關(guān)鍵詞:電阻;熱釋光;光釋光;輻射;劑量評(píng)估
核應(yīng)急醫(yī)學(xué)救援中,快速評(píng)估傷員的外照射劑量是急性放射病診斷分類和救治的基礎(chǔ)。輻射應(yīng)急條件下,人員往往未攜帶劑量計(jì),但經(jīng)常攜帶的手機(jī)或儀器設(shè)備中內(nèi)嵌的電子元器件等,可在射線作用下吸收能量并通過(guò)釋光方法檢測(cè)出來(lái),進(jìn)而評(píng)估受到照射的劑量。
隨著以手機(jī)為代表的各類電子產(chǎn)品的普及,現(xiàn)代生活中多數(shù)人會(huì)攜帶電子產(chǎn)品,這些產(chǎn)品中幾乎都有表面貼片電阻器件。表面貼片電阻由氧化鋁基底、電阻層、電極和保護(hù)層等結(jié)構(gòu)組成,氧化鋁基底占有較大的體積份額。氧化鋁材料在電離輻射作用下,內(nèi)部特定能態(tài)的電子和空穴可能受激后被晶格缺陷俘獲并處于亞穩(wěn)態(tài)。當(dāng)受到熱或光激發(fā)時(shí),晶格缺陷俘獲的電子/ 空穴對(duì)能夠以一定概率復(fù)合并產(chǎn)生處于激發(fā)態(tài)的發(fā)光中心,隨后釋放特定能量的光子從而產(chǎn)生短暫的發(fā)光,即熱釋光( thermoluminescence, TL ) 或光釋光(optically stimulated luminescence, OSL) 現(xiàn)象,且其發(fā)光強(qiáng)度與所受電離輻射的劑量相關(guān)[1] 。相比其他電子器件,表面貼片電阻的優(yōu)勢(shì)包括使用頻率高、易于取樣、樣品可以直接測(cè)量、易于替換等?;陔娮栳尮鈾z測(cè)的方法用于核應(yīng)急事故劑量重建具有檢測(cè)速度快、無(wú)響應(yīng)延遲時(shí)間、劑量學(xué)特性好、操作簡(jiǎn)單等優(yōu)勢(shì)。
國(guó)內(nèi)外對(duì)此已經(jīng)開(kāi)展了一系列探索和研究。賈育新等[2] 對(duì)輻射事故中常用電子元件的光釋光特性進(jìn)行了研究,認(rèn)為電阻作為事故劑量重建性能優(yōu)于電容、二極管、三極管等器件。郭競(jìng)淵等[3]對(duì)比優(yōu)化了電阻元件的光釋光測(cè)量條件。孫濤等[1] 對(duì)氧化鋁器件的釋光機(jī)制和特性、劑量學(xué)特性研究以及應(yīng)急劑量評(píng)估方法進(jìn)行了較為系統(tǒng)的研究。王俊霖等[4] 研究了保存溫度和保持時(shí)間對(duì)核事故劑量重建中貼片電阻光釋光特性的影響。國(guó)外Sholom 等[5] 利用OSL 方法對(duì)錢幣、塑料卡片、衣服和鞋子等常見(jiàn)物品進(jìn)行了檢測(cè),分析了其用于應(yīng)急劑量評(píng)估的可行性。Bassinet 等[6-8] 研究了對(duì)手機(jī)屏幕玻璃進(jìn)行TL 和OSL 檢測(cè)的輻射應(yīng)急劑量評(píng)估方法。McKeever 等[9] 對(duì)物理劑量評(píng)估方法和生物劑量評(píng)估方法進(jìn)行了較為全面的比較,其中典型的物理劑量評(píng)估方法包括了OSL 電阻測(cè)量方法。在歐盟啟動(dòng)的RENEB 計(jì)劃中,16 個(gè)國(guó)家的23 個(gè)參與團(tuán)隊(duì)建立了一個(gè)歐盟生物劑量和物理劑量重建網(wǎng)絡(luò),其中物理劑量評(píng)估方法就是利用OSL 和EPR(電子順磁共振)方法對(duì)手機(jī)器件進(jìn)行檢測(cè)[10] 。
