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        不同采樣密度下區(qū)域耕地土壤鎘污染評(píng)估的不確定性分析

        2024-12-30 00:00:00申志成孫在金徐靖師華定

        摘要:為探討采樣密度和采樣位置影響下區(qū)域耕地土壤鎘(Cd)污染評(píng)估結(jié)果的不確定性,本研究基于我國某地耕地土壤Cd污染嚴(yán)重區(qū)域的密集調(diào)查樣本,通過多尺度采樣網(wǎng)格(500、1 000、1 500、2 000 m)布設(shè)和隨機(jī)抽樣的方式獲取大量調(diào)查樣本,并基于此分析區(qū)域耕地土壤Cd含量總體水平、空間分異特征、污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果的不確定性。結(jié)果表明:區(qū)域耕地土壤Cd含量總體水平評(píng)估結(jié)果不確定性低,平均不確定度為7%,空間分異特征、污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果不確定性高,平均不確定度分別為32.2%、30.1%,這種不確定性隨著采樣密度的降低而增加。即使樣本稀疏,中位值或幾何均值在一定程度上也可以有效評(píng)估區(qū)域土壤Cd含量的總體水平,但為了有效刻畫土壤Cd含量空間分布和識(shí)別污染風(fēng)險(xiǎn),仍須進(jìn)行適當(dāng)高密度的采樣。區(qū)域耕地土壤Cd含量受小尺度強(qiáng)隨機(jī)性效應(yīng)和多尺度結(jié)構(gòu)性效應(yīng)的復(fù)雜影響,這可能是導(dǎo)致耕地土壤Cd含量空間分布特征和污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果表現(xiàn)出高度不確定性的重要原因。

        關(guān)鍵詞:采樣密度;耕地土壤;鎘;空間分異;不確定性

        中圖分類號(hào):X53 文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A 文章編號(hào):1672-2043(2024)11-2545-08 doi:10.11654/jaes.2024-0840

        在全球范圍內(nèi),耕地土壤污染已經(jīng)成為一個(gè)日益突出的環(huán)境問題,其中重金屬污染是最為嚴(yán)重的類型之一[1]。土壤中的重金屬如鎘(Cd)、汞(Hg)、砷(As)、鉛(Pb)等,化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、難以被降解,對(duì)農(nóng)業(yè)生產(chǎn)、生態(tài)系統(tǒng)、地下水和人類健康構(gòu)成嚴(yán)重威脅[2-3]。我國農(nóng)用地土壤污染狀況詳查結(jié)果表明,影響我國農(nóng)用地土壤環(huán)境質(zhì)量的主要污染物是重金屬,其中Cd為首要污染物[4-5]?!笆奈濉币詠?,我國耕地土壤污染防治工作逐步由末端治理轉(zhuǎn)向源頭防控,而有效開展區(qū)域耕地土壤重金屬污染調(diào)查評(píng)估是以上工作的重要前提。

