魏熙曄 袁永剛

（中國(guó)工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所 綿陽(yáng) 621900）

在反應(yīng)堆、中子管、中子發(fā)生器、核素中子源等中子源的研究中，中子輻射場(chǎng)的能譜測(cè)量對(duì)于核物理實(shí)驗(yàn)及輻射防護(hù)十分重要。根據(jù)不同能量中子和不同需求，發(fā)展了多種中子測(cè)譜法，如閾探測(cè)器法、核反應(yīng)法、晶體衍射法、反沖質(zhì)子法和飛行時(shí)間法。然而，核設(shè)施裝置周?chē)镔|(zhì)對(duì)中子散射、慢化，會(huì)使場(chǎng)點(diǎn)中子能譜發(fā)生嚴(yán)重退化，且不同場(chǎng)點(diǎn)的中子譜的差異較大，上述中子測(cè)譜法均有局限性。多球中子譜儀(Multisphere Neutron Spectrometer)法是唯一可覆蓋熱中子至高能中子的探測(cè)方法。

多球中子譜儀由Bramblett等[1]于1960年首次用于中子能譜測(cè)量。在中子輻射防護(hù)中，多球中子譜儀具有函數(shù)簡(jiǎn)單、測(cè)量范圍廣(從熱能區(qū)到幾十兆伏)、各向同性、高靈敏度(劑量當(dāng)量率達(dá) 1 μSv·h–1)、對(duì)電子學(xué)噪聲和光子計(jì)數(shù)的甄別功能較好等優(yōu)點(diǎn)，成為非常適合的測(cè)量工具。Mares等[2,3]計(jì)算了3He正比管多球中子譜儀中子響應(yīng)函數(shù)，分析了實(shí)驗(yàn)與計(jì)算的誤差因素，并用改善的截面數(shù)據(jù)庫(kù)和軟件，提高6LiI閃爍體和3He正比管多球中子譜儀的響應(yīng)函數(shù)模擬精度。Aroua等[4]利用標(biāo)定、模擬和驗(yàn)證對(duì)多球中子譜儀的響應(yīng)函數(shù)進(jìn)行了評(píng)估和測(cè)試。Vega-Carrillo等[5,6]用蒙特卡羅法模擬了熱中子到20 MeV中子的6LiF多球中子譜儀響應(yīng)函數(shù)；Vega-Carrillo等[7]模擬了3He正比管的多球中子譜儀響應(yīng)函數(shù)。Mallett等[8]完成了洛斯阿拉莫斯實(shí)驗(yàn)室(LANL)的多球譜儀系統(tǒng)標(biāo)定，并對(duì)不同方法構(gòu)建的初始譜的進(jìn)行了解析。Sweezy等[9]比較了6LiF與7LiF多球譜儀與6LiI(Eu)多球譜儀在Georgia技術(shù)研究堆中子能譜的測(cè)量結(jié)果，并比較了能譜解析與MCNP模擬優(yōu)化的結(jié)果。

根據(jù)中子能譜和響應(yīng)函數(shù)的解析關(guān)系，能譜解析是逆問(wèn)題的求解，響應(yīng)函數(shù)的誤差會(huì)導(dǎo)致中子注量譜產(chǎn)生不可接受的誤差。但是，精確的響應(yīng)函數(shù)和解譜問(wèn)題，至今未有特別完善的解決，多球中子譜儀的重要參數(shù)對(duì)響應(yīng)函數(shù)的理論研究，值得深入探討。

多球中子譜儀的中子響應(yīng)函數(shù)可由在單能中子場(chǎng)中的標(biāo)定實(shí)驗(yàn)或Monte Carlo模擬獲得。實(shí)驗(yàn)測(cè)量的局限性，有可用單能中子源有限、建筑物和空氣散射、幾何效應(yīng)(中子源弱及球響應(yīng)低)等；M-C法的誤差來(lái)源于截面數(shù)據(jù)庫(kù)的精度、能量分隔、幾何模型精度及方差縮減影響。

