摘 要：針對太陽能光熱驅(qū)動CH4/CO2重整體系中自然聚光條件下高斯分布入射熱流特性，采用有限容積法（FVM）建立二維CFD模型，耦合導(dǎo)熱對流、非等溫平衡、輻射傳熱與化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)等多物理模型，結(jié)合蒙特卡洛光線追跡進(jìn)行光學(xué)模擬，系統(tǒng)研究聚光特性對前表面能流分布、溫度場分布和組分分布的影響，以及前表面溫差和太陽能-燃料轉(zhuǎn)化效率之間的聯(lián)系。在對孔隙尺度參數(shù)優(yōu)化的基礎(chǔ)上，將泡沫外形優(yōu)化為拋物凹面的結(jié)構(gòu)，可使前表面溫差顯著減小，溫度不均勻性顯著改善，泡沫反應(yīng)器性能進(jìn)一步提高。隨著凹面深度h 從5 mm增至12.5 mm時，前表面最大溫差從481.2 K降至95.49 K。其中當(dāng)h =12.5 mm時太陽能-燃料轉(zhuǎn)化效率達(dá)到最優(yōu)值50.5%，與平面泡沫反應(yīng)器相比提升20.4%。

關(guān)鍵詞：太陽能；熱化學(xué)；甲烷；能量儲存；重整反應(yīng)；能量效率

中圖分類號：TK51 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

0 引 言

由于化石燃料消耗的增加以及隨之而來的CO2 超量排放，所引起的氣候變化和全球變暖現(xiàn)象已成為整個世界面臨的艱巨挑戰(zhàn)［1-4］。因此，通過熱化學(xué)重整手段將兩種主要的溫室氣體CH4 和CO2 轉(zhuǎn)化為合成氣即CO 和H2，對緩解氣候變化具有重要意義［5-7］，且重整反應(yīng)產(chǎn)生的CO 和H2 是重要的化工原料，比如通過成熟的費托工藝轉(zhuǎn)化為液體燃料（如甲醇）［8-9］。然而在傳統(tǒng)熱化學(xué)過程中30% 以上的甲烷化學(xué)能被用來驅(qū)動重整反應(yīng)［10-11］，因此尋找合適的高效清潔能源來驅(qū)動重整過程具有重要意義。與水蒸氣重整甲烷相比，采用太陽能驅(qū)動CH4/CO2 重整甲烷理論上可將額外20% 的聚光太陽能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能［12］，在此基礎(chǔ)上，太陽能驅(qū)動CH4/CO2 熱化學(xué)轉(zhuǎn)化既可通過CO2 的資源化利用來緩解溫室效應(yīng)，又可通過太陽能到化學(xué)能的轉(zhuǎn)化實現(xiàn)太陽能的高效利用，以此足見其作為能量源相對于傳統(tǒng)純熱化學(xué)驅(qū)動CH4/CO2 重整的優(yōu)勢所在［13］。

在太陽能驅(qū)動CH4/CO2 重整的各種反應(yīng)體系中，多孔泡沫反應(yīng)器因其具有較高的氣體滲透性和良好的流動性，且其幾何形狀適合于高效均勻吸收太陽能輻射而得到廣泛應(yīng)用［14-15］。W?rner 等［16］和Balat-pichelin 等［17］在容積反應(yīng)器中測試太陽能驅(qū)動的CH4/CO2 重整性能，結(jié)果表明，陶瓷泡沫具有易于成型、高太陽能吸收以及提高轉(zhuǎn)化率的優(yōu)點。Kribus等［18］研究幾何參數(shù)和材料參數(shù)對容積反應(yīng)器性能的影響，證明優(yōu)化多孔泡沫結(jié)構(gòu)參數(shù)對入射能流聚光特性有可觀的調(diào)控作用。劉向雷等［19］設(shè)計拋物凹面的泡沫反應(yīng)器，可有效緩解入射高斯分布能流分布不均的聚光特性，外形優(yōu)化后的凹面反應(yīng)器比平面反應(yīng)器的太陽能-燃料轉(zhuǎn)化效率提高28.7%。文獻(xiàn)［20］研究發(fā)現(xiàn)泡沫反應(yīng)器能量轉(zhuǎn)化效率隨熱流均勻分布的逐漸惡化呈下降趨勢。當(dāng)在反應(yīng)器前表面施加均布熱流時，CH4/CO2 重整的最大能量轉(zhuǎn)化效率為35.6%。穆澤塏等［21］對比測試泡沫負(fù)載和粉末床的重整性能，結(jié)果表明：與粉末床相比，泡沫負(fù)載可將溫度不均勻性降低84.3%，同時防止設(shè)備積碳。

