摘要：測定南渡河流域農(nóng)田表土和水稻共80份樣品的硒（Se）和鎘（Cd）含量，采用生物富集系數(shù)分析土壤-水稻系統(tǒng)中Se與Cd的富集特征，并結(jié)合Pearson系數(shù)分析表土與稻米Se含量、Cd含量、pH以及有機碳含量的相互關(guān)系。結(jié)果表明，研究區(qū)農(nóng)田土壤達到了足硒-富硒標準，且有40%稻米樣品達到富Se大米標準；土壤中Cd含量均未超出國家農(nóng)用地土壤污染風險篩選值（0.300 mg/kg），稻米Cd含量均小于食品安全國家標準限值（0.200 mg/kg），未發(fā)現(xiàn)有Cd污染。研究區(qū)土壤-水稻系統(tǒng)中Se含量呈正態(tài)分布，有明顯的分段現(xiàn)象；Cd含量受外源干擾強，空間分布較不均衡。Se與Cd在水稻中都達到中等富集，其中稻米對Cd的富集能力強于對Se的富集能力。研究區(qū)的富Se土壤與當?shù)厮嵝酝寥拉h(huán)境以及高有機碳含量有著密切聯(lián)系。綜上，南渡河流域農(nóng)田土壤Se資源豐富，不存在“富硒鎘米”現(xiàn)象，可加以開發(fā)利用生產(chǎn)綠色富Se農(nóng)產(chǎn)品。

關(guān)鍵詞：土壤-水稻系統(tǒng)；硒；鎘；富集特征；原子熒光光譜儀（AFS）；電感耦合等離子體質(zhì)譜儀（ICP-MS）；南渡河流域

中圖分類號：P595；X503.231 文獻標識碼：A

文章編號：0439-8114（2024）09-0022-06

DOI：10.14088/j.cnki.issn0439-8114.2024.09.005 開放科學（資源服務(wù)）標識碼（OSID）：

Enrichment characteristics of selenium and cadmium in farmland soil-rice system and their relationships in the Nandu River basin

SHEN Lin-li1， LUO Song-ying1， LIANG Zhi-peng2， LIANG Xiao-qi1， LIN Qian-ce1

（1.School of Geographical Sciences， Lingnan Normal University， Zhanjiang 524048， Guangdong， China； 2.School of Earth Sciences and Engineering， Sun Yat-Sen University， Zhuhai 528478， Guangdong， China）

Abstract： Selenium （Se） and Cadmium （Cd） contents in 80 samples of farmland topsoil and rice in the Nandu River basin were determined. The enrichment characteristics of Se and Cd in the soil-rice system were analyzed using bioenrichment coefficients， and the interrelationships among Se content， Cd content， pH value and organic carbon content of topsoil and rice were analyzed using Pearson coefficient analysis. The results showed that， the farmland soil of the study area met the standards for sufficient and rich selenium， and 40% of the rice samples met the Se rich rice standard. The Cd content in the soil did not exceed the national agricultural land pollution risk screening value （0.300 mg/kg）， and the Cd content in rice was less than the national food safety standard value （0.200 mg/kg）， indicating no Cd pollution in the study area. The Se content in the soil-rice system in the study area showed a normal distribution， with an obvious segmentation phenomenon. Cd content was strongly influenced by external interference and was unevenly distributed in space. Both Se and Cd elements were moderately enriched in rice， with rice having a stronger ability to enrich Cd than Se. The Se rich soil in the study area was closely related to the local acidic soil environment and high organic carbon content. In summary， the farmland soil Se resources in the Nandu River basin were abundant， and there was no phenomenon of “se-rice and cd-unpvlluted rice”. It could be developed and utilized to produce green Se rich agricultural products.

