葉國(guó)安，男，安徽南陵人，中國(guó)科學(xué)院院士，中國(guó)核工業(yè)集團(tuán)首席科學(xué)家，中國(guó)原子能科學(xué)研究院研究員，博士生導(dǎo)師，長(zhǎng)期致力于錒系元素化學(xué)和核燃料后處理工藝技術(shù)研究，是我國(guó)該領(lǐng)域的領(lǐng)軍科學(xué)家，發(fā)表論文200余篇，被授予發(fā)明專利60余項(xiàng)，獲國(guó)家科學(xué)技術(shù)進(jìn)步二等獎(jiǎng)4項(xiàng)，被授予“有突出貢獻(xiàn)的中青年專家”，獲錢三強(qiáng)科技獎(jiǎng)、奮進(jìn)中核人等榮譽(yù)稱號(hào)，2023年獲何梁何利科學(xué)與技術(shù)進(jìn)步獎(jiǎng).

摘要： 為了控制核燃料的環(huán)境危害，必須對(duì)其進(jìn)行回收管理和后處理. PUREX是一種高效的核燃料后處理方法，具有效率高、可擴(kuò)展性強(qiáng)及適用性廣等優(yōu)點(diǎn)，目前已經(jīng)得到了廣泛應(yīng)用. PUREX工藝很復(fù)雜，操作時(shí)必須對(duì)萃取劑及溶液的性質(zhì)進(jìn)行準(zhǔn)確全面的測(cè)量和分析，并對(duì)處理流程進(jìn)行嚴(yán)格保障. 為了獲取相關(guān)數(shù)據(jù)，已有研究大多依賴傳統(tǒng)的批量實(shí)驗(yàn)測(cè)試法.這種方法需要多次實(shí)驗(yàn)迭代和人工操作，研究周期長(zhǎng)、資源消耗大，且萃取效率低. 機(jī)器學(xué)習(xí)主要通過(guò)學(xué)習(xí)和分析海量數(shù)據(jù)來(lái)實(shí)現(xiàn)模型預(yù)測(cè)，有望避免批量實(shí)驗(yàn)測(cè)試法中出現(xiàn)的問題，提高萃取效率. 近年來(lái)，各種機(jī)器學(xué)習(xí)方法在PUREX 中的應(yīng)用逐漸增多. 本文旨在對(duì)機(jī)器學(xué)習(xí)方法在PUREX 流程的內(nèi)部反應(yīng)和后處理保障等方面的應(yīng)用進(jìn)行綜述，促進(jìn)和推動(dòng)機(jī)器學(xué)習(xí)方法在PUREX中的進(jìn)一步應(yīng)用，提高萃取效率. 在內(nèi)部反應(yīng)方面，本文概述了一些機(jī)器學(xué)習(xí)算法在萃取劑選擇、萃取劑性質(zhì)預(yù)測(cè)及溶液選擇等方面的應(yīng)用. 在后處理保障方面，本文概述了一些機(jī)器學(xué)習(xí)算法在保障后處理流程順利進(jìn)行等方面的應(yīng)用. 綜合看，將機(jī)器學(xué)習(xí)方法應(yīng)用于PUREX流程確實(shí)能提供更精準(zhǔn)的預(yù)測(cè)結(jié)果、提高萃取效率. 此外，本文還對(duì)機(jī)器學(xué)習(xí)方法在PUREX相關(guān)領(lǐng)域的應(yīng)用進(jìn)展進(jìn)行了概述，重點(diǎn)介紹了分子動(dòng)力學(xué)與機(jī)器學(xué)習(xí)方法的集成方法及其應(yīng)用，以便啟發(fā)PUREX與機(jī)器學(xué)習(xí)模型相結(jié)合的方法的研究. 最后，本文還介紹了一些利用機(jī)器學(xué)習(xí)方法擴(kuò)展和增強(qiáng)數(shù)據(jù)集、克服數(shù)學(xué)模型建模時(shí)可用數(shù)據(jù)集過(guò)小問題的具體應(yīng)用.

關(guān)鍵詞： PUREX；機(jī)器學(xué)習(xí)；核燃料后處理；萃取劑；溶液體系

中圖分類號(hào)： O29 文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A DOI： 10.19907/j. 0490-6756. 240291

1引言

隨著我國(guó)核電業(yè)的迅速發(fā)展及核燃料在能源領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用，核廢料數(shù)量迅猛增長(zhǎng). 根據(jù)預(yù)測(cè)，到2030 年我國(guó)僅核電站每年產(chǎn)生的高放射性核廢料就將達(dá)到3200 噸.

為了有效控制核廢料的危害，必須對(duì)其進(jìn)行回收處理，此即核燃料后處理［1］. 目前，法國(guó)、俄羅斯及日本等國(guó)普遍采用閉合式燃料循環(huán)政策，通過(guò)后處理技術(shù)從乏燃料中分離回收鈾、钚等重要元素，并將回收物制成燃料，在反應(yīng)堆中循環(huán)使用. 這不僅能減少需要固化和儲(chǔ)存的放射性廢物的數(shù)量，也可以大幅提高資源利用率［2］.

