摘 要 氮沉降作為我國(guó)重要的環(huán)境問(wèn)題之一，直接影響土壤的酸堿度。我國(guó)西南喀斯特地區(qū)具有較高的鎘背景值，鎘在土壤中的遷移性和毒性與其形態(tài)密切相關(guān)，而土壤pH值是影響鎘形態(tài)的重要因素。因此，深入研究氮沉降對(duì)地質(zhì)高背景區(qū)鎘的遷移轉(zhuǎn)化，不僅對(duì)環(huán)境保護(hù)至關(guān)重要，而且直接關(guān)系到人類健康。以萵筍為研究對(duì)象，采用盆栽試驗(yàn)控制，在鎘污染土壤上噴施硝酸銨鈣模擬氮沉降，試驗(yàn)設(shè)置了3個(gè)氮添加水平，低氮（N5，5 g·m-2·a-1）、中氮（N15，15 g·m-2·a-1）、高氮（N30，30 g·m-2·a-1），同時(shí)設(shè)置1組對(duì)照（N0，0 g·m-2·a-1）。施氮處理結(jié)束后，采集土壤和萵筍測(cè)定土壤pH值、鎘形態(tài)、土壤和萵筍中鎘含量等指標(biāo)，研究氮沉降對(duì)萵筍吸收土壤鎘的影響。結(jié)果表明：1）不同氮添加水平對(duì)土壤pH值的影響不顯著。2）對(duì)照處理下，土壤可交換態(tài)鎘占比為40%，而氮沉降處理下其占比范圍為24%～27%，相比對(duì)照組，不同氮添加水平下可交換態(tài)鎘含量有明顯下降。3）不同氮添加水平處理下土壤鎘含量無(wú)明顯差異，而萵筍鎘含量均下降明顯。4）氮沉降通過(guò)降低土壤中可交換態(tài)鎘含量，減少萵筍對(duì)地質(zhì)高背景區(qū)土壤鎘的吸收。

關(guān)鍵詞 氮沉降；地質(zhì)高背景；土壤鎘含量；萵筍

中圖分類號(hào)：S152；X503.23 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A DOI：10.19415/j.cnki.1673-890x.2025.05.014

隨著工業(yè)和農(nóng)業(yè)的發(fā)展，人類活動(dòng)釋放大量活性氮，改變了全球和人類生活區(qū)域的氮循環(huán)與供應(yīng)方式[1]。排放到大氣中的大量含氮化合物，經(jīng)一系列的物理化學(xué)轉(zhuǎn)化遷移過(guò)程之后，會(huì)以干濕沉降的方式重新返回到水體和陸地當(dāng)中，從而帶來(lái)了一系列環(huán)境問(wèn)題。其中，氮沉降通過(guò)影響土壤pH值導(dǎo)致土壤酸化，是造成上述環(huán)境問(wèn)題的重要因素之一。貴州省是中國(guó)西南喀斯特分布區(qū)的中心，碳酸鹽巖出露面積達(dá)到73%[2]，土壤Cd背景值可達(dá)0.659 mg·kg-1[3]，是全國(guó)Cd背景值的9.1倍[4]，具有較高的背景值特征。然而，研究表明，該地區(qū)土壤鎘含量整體上處于“高地質(zhì)背景、低污染風(fēng)險(xiǎn)”的水平[5]。pH值作為土壤最重要的理化性質(zhì)之一，其變化會(huì)導(dǎo)致重金屬的吸附點(diǎn)位、吸附表面的穩(wěn)定性、存在形態(tài)及配位性能等發(fā)生改變，其中對(duì)形態(tài)的影響是導(dǎo)致其生物有效性發(fā)生變化的最直接原因[6]。因此，土壤pH值的改變必然影響重金屬的生物有效性。如劉賀永等研究揭示高氮沉降會(huì)顯著降低草地土壤pH值，進(jìn)而導(dǎo)致土壤酸化，加速重金屬元素的釋放和遷移[7]。張煒華等認(rèn)為土壤酸度的升高會(huì)影響絕大多數(shù)重金屬在土壤中的遷移能力和形態(tài)變化，給土壤環(huán)境帶來(lái)危害[8]。然而，氮沉降是否會(huì)影響地質(zhì)高背景區(qū)的鎘遷移轉(zhuǎn)化尚不明確。