Key words： soil-rice system； Se； Cd； enrichment characteristics； atomic fluorescence spectrometer （AFS）； inductively coupled plasma mass spectrometer （ICP-MS）； Nandu River basin

硒（Se）是人體必需的微量元素，也是促進植物生長發(fā)育的重要微量元素［1］，但該元素在地球表面較為稀缺且分布不均［2］。人體和動物攝入硒的主要來源是植物硒，而土壤是植物硒的來源庫。研究顯示，人體缺少硒元素容易引起各種疾病，但食用過量的硒也會對人體產(chǎn)生毒害［3］。因此，土壤中硒元素含量的分布狀況對農(nóng)業(yè)的安全生產(chǎn)及人群的健康有著重要意義。鎘（Cd）具有明顯的生物毒性，過量的Cd會降低農(nóng)作物品質(zhì)［3］。廣東省雷州半島南渡河流域大面積種植水稻［4］，該流域是湛江最大的水稻主產(chǎn)區(qū)，素有“粵西糧倉”之稱。隨著生活水平的提高，人們愈加重視膳食營養(yǎng)和糧食安全問題。目前農(nóng)作物Cd污染問題屢見不鮮，南渡河流域農(nóng)田是否存在“富硒鎘米”備受關(guān)注［5］。

目前針對農(nóng)田土壤中Se與Cd的研究取得了較豐富的成果，集中于研究外源Se對植物體Se含量的影響［6，7］或人為干預下Se與Cd的拮抗作用［8，9］。然而，關(guān)于自然富Se或足Se土壤環(huán)境背景下農(nóng)田土壤-水稻系統(tǒng)Se、Cd相互關(guān)系的研究仍需進一步深入探討。本試驗以廣東省雷州半島南渡河流域農(nóng)田土壤-水稻系統(tǒng)為研究對象，采用原子熒光光譜儀（AFS）測定土壤和水稻樣品的Se含量，采用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀（ICP-MS）測定Cd含量，進而分析研究區(qū)土壤-水稻系統(tǒng)中Se與Cd的空間分布特征，采用富集系數(shù)對Se與Cd富集特征進行評價，并運用Pearson系數(shù)對Se與Cd富集的影響因素進行分析，旨在探討研究區(qū)是否存在有“富硒鎘米”現(xiàn)象，為雷州半島開展綠色富Se農(nóng)產(chǎn)品生產(chǎn)工作提供科學依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 樣品采集

于水稻成熟期采集樣品，采樣點沿著南渡河流域兩岸水稻田布設(shè)。為了更好地研究土壤-水稻系統(tǒng)中Se與Cd的富集特征，將南渡河流域分成上、中、下3個河段，共設(shè)置40個樣點，采集土壤和水稻樣品共80個。其中，南渡河上段流域設(shè)置樣點6個，中段流域設(shè)置樣點16個，下段流域設(shè)置樣點18個。每個土壤樣品在50 m×50 m范圍內(nèi)采用梅花布點法采樣，使用PVC管壓入水稻土中取出后按四分法處理，深度為0～20 cm，取約1.00 kg樣品裝袋。同時采集對應(yīng)樣點的水稻子粒部分，取約1.00 kg帶回實驗室。

1.2 樣品處理與分析測試

土壤樣品經(jīng)過自然風干、去雜和研磨后，過100目尼龍篩備用。為避免污染，在水稻樣品處理期間全程使用非金屬用具，采用石磨去殼后，用石英研缽研磨，過100目尼龍篩。樣品使用高氯酸、硝酸、氫氟酸和鹽酸消解后，使用稀鹽酸定容，使用ICP-MS（Agilent 7700x型）測定Cd含量；使用AFS-3000型原子熒光光譜儀（北京海光儀器有限公司）測定樣品的全Se含量。采用重鉻酸鉀-硫酸外加熱容量法測定土壤有機碳含量，使用電極法（水土體積比2.5∶1）測定土壤pH。樣品均設(shè)3個空白試驗和20%的平行樣品以保證數(shù)據(jù)質(zhì)量。采用標準參考物質(zhì)（GLG 908-4）進行質(zhì)量控制。標樣準確度RSD<10%，Cd和Se回收率在90%以上。

