。秦山3期為加拿大的兩臺CANDU機(jī)組，2003年投入運(yùn)行，在重水升級和除氚方面有現(xiàn)實(shí)需求。2003年我國作為全權(quán)獨(dú)立成員加入ITER計(jì)劃，但氚工藝有軍事需求背景，聚變堆氚生產(chǎn)和提取這些關(guān)鍵技術(shù)均不在共享之列，研究由成員國獨(dú)立開展，是各國重點(diǎn)保護(hù)的對象，無法通過引進(jìn)解決。這些關(guān)鍵技術(shù)攻關(guān)研究周期較長，須在滿足ITER合作要求的基礎(chǔ)上，建造自己的聚變堆積累關(guān)鍵技術(shù)和人才資源，國內(nèi)應(yīng)該加緊以下研究：(1) 有側(cè)線歧化的多柱級聯(lián)工藝，多柱級聯(lián)是工程應(yīng)用中分離復(fù)雜體系的要求，側(cè)線歧化對提高分離能力、獲得純氚、降低系統(tǒng)滯留量有重要意義；(2) 低溫精餾工藝與其他工藝級聯(lián)，如電解-精餾、聯(lián)合電解催化交換-精餾、液相催化交換-精餾，研究級聯(lián)過程的分離特征對整體優(yōu)化設(shè)計(jì)有重要意義。(3) 微色譜、激光拉曼等氫同位素在線分析手段是分離過程監(jiān)測的眼睛，必須盡早開展。

4 結(jié)束語

氚作為聚變?nèi)剂鲜侵匾膽?zhàn)略資源，是未來聚變能源利用的核心材料。國外在各領(lǐng)域的大量工程實(shí)例表明，低溫精餾工藝是大規(guī)模氫同位素分離的首選，該工藝在國內(nèi)尚處起步階段，工程應(yīng)用方面與國外相比有很大差距，抓住當(dāng)前我國核能發(fā)展的戰(zhàn)略機(jī)遇，充分利用國際聚變能合作開發(fā)的各種資源深入開展，對提高我國氚工藝整體研究水平，增強(qiáng)科技競爭力和保障國家安全有重要戰(zhàn)略意義。

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28 夏修龍, 任興碧, 傅中華, 等. 原子能科學(xué)技術(shù), 2008,42(Z1): 83–87 XIA Xiulong, REN Xingbi, FU Zhonghua, et al. At Energy Sci Technol, 2008, 42(Z1): 83–87

29 夏修龍, 任興碧, 傅中華, 等. 核化學(xué)與放射化學(xué),2008, 30(4): 217–221 XIA Xiulong, REN Xingbi, FU Zhonghua, et al. J Nucl Radiochem, 2008, 30(4): 217–221