綜上,利用TL 和OSL 對(duì)個(gè)人經(jīng)常攜帶的電子產(chǎn)品尤其是手機(jī)中的器件進(jìn)行檢測(cè)已經(jīng)成為受到國(guó)內(nèi)外關(guān)注的核應(yīng)急劑量重建方法。因此本研究利用熱釋光(TL)和光釋光(OSL)檢測(cè)方法,對(duì)輻照后的表面貼片電阻器件進(jìn)行了檢測(cè),觀察了其用于輻射應(yīng)急劑量評(píng)估的特性,為建立輻射應(yīng)急條件下的輻射劑量評(píng)估方法和檢測(cè)平臺(tái)提供支撐。
1 材料與方法
1. 1 樣品的選取和處理
考慮到應(yīng)急條件下,現(xiàn)場(chǎng)人員往往未攜帶個(gè)人劑量計(jì),但是當(dāng)前個(gè)人多數(shù)攜帶手機(jī)等電子設(shè)備。電子設(shè)備中常用的電子元器件包括集成電路芯片、電阻、電容、電池、攝像頭等。其中電阻為常用器件之一,取樣簡(jiǎn)單,且可以替換,不影響設(shè)備性能。因此本研究樣品選用隨身攜帶手機(jī)或其他電子設(shè)備中常見(jiàn)的表面貼片電阻作為被測(cè)對(duì)象。為進(jìn)一步提高樣品處理速度并減少信號(hào)損失,電阻采用不需要磨去電阻表層的處理方式。電阻生產(chǎn)廠家YAGEO, 封裝型號(hào)為1206 型, 阻值為1 000 Ω(2. 2 節(jié)另有標(biāo)注除外),阻值精度1%。因表面貼片電阻體積較小,將相同型號(hào)的8 枚電阻構(gòu)成一個(gè)被測(cè)樣品,排布方式為4×2 整齊排列為一個(gè)大小約6. 4 mm×6. 4 mm 的矩形樣品,氧化鋁基底面(白色面)向上,印刷面(深色面)向下。除檢測(cè)條件外,樣品采用避光袋存儲(chǔ),減少光暴露,與在設(shè)備內(nèi)部無(wú)光環(huán)境較為一致;樣品存儲(chǔ)放置環(huán)境溫度:15~30 ℃。
1. 2 釋光檢測(cè)方法
熱釋光檢測(cè)方法:熱釋光讀出儀器為ThermoFisher HARSHAW 3500,預(yù)熱時(shí)間10 s,預(yù)熱溫度50 ℃,升溫速率5 ℃ / s,測(cè)度溫度范圍50℃ ~400 ℃,測(cè)量時(shí)長(zhǎng)100 s,以100 s 內(nèi)發(fā)光總面積(發(fā)光曲線逐點(diǎn)累積求和)為總TL 發(fā)光強(qiáng)度。測(cè)量時(shí)樣品放置到樣品檢測(cè)托盤,空白面(無(wú)印刷字符面)面向光探測(cè)器放置。樣品照射方法:采用X射線輻照儀,儀器型號(hào)RAD SOURCE RS2000,主要參數(shù): 電壓160 keV、電流25 mA、劑量率1. 175 Gy/ min,照射時(shí)電阻樣品平鋪避免重疊。
光釋光檢測(cè)方法:光釋光測(cè)量?jī)x型號(hào)為Riso-DA-20。測(cè)試條件:激發(fā)光源采用藍(lán)光LED 陣列(470±30 nm),激發(fā)光強(qiáng)度為90%,CW-BOSL 工作模式;采用紫外可見(jiàn)單光子探測(cè)器,工作電壓2 000 V,使用濾波片U340;單個(gè)樣品測(cè)量時(shí)間為100 s。樣品照射方法:采用Riso-DA-20 β 射線輻照器(90Sr/ 90Y 輻射源),劑量率:0. 073 Gy/ s,照射時(shí)電阻樣品平鋪避免重疊。
2 結(jié)果與討論
2. 1 熱釋光測(cè)量的典型發(fā)光曲線