萵筍是貴州當(dāng)?shù)刂饕N植的蔬菜之一，不同種類蔬菜對(duì)鎘的積累存在較大差異，與辣椒、蘿卜、小白菜、黃瓜等蔬菜相比，萵筍對(duì)鎘的積累更為顯著[9]。當(dāng)農(nóng)作物吸收鎘含量超過(guò)其可承受范圍時(shí)，農(nóng)產(chǎn)品的質(zhì)量安全將面臨威脅。這些鎘可通過(guò)食物鏈進(jìn)入人體，損傷免疫系統(tǒng)，進(jìn)而引發(fā)多種疾病，對(duì)人體健康造成危害[10]。在鎘高背景值地區(qū)，氮沉降對(duì)萵筍吸收鎘有何影響是迫切需要回答的科學(xué)問(wèn)題?；诖耍驹囼?yàn)以萵筍為研究對(duì)象，通過(guò)模擬氮沉降，探究其對(duì)萵筍吸收土壤鎘的影響，重點(diǎn)關(guān)注pH值、土壤鎘形態(tài)、土壤鎘和萵筍中鎘含量等指標(biāo)方面的變化，探討氮沉降對(duì)萵筍在地質(zhì)高背景區(qū)吸收鎘的潛在影響及原因。

1" 材料與方法

1.1" 研究區(qū)概況和供試材料

本試驗(yàn)在貴州師范學(xué)院（26°57′N，106°71′E）進(jìn)行，該區(qū)域平均海拔1 242 m，年平均氣溫14.6 ℃，年均降水量1 179.8～1 271.0 mm，全區(qū)氣候類型為亞熱帶季風(fēng)性濕潤(rùn)氣候。

試驗(yàn)選取高產(chǎn)綠肉萵筍春秋季蔬菜種子，將種子放入涼水中浸泡6～7 h后，用濕紙巾包裹，放在20～25 ℃的環(huán)境中催芽，直至種子露白率達(dá)80%。播種前晾曬2 d，清水浸泡之后備用。

供試土壤采自貴州省畢節(jié)市威寧縣猴場(chǎng)鎮(zhèn)（26°71′N，104°70′E ），具有高鎘背景（鎘含量為7.16 mg·kg-1），海拔1 745 m ，采集表層（0～20 cm）土壤，去除植物殘枝等，置于實(shí)驗(yàn)室陰涼處風(fēng)干，磨碎過(guò)10目尼龍篩，混勻之后用于盆栽試驗(yàn)。土壤基本理化性質(zhì)：土壤pH值為7.57，有機(jī)質(zhì)含量5.3 g·kg-1，全氮含量0.17 g·kg-1，鎘含量7.16 mg·kg-1，容重1.53 g·cm-3，砂粒18.6%，粉粒28.6%，黏粒5.8%。

1.2" 試驗(yàn)設(shè)計(jì)

本項(xiàng)目選用18 cm×15 cm×22 cm加侖花盆進(jìn)行盆栽試驗(yàn)，花盆盆口面積為380 cm2。以貴州干濕氮沉降總和低于全國(guó)平均氮水平15 g·m-2·a-1為依據(jù)[11]，試驗(yàn)設(shè)計(jì)4種處理，分別為空白（N0，0 g·m-2·a-1），低氮（N5，5 g·m-2·a-1），中氮（N15，15 g·m-2·a-1），高氮（N30，30 g·m-2·a-1），每種處理3個(gè)重復(fù)，共計(jì)12盆，每盆土壤干重為2.5 kg。試驗(yàn)于2021年11月初開始，待萵筍苗長(zhǎng)出5片以上真葉進(jìn)行移栽，每盆定植1株，移栽后根據(jù)不同處理開始噴施氮肥，至2022年6月初結(jié)束。以硝酸銨鈣[5Ca（NO3）2·NH4NO3·10H2O]為氮源，按每個(gè)處理梯度稱取相應(yīng)質(zhì)量的硝酸銨鈣。每半月進(jìn)行1次噴施，將氮肥溶解在250 mL的自來(lái)水中，然后用噴壺均勻地噴灑在土壤上，總共進(jìn)行12次噴施。試驗(yàn)過(guò)程正常澆水，為防止土壤鎘流失，每次澆水時(shí)應(yīng)當(dāng)避免水分滲漏。為避免肥料施加對(duì)本試驗(yàn)的影響，在萵筍生長(zhǎng)期間，未施加其他肥料。

1.3" 樣品采集和測(cè)試方法

試驗(yàn)處理于2022年6月初結(jié)束，待萵筍成熟后（肉質(zhì)莖形成，抽薹），根據(jù)4種不同處理分類收集莖桿，自來(lái)水清洗干凈后用去離子水潤(rùn)洗，使用陶瓷刀剔除莖皮組織，破碎后放于105 ℃烘箱中殺青0.5 h，在80 ℃下烘干至恒質(zhì)量，稱質(zhì)量后，裝入密封袋中，待測(cè)。采集萵筍根際土壤自然風(fēng)干后混勻，四分法取土壤樣品研磨，研磨后保存?zhèn)溆谩?/p>

土壤pH值：參照鮑士旦的方法[12]，用pH計(jì)測(cè)定（水土比為2.5∶1）。

土壤鎘形態(tài)：借鑒 Tessier土壤金屬元素BCR連續(xù)提取法提取重金屬鎘的形態(tài)[13]，然后用原子吸收分光光度計(jì)測(cè)定其含量。