        評(píng)估區(qū)域土壤重金屬含量的總體特征、識(shí)別重金屬含量的空間變異結(jié)構(gòu)以及評(píng)估土壤重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)是開展土壤重金屬污染調(diào)查的主要內(nèi)容,而布點(diǎn)及采樣方法的選擇對(duì)準(zhǔn)確掌握土壤環(huán)境狀況起著至關(guān)重要的作用[6-7]。當(dāng)前用于土壤元素或污染物調(diào)查的采樣方法主要包括基于概率的采樣技術(shù)、地統(tǒng)計(jì)學(xué)方法以及環(huán)境因子輔助方法[8-9]。盡管土壤污染調(diào)查采樣方法在不斷演變,但網(wǎng)格采樣仍然是當(dāng)今世界各國在實(shí)際工作和科學(xué)研究中最重要和最基本的方法之一[10]。采樣密度是調(diào)查采樣中最重要的參數(shù)之一,體現(xiàn)的是調(diào)查成本和調(diào)查效果的權(quán)衡[11-13]。大量學(xué)者在土壤污染加密調(diào)查方法研究中,探討了采樣密度對(duì)區(qū)域土壤污染評(píng)估結(jié)果的影響。相關(guān)學(xué)者基于克里金插值等地統(tǒng)計(jì)學(xué)方法,探索了土壤重金屬加密調(diào)查方法以及土壤重金屬多尺度空間變異結(jié)構(gòu)[14-18]。基于一個(gè)適中的采樣尺度結(jié)果,通過預(yù)測污染風(fēng)險(xiǎn)不確定性區(qū)域,并在其中適當(dāng)加密布點(diǎn),可以獲取與高密度采樣相當(dāng)?shù)奈廴緟^(qū)域空間位置精度及較低的采樣成本[19]?;诳死锔癫逯捣椒ü烙?jì)土壤污染范圍時(shí),在疑似污染區(qū)域加密布點(diǎn),才有可能提高土壤污染范圍的估計(jì)精度,在大概率確定的清潔區(qū)域或污染區(qū)域加密布點(diǎn),均會(huì)降低整個(gè)區(qū)域土壤污染范圍的估計(jì)精度[20]。在空間變異上,隨著采樣密度的降低,土壤重金屬空間相關(guān)性依次減弱,半方差函數(shù)對(duì)重金屬空間變異的代表性依次增強(qiáng)[21]。還有相關(guān)學(xué)者探索了評(píng)估區(qū)域土壤重金屬污染的最佳采樣點(diǎn)數(shù)[11,22-23]。由于土壤重金屬含量的高度異質(zhì)性,不同采樣密度之間以及同一采樣密度不同采樣點(diǎn)位刻畫出來的污染特征可能會(huì)存在明顯差異,從而給污染評(píng)估帶來不確定性[24]。深入了解這種不確定性對(duì)于有效開展土壤重金屬污染調(diào)查,科學(xué)認(rèn)識(shí)污染評(píng)估結(jié)果具有重要意義,但相關(guān)研究仍比較缺乏。本研究基于我國某地耕地土壤Cd污染嚴(yán)重區(qū)域的密集調(diào)查樣本,通過多級(jí)網(wǎng)格布設(shè)和隨機(jī)抽樣的方式,對(duì)大量不同采樣密度樣本集下土壤Cd含量總體特征、空間分布特征、污染風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評(píng)估,并分析了評(píng)估結(jié)果的差異及不確定性。

        1 材料與方法

        1.1 研究區(qū)概況

        研究區(qū)位于我國某一城鄉(xiāng)過渡地帶,該地區(qū)分布著大量旱地,土壤類型以褐土為主,地形以平原為主,氣候?qū)儆跍貛Ъ撅L(fēng)氣候(圖1)。該地區(qū)分布著多個(gè)涉Cd排放的污染企業(yè),同時(shí)因處于城鄉(xiāng)交接地帶,農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)密集。該地區(qū)工業(yè)與農(nóng)業(yè)發(fā)展交織,環(huán)境治理的復(fù)雜性高,是我國典型的耕地土壤Cd污染區(qū)域。

        1.2 數(shù)據(jù)來源與數(shù)據(jù)采集

        本研究所采用的土壤Cd 含量數(shù)據(jù)來自于2022年在研究區(qū)開展的耕地土壤重金屬污染調(diào)查數(shù)據(jù),涉及耕地8 667 hm2。考慮污染源和疑似受污染耕地分布,該次調(diào)查在研究區(qū)共布設(shè)了1 280個(gè)耕地土壤調(diào)查點(diǎn)位,每個(gè)調(diào)查點(diǎn)位均以確定點(diǎn)位為中心,采用雙對(duì)角線法五點(diǎn)混合的方式獲取表層樣品(0~20 cm)。所有土樣在室內(nèi)自然風(fēng)干,碾壓磨碎后過尼龍篩(篩網(wǎng)孔徑0.25~0.40 mm),并混合均勻,最后采用原子吸收分光光度法測定土壤重金屬Cd的含量。

        1.3 研究方法與數(shù)據(jù)處理

        通過在研究區(qū)布設(shè)多級(jí)網(wǎng)格(500、1 000、1 500、2 000 m),并進(jìn)一步在各網(wǎng)格內(nèi)隨機(jī)抽樣,本研究獲取了大量子樣本(每個(gè)網(wǎng)格尺度隨機(jī)抽樣50次)?;诔闃訕颖荆狙芯繌耐寥繡d含量總體統(tǒng)計(jì)特征、空間變異結(jié)構(gòu)、超標(biāo)風(fēng)險(xiǎn)等角度探究了不同采樣密度下區(qū)域土壤Cd污染特征評(píng)估結(jié)果的差異。