圖1 為經(jīng)不同劑量照射后的電阻樣品熱釋光測(cè)量的發(fā)光曲線??梢?jiàn)低劑量照射情況下有一個(gè)主發(fā)光峰,發(fā)光峰中心溫度約190 ℃;劑量增高時(shí)(大于6 Gy)出現(xiàn)第二個(gè)發(fā)光峰,第二個(gè)發(fā)光峰中心溫度約230 ℃。對(duì)比不同劑量照射后電阻熱釋光發(fā)光曲線,可見(jiàn)隨著劑量的增加,發(fā)光峰高度顯著增加。
2. 2 熱釋光信號(hào)的穩(wěn)定性
圖2 為照射后電阻熱釋光信號(hào)穩(wěn)定性(一致性)的情況,其中圖2(a)為20 個(gè)相同阻值電阻經(jīng)10 Gy 照射后熱釋光檢測(cè)發(fā)光強(qiáng)度情況,對(duì)于10 Gy 照射的1 206 型封裝電阻進(jìn)行熱釋光測(cè)量,其相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)差為4. 3%。圖2(b)為不同阻值電阻經(jīng)10 Gy 照射后熱釋光檢測(cè)發(fā)光強(qiáng)度情況,可見(jiàn)對(duì)于本批次樣品,1 000 Ω 及其附近阻值的電阻發(fā)光強(qiáng)度較高,其他阻值電阻熱釋光響應(yīng)差別較小。本結(jié)果提示不同阻值的電阻在劑量響應(yīng)方面并不一致,無(wú)法簡(jiǎn)單用預(yù)建響應(yīng)曲線的方式進(jìn)行劑量評(píng)估。
2. 3 熱釋光信號(hào)的時(shí)間衰減規(guī)律
圖3 為經(jīng)10 Gy 照射后電阻熱釋光信號(hào)強(qiáng)度隨時(shí)間變化規(guī)律??梢?jiàn)隨著照射后時(shí)間的增長(zhǎng),熱釋光信號(hào)逐漸降低,其中前96 h 衰減速度較快,然后衰減速度趨于平緩。該結(jié)果提示,當(dāng)熱釋光檢測(cè)時(shí)間距離照射時(shí)間數(shù)小時(shí)后,需進(jìn)行衰減系數(shù)校準(zhǔn),以提高劑量分析的準(zhǔn)確性。但是即使經(jīng)過(guò)7 d 的衰減,利用本方法進(jìn)行劑量重建仍然具有相當(dāng)?shù)撵`敏度。
2. 4 電阻熱釋光檢測(cè)的劑量響應(yīng)特性
圖4 為不同劑量照射電阻的熱釋光檢測(cè)發(fā)光信號(hào)強(qiáng)度變化規(guī)律,其中圖4(a)是0~1 Gy 照射電阻的TL 發(fā)光強(qiáng)度響應(yīng),圖4(b)是1~10 Gy 照射電阻的TL 發(fā)光強(qiáng)度響應(yīng),圖4(c)是10~100 Gy照射電阻的TL 發(fā)光強(qiáng)度響應(yīng),圖4(d) 是0 ~100 Gy 照射電阻的TL 發(fā)光強(qiáng)度響應(yīng)。結(jié)果表明,在上述各個(gè)劑量段以及在0~100 Gy 范圍內(nèi),照射后電阻的熱釋光發(fā)光強(qiáng)度呈現(xiàn)較好的線性特性,線性相關(guān)系數(shù)為r =0. 987 0。經(jīng)過(guò)計(jì)算,本方法的劑量檢測(cè)下限約為0. 02 Gy。
2. 5 電阻光釋光檢測(cè)的典型發(fā)光曲線和穩(wěn)定性
圖5 為經(jīng)不同劑量照射后的電阻樣品光釋光測(cè)量的發(fā)光曲線??梢?jiàn)發(fā)光峰主要出現(xiàn)在前60 s,隨著劑量的增加,發(fā)光峰高度顯著增加。對(duì)20 個(gè)相同阻值電阻經(jīng)10 Gy 照射后光釋光檢測(cè)發(fā)光強(qiáng)度,其相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)差為3. 4%。
2. 6 電阻光釋光檢測(cè)的信號(hào)強(qiáng)度衰減規(guī)律