1 理論模型與計(jì)算原理

1.1 計(jì)算模型與譜儀響應(yīng)

中子多球譜儀的能譜測(cè)量關(guān)系為：

式中，N為中子計(jì)數(shù)，Emax、Emin分別為待測(cè)中子能量上下限，RΦ為響應(yīng)函數(shù)，Φ(E)為中子能譜。獲取中子響應(yīng)函數(shù)后，根據(jù)探測(cè)器計(jì)數(shù)測(cè)量結(jié)果，通過(guò)解譜得到中子能譜。

多球譜儀慢化體采用聚乙烯材料，不銹鋼球殼充高壓3He氣體，平行中子束從平板源入射到多球譜儀上(圖1)。在中子傳輸計(jì)算中，中子與3He作用主要有三種反應(yīng)截面：總截面σ(n,total)、彈性散射截面σ(n,n)和3He(n,p)3T反應(yīng)截面σ(n,p)，不同能量中子束與3He各反應(yīng)截面如圖2所示。文獻(xiàn)[8]綜合考慮了不同能量中子的傳輸與慢化機(jī)制，結(jié)合現(xiàn)有堆上測(cè)量的限制條件，確定多球譜儀的聚乙烯(PE)的慢化體直徑為：0(裸球), 5, 6.5, 8, 10, 12, 14, 17, 20,24, 28, 34 cm；不銹鋼球殼(含70.5% Fe、19.5% Cr、10% Ni)的內(nèi)外半徑為1.50 cm和 1.55 cm；內(nèi)充200 kPa3He，原子密度為 5×1019atoms·cm–3，3He 密度為 2.5041×10–4g/cm3(NA=6.0221×1023atoms·mol–1，M=3.01603 g)。

圖1 多球譜儀響應(yīng)函數(shù)計(jì)算模型Fig.1 The simulation model for multisphere neutron spectrometer.

圖2 中子束與3He的反應(yīng)截面Fig.2 Neutron reaction cross sections for 3He.

1.2 響應(yīng)函數(shù)模擬

譜儀響應(yīng)函數(shù)定義為從平行源項(xiàng)發(fā)出的單位入射中子注量(即歸一化注量)造成的反應(yīng)數(shù)，其表達(dá)式為

式中，V為3He探測(cè)器靈敏體積(cm3)；C為歸一化因子，取 C 為原子密度(atoms·b–1·cm–1)；Φ(E)為注量(cm–2)；σ(E)為各反應(yīng)通道的截面(b)；RΦ(E)為響應(yīng)函數(shù)，即單位注射平行中子注量在靈敏體積內(nèi)與3He 發(fā)生的反應(yīng)率(reactions·cm2)。

該多球中子譜儀響應(yīng)函數(shù)模擬程序?yàn)镸CNP/4C[10]，用F4卡與FM卡計(jì)算不同通道的反應(yīng)率。F4用于計(jì)算經(jīng)過(guò)一個(gè)柵元的平均注量，采用徑跡長(zhǎng)度法模擬體注量，即記錄粒子在探測(cè)器中的徑跡長(zhǎng)度，探測(cè)器體積內(nèi)平均注量為：

式中，F(xiàn)4為柵元體積V內(nèi)r的 平均注量，W為粒子權(quán)重，Tl為徑跡長(zhǎng)度，(,E,t )為粒子注量。粒子每次散射到下次碰撞前，記錄其在V內(nèi)的徑跡長(zhǎng)度(乘以權(quán)重)，在選定柵元體積、指定時(shí)間和能量范圍內(nèi)對(duì)所有粒子徑跡WTl/V累加，即得F4。

對(duì)于不同反應(yīng)率通道的計(jì)算需要用到 FMn(n是記數(shù)號(hào))記數(shù)乘子卡，給出物質(zhì)號(hào)、探測(cè)器計(jì)數(shù)號(hào)、歸一化因子以及相應(yīng)的反應(yīng)率通道后，可計(jì)算給定通道反應(yīng)率。FM4是對(duì)應(yīng)F4卡用于計(jì)算不同反應(yīng)通道而設(shè)定的，其格式為：FM4 C M R，其中，C為歸一化因子；M為對(duì)應(yīng)的m卡的材料序號(hào)；R為對(duì)應(yīng)的反應(yīng)率通道號(hào)。