在眾多核燃料后處理技術(shù)中，PUREX 因其高效可控和安全性而得到廣泛采用［3，4］. 早在上世紀(jì)五十年代，PUREX 工藝就已經(jīng)被成功應(yīng)用于從核廢料中規(guī)?；厥这櫤皖械确派湫晕镔|(zhì). 這對(duì)節(jié)約自然資源、降低處理成本及減少放射性廢物量都具有深遠(yuǎn)意義. 在當(dāng)前全球資源供應(yīng)壓力加大的大背景下，提高核燃料的再利用率變得更加迫切. 相應(yīng)地，對(duì)PUREX 工藝的研究備受關(guān)注，相關(guān)論文數(shù)量和引用數(shù)量都呈現(xiàn)出穩(wěn)步增長(zhǎng)的態(tài)勢(shì)，如圖1所示.

在PUREX 工藝中，通常使用含磷酸三丁酯（TriButyl Phosphate，TBP）相的碳?xì)浠衔镞M(jìn)行溶劑萃?。?］. 經(jīng)過(guò)循環(huán)萃取和選擇性萃取，鈾、钚等元素得以分離和提純. 該工藝也可用于分離次錒系元素和其他裂變產(chǎn)物［6］.

PUREX 工藝很復(fù)雜，依賴于對(duì)萃取劑和溶液性質(zhì)的全面測(cè)量和分析［7］. 在以往的研究中，研究者主要關(guān)注如何通過(guò)傳統(tǒng)的批量實(shí)驗(yàn)測(cè)試方法［8］找到合適的萃取劑和溶液. 這通常需要多次實(shí)驗(yàn)迭代和人工操作，耗時(shí)且難以精確調(diào)控. 另一方面，越來(lái)越多的研究者開始探索將機(jī)器學(xué)習(xí)方法應(yīng)用于PUREX 工藝，以提高實(shí)驗(yàn)效率、優(yōu)化萃取條件.

1952年，計(jì)算機(jī)科學(xué)家Samuel 設(shè)計(jì)的跳棋程序開啟了人工智能大發(fā)展的篇章［9］. 經(jīng)過(guò)半個(gè)多世紀(jì)的發(fā)展，基于現(xiàn)代計(jì)算機(jī)系統(tǒng)強(qiáng)大的計(jì)算能力，人工智能在很多領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用. 機(jī)器學(xué)習(xí)（Machine Learning，ML）是人工智能的重要組成部分. 在化學(xué)領(lǐng)域，機(jī)器學(xué)習(xí)方法已被成功應(yīng)用于分子設(shè)計(jì)和材料發(fā)現(xiàn)、反應(yīng)機(jī)理研究、化學(xué)反應(yīng)預(yù)測(cè)和優(yōu)化等［10］. 在核技術(shù)領(lǐng)域，研究人員利用機(jī)器學(xué)習(xí)方法攻克了核工業(yè)中的故障診斷、狀態(tài)監(jiān)測(cè)及參數(shù)預(yù)測(cè)等難題［11-13］. 值得注意的是，2022 年美國(guó)能源部“同位素計(jì)劃”發(fā)布了同位素研究與生產(chǎn)智能研討會(huì)報(bào)告，進(jìn)一步強(qiáng)調(diào)了人工智能在核技術(shù)領(lǐng)域應(yīng)用的重要性. 隨著可用數(shù)據(jù)集的不斷豐富，各行各業(yè)對(duì)機(jī)器學(xué)習(xí)需求持續(xù)增長(zhǎng).

機(jī)器學(xué)習(xí)方法旨在從數(shù)據(jù)中學(xué)習(xí)規(guī)律，可以在缺乏大量系統(tǒng)先驗(yàn)知識(shí)的情況下解決復(fù)雜問題［14］. 在數(shù)學(xué)和計(jì)算機(jī)科學(xué)等研究領(lǐng)域?qū)W者們的通力合作下，各種策略被提出來(lái)，以應(yīng)對(duì)大型數(shù)據(jù)集的學(xué)習(xí)挑戰(zhàn)，并為工業(yè)應(yīng)用提供指導(dǎo). 另一方面，算法的選擇受到問題類型、變量數(shù)量及樣本大小的影響，這些因素對(duì)于構(gòu)建合適的模型至關(guān)重要.

機(jī)器學(xué)習(xí)方法可分為有監(jiān)督學(xué)習(xí)、無(wú)監(jiān)督學(xué)習(xí)和強(qiáng)化學(xué)習(xí)［14］. 有監(jiān)督學(xué)習(xí)需要提供有標(biāo)簽的訓(xùn)練數(shù)據(jù)，以便建立輸入和輸出間的映射，主要用于分類和回歸問題［15］. 無(wú)監(jiān)督學(xué)習(xí)不需要事先了解數(shù)據(jù)標(biāo)簽或類別，可用于聚類、降維及異常檢測(cè)等任務(wù)［16］. 強(qiáng)化學(xué)習(xí)則通過(guò)試錯(cuò)學(xué)習(xí)來(lái)訓(xùn)練智能體在動(dòng)態(tài)環(huán)境中做出正確決策［17］.

在核科學(xué)領(lǐng)域的多項(xiàng)研究中，機(jī)器學(xué)習(xí)方法展現(xiàn)出良好的應(yīng)用潛力［14，18］，這些領(lǐng)域包括高放射性廢物處置研究［19］、核材料熱力學(xué)性質(zhì)研究［20］及核反應(yīng)堆冷卻系統(tǒng)預(yù)測(cè)［21］等. 從研究結(jié)果看，將機(jī)器學(xué)習(xí)方法應(yīng)用于系統(tǒng)建模確實(shí)是一個(gè)極具前景的方向. 因此，我們認(rèn)為將機(jī)器學(xué)習(xí)方法應(yīng)用于PUREX 過(guò)程也是可行的. 事實(shí)上，隨著PUREX數(shù)據(jù)的日益積累，越來(lái)越多的研究開始關(guān)注機(jī)器學(xué)習(xí)方法的相關(guān)應(yīng)用. 我們認(rèn)為，應(yīng)用機(jī)器學(xué)習(xí)方法將顯著提升PUREX 系統(tǒng)的萃取過(guò)程效率和安全性.