1.3 評價方法

為表征元素在生物中的富集能力，用生物富集系數(shù)評價土壤對植物的作用和影響，計算式［10］如式（1）所示。

[BCF=CiCs] &nbsp;（1）

式中，BCF為生物富集系數(shù)，Ci為稻米中元素含量，Cs為土壤中元素含量。BCF越大，表示稻米吸收土壤中元素的能力越強。

1.4 數(shù)據(jù)處理

采用Excel 2016和SPSS 26.0軟件處理數(shù)據(jù)，使用ArcGIS 10.2與Origin 2022軟件繪圖。

2 結(jié)果與分析

2.1 土壤-水稻系統(tǒng)中Se含量特征

南渡河流域農(nóng)田土壤pH均值為5.30，pH范圍為4.48～6.88。原始數(shù)據(jù)經(jīng)過自然對數(shù)轉(zhuǎn)換后，水稻與土壤的Se含量數(shù)據(jù)服從正態(tài)分布，滿足統(tǒng)計學分析的要求。如表1所示，稻米樣品中Se含量變化范圍為0.018～0.116 mg/kg，平均值為0.046 mg/kg，是全國水稻Se含量平均水平（0.032 mg/kg）［11］的1.44倍，全河段變異系數(shù)為49.81%，屬中等變異強度。根據(jù)《富硒稻谷》（GB/T 22499—2008）［12］，大米中Se含量在0.04～0.30 mg/kg范圍內(nèi)判定為富Se稻米，研究區(qū)所采集的40件樣品中有16件達到了富Se大米標準，富Se比例為40%。水稻Se平均含量從大到小依次為上段、中段、下段。

南渡河流域表土樣品中Se含量范圍為0.147～0.557 mg/kg，平均值為0.283 mg/kg。樣品實測值的最大值為0.557 mg/kg，該樣點位于流域上段；最小值為0.147 mg/kg，樣點位于流域下段。上、中、下河段的Se含量均值分別為0.476、0.294、0.210 mg/kg，各河段流域的平均值由大到小依次為上段、中段、下段。

2.2 土壤-水稻系統(tǒng)中Cd含量特征

據(jù)統(tǒng)計結(jié)果（表2）顯示，全流域農(nóng)田土壤Cd含量平均值為0.063 mg/kg，是區(qū)域背景值（采用廣東省磚紅壤背景值作為土壤背景值，其Cd含量為0.034 mg/kg［13］）的1.85倍，但均未超出國家農(nóng)用地土壤污染風險篩選值0.300 mg/kg（《土壤環(huán)境質(zhì)量——農(nóng)用地土壤污染風險管控標準》，pH<5.5）［14］。土壤樣品Cd含量的變異系數(shù)為30.04%，屬中等強度變異，說明重金屬Cd的累積受到了一定程度的人類活動影響。

稻米Cd含量范圍在0.015～0.115 mg/kg，平均值為0.048 mg/kg。所有稻米樣品的Cd含量均小于0.200 mg/kg，未超過規(guī)定重金屬標準限值（《食品安全國家標準——食品中污染物限量》（GB 2762—2022））［15］，說明研究區(qū)中稻米沒有受到重金屬Cd的污染，不存在有“富硒鎘米”現(xiàn)象。

2.3 土壤-水稻系統(tǒng)Se與Cd含量的空間分布特征

為進一步分析南渡河流域土壤-水稻系統(tǒng)中Se與Cd含量的空間分布特征，利用ArcGIS 10.2反距離權(quán)重插值法（IDW）［16］對研究區(qū)各樣點所測得的Se與Cd含量數(shù)據(jù)進行空間分布作圖（圖1）。從圖1可以得知，稻米與土壤Se含量分布整體上一致，均為上段較高，中段次之，下段含量最低；個別樣點Se含量呈島狀分布，其中最高值均位于河流上段。稻米Cd含量高值集中分布在中段北部區(qū)域，在下段的高值樣點則呈島狀分布；而土壤Cd含量的高值集中分布在下段區(qū)域，也有個別高值樣點呈島狀分布在流域上段。整體上看，Cd含量空間分布較不均衡，在一定程度上反映了研究區(qū)Cd元素的來源與人類活動關(guān)系密切。

2.4 水稻對Se和Cd的富集特征

為了更清楚反映Se元素及重金屬Cd元素在水稻中的富集情況，采用生物富集系數(shù)評價土壤對植物的作用和影響，生物富集系數(shù)統(tǒng)計結(jié)果見圖2。