2 響應(yīng)函數(shù)模擬結(jié)果

2.1 自由氣體熱處理和S(α, β)散射處理

自由氣體模型假定介質(zhì)為自由氣體，近似考慮為熱中子運(yùn)動(dòng)，在零溫時(shí)彈性散射截面與能量近似無(wú)關(guān)，反應(yīng)截面與溫度也近似無(wú)關(guān)。自由氣體熱處理(Free gas thermal treatment)包括校正彈性散射截面和在碰撞運(yùn)動(dòng)學(xué)計(jì)算時(shí)考慮靶核的速度。當(dāng)S(α, β)處理?xiàng)l件不滿(mǎn)足時(shí)，粒子只是經(jīng)歷彈性或非彈性碰撞，彈性碰撞的截面的概率為

其中，σel為彈性碰撞截面；σin為非彈性碰撞截面；σa為吸收截面；σT為總截面；非彈性碰撞的截面的概率為 σin/(σT–σa)。

S(α, β)散射處理是中子與物質(zhì)的分子和晶格完整作用，主要考慮：(1) 非彈性散射截面σin和耦合的能量角度取決于S(α,β)散射定律；(2) 彈性散射對(duì)于出射中子的經(jīng)歷沒(méi)有變化，彈性散射截面σel和角分布取決于晶格參數(shù)。

MT卡是對(duì)應(yīng)材料卡(M卡)用于S(α,β)散射識(shí)別設(shè)定的，熱中子 S(α,β)截面數(shù)據(jù)庫(kù)并非必需，但對(duì)于中子熱化的研究非常重要，其數(shù)據(jù)表包括分子和晶格結(jié)構(gòu)的熱中子散射。MCNP包括部分核素的S(α,β)截面數(shù)據(jù)，聚乙烯對(duì)應(yīng)的 S(α,β)截面數(shù)據(jù)可以使用，通過(guò)MT卡的應(yīng)用可以使用熱中子數(shù)據(jù)庫(kù)的S(α,β)散射截面。不采用 S(α,β)散射處理(自由氣體熱處理)與采用S(α,β)散射處理結(jié)果如圖3所示。

圖3 采用(□)與不采用(●)S(α, β)散射處理的結(jié)果比較Fig.3 Response results with (□) and without (●) S(α, β)scattering treatment.

MCNP采用連續(xù)能量的核與原子數(shù)據(jù)庫(kù)，其主要來(lái)源是 ENDF、ACTI、ENDL、EPDL和 ACTL等核數(shù)據(jù)庫(kù)。核數(shù)據(jù)表包括中子反應(yīng)、中子引致的光子、光子反應(yīng)、中子劑量與活化，以及熱中子S(α,β)散射反應(yīng)。ENDF為MCNP提供了部分的S(α, β)截面數(shù)據(jù)，對(duì)于MCNP未提供材料的S(α, β)截面數(shù)據(jù)，可由NJOY程序轉(zhuǎn)換成MCNP可用的數(shù)據(jù)格式。

自由氣體模型對(duì)于多數(shù)問(wèn)題均能取得滿(mǎn)意的結(jié)果，但對(duì)于熱中子散射采用 S(α,β)散射處理是必需的，S(α,β)散射處理的中子能量范圍為 10–5–4 eV。

2.2 不同反應(yīng)通道的結(jié)果比較

用(n,total)、(n,p)截面對(duì)PE厚度分別為0, 5, 34 cm的譜儀響應(yīng)函數(shù)計(jì)算結(jié)果如圖4所示。

圖4 用(n,p)通道(□)與(n,total)通道(●)計(jì)算結(jié)果(Fig.4 Response results of the (n,p) reaction channel (□) and(n,total) reaction channel (●).