        本研究選取幾何均值、算術(shù)均值和中位值等指標(biāo)來描述區(qū)域土壤Cd含量的總體水平。同時(shí),通過綜合運(yùn)用GS+和ArcGIS等軟件,利用半變異函數(shù)和克里金插值方法來評(píng)估區(qū)域土壤Cd含量空間變異結(jié)構(gòu)以及污染風(fēng)險(xiǎn)。通過構(gòu)建半變異函數(shù)模型,本研究可以量化耕地土壤Cd含量在空間上的相關(guān)性,判斷其空間分布是由隨機(jī)因素影響還是由結(jié)構(gòu)性因素主導(dǎo)[17]。塊金值(Nugget)、偏基臺(tái)值(Partial sill)和變程(Range)是半變異函數(shù)的3個(gè)關(guān)鍵參數(shù)。塊金值反映了隨機(jī)因素引起的空間變異,偏基臺(tái)值反映了結(jié)構(gòu)性因素引起的空間變異,變程則表征存在空間相關(guān)性的距離閾值。其中,塊金系數(shù)小于0.25通常認(rèn)為空間自相關(guān)性強(qiáng),0.25~0.75之間表示空間自相關(guān)性中等,大于0.75表示空間自相關(guān)性低[25]。本研究進(jìn)一步結(jié)合克里金插值結(jié)果,計(jì)算了各抽樣樣本預(yù)測研究區(qū)土壤污染風(fēng)險(xiǎn)的準(zhǔn)確度??紤]到研究區(qū)耕地主要為旱地,且pH普遍大于7.5,本研究參考《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)(試行)》(GB 15618—2018),以0.6 mg·kg-1為閾值來判斷土壤Cd是否有污染風(fēng)險(xiǎn)。

        通過觀察不同采樣密度下抽樣樣本土壤Cd含量特征、半變異函數(shù)參數(shù)、空間分布特征、污染風(fēng)險(xiǎn)識(shí)別準(zhǔn)確率等參數(shù)的變化,并定量評(píng)估這種變化,本研究探索了研究區(qū)不同采樣密度下耕地土壤Cd污染評(píng)估的不確定性。

        2 結(jié)果與討論

        2.1 不同采樣密度下耕地土壤Cd含量總體水平的不確定性

        研究區(qū)耕地土壤Cd含量呈現(xiàn)高度偏斜的分布,大多數(shù)耕地土壤樣品的Cd含量較低,少數(shù)樣品的Cd含量異常高。研究區(qū)耕地土壤Cd 含量經(jīng)對(duì)數(shù)轉(zhuǎn)換后,絕對(duì)偏度急劇下降,數(shù)據(jù)顯示出明顯的對(duì)稱分布(圖2)。

        同一采樣密度下不同抽樣樣本所計(jì)算的區(qū)域耕地土壤Cd含量的幾何均值、算術(shù)均值、中位值變異程度差異明顯(圖3)。圖中算術(shù)均值的箱體長度明顯長于幾何均值和中位值的箱體長度,表明同一采樣密度下不同抽樣樣本間算術(shù)均值的差異更為明顯,用算術(shù)均值評(píng)估區(qū)域耕地土壤Cd含量總體水平時(shí)存在較大的不確定性。箱體長度隨著采樣密度的下降逐漸增加,表明這種不確定性也逐漸增加。用研究區(qū)全部耕地土壤樣點(diǎn)Cd的幾何均值、算術(shù)均值、中位值作為參考值,分別計(jì)算500、1 000、1 500、2 000 m網(wǎng)格尺度下的幾何均值為4.6%、5.4%、6.2%、9.9%,算術(shù)均值為7.0%、9.0%、10.0%、13.4%,中位值的不確定性為3.2%、3.9%、4.7%、7.6%。選擇合適的統(tǒng)計(jì)量在環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估中非常重要。在土壤污染管理和農(nóng)業(yè)決策中,使用不確定性較低的統(tǒng)計(jì)量能提供更可靠的評(píng)估結(jié)果,進(jìn)而為政策制定和管理提供更為科學(xué)的依據(jù)??紤]到幾何均值和中位值能夠有效減少極端值的影響,當(dāng)前大多數(shù)土壤重金屬污染研究多采用幾何均值和中位值來評(píng)估土壤重金屬的總體水平。本研究表明,低不確定性也是使用幾何均值和中位值來評(píng)估土壤重金屬總體水平的重要原因。

