吳和喜 劉慶成 楊 波 劉玉娟

1（東華理工大學(xué)核資源與環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 南昌 330013）

2（東華理工大學(xué)核工程技術(shù)學(xué)院 撫州 344000）

由于探測(cè)器產(chǎn)生的離子對(duì)(或空穴-電子對(duì))的統(tǒng)計(jì)漲落、探測(cè)器的邊緣效應(yīng)、電子電路的彈道虧損，以及脈沖堆積效應(yīng)等形成g射線峰，與g射線與物質(zhì)的相互作用而形成的康普頓坪、單逃逸峰、雙逃逸峰、反散射峰等構(gòu)成g能譜。用 g射線能譜可對(duì)待測(cè)樣品進(jìn)行定性、定量分析。對(duì)譜儀作能量刻度、效率刻度、峰型/半高寬刻度后，便可由核素全能峰凈面積作該元素的定量分析。全能峰凈面積計(jì)算，則須確定峰位與峰區(qū)，并在峰區(qū)扣除本底，去除高能 g射線康普頓坪、g射線在探測(cè)器靈敏體積內(nèi)的小角度散射[2]等影響。確定峰位與峰區(qū)的方法中，以對(duì)稱零面積找峰法為最優(yōu)[2–4]。本底扣除方法主要有：光滑譜數(shù)據(jù)梯形法、指數(shù)函數(shù)擬合法、多項(xiàng)式最小二乘法擬合等。這些本底扣除法并無明顯缺陷，然而，若峰區(qū)的全能峰上疊加有散射峰、本底峰(實(shí)驗(yàn)室環(huán)境中天然放射源或污染物產(chǎn)生的g射線全能峰[2])、或屏蔽體物質(zhì)的特征X射線峰，計(jì)算結(jié)果就會(huì)產(chǎn)生較大誤差。而若邊界道的統(tǒng)計(jì)漲落較大，則對(duì)峰區(qū)確定和凈峰面積計(jì)算結(jié)果的影響甚大。本文介紹一種全譜基底扣除方法(Sensitive nonlinear iterative peak, SNIP)法[5–8]，其能有效估算峰區(qū)確定、本底扣除、散射峰、本底峰及特征X射線峰等對(duì)全能峰凈面積計(jì)算的影響。

1 理論依據(jù)

為減小各道計(jì)數(shù)的大范圍變動(dòng)，將各道計(jì)數(shù)作式(1)變換：

其中，yi表示原譜數(shù)據(jù)第i道計(jì)數(shù)，a(i)表示變換后第i道數(shù)值。

在峰區(qū)確定中，邊界道計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)漲落對(duì)峰區(qū)的確定存在影響。消除統(tǒng)計(jì)漲落的影響可用重心法、多項(xiàng)式最小二乘擬合法、傅立葉變換法、離散函數(shù)積變換等[2]。本文用重心法。但是，對(duì)于一個(gè)峰谷，其左右兩道的重心會(huì)大于峰谷道的計(jì)數(shù)，導(dǎo)致所得計(jì)數(shù)大于原始計(jì)數(shù)，為此定義經(jīng)過一次平滑后第 i道數(shù)值如下：

對(duì)一次平滑后的譜數(shù)據(jù)再作平滑，在邊界道，將消除其附近各道的統(tǒng)計(jì)漲落的影響，使峰邊界向真實(shí)邊界移動(dòng)；在峰區(qū)進(jìn)一步平滑使更接近于本底。此時(shí)，可增加濾波窗口寬度、加快濾波速度，則濾波窗口寬度為w=2m+1時(shí)，各道數(shù)值為：

同理，也可得到4、6和8次濾波器的m次迭代各道數(shù)值計(jì)算公式[5]。由此am(i)值反變換便得各道本底計(jì)數(shù)(即全譜本底)，扣除全譜本底后，由于在單峰及重疊峰的兩側(cè)，凈峰計(jì)數(shù)為零，即可確定峰邊界道。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