在過(guò)去數(shù)十年中，盡管研究者們已經(jīng)進(jìn)行了不少嘗試，但機(jī)器學(xué)習(xí)方法在PUREX 中的應(yīng)用仍然相對(duì)有限，因而整理總結(jié)當(dāng)前處于分散狀態(tài)的研究成果很有必要.

本文旨在填補(bǔ)當(dāng)前機(jī)器學(xué)習(xí)方法應(yīng)用于PUREX 領(lǐng)域的文獻(xiàn)綜述空白. 通過(guò)從工業(yè)角度審視現(xiàn)有的研究，本文系統(tǒng)回顧和介紹了各種機(jī)器學(xué)習(xí)方法在PUREX 工藝各個(gè)環(huán)節(jié)中的應(yīng)用，試著對(duì)其進(jìn)行總結(jié)分析，并探索未來(lái)可能的研究方向.鑒于PUREX工藝的核心在于從溶液中提取鈾和钚元素并分離至有機(jī)相，本文重點(diǎn)關(guān)注萃取劑的選擇、萃取劑性質(zhì)的預(yù)測(cè)及溶液體系的選擇等三個(gè)方面的文獻(xiàn). 除此之外，本文還考慮了PUREX后處理的保障問題，以及機(jī)器學(xué)習(xí)方法在PUREX相關(guān)領(lǐng)域的應(yīng)用.

2機(jī)器學(xué)習(xí)在PUREX 流程中的應(yīng)用

本節(jié)中我們介紹機(jī)器學(xué)習(xí)方法在PUREX 流程中的應(yīng)用. 從候選萃取劑的選擇、萃取劑的性質(zhì)預(yù)測(cè)和溶液體系的選擇等方面，我們對(duì)現(xiàn)有的文獻(xiàn)進(jìn)行總結(jié)和展望. 圖2 展示了在PUREX 流程中可以使用機(jī)器學(xué)習(xí)方法的可能方向.

2.1萃取劑的選擇及性質(zhì)預(yù)測(cè)

TBP是PUREX 工藝中使用的主要有機(jī)溶劑［22］. 它在PUREX 過(guò)程中充當(dāng)萃取劑有助于從乏核燃料溶解液中萃取鈾和钚. 雖然TBP 已被使用了幾十年，并被證明是有效的， 但TBP 不能被完全焚化［23］，因而需要采取額外措施來(lái)處理和加工廢棄的有機(jī)相. 研究者不斷研究TBP 的替代萃取劑，希望能找到化學(xué)穩(wěn)定性和輻射穩(wěn)定性更好、可完全焚燒的萃取劑. 這些探索的主要目的是提高萃取效率、減少放射性廢物的產(chǎn)生，提高操作的可控性.

N，N-二（2-乙基己基）異丁酰胺（DEHiBA）是一種很有前途的替代萃取劑，可用于從乏核燃料中的钚和裂變產(chǎn)物中選擇性地萃取鈾［24］. 目前，DEHiBA 的成本還比較高，這給它的大規(guī)模生產(chǎn)帶來(lái)挑戰(zhàn). 為了縮短DEHiBA的合成時(shí)間、降低其生產(chǎn)成本，Shaw 等［25］在自動(dòng)流動(dòng)反應(yīng)器平臺(tái)上采用機(jī)器學(xué)習(xí)算法，結(jié)合在線分析和反饋循環(huán)優(yōu)化了4 條DEHiBA 合成路線的關(guān)鍵工藝參數(shù)，最終確定了最佳的合成路徑. 在這項(xiàng)工作中，他們通過(guò)改變?nèi)軇舛取⒎磻?yīng)時(shí)間和溫度，使用Thompson 采樣高效多目標(biāo)優(yōu)化（Thompson sampling efficientmulti-objective optimization， TSEMO）算法對(duì)每種路線均進(jìn)行了優(yōu)化. 其他萃取劑，如Cyanex 萃取劑等，也得到廣泛的研究，并被應(yīng)用于采礦、冶金和化學(xué)加工等多個(gè)行業(yè)［26］. 常用的Cyanex 萃取劑主要包括Cyanex 272、Cyanex 301、Cyanex 302 和Cyanex 572. Nie等［27］進(jìn)行了一項(xiàng)比較研究，分別評(píng)估了4種萃取劑（Cyanex 572、P507、Cyanex 923和TBP）在不同濃度下從鎢渣浸出液中萃取鈧元素的效果. 結(jié)果表明，在相同條件下，Cyanex 572是所有測(cè)試萃取劑中萃取效率最高的. Allah?karami 和Rezai 等［28］使用Cyanex 572 對(duì)不同條件下的鈰萃取效率進(jìn)行了研究. 在研究中他們采用了人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（Artificial Neural Network，ANN）和混合遺傳-神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（ Genetic Algorithm -Artificial Neural Network，GA-ANN） 算法來(lái)預(yù)測(cè)萃取效率. 結(jié)果表明，GA-ANN的性能優(yōu)于ANN，相關(guān)系數(shù)（R²）值為0. 9899，均方誤差（MeanSquared" Error， MSE）為7. 225.