土壤全鎘含量：按《土壤質(zhì)量鉛、鎘的測(cè)定》（GB/T 17141—1997）中的方法測(cè)定。

萵筍鎘含量：稱取固體干樣0.3～0.5 g（精確至0.1 mg）于瓷坩鍋中，小火炭化至無(wú)煙，移入馬弗爐500 ℃灰化6～8 h，冷卻。用硝酸溶液將灰分溶解，移入25 mL容量瓶中定容，用原子吸收分光光度計(jì)測(cè)定。

1.4" 數(shù)據(jù)處理

采用Excel 2016和SPSS 26.0軟件對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。應(yīng)用ANOVA分析比較不同氮添加水平對(duì)土壤pH值、鎘含量、鎘形態(tài)和萵筍鎘含量等指標(biāo)的影響，并對(duì)各處理進(jìn)行Post-Hoc檢驗(yàn)。數(shù)據(jù)表示為平均值±標(biāo)準(zhǔn)差。

2" 結(jié)果與分析

2.1" 氮沉降對(duì)土壤pH值的影響

由圖1可知，N0、N5、N15和N30處理下土壤pH值分別為7.56、7.54、7.53和7.46。方差分析表明，和空白比，各處理下土壤pH值差異不顯著（p＞0.05）。

2.2" 氮沉降對(duì)土壤鎘形態(tài)的影響

圖2為不同氮添加水平下土壤中不同鎘形態(tài)含量占比。對(duì)照組土壤有機(jī)結(jié)合態(tài)鎘占比11%，而N5、N15、N30處理?xiàng)l件下，土壤有機(jī)態(tài)鎘含量分別為15%、12%、11%，與N0相比沒有明顯變化（p＞0.05）。N0條件下土壤可交換態(tài)鎘占比40%，N5、N15和N30可交換態(tài)鎘占比分別為24%、27%和25%，不同氮添加水平下可交換態(tài)鎘含量均有明顯下降（p＜0.05）。此外，與對(duì)照組相比，其他形態(tài)鎘的百分比均呈現(xiàn)不同程度的增加，其中殘?jiān)鼞B(tài)鎘上升了2%～7%，鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)鎘上升了3%～6%，碳酸鹽結(jié)合態(tài)鎘上升了2%～5%。

2.3" 氮沉降對(duì)土壤鎘和萵筍鎘的影響

萵筍地上部莖肉和土壤中鎘含量的測(cè)定結(jié)果見圖3。在對(duì)照組中，土壤的鎘含量為5.33 mg·kg-1；N5、N15、N30處理?xiàng)l件下，土壤鎘含量分別為5.35 、5.53 、5.49 mg·kg-1。與對(duì)照組相比，土壤的鎘含量無(wú)明顯差異（p＞0.05）。不施加氮（N0）處理下，萵筍的鎘含量為2.8 mg·kg-1；N5、N15、N30處理?xiàng)l件下，萵筍鎘含量分別為2.1 、2.4 、1.5 mg·kg-1。與N0相比，不同氮添加水平下萵筍鎘含量均有明顯下降（p＜0.05）。

3" 討論和結(jié)論

3.1" 討論

3.1.1" 氮沉降對(duì)土壤 pH值的影響

pH值作為土壤最重要的理化性質(zhì)之一，其變化會(huì)導(dǎo)致重金屬的吸附點(diǎn)位、吸附表面的穩(wěn)定性、存在形態(tài)及配位性能等發(fā)生改變，其中，對(duì)形態(tài)的影響是導(dǎo)致其生物有效性發(fā)生變化的最直接原因[6]。本研究中，N0、N5、N15和N30處理下土壤pH值分別為7.56、7.54、7.53和7.46。方差分析表明，不同氮添加水平對(duì)土壤pH值的影響不顯著（p＞0.05）。氮沉降對(duì)土壤pH值的影響并沒有明確的結(jié)論，如氮沉降既能導(dǎo)致土壤酸化[14-16]，也能促進(jìn)土壤pH值的升高[17]。在本研究中，隨著氮添加水平的提高，土壤pH值整體呈下降趨勢(shì)，但差異并不顯著。可能的原因在于植物吸收NH4+，其體內(nèi)的 H+ 會(huì)釋放到土壤中，導(dǎo)致土壤pH值下降[18-19]；然而在堿性土壤中，高pH值使NH4+轉(zhuǎn)化為NH3揮發(fā)到大氣中，無(wú)法被植物吸收。此外，本研究中氮主要以NO3-的形式添加，施加硝態(tài)氮肥可促進(jìn)植物體內(nèi)OH-的釋放，以維持土壤酸堿度的平衡[20-21]。