從水稻BCF評價結(jié)果看，Se和Cd在空間分布上相似，均表現(xiàn)為中段流域最高。其中，南渡河上段、中段、下段流域中水稻Se的BCF平均值依次為0.150、0.178、0.151，中段流域稻米對Se的富集最高，總體上與全流域Se的BCF較接近；水稻Cd的BCF平均值依次為0.554、0.960、0.685，在空間分布上與Se類似，表現(xiàn)為中段流域最高。

水稻對Se、Cd兩種元素的BCF存在明顯差異（圖2），全流域中Cd元素BCF平均值為0.761，Se元素BCF平均值為0.162。按照李新虎［17］對生物富集系數(shù)劃分的4個等級，即強烈富集（BCF>1.00）、中等富集（0.10<BCF≤1.00）、微弱富集（0.01<BCF≤0.10）、極弱富集（BCF≤0.01），Se、Cd在水稻中都達到中等富集，說明研究區(qū)內(nèi)水稻對Se與Cd的總體富集能力較強；其中水稻對Cd的富集能力強于對Se的富集。

2.5 土壤-水稻系統(tǒng)中Se與Cd的相互關(guān)系及其影響因素

Se與Cd相互作用主要表現(xiàn)在土壤Se與稻米Se、土壤Cd與稻米Cd、土壤Se與稻米Cd以及土壤Cd與稻米Se的相互關(guān)系。采用Pearson系數(shù)對Se含量、Cd含量、土壤pH與土壤有機碳含量進行相關(guān)性分析，結(jié)果見圖3。土壤Se含量與稻米Se含量呈顯著正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為0.676（P<0.01），說明稻米中Se含量受土壤中Se含量的影響較大，土壤富Se是生產(chǎn)富Se稻米的直接因素。土壤Cd含量與稻米Cd含量的相關(guān)系數(shù)為0.272，無顯著相關(guān)性；土壤Cd含量與稻米Se含量的相關(guān)系數(shù)為-0.245，無顯著相關(guān)性；土壤Se含量與稻米Cd含量的相關(guān)系數(shù)為0.063，無顯著相關(guān)性。當土壤Se含量與土壤Cd含量之間呈顯著正相關(guān)的條件滿足時，正常農(nóng)田土壤中Se與Cd之間的拮抗作用才能顯現(xiàn)出來［18］?？梢姡隙珊恿饔蛩咎锿寥?水稻系統(tǒng)中Se與Cd之間的拮抗作用與協(xié)同作用均不明顯。

此外，研究區(qū)稻米Se含量與土壤pH呈顯著負相關(guān)，與土壤有機碳含量呈顯著正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)分別為-0.408、0.409（P<0.01）。研究區(qū)土壤Se含量與土壤pH及有機碳含量的相互關(guān)系類似，也表現(xiàn)為與pH呈顯著負相關(guān)，與有機碳含量呈顯著正相關(guān)，相關(guān)性系數(shù)分別為-0.649、0.780（P<0.01）。由此可見，研究區(qū)典型的酸性土壤以及高有機碳含量在一定程度上促進了土壤富集Se元素。

2.6 研究區(qū)與其他地區(qū)土壤Se含量對比

通過對比本研究區(qū)與其他地區(qū)土壤平均Se含量發(fā)現(xiàn)，南渡河流域水稻田表土Se含量平均值與廣東省土壤平均Se含量［19］結(jié)果相近，是全球地殼Se含量豐度值（0.130 mg/kg）［20］的2.177倍；研究區(qū)Se含量均值高于典型Se缺乏區(qū)的平均水平，如位于中國缺Se帶上的黑龍江?。?1］和西藏自治區(qū)［22］；低于典型富Se地區(qū)的平均水平，如廣東省普寧市［23］、江西省豐城市［24］、陜西省紫陽縣［25］以及湖北省恩施州Se毒地區(qū)［26］（表3）。此外，研究區(qū)土壤中Se含量平均值（0.283 mg/kg）為中國Se含量（0.200 mg/kg）［2］的1.415倍，低于世界土壤Se含量水平［27］。