研究者還利用機(jī)器學(xué)習(xí)方法對(duì)配體與陽(yáng)離子之間的配位化學(xué)進(jìn)行了研究. Zhang 等［29］根據(jù)劍橋結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)庫(kù)的數(shù)據(jù)訓(xùn)練并優(yōu)化了一個(gè)圖卷積網(wǎng)絡(luò)（Graph Convolutional Network， GCN）回歸模型，該模型根據(jù)分子結(jié)構(gòu)對(duì)配位能力進(jìn)行排名，并使用10折交叉驗(yàn)證和反向傳播算法進(jìn)行優(yōu)化. 該方法的效果通過(guò)草酸和氯苯甲酸的性能測(cè)試得到了驗(yàn)證.

目前，將機(jī)器學(xué)習(xí)應(yīng)用于配體性質(zhì)預(yù)測(cè)的文獻(xiàn)還不多見. 然而，這一領(lǐng)域正在引起研究者的關(guān)注. Wang 等［30］將GCN 作為遷移學(xué)習(xí)模型應(yīng)用于配體的高通量篩選. 這項(xiàng)研究以水溶性預(yù)測(cè)為源任務(wù)，以酸解離常數(shù)預(yù)測(cè)為目標(biāo)任務(wù)分別訓(xùn)練了4個(gè)模型. 通過(guò)用GA 優(yōu)化超參數(shù)和參數(shù)，該研究獲得了GCN 的最佳設(shè)計(jì)方案，成功預(yù)測(cè)了配體的水溶性和酸解離常數(shù). 然后，根據(jù)配位鍵的相對(duì)長(zhǎng)度進(jìn)行數(shù)值篩選和排序，該研究最終發(fā)現(xiàn)找到可行配體的概率為50%. Hatami 和Moradi［31］利用機(jī)器學(xué)習(xí)模型、采用與溫度、密度和TBP 有關(guān)的7 個(gè)附加參數(shù)作為自變量，準(zhǔn)確預(yù)測(cè)了不同密度和溫度下TBP 混合物的粘度. 通過(guò)在同一數(shù)據(jù)集上使用5 種算法，即邏輯回歸（Logistic Regression， LR）、支持向量回歸（Support Vector Regression， SVR）、隨機(jī)森林（Random Forest， RF）、XGBoost 及神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（Neural Network， NN），這項(xiàng)研究得出結(jié)論：NN 模型對(duì)粘度預(yù)測(cè)最有效. 綜上，在配體性質(zhì)預(yù)測(cè)方面應(yīng)用機(jī)器學(xué)習(xí)方法可以利用大量的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和計(jì)算化學(xué)方法，通過(guò)學(xué)習(xí)數(shù)據(jù)中蘊(yùn)含的規(guī)律來(lái)預(yù)測(cè)新配體的性質(zhì). 我們相信，隨著機(jī)器學(xué)習(xí)算法不斷滲透到化學(xué)領(lǐng)域，未來(lái)的研究可能需要更加關(guān)注如何應(yīng)用機(jī)器學(xué)習(xí)算法去預(yù)測(cè)配體性質(zhì)，為設(shè)計(jì)鑭系元素和錒系元素的分離配體提供更多可能性.

2. 2溶液體系的選取

在本節(jié)中，我們介紹機(jī)器學(xué)習(xí)方法在溶液體系中的應(yīng)用. 近年來(lái)，離子液體在學(xué)術(shù)界受到極大關(guān)注，相關(guān)論文和專利數(shù)量不斷增加. 要想成功將離子液體應(yīng)用于工業(yè)生產(chǎn)，深入了解其物理性質(zhì)，如表面張力、密度和粘度等，是至關(guān)重要的. 我們重點(diǎn)介紹用機(jī)器學(xué)習(xí)模型來(lái)對(duì)離子液體的物理性質(zhì)進(jìn)行預(yù)測(cè)的方法.

Hashemkhani等［32］用GA 和耦合模擬退火（Coupled Simulated Annealing，CSA）算法去優(yōu)化最小二乘支持向量機(jī)（Least Squares Support VectorMachine， LSSVM），進(jìn)而提出了GA-LSSVM和CSA-LSSVM 算法，然后將其用于預(yù)測(cè)含有離子液體的二元系統(tǒng)的表面張力. 結(jié)果表明，GA 和CSA 算法都能夠有效選擇LSSVM 的超參數(shù)，并且基于LSSVM 的模型優(yōu)于基于支持向量機(jī)（SupportVector Machine， SVM）的模型. 值得注意的是，GA-LSSVM 算法在預(yù)測(cè)中實(shí)現(xiàn)了最低的平均絕對(duì)相對(duì)誤差（Average Absolute Relative Error，AARE）. Lashkarbolook［33］將多層感知器神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（Multilayer Perceptron Neural Network， MLPNN）和徑向基函數(shù)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（Radial Basis FunctionNeural Network， RBFNN）用于含有離子液體的二元系統(tǒng)的表面張力預(yù)測(cè)，并用由209 個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)組成的測(cè)試數(shù)據(jù)集來(lái)評(píng)估預(yù)測(cè)性能. 結(jié)果表明，與RBFNN 模型相比，MLPNN 模型不僅能夠以更少量的隱藏神經(jīng)元來(lái)預(yù)測(cè)表面張力，而且具有更高精度. 此外，將所提出的MLPNN 模型與Hashemkhani所提出的SVM、CSA-LSSVM 和GALSSVM模型進(jìn)行比較還表明當(dāng)前研究中所提出的ANN模型具有更好的預(yù)測(cè)能力.