2.1 實(shí)驗(yàn)條件

N型同軸HPGe探測(cè)器(美國ORTEC公司)，其相對(duì)探測(cè)效率40%，對(duì)60Co的1.332 MeV的峰的半高寬為1.84 keV，峰康比為60.378/1，對(duì)238U、232Th和40K的探測(cè)下限分別為20、8、5 Bq/kg。點(diǎn)源(中國原子能科學(xué)研究院)：152Eu、60Co；粉末體源(核工業(yè)北京地質(zhì)研究院)：40K源、232Th平衡源、U-Ra平衡源。K、Th、U標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)各一個(gè)。

2.2 本底扣除效果

用濾波窗寬度w=5、25、45、65和85，對(duì)60Co點(diǎn)源所測(cè)g能譜進(jìn)行本底計(jì)算，結(jié)果表明(圖1)，濾波窗寬度越窄，越有利于減弱本底峰、散射射線峰及屏蔽材料的特征X射線峰的影響。但本底抑制過量，全能峰面積的削減幅度較大。

圖1 用二次濾波函數(shù)和濾波窗w=5, 25,45, 65, 85對(duì)60Co點(diǎn)源 g譜的本底計(jì)算Fig.1 Measured 60Co g-ray spectrum and the calculated backgrounds using 2nd-order filtering at different window widths (w).

對(duì)152Eu點(diǎn)源所測(cè) g能譜，濾波窗口寬度為w=105，用2、4、6和8次濾波函數(shù)進(jìn)行能譜本底計(jì)算表明(圖 2), 高濾波次數(shù)對(duì)本底的扣除有較好效果。

對(duì)40K源、232Th平衡源以及U-Ra平衡源混合粉末體源進(jìn)行測(cè)量，取其測(cè)量譜線中的一段，對(duì)所取譜段進(jìn)行本底扣除，結(jié)果見圖 3。除峰區(qū)內(nèi)有計(jì)數(shù)外，邊界道計(jì)數(shù)均為零。可見 SNIP法能有效扣除本底，確定峰區(qū)邊界。

圖2 用2/4/6/8次濾波函數(shù)對(duì)點(diǎn)狀152Eu源 g譜本底計(jì)算結(jié)果(w=105)Fig.2 Measured 152Eu g-ray spectrum and the calculated backgrounds using filtering of different orders at w=105.

圖3 用6次濾波函數(shù)(w=31)對(duì)U-Ra-Th-K混合粉末平衡源 g能譜的一段譜線作本底去除Fig.3 A section of g-ray spectrum measured with radioactive U-Ra-Th-K, and the background using 6th-order filtering at w=31.

2.3 238U、232Th、40K放射性比活度的測(cè)試結(jié)果

我們用93、239及1461 keV的特征 g射線，分析樣品中天然放射性核素238U、232Th、40K的比活度。采用4次濾波函數(shù)，濾波窗寬度w=11, 15,19, …, 123，對(duì)標(biāo)準(zhǔn)源及混合標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)進(jìn)行全譜本底扣除。測(cè)量結(jié)果的相對(duì)誤差如圖4所示。由圖4，w極窄時(shí)的本底計(jì)數(shù)過量，全能峰計(jì)數(shù)損失可觀，導(dǎo)致測(cè)量結(jié)果誤差很大；隨著w增大，扣除的本底越來越接近于真實(shí)的本底值，測(cè)量誤差逐漸減??；w再增大，則扣除的本底小于真實(shí)本底值，也導(dǎo)致測(cè)量結(jié)果誤差增大。但由于 SNIP法采用多次迭代，隨著迭代次數(shù)的增加，本底計(jì)算值變化較小，能穩(wěn)定在一定的精度范圍內(nèi)，有利于窗口的選擇。

圖4 天然放射性核素(238U, 232Th, 40K)比活度測(cè)量的相對(duì)誤差(本底扣除：4 次濾波函數(shù)，w=11, 15, 19, ··, 123)Fig.4 The relative error in measuring specific activity of natural radionuclides of 238U, 232Th and 40K .The backgrounds were treated with the4th-order filtering at the windows of w=11, 15, 19, ··, 123.