3.1.2" 氮沉降對(duì)土壤鎘形態(tài)的影響

重金屬鎘在土壤中的存在形態(tài)較多，包括殘?jiān)鼞B(tài)和非殘?jiān)鼞B(tài)，非殘?jiān)鼞B(tài)包含可交換態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)，其中，有機(jī)結(jié)合態(tài)鎘和可交換態(tài)鎘是作物吸收鎘的主要形式。本研究中，相比對(duì)照組，土壤可交換態(tài)鎘下降趨勢(shì)明顯，對(duì)有機(jī)結(jié)合態(tài)鎘影響不明顯，而其他各種形態(tài)鎘均有所增加。土壤 pH值對(duì)鎘形態(tài)有重要的影響，不同pH值條件下，不同形態(tài)鎘含量占比有所不同，導(dǎo)致其生物有效性、遷移性及毒性發(fā)生變化，特別在土壤-作物體系中，直接影響著鎘的遷移轉(zhuǎn)化能力[22-23]，如可交換態(tài)鎘隨著土壤pH值的增高而下降[24-26]。盡管本研究中氮沉降對(duì)土壤pH值未產(chǎn)生明顯影響，但可交換態(tài)鎘含量卻顯著下降，可能是因?yàn)楣┰囃寥罏閴A性，且氮主要以NO3-的形式加入。施加硝態(tài)氮肥可促進(jìn)植物體內(nèi)OH-的釋放[20-21]，在堿性環(huán)境中，使土壤中可交換態(tài)鎘增加了與OH-結(jié)合生成Cd（OH）2沉淀的機(jī)會(huì)，進(jìn)而導(dǎo)致土壤中可交換態(tài)鎘的濃度降低，具體的原因有待進(jìn)一步研究。

3.1.3" 氮沉降對(duì)萵筍吸收土壤鎘的影響

貴州省是中國(guó)西南喀斯特分布區(qū)的中心，具有較高的鎘背景值特征。氮沉降對(duì)土壤酸堿度產(chǎn)生直接影響，有可能改變土壤中重金屬形態(tài)，使其從穩(wěn)定的殘?jiān)鼞B(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)榉菤堅(jiān)鼞B(tài)，更有利于作物的吸收。但本研究中，與對(duì)照組相比，經(jīng)N5、N15和N30處理后土壤鎘含量分別為5.35 、5.53 、5.49 mg·kg-1，差異不顯著（p＞0.05），表明土壤中鎘的含量水平在短期內(nèi)相對(duì)穩(wěn)定且難以受到影響[27]。然而，與土壤中的鎘情況不同的是，不同氮添加水平下萵筍鎘含量均下降明顯。蔬菜對(duì)鎘的吸收、轉(zhuǎn)運(yùn)和積累受土壤中鎘的質(zhì)量分?jǐn)?shù)和有效性影響，但重金屬在環(huán)境中的毒性、遷移性和生物有效性主要取決于化學(xué)形態(tài)/價(jià)態(tài)及其轉(zhuǎn)化過(guò)程而非其總濃度。綜合前文所述，本研究中萵筍鎘含量下降的原因可能是，在堿性土壤環(huán)境中，施加硝態(tài)氮可促進(jìn)植物體內(nèi)OH-的釋放，使土壤中可交換態(tài)鎘增加了與OH-結(jié)合生成Cd（OH）2沉淀的機(jī)會(huì)，進(jìn)而導(dǎo)致土壤中可交換態(tài)鎘的含量降低。在同為堿性土壤的研究中發(fā)現(xiàn)，硝態(tài)氮肥更有利于維持土壤 pH值和低的有效態(tài)鎘水平，可緩解鎘誘導(dǎo)的光合抑制和氧化脅迫，減輕鎘對(duì)小白菜的生長(zhǎng)脅迫，并有利于降低作物體內(nèi)鎘的含量[20]。值得注意的是，本研究模擬氮沉降以硝態(tài)氮為主，與上述的研究結(jié)果類似。

3.2" 結(jié)論

1）不同氮添加水平對(duì)土壤pH值的影響不顯著。

2）對(duì)照組處理下，土壤可交換態(tài)鎘占比為40%，而氮沉降處理下其占比范圍為24%～27%，相比對(duì)照組，不同氮添加水平下可交換態(tài)鎘含量有明顯下降。

3）不同氮添加水平處理下土壤鎘含量無(wú)明顯差異，而萵筍鎘含量均下降明顯。

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（責(zé)任編輯：易" 婧）

收稿日期：2024-10-08

基金項(xiàng)目：國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（42071142）；貴州師范學(xué)院2021年度校級(jí)科學(xué)研究基金博士項(xiàng)目（2021BS023）。

作者簡(jiǎn)介：呂文強(qiáng)（1982—），博士，副教授，主要從事環(huán)境地球化學(xué)研究。 E-mail： lvbuwei123@126.com。