目前，已有研究者成功應(yīng)用多種機(jī)器學(xué)習(xí)算法準(zhǔn)確預(yù)測(cè)了離子液體和二元混合物的密度.Valderrama等［34］應(yīng)用群體貢獻(xiàn)法（Group ContributionMethod，GCM），結(jié)合ANN 方法來(lái)預(yù)測(cè)離子液體的密度，所得的結(jié)果能夠達(dá)到工程應(yīng)用所需要的精度要求. Najafi-Marghmaleki 等［35］嘗試使用兩種不同的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型，即MLP和RBF，來(lái)預(yù)測(cè)離子液體與水的二元混合物在不同溫度下的密度值. 結(jié)果表明，MLP 比RBF 的表現(xiàn)好，具有更低的AARE 和均方根誤差（Root Mean Square Error，RMSE）. Barati-Harooni 等［36］開發(fā)了一種基于自適應(yīng)神經(jīng)模糊推理系統(tǒng)（Adaptive Neuro-FuzzyInference System， ANFIS）算法的模型，涵蓋了146 種離子液體的大量文獻(xiàn)數(shù)據(jù)，取得了精確的預(yù)測(cè)結(jié)果. 這些研究對(duì)離子液體密度預(yù)測(cè)理論具有重要意義.

離子液體的粘度通常比傳統(tǒng)的分子溶劑高得多. 在化學(xué)處理或轉(zhuǎn)移過(guò)程中，這會(huì)帶來(lái)一些問題. 因此，了解離子液體結(jié)構(gòu)與粘度之間的關(guān)系，預(yù)測(cè)離子液體的粘度對(duì)于合成和設(shè)計(jì)低粘度的離子液體十分重要. 回應(yīng)這一需求，研究者需要尋找可靠方法來(lái)對(duì)離子液體的粘度進(jìn)行預(yù)測(cè). Billard等［37］將機(jī)器學(xué)習(xí)方法應(yīng)用于經(jīng)典的定量結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系（Quantitative" Structure-Property Relationship，QSPR）方程，通過(guò)反向傳播ANN 算法來(lái)訓(xùn)練模型，所得結(jié)果顯示相關(guān)系數(shù)只有0. 73. 然而，盡管相關(guān)系數(shù)相對(duì)較低，但這一嘗試為將機(jī)器學(xué)習(xí)整合到離子液體粘度預(yù)測(cè)方法中提供了新的可能. Han 等［38］在4 組離子液體粘度數(shù)據(jù)上引入多元回歸算法，所得結(jié)果顯示4 個(gè)QSPR 相關(guān)方程的最大偏差為13. 6%，最小相關(guān)系數(shù)為0. 93. Chen等［39］提出了一種非線性ANN-GCM 模型，對(duì)8523個(gè)離子液體-水混合物的粘度數(shù)據(jù)點(diǎn)進(jìn)行了評(píng)估，結(jié)果顯示4 或5 個(gè)神經(jīng)元的ANN-GCM 模型能夠可靠預(yù)測(cè)混合物的粘度，展現(xiàn)出優(yōu)越的預(yù)測(cè)性能.Dutt 等［40］使用廣義相關(guān)性和ANN 方法來(lái)預(yù)測(cè)不同溫度下離子液體的粘度，所得結(jié)果顯示該方法在總體偏差方面達(dá)到了6. 6% 的精度，相比經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ皖A(yù)測(cè)精度提高約15%，因而強(qiáng)調(diào)了在預(yù)測(cè)離子液體粘度時(shí)考慮溫度效應(yīng)的重要性. Zhao 等［41］使用MLR和SVM算法，結(jié)合FC-CS（FragmentContribution-Corresponding States）方程的數(shù)據(jù)預(yù)測(cè)了咪唑離子液體的粘度. 值得注意的是，SVM算法在預(yù)測(cè)性能上表現(xiàn)出顯著優(yōu)勢(shì)，AARE 僅為3. 95%. 這表明該方法在捕捉咪唑類離子液體復(fù)雜相關(guān)性方面具有更高的準(zhǔn)確性和預(yù)測(cè)能力. 我們認(rèn)為，未來(lái)的離子液體選擇研究方向之一是在分子層面研究和提高結(jié)果的確定性. 具體來(lái)說(shuō)，研究者需要進(jìn)行分子動(dòng)力學(xué)（Molecular Dynamics，MD）模擬研究，以探討金屬與離子液體的相互作用［42］. 本節(jié)中提到的機(jī)器學(xué)習(xí)算法參見表1.