93 keV的特征 g射線受到譜儀屏蔽材料鉛的特征X射線的影響很大，從圖4可見，對(duì)238U的精確測(cè)量的迭代次數(shù)少于對(duì)232Th、40K的精確測(cè)量。同理，239 keV g射線受到散射射線峰的影響，對(duì)232Th的精確測(cè)量所用迭代次數(shù)少于對(duì)40K的精確測(cè)量，三者的測(cè)量結(jié)果能在一個(gè)較大的參數(shù)(迭代次數(shù))變化范圍內(nèi)保持一定的精度。用4次濾波函數(shù)，在w=23–123時(shí)，對(duì)238U放射性比活度測(cè)量誤差小于5%；在w=39–123時(shí)，對(duì)232Th放射性比活度測(cè)量誤差小于0.5%；在w=59–123時(shí)，對(duì)40K放射性比活度測(cè)量誤差小于 2%。在窗口 w=47–123時(shí)，對(duì)238U、232Th和40K放射性比活度的測(cè)量結(jié)果總相對(duì)誤差均小于8.5%。

3 結(jié)語

綜上所述，高次濾波函數(shù)或?yàn)V波窗口較窄的情況下，SNIP方法能有效地抑制基底影響，并對(duì)本底峰、散射射線峰及屏蔽材料的特征X射線等本底因素的影響有很強(qiáng)的削弱作用，但同時(shí)也會(huì)減少全能峰計(jì)數(shù)。而低次濾波函數(shù)及濾波窗口較寬時(shí)不但不能對(duì)本底計(jì)數(shù)起到很好的抑制作用，而且增加本底計(jì)數(shù)對(duì)全能峰計(jì)數(shù)的影響。但由于 SNIP方法采用迭代的方法，隨著濾波窗口寬度w的變化，本底擬合值下降越來越緩慢。在一定的精度前提下，對(duì)各次濾波函數(shù)，分析測(cè)試人員均有很大的濾波窗口的選擇范圍。此范圍可以通過針對(duì)不同測(cè)量核素、樣品組成等，分析測(cè)試人員對(duì)所操作的譜儀進(jìn)行試驗(yàn)很容易找到。通過實(shí)例分析，采用4次濾波函數(shù)，在w=23–123時(shí)，對(duì)238U放射性比活度測(cè)量誤差小于 5%；在 w=39–123時(shí)，對(duì)232Th測(cè)量誤差小于0.5%；在w=59–123時(shí)，對(duì)40K測(cè)量誤差小于2%。在濾波窗口w=47–123時(shí)，對(duì)238U、232Th和40K放射性比活度的測(cè)量結(jié)果總相對(duì)誤差均小于8.5%。

1 龐巨豐.g能譜數(shù)據(jù)處理.陜西科學(xué)技術(shù)出版社, 1990 PANG Jufeng.Data processing of gamma-ray spectra.Shanxi Science and Technology Publishing Company,1990

2 龐巨豐, 鄭桂芳, 侯曉鳳.原子能科學(xué)技術(shù), 1987, 21(3):270–279 PANG Jufeng, ZHENG Guifang, HOU Xiaofeng.Atomic Energy Science and Technology, 1987, 21(3): 270–279

3 龐巨豐, 鄭桂芳.計(jì)量學(xué)報(bào), 1985, 6(3): 213–220 PANG Jufeng, ZHENG Guifang.Acta Metrologica Sinica,1985, 6(3): 213–220

4 Miroslav Morhá?, Ján Kliman, Vladislav Matou?ek, et al.Nucl Instr Meth, 1997, A401: 113–132

5 Morhá? M, Kliman J, Jandel M, et al.Computer Physics Communications, 2005, 172(1): 19–41

6 Morhá? M, Matou?ek V, Turzo I, et al.Nuclear Instruments and Methods in Physics, 2006, A559: 76–80

7 Morhá? M, Veselsky M.Nucl Instr Meth, 2008, A592:434–450

8 Morhac M, Vladislav M.Applied Spectroscopy, 2008,62(1): 91–106