        2.2 耕地土壤Cd空間特征的不確定性

        圖4為不同采樣密度下抽樣樣本的半變異函數(shù)擬合結(jié)果。500、1 000、1 500、2 000 m采樣尺度抽樣樣本的塊金系數(shù)中位值分別是0.11、0.14、0.13、0.08(圖4a),R2 的中位值分別是0.34、0.19、0.23、0.27(圖4b),Range 的中位值分別是548、854、1 000、1 299 m(圖4c)。500 m 尺度下半變異函數(shù)的塊金系數(shù)、Range波動(dòng)極小,表明500 m網(wǎng)格尺度下抽樣樣本半變異函數(shù)擬合結(jié)果最穩(wěn)定,用于揭示區(qū)域土壤Cd的空間分布模式時(shí)的不確定性較小。500、1 000、1 500、2 000 m采樣尺度下,塊金系數(shù)中位值均小于0.2,表明區(qū)域耕地土壤Cd含量總體上有較強(qiáng)的空間自相關(guān)性。此外,1 000、1 500、2 000 m尺度下,塊金系數(shù)強(qiáng)烈的波動(dòng)性說明在這幾個(gè)尺度下隨機(jī)因素會(huì)對(duì)識(shí)別土壤Cd含量總體的空間變異特征產(chǎn)生重要影響。不同采樣尺度下用于擬合土壤Cd含量半變異函數(shù)的最優(yōu)模型也存在較大的差異(圖4d),500 m尺度下用于擬合半變異函數(shù)的最優(yōu)模型是指數(shù)模型。以各采樣密度下抽樣樣本的最佳半變異函數(shù)擬合參數(shù)為參考值(表1)計(jì)算塊金系數(shù)的不確定性,500、1 000、1 500、2 000 m 下塊金系數(shù)的不確定度分別為18.0%、43.6%、32.3%、35.1%。

        從表1中可以看出,用研究區(qū)所有樣點(diǎn)進(jìn)行半變異函數(shù)擬合時(shí),擬合效果較差(R2=0.33),塊金系數(shù)為1,即研究區(qū)耕地土壤Cd含量幾乎無空間自相關(guān)性,說明小尺度的隨機(jī)效應(yīng)對(duì)研究區(qū)耕地土壤Cd含量的空間分布有重要影響。而進(jìn)行低密度采樣時(shí)(500、1 000、1 500、2 000 m),研究區(qū)的土壤Cd含量會(huì)在不同尺度上呈現(xiàn)出極強(qiáng)的空間自相關(guān)性,表明研究區(qū)的土壤Cd存在多尺度的空間變異結(jié)構(gòu)。以上表明研究區(qū)的小尺度強(qiáng)隨機(jī)效應(yīng)和多尺度結(jié)構(gòu)效應(yīng)可能是造成研究區(qū)耕地土壤Cd空間變異評(píng)估結(jié)果存在較大不確定性的重要原因。小尺度的隨機(jī)效應(yīng)(例如土壤中不同點(diǎn)位的微觀環(huán)境差異、局部人為干擾等)可能導(dǎo)致土壤Cd含量的顯著波動(dòng),進(jìn)而影響空間變異分析的穩(wěn)定性和準(zhǔn)確性。

        基于表1的最佳半變異函數(shù)擬合參數(shù),利用克里金插值方法對(duì)區(qū)域耕地土壤Cd含量的空間分布進(jìn)行刻畫(圖5)??梢园l(fā)現(xiàn),500 m采樣密度下的空間插值結(jié)果可以較好地反映土壤Cd 含量的空間變異特征,高密度采樣(所有樣本)以及低密度采樣(1 000、1 500、2 000 m)下的空間插值結(jié)果中土壤Cd含量都呈現(xiàn)明顯的平滑特征,空間變異不明顯。這說明在一個(gè)適當(dāng)?shù)某叨认逻M(jìn)行采樣可以高效、清晰地識(shí)別出耕地土壤Cd 含量的冷熱點(diǎn)地區(qū)。同時(shí),綜合分析表1和圖5b至圖5e可以發(fā)現(xiàn),即使抽樣樣本數(shù)據(jù)均表明區(qū)域耕地土壤Cd含量存在極強(qiáng)的空間自相關(guān)性,但其對(duì)土壤Cd含量空間分布格局的刻畫結(jié)果卻存在明顯差異,這也體現(xiàn)了單次采樣調(diào)查在刻畫土壤Cd含量空間分布格局時(shí)存在的不確定性。