3機(jī)器學(xué)習(xí)在PUREX 后處理中的應(yīng)用

核材料核算是核材料保障的傳統(tǒng)方法之一，同時(shí)也是國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)用于保障監(jiān)督的重要手段之一［43］. 核材料核算可視為對(duì)核設(shè)施的審計(jì)，旨在核查報(bào)告中所列材料的數(shù)量，確保這些材料未被轉(zhuǎn)用. 這通常需要不確定性較低的破壞性分析測(cè)量，以滿足及時(shí)性目標(biāo)，但這些測(cè)量往往既耗時(shí)又昂貴. 其他類型的測(cè)量，如過(guò)程監(jiān)控和非破壞性分析等，雖然可被用于遠(yuǎn)程監(jiān)控以降低成本，但通常伴隨著較高的不確定性［44］. 將機(jī)器學(xué)習(xí)算法集成到核材料核算中可以顯著提升核材料管理的效率、安全性和可靠性. 與傳統(tǒng)方法相比，利用機(jī)器學(xué)習(xí)算法檢測(cè)異常情況、分析材料參數(shù)、優(yōu)化核算流程及監(jiān)控材料流動(dòng)，能夠大幅減少人工工作量、加快核算進(jìn)程.

Shoman 和Cipiti［45］將長(zhǎng)短期記憶（Long Short-Term Memory， LSTM）網(wǎng)絡(luò)與孤立森林相結(jié)合起來(lái)，用于檢測(cè)PUREX 后處理設(shè)施內(nèi)的異常情況.結(jié)果表明，修正系統(tǒng)偏差后該方法的性能明顯優(yōu)于傳統(tǒng)方法.

核燃料參數(shù)核查也是核視察員的一項(xiàng)中心工作，旨在核查作業(yè)人申報(bào)的完整性和正確性. 一些研究者采用機(jī)器學(xué)習(xí)算法來(lái)預(yù)測(cè)核材料參數(shù)，以確保核設(shè)施中報(bào)告的核材料數(shù)量與實(shí)際情況一致，避免誤報(bào)或不當(dāng)使用，提高核設(shè)施管理的效率、安全性與合規(guī)性. Mishra［46］選取ANN 算法來(lái)預(yù)測(cè)乏燃料的燃燒冷卻時(shí)間，以便進(jìn)行可能的轉(zhuǎn)移檢測(cè). 這對(duì)保障檢查員具有重要意義. Grape等［47］采用RF 算法對(duì)燃耗（Burnup，BU）、初始濃縮（Initial Enrichment，IE）和冷卻時(shí)間（Cooling Time，CT）這3 種重要的核燃料參數(shù)進(jìn)行了預(yù)測(cè)，改善了依靠?jī)x器測(cè)量的傳統(tǒng)方法，所得結(jié)果的BU、IE 和CT 的RMSE 分別為0. 3MW d/kgU、0. 1% 和6 d. Alessandro 等［48］介紹了ANN 在模擬自相互譜共振中子密度測(cè)量數(shù)據(jù)中的應(yīng)用，并將其用于測(cè)量和預(yù)測(cè)乏燃料中239Pu 的含量. 結(jié)果顯示，測(cè)試集的平均偏差僅為0. 2%.

此外，Gladen 等［49］使用基于transformer架構(gòu)的有監(jiān)督機(jī)器學(xué)習(xí)模型來(lái)檢測(cè)分離和轉(zhuǎn)移. 該網(wǎng)絡(luò)展現(xiàn)出卓越的分類能力，能夠穩(wěn)定地對(duì)每種類型的轉(zhuǎn)移及其速率進(jìn)行分類，且在整體測(cè)試集上都取得了優(yōu)異的準(zhǔn)確率，達(dá)到了99. 6%. 值得注意的是，該研究使用的數(shù)據(jù)過(guò)于理想化，未來(lái)有必要使用真實(shí)數(shù)據(jù)來(lái)評(píng)估模型的性能. Kim 等［50］利用基于殘差網(wǎng)絡(luò)架構(gòu)的深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（Deep Neural Network，DNN）對(duì)86084 張放射性廢物圖像進(jìn)行識(shí)別和分類，取得了優(yōu)異的分類結(jié)果，準(zhǔn)確率達(dá)到99. 67%.

Wolfart 等［51］使用卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（Convolutional Neural Network， CNN）開發(fā)出一種室內(nèi)定位系統(tǒng)，用于識(shí)別位置并提高檢查效率，幫助核查人員在核設(shè)施內(nèi)進(jìn)行檢查活動(dòng). 本節(jié)中提到的機(jī)器學(xué)習(xí)算法參見表2.

4相關(guān)討論

4. 1機(jī)器學(xué)習(xí)在PUREX 相關(guān)領(lǐng)域的應(yīng)用

當(dāng)前，機(jī)器學(xué)習(xí)方法在PUREX 流程中的應(yīng)用仍處于起步階段，潛力和發(fā)展空間巨大. 本節(jié)中我們介紹一些機(jī)器學(xué)習(xí)方法在與PUREX 相關(guān)的領(lǐng)域中的應(yīng)用，希望對(duì)未來(lái)機(jī)器學(xué)習(xí)方法在PUREX中的應(yīng)用提供啟發(fā).

在液-液萃取領(lǐng)域，機(jī)器學(xué)習(xí)方法同樣引起廣泛關(guān)注. Ghaemi 等［52］采用ANN 結(jié)合MLP 算法來(lái)預(yù)測(cè)平均液滴直徑，最終結(jié)果的R2 為0. 9905、MSE 為0. 0023. Benimam 等［53］開發(fā)了3 種機(jī)器學(xué)習(xí)模型（ANN、SVM、LSSVM）來(lái)研究水在離子液體中無(wú)限稀釋時(shí)的活性系數(shù)，所得結(jié)果的R2 為0. 99997，AARE 為0. 56%. Su等［54］嘗試使用機(jī)器學(xué)習(xí)算法（RF、SVM、ANN）來(lái)預(yù)測(cè)脈沖折流板萃取柱的性能，所得結(jié)果的最佳AARE 分別為3. 97%、10. 16%、12. 71% 和13. 44%.