按照DZ/T 0295—2016［28］對中國土壤硒元素等級的劃分，土壤中硒含量的5個等級分別為缺硒土壤（≤0.125 mg/kg）、硒潛在不足土壤（0.125～0.175 mg/kg）、足硒土壤（0.175～0.400 mg/kg）、富硒土壤（0.400～3.000 mg/kg）和過硒土壤（>3.000 mg/kg）。結(jié)合本研究結(jié)果（表1）可以得出，研究區(qū)上段樣品硒含量均值達到富硒土壤標準，中段和下段樣品硒含量均值達到足硒土壤標準，未發(fā)現(xiàn)缺硒和過硒土壤?？傮w上看，研究區(qū)水稻田表土硒含量普遍處于足硒水平及以上，具備生產(chǎn)富Se稻米的物質(zhì)條件。

Se對人體健康具有重要作用，而人體補充Se主要通過富Se農(nóng)產(chǎn)品來攝取。水稻作為中國第一大糧食作物［4］，是人體補充Se的重要來源。水稻Se含量是通過植物根系從土壤中吸收Se元素而來［1］。與此同時，土壤中的重金屬Cd亦可通過植物根系被水稻吸收，經(jīng)食物鏈被人體攝入并對人體健康構(gòu)成重大威脅［5］。因此，討論土壤-水稻系統(tǒng)中Se與Cd的富集特征和相互關(guān)系對規(guī)避“富硒鎘米”污染風險具有重要意義。南渡河農(nóng)田流域土壤中Cd平均含量為0.063 mg/kg，與前人研究［4］相比，研究區(qū)土壤Cd含量值略有下降，未發(fā)現(xiàn)Cd污染現(xiàn)象。綜上，富Se土壤是生產(chǎn)富Se稻米的重要前提條件，研究區(qū)水稻存在有富Se現(xiàn)象并未發(fā)現(xiàn)有Cd污染的情況，相關(guān)部門可針對南渡河農(nóng)用地進行富Se等級劃分，并在相應(yīng)區(qū)域制定農(nóng)產(chǎn)品種植規(guī)劃。

3 小結(jié)

本研究采用AFS和ICP-MS分別測定南渡河流域農(nóng)田土壤-水稻系統(tǒng)的Se和Cd元素含量。研究表明，研究區(qū)水稻田表土硒含量達到了足硒-富硒標準，未發(fā)現(xiàn)缺硒和過硒土壤。稻米Se含量是全國稻米Se平均水平的1.44倍，且有40%樣品達到富Se大米標準；土壤和稻米中Cd含量均在國家安全標準限值范圍內(nèi)，不存在“富硒鎘米”現(xiàn)象。從空間分布特征看，Se含量具有明顯的分段特征；Cd含量受外源干擾強，空間分布較不均衡。從富集特征看，Se與Cd在水稻中都達到中等富集，其中稻米對Cd的富集能力強于對Se的富集能力。研究區(qū)土壤中富Se與土壤酸性環(huán)境以及高有機碳含量有著密切聯(lián)系。

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收稿日期：2023-09-15

基金項目：廣東省湛江市海洋青年人才創(chuàng)新項目（2021E05018）；嶺南師范學院燕嶺優(yōu)青教師培訓計劃項目（YL20200209）；嶺南師范學院紅樹林研究院開放課題（YBXM03）；嶺南師范學院大學生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓練計劃項目（X202210579023）

作者簡介：沈琳麗（2001-），女，廣東茂名人，在讀本科生，研究方向為自然地理，（電話）13727274702（電子信箱）sll783536121@163.com；羅松英（1985-），廣東陽春人，副教授，博士，主要從事生態(tài)環(huán)境保護與修復、環(huán)境地球化學等研究，（電話）18312681796（電子信箱）luosongying@163.com。

沈琳麗，羅松英，梁志鵬，等. 南渡河流域農(nóng)田土壤-水稻系統(tǒng)硒與鎘富集特征及其相互關(guān)系［J］. 湖北農(nóng)業(yè)科學，2024，63（9）：22-27．