        2.3 耕地土壤Cd污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估不確定性

        圖6展示了不同采樣密度抽樣樣本克里金空間插值結(jié)果在識(shí)別土壤Cd污染風(fēng)險(xiǎn)上的準(zhǔn)確率。500m采樣密度下,土壤Cd污染風(fēng)險(xiǎn)識(shí)別準(zhǔn)確率最高,中位值為75%,且這種準(zhǔn)確率隨著樣本的改變變化較小,說明該采樣密度下的土壤Cd污染風(fēng)險(xiǎn)識(shí)別效果最佳。1 000 m采樣密度下,土壤Cd污染風(fēng)險(xiǎn)識(shí)別準(zhǔn)確率略有下降,約為72%,分布較為集中,效果仍較好,但較500 m采樣密度下差。1 500 m采樣密度下,準(zhǔn)確率進(jìn)一步下降,中位值為69%,且出現(xiàn)更多的異常點(diǎn),表明在這一采樣密度下,土壤Cd污染風(fēng)險(xiǎn)識(shí)別準(zhǔn)確性的穩(wěn)定性變差,存在較大的不確定性。2 000m 采樣密度下土壤Cd 污染風(fēng)險(xiǎn)識(shí)別準(zhǔn)確率約為70%,準(zhǔn)確率隨著樣本的改變變化較為劇烈,不確定性進(jìn)一步增大。以100%準(zhǔn)確率作為參考值,500、1 000、1 500、2 000 m下識(shí)別耕地土壤Cd污染風(fēng)險(xiǎn)的不確定度分別為25.6%、29.6%、31.5%、33.7%。

        圖7展示了不同采樣密度下,半變異函數(shù)的R2與污染風(fēng)險(xiǎn)識(shí)別準(zhǔn)確率之間的關(guān)系。在500 m的采樣尺度下,半變異函數(shù)的R2 與污染風(fēng)險(xiǎn)識(shí)別準(zhǔn)確率之間存在顯著的正相關(guān)性(r=0.513,Plt;0.01),即隨著半變異函數(shù)R2的增大,污染風(fēng)險(xiǎn)識(shí)別準(zhǔn)確率也在上升。在1 000 m采樣尺度下,數(shù)據(jù)點(diǎn)分布較為分散,回歸線表現(xiàn)出一個(gè)非常微弱的負(fù)相關(guān)性,r 接近0,說明在該采樣尺度下,半變異函數(shù)的擬合度對(duì)污染風(fēng)險(xiǎn)識(shí)別準(zhǔn)確率的影響較小。對(duì)于1 500 m的采樣尺度,回歸線顯示出一個(gè)弱正相關(guān)性,但數(shù)據(jù)點(diǎn)較為分散,相關(guān)性不顯著(r=0.13,Pgt;0.05),說明在這一采樣尺度下,半變異函數(shù)擬合度對(duì)識(shí)別準(zhǔn)確率的影響很弱。在2 000m采樣尺度下,回歸線斜率有所上升,相關(guān)性仍不顯著(r=0.3,Pgt;0.05)。以上結(jié)果表明,500 m 采樣尺度下的采樣結(jié)果可以更有效地利用土壤Cd含量的空間自相關(guān)性對(duì)區(qū)域土壤Cd污染風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià),不確定性較低。

        3 結(jié)論

        (1)不同采樣密度下,隨著采樣點(diǎn)位空間位置的變化,抽樣樣本的耕地土壤Cd含量總體水平、空間分布模式和污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果存在不同程度的不確定性,不確定性通常隨著采樣密度的降低而增加。

        (2)在評(píng)估區(qū)域耕地土壤Cd含量總體水平時(shí),幾何均值和中位數(shù)相較算術(shù)均值不確定性較低,且這種不確定性明顯低于刻畫土壤Cd含量空間分布模式和評(píng)估污染風(fēng)險(xiǎn)時(shí)的不確定性。因此,為了有效刻畫土壤Cd含量空間分布和識(shí)別污染風(fēng)險(xiǎn),須進(jìn)行高密度的采樣,而在評(píng)估整個(gè)區(qū)域土壤Cd含量的總體水平時(shí),即使樣本稀疏,其也能達(dá)到較好的效果。

        (3)不同采樣密度下,抽樣樣本的耕地土壤Cd含量空間分布特征和污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果呈現(xiàn)較高的不確定性,這可能與研究區(qū)耕地土壤Cd含量受小尺度強(qiáng)隨機(jī)性效應(yīng)和多尺度結(jié)構(gòu)性效應(yīng)的復(fù)雜影響相關(guān),500 m采樣尺度可以有效利用耕地土壤Cd含量的空間自相關(guān)性,降低污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估時(shí)的不確定性。

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