在核工程領(lǐng)域，核科學(xué)家一直在開展核工業(yè)與機(jī)器學(xué)習(xí)相融合的研究［55］. Gong 等［56-58］通過(guò)K近鄰（K-Nearest Neighbors， KNN）和決策樹（DecisionTree， DT）等機(jī)器學(xué)習(xí)算法，結(jié)合奇異值分解自動(dòng)編碼器降階模型構(gòu)建了物理信息數(shù)字孿生，準(zhǔn)確地預(yù)測(cè)了核反應(yīng)堆堆芯中的中子通量和功率分布. Yang 等［59， 60］針對(duì)工程尺度的中子擴(kuò)散特征值問題提出了一種數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的物理信息神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，并將其用于執(zhí)行不確定性分析和進(jìn)一步的數(shù)值研究. Neudecker 等［61］介紹了如何利用RF 算法進(jìn)行核數(shù)據(jù)驗(yàn)證分析，以便正確識(shí)別可疑核數(shù)據(jù).

除了將機(jī)器學(xué)習(xí)應(yīng)用于PUREX 流程，還可以考慮結(jié)合MD 模型來(lái)優(yōu)化預(yù)測(cè)結(jié)果. 例如，利用MD 模型，根據(jù)特定方程來(lái)模擬分子的運(yùn)動(dòng)并進(jìn)行模型求解，可以豐富對(duì)鑭系元素和錒系元素的研究. 另外，將分子力場(chǎng)應(yīng)用于PUREX 計(jì)算機(jī)模擬可以加強(qiáng)PUREX 工藝的溶液動(dòng)力學(xué)研究，深入了解萃取劑與鑭系元素和錒系元素之間的相互作用. 綜合起來(lái)看，機(jī)器學(xué)習(xí)方法與MD模型相結(jié)合可以在分子水平上進(jìn)行模型訓(xùn)練和預(yù)測(cè)［62］，顯著提高模型預(yù)測(cè)的準(zhǔn)確性. Kadupitiya 等［63］探索了機(jī)器學(xué)習(xí)與并行動(dòng)力學(xué)模擬的集成，預(yù)測(cè)結(jié)果接近顯式MD 模型，從而展示了將機(jī)器學(xué)習(xí)算法與MD模型結(jié)合起來(lái)進(jìn)行預(yù)測(cè)的可行性. Nguyen等［64］利用機(jī)器學(xué)習(xí)方法獲得了不同溫度下錒系元素熔鹽的鍵合結(jié)構(gòu)、熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)信息. 該方法實(shí)現(xiàn)了與密度泛函理論相媲美的高準(zhǔn)確性，同時(shí)還顯著降低了計(jì)算成本. Feng 等［65］使用MD 模擬和機(jī)器學(xué)習(xí)方法研究了熔融氯化鑭的局部結(jié)構(gòu). 結(jié)果表明，與傳統(tǒng)密度泛函理論相比，該方法更高效，且能夠提供微觀結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的準(zhǔn)確描述，顯著提高了探索分子局部結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的算法的性能.

總之， 將MD 模型和機(jī)器學(xué)習(xí)方法融合起來(lái)的研究雖然尚處于早期階段，但已初步顯示出希望和潛力.

4. 2數(shù)據(jù)收集和生成

機(jī)器學(xué)習(xí)方法的廣泛應(yīng)用對(duì)數(shù)據(jù)收集提出了新挑戰(zhàn). 在各種機(jī)器學(xué)習(xí)預(yù)測(cè)方法中，大量準(zhǔn)確且具有代表性的樣本至關(guān)重要，這有助于機(jī)器學(xué)習(xí)算法進(jìn)行有效學(xué)習(xí)和泛化. 在實(shí)際應(yīng)用中，數(shù)據(jù)獲取并不是一件容易的事. 這里我們提出了兩種可能的解決方案.

首先，通過(guò)自然語(yǔ)言處理（Natural LanguageProcessing，NLP）從類似學(xué)術(shù)研究中提取數(shù)據(jù).NLP 是一個(gè)涵蓋人工智能和語(yǔ)言學(xué)的跨學(xué)科研究領(lǐng)域，專注于使計(jì)算機(jī)能夠理解人類的語(yǔ)言陳述或書面文字并執(zhí)行相應(yīng)功能. 隨著化學(xué)研究與應(yīng)用領(lǐng)域可用數(shù)據(jù)集的大幅增長(zhǎng)，通過(guò)NLP 工具能夠在幾分鐘內(nèi)就完成數(shù)據(jù)收集. Choudhary等［66］提出了ChemNLP 庫(kù)，將其用于管理材料和化學(xué)文獻(xiàn)的開放數(shù)據(jù)集. 該數(shù)據(jù)庫(kù)同時(shí)支持文本分類和信息挖掘. Rockt?sche 等［67］開發(fā)了Chemical Tagger解析器，使用機(jī)器標(biāo)注器實(shí)現(xiàn)了88. 9% 的短語(yǔ)識(shí)別準(zhǔn)確率和91. 9% 的短語(yǔ)類型識(shí)別準(zhǔn)確率. Corbett［68］提出了基于遞歸神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的Chemlistem，采用遷移學(xué)習(xí)實(shí)現(xiàn)了91. 47% 的測(cè)試數(shù)據(jù)準(zhǔn)確率和89. 21% 的召回率. 其他用于化學(xué)和材料工具的流行NLP 工具還包括ChemSpot[67］、MaterialsParser、OSCAR4 等.