2.3 采用S(α,β)與(n,total)截面處理結(jié)果

對(duì)于文獻(xiàn)[7]中的多球譜儀參數(shù)，分別采用不同通道及熱中子處理模式計(jì)算并與文獻(xiàn)[7]結(jié)果進(jìn)行了比較。圖 5給出用(n,p)(或(n,total))通道計(jì)算的響應(yīng)結(jié)果與Vega-Carrillo等[7]所獲結(jié)果的比較(裸球)，RM(n,p)、RM(n,total)分別是用(n,p)與(n,total)通道計(jì)算結(jié)果，RV為Vega-Carrillo等計(jì)算結(jié)果。圖6給出采用(或不采用)S(α,β)散射處理結(jié)果與文獻(xiàn)[7]的響應(yīng)結(jié)果比較(慢化球直徑d=7.62 cm)，RM1、RM2分別是采用與不采用 S(α,β)散射處理結(jié)果，圖 6采用的均為(n,total)反應(yīng)通道。結(jié)果表明，對(duì)于采用 S(α,β)散射處理與(n,total)截面的響應(yīng)函數(shù)，計(jì)算結(jié)果與文獻(xiàn)[7]結(jié)果十分吻合，驗(yàn)證了計(jì)算方法的可靠性。

圖5 采用(n,p)與(n,total)通道的響應(yīng)函數(shù)(裸球)，RV為文獻(xiàn)[7]結(jié)果Fig.5 Responses at d=0, using (n,p) and (n,total) reaction channels,.and comparison with Ref.[7] (RV).

用(n,total)通道與 S(α,β)散射處理計(jì)算了自主設(shè)計(jì)的不同直徑聚乙烯慢化體3He多球譜儀響應(yīng)函數(shù)，圖7直觀的顯示了不同直徑慢化體對(duì)于不同能量中子響應(yīng)的特性，具體結(jié)果列于表1。

圖6 S(α,β)散射處理采用(RM1)與不采用(RM2)的響應(yīng)函數(shù)，(n,total)通道，d=7.62 cm，RV為文獻(xiàn)[7]結(jié)果Fig.6 Responses at d=7.62 cm,using (n,total) reaction channel with (RM1) and without (RM2) the S(α,β) scattering treatment,and comparison with Ref.[7] (RV).

表1 不同直徑的多球3He中子譜儀響應(yīng)函數(shù)(單位：reactions·cm2，不確定度≤1 %)Table 1 Response function (in reactions·cm2, with uncertanties≤1 %) of 3He multisphere neutron spectrometer of different d.

圖7 采用(n,total)通道與S(α, β)散射處理計(jì)算結(jié)果(d 為慢化體直徑)Fig.7 Response results with (n,total) reaction channel and S(α,β) scattering treatment(d is diameter of the moderator)

3 討論

(1) 響應(yīng)函數(shù)絕對(duì)量問(wèn)題。文獻(xiàn)[5]與文獻(xiàn)[3]以及文獻(xiàn)[5]與 Cruzate[11]給出的響應(yīng)函數(shù)絕對(duì)值均出現(xiàn)不一致情況，其相對(duì)值符合的很好。Cruzate認(rèn)為差異是采用不同截面數(shù)據(jù)庫(kù)引起的，本文認(rèn)為截面數(shù)據(jù)庫(kù)不是主要因素。通過(guò)分析認(rèn)為，其絕對(duì)量不一致的原因可能是：靈敏體積是否歸一、反應(yīng)通道是否一致、熱中子處理模式以及計(jì)算方法差異等。本文在充分考慮到式(3)歸一化常數(shù) C(即原子密度)、靈敏體積和單位注量歸一化等因素后，得到了響應(yīng)函數(shù)的絕對(duì)量。