圖6 是照射后電阻光釋光信號(hào)強(qiáng)度隨時(shí)間變化規(guī)律??梢?jiàn)隨著照射后時(shí)間的增長(zhǎng),光釋光信號(hào)逐漸降低。該結(jié)果提示,當(dāng)光釋光檢測(cè)時(shí)間距離照射時(shí)間數(shù)個(gè)小時(shí)后,需進(jìn)行衰減系數(shù)校準(zhǔn),以提高劑量分析的準(zhǔn)確性。其中前2 d 的衰減速度較快,后續(xù)衰減速度趨緩,但經(jīng)過(guò)10 d 的衰減后,利用本方法進(jìn)行劑量重建仍然具有相當(dāng)?shù)撵`敏度。
2. 7 電阻光釋光檢測(cè)的劑量響應(yīng)
圖7 為不同劑量照射電阻的光釋光檢測(cè)發(fā)光信號(hào)強(qiáng)度變化規(guī)律。結(jié)果表明,在0~100 Gy 范圍內(nèi),照射后電阻的光釋光發(fā)光強(qiáng)度呈現(xiàn)較好的線性特性。線性相關(guān)系數(shù)r =0. 997 5。經(jīng)過(guò)計(jì)算,本方法的劑量檢測(cè)下限約為0. 12 Gy。
3 討論與結(jié)論
本研究利用熱釋光和光釋光檢測(cè)方法,對(duì)輻照后的表面貼片電阻器件進(jìn)行了檢測(cè),觀察了其用于輻射應(yīng)急劑量評(píng)估的特性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,該方法可在100 s 內(nèi)獲得有效輻射誘發(fā)信號(hào),檢測(cè)過(guò)程和數(shù)據(jù)處理方法較為簡(jiǎn)單;該方法在較寬的劑量范圍內(nèi)呈現(xiàn)良好的線性響應(yīng),能夠覆蓋急性放射病診斷需求,且在時(shí)間衰減校準(zhǔn)的基礎(chǔ)上,具有較長(zhǎng)的有效時(shí)間;在檢測(cè)靈敏度和檢測(cè)下限方面,文中實(shí)驗(yàn)條件下熱釋光方法或優(yōu)于光釋光方法。在能量響應(yīng)方面,考慮到表面貼片電阻中對(duì)劑量評(píng)估的有效成分是氧化鋁,結(jié)合氧化鋁的熱釋光和光釋光特性推測(cè)可能會(huì)出現(xiàn)低能端多響應(yīng)、高能量端響應(yīng)比較平緩的規(guī)律[11] ,具體能量響應(yīng)規(guī)律和改善方法有待進(jìn)一步實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。
基 于隨身攜帶物品中特定材料進(jìn)行釋光檢測(cè)的劑量評(píng)估方法具有檢測(cè)速度快、無(wú)響應(yīng)延遲時(shí)間、劑量學(xué)特性好、操作簡(jiǎn)單等優(yōu)勢(shì),是對(duì)當(dāng)前劑量重建方法的重要補(bǔ)充,可在輻射應(yīng)急醫(yī)學(xué)救援工作中發(fā)揮一定的作用。本研究選用表面貼片電阻作為樣品,其優(yōu)勢(shì)在于釋光特性好、數(shù)量眾多、便于替換、測(cè)量過(guò)程不影響本身性能等。適當(dāng)修復(fù)后,電子設(shè)備可快速恢復(fù)并帶離現(xiàn)場(chǎng)。
在實(shí)用性方面,目前本研究的實(shí)驗(yàn)條件仍然較為理想,實(shí)際應(yīng)用過(guò)程中仍然存在多樣化的樣本情況、照射源項(xiàng)和劑量響應(yīng)等復(fù)雜情況,需要針對(duì)具體情況進(jìn)行包括取樣和制樣方法、基于補(bǔ)充照射建立劑量響應(yīng)曲線等方面研究,以進(jìn)一步提升該方法的實(shí)用性和適用范圍。