其次，生成對(duì)抗網(wǎng)絡(luò)（Generative AdversarialNetwork， GAN）［69］也是一個(gè)可行方向. 值得注意的是，GAN 通常需要大量的訓(xùn)練樣本，這并不容易得到. 為了解決這個(gè)問題，Wang 等［70］提出了一種結(jié)合GAN 和去噪自動(dòng)編碼器的方法，實(shí)現(xiàn)了從小規(guī)模數(shù)據(jù)集生成與原始樣本分布相似的新樣本，從而擴(kuò)展了樣本集并提高分類器的泛化能力. 該方法在一定程度上可以解決小樣本條件下的深度學(xué)習(xí)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的故障診斷問題. Wang 等［71］引入了一種基于元學(xué)習(xí)的生成對(duì)抗網(wǎng)絡(luò)算法. 所得結(jié)果表明，當(dāng)以一定比例混合正常數(shù)據(jù)和生成數(shù)據(jù)時(shí)，與僅使用正常數(shù)據(jù)進(jìn)行分類相比，該方法可以獲得更高的分類準(zhǔn)確性. 這說(shuō)明通過(guò)GAN 生成增強(qiáng)數(shù)據(jù)集來(lái)提高機(jī)器學(xué)習(xí)的預(yù)測(cè)準(zhǔn)確率是可行的.

我們相信，上述兩種收集和增強(qiáng)數(shù)據(jù)的方法有望解決機(jī)器學(xué)習(xí)中的數(shù)據(jù)挑戰(zhàn)，并為各領(lǐng)域中模型的應(yīng)用提供更為準(zhǔn)確和可靠的預(yù)測(cè). 本節(jié)中提到的機(jī)器學(xué)習(xí)算法參見表3.

5總結(jié)與展望

本文回顧了機(jī)器學(xué)習(xí)方法在PUREX 及其相關(guān)領(lǐng)域的應(yīng)用，重點(diǎn)介紹了基于機(jī)器學(xué)習(xí)方法的萃取劑選擇、萃取劑性質(zhì)預(yù)測(cè)、溶液體系選擇及后處理保障等方面的最新研究進(jìn)展. 綜合起來(lái)看，機(jī)器學(xué)習(xí)方法的加入為PUREX 提供了更準(zhǔn)確、更具成本效益比的預(yù)測(cè)能力. 特別值得注意的是，人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法及其變體能夠以優(yōu)異的非線性參數(shù)估計(jì)能力在處理問題時(shí)有突出表現(xiàn). 究其原因，機(jī)器學(xué)習(xí)具有復(fù)雜的結(jié)構(gòu)和學(xué)習(xí)能力，能夠有效捕捉數(shù)據(jù)中的復(fù)雜關(guān)系，從而提供更準(zhǔn)確可靠的估計(jì)結(jié)果. 在實(shí)際應(yīng)用中，非線性關(guān)系和多變量影響廣泛存在，人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法具有強(qiáng)大的適應(yīng)性和泛化能力使其成為處理此類問題的一種強(qiáng)有力工具，可望為PUREX 工藝性能的提升提供堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ).

截至目前，機(jī)器學(xué)習(xí)方法在PUREX 領(lǐng)域的應(yīng)用還比較有限. 為拓展機(jī)器學(xué)習(xí)方法應(yīng)用于PUREX 的潛力，本文介紹了部分機(jī)器學(xué)習(xí)算法在與PUREX 相關(guān)的領(lǐng)域中的應(yīng)用，為這些算法在PUREX 流程中的進(jìn)一步應(yīng)用提供一些可行性和有效性方面的啟發(fā)，為提高PUREX 過(guò)程的效率和準(zhǔn)確性打下更為堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ).

除了為數(shù)據(jù)集選擇合適的機(jī)器學(xué)習(xí)算法外，本文還討論了數(shù)據(jù)集規(guī)模與預(yù)測(cè)性能之間的關(guān)系. 一般情況下，數(shù)據(jù)集所包含的信息越豐富，機(jī)器學(xué)習(xí)模型的預(yù)測(cè)性能就越出色. 然而，數(shù)據(jù)集上的信息收集又不能不受到成本的制約. 為了突破這一限制，本文總結(jié)了現(xiàn)有的一些擴(kuò)充數(shù)據(jù)集的數(shù)據(jù)生成方法.

在未來(lái)的研究中，我們建議研究者重點(diǎn)關(guān)注如何利用機(jī)器學(xué)習(xí)方法來(lái)預(yù)測(cè)能夠反映金屬離子萃取率的分配比指標(biāo). 準(zhǔn)確預(yù)測(cè)分配比有助于尋找更適合PUREX 工藝的萃取劑和溶液體系，進(jìn)一步降低實(shí)驗(yàn)成本. 我們還建議研究者考慮將機(jī)器學(xué)習(xí)方法與分子動(dòng)力學(xué)相結(jié)合，減少重復(fù)試錯(cuò)實(shí)驗(yàn)，從整體上降低實(shí)驗(yàn)成本. 我們認(rèn)為，二者都是未來(lái)非常有前景的研究方向，有望為PUREX 流程的優(yōu)化開辟新的道路.