(2) 自由氣體熱處理模型對(duì)低能中子響應(yīng)結(jié)果的不一致性。自由氣體熱處理模型對(duì)于厚度較小的聚乙烯在中子能量較高時(shí)計(jì)算結(jié)果較好，但對(duì)于低能中子部分(如<10–6MeV)，對(duì)響應(yīng)函數(shù)計(jì)算結(jié)果影響較大；而對(duì)于直徑34 cm聚乙烯慢化體，由于對(duì)中子慢化作用明顯，采用自由氣體模型與采用S(α,β)散射處理在入射中子能量很高時(shí)，計(jì)算結(jié)果差別很大，采用S(α,β)散射處理就十分必要。

(3) 不同反應(yīng)通道計(jì)算結(jié)果。對(duì)于裸球，采用(n,p)通道與(n,total)通道計(jì)算結(jié)果與圖 2的(n,p)與(n,total)反應(yīng)截面圖形形狀一致，與實(shí)際結(jié)果符合。對(duì)于具有一定厚度(如直徑為5 cm)的聚乙烯球，由于聚乙烯對(duì)中子慢化造成能譜退化，而不同能量中子與3He作用截面差別很大，采用(n,p)通道與(n,total)通道在中子能量較高時(shí)會(huì)不一致；當(dāng)聚乙烯直徑厚到一定程度(如直徑34 cm)，中子慢化足夠充分時(shí)，采用(n,p)通道與(n,total)通道計(jì)算結(jié)果一致。

(4) 方差處理情況。MCNP給出了加權(quán)法、截?cái)喾?、俄羅斯輪盤(pán)賭與分裂等方差縮減技術(shù)。文獻(xiàn)[6]中，為降低方差，采用區(qū)域重要性等方差縮減技術(shù)，可以提高計(jì)算效率。方差處理方法使用不當(dāng)會(huì)影響計(jì)算結(jié)果精度，目前暫未使用方差縮減技術(shù)。

(5) 響應(yīng)計(jì)算結(jié)果的初步檢驗(yàn)。對(duì)于能量較高的中子入射到裸球上，由于不銹鋼球與中子作用截面較低，可直接用Nσ(3He原子總數(shù)與截面的乘積)來(lái)估計(jì)響應(yīng)結(jié)果。如14 MeV中子響應(yīng)計(jì)算結(jié)果為8.268×10–4reactions·cm2，而程序計(jì)算結(jié)果為 8.390×10–4reactions·cm2；對(duì)于低能中子，由于裸球外不銹鋼也會(huì)改變?nèi)肷渲凶幽茏V，就不能用 Nσ來(lái)估計(jì)響應(yīng)結(jié)果。

4 結(jié)論

由本文以不同反應(yīng)通道采用 S(α,β)散射處理對(duì)響應(yīng)函數(shù)的計(jì)算，可得如下結(jié)論：

(1) 不采用 S(α,β)散射處理會(huì)造成低能中子響應(yīng)結(jié)果的不一致性，對(duì)于低能中子的熱化處理，需要考慮 S(α,β)散射的問(wèn)題。

(2) 不同反應(yīng)通道(n,total)、(n,p)截面對(duì)裸球和聚乙烯慢化體譜儀響應(yīng)函數(shù)具有不同影響，為計(jì)算總響應(yīng)結(jié)果，應(yīng)采用(n,total)通道計(jì)算。

(3) 采用文獻(xiàn)中的多球譜儀參數(shù)對(duì)于利用S(α,β)散射處理與(n,total)截面的響應(yīng)函數(shù)，計(jì)算結(jié)果與Vega-Carrillo等計(jì)算結(jié)果十分吻合，驗(yàn)證了計(jì)算方法的可靠性，并解決了絕對(duì)量模擬問(wèn)題。對(duì)于裸球模擬計(jì)算結(jié)果與根據(jù)截面直接估計(jì)結(jié)果基本一致，并提出了物理解釋?zhuān)M(jìn)一步驗(yàn)證了方法的可靠性。

(4) 采用 S(α,β)散射處理與(n,total)截面處理結(jié)果，對(duì)自主設(shè)計(jì)的多球譜儀響應(yīng)函數(shù)進(jìn)行了計(jì)算，與理論分析結(jié)果符合。

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