然而，囿于熱化學(xué)泡沫反應(yīng)器復(fù)雜的仿真機(jī)制，氣固相之間涉及的復(fù)雜的傳熱傳質(zhì)、熱化學(xué)和反應(yīng)動力學(xué)等多物理模型耦合，前人的研究缺乏針對反應(yīng)器構(gòu)型優(yōu)化和聚光特性兩者關(guān)系的綜合考量，對聚光能流分布到反應(yīng)器溫度場的有機(jī)調(diào)控也需進(jìn)一步研究［22］。針對現(xiàn)有聚光設(shè)備所匯聚成高斯能流分布的聚光特性，通過TracePro 的光學(xué)模擬和Fluent 的流體動力學(xué)模擬，對泡沫反應(yīng)器進(jìn)行構(gòu)型優(yōu)化設(shè)計為拋物凹面結(jié)構(gòu)，并結(jié)合熱非平衡模型分析拋物凹面反應(yīng)器對溫度場的調(diào)控和重整性能的改善，以期為規(guī)?；鉄狎?qū)動CH4/CO2 重整體系下反應(yīng)器性能優(yōu)化提供一定的理論依據(jù)和設(shè)計指導(dǎo)。

1 模型建立

1.1 太陽能光熱驅(qū)動泡沫反應(yīng)器重整體系

采用太陽能光熱驅(qū)動的熱化學(xué)重整體系一般包括聚光裝置［23］和接收聚光能流并驅(qū)動熱化學(xué)反應(yīng)的多孔泡沫反應(yīng)器，多孔泡沫反應(yīng)器由容積式反應(yīng)器和多孔泡沫組成，如圖1所示，所設(shè)計的聚光裝置為直徑2.4 m 的聚光碟，間距為930 mm，接收平行入射太陽光聚光后反射至熱化學(xué)反應(yīng)器，透過藍(lán)寶石視窗后匯聚在金屬泡沫進(jìn)口表面，輻射入射直接被多孔骨架吸收并轉(zhuǎn)化為熱量。多孔泡沫作為反應(yīng)進(jìn)行的載體負(fù)載催化劑涂層，熱量通過氣固間傳熱被轉(zhuǎn)移到反應(yīng)氣中并驅(qū)動吸熱的化學(xué)反應(yīng)。氣源供入反應(yīng)氣（CH4/CO2）預(yù)混后流經(jīng)多孔泡沫反應(yīng)器，當(dāng)溫度足夠高時發(fā)生反應(yīng)，產(chǎn)生合成氣（CO 和H2），隨即流出泡沫反應(yīng)器。通過優(yōu)化反應(yīng)器外形（通過凹面深度h 表征）以及多孔泡沫的3 個結(jié)構(gòu)參數(shù)Φ（孔隙率）、d（孔徑）、L（反應(yīng)器長度），可對固體骨架的輻射吸收和多孔泡沫溫度場進(jìn)行調(diào)控。

β = 4.8（1-Φ ） ／ds（14）

Ψsca =（1-αs ）β （15）

式中：Ψsca——消光系數(shù)，皆為無量綱參數(shù)；αs——固體骨架發(fā)射率；β——吸收系數(shù)。

1.3 熱化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)模型

在本研究中，光熱驅(qū)動CH4/CO2 重整反應(yīng)考慮干重整反應(yīng)作為主反應(yīng)和逆水煤氣反應(yīng)作為副反應(yīng)［26］：

CH4 +CO2???2H2 +2CO，ΔH2098K =+247 kJ/mol （16）

CO2 +H2???CO+H2O，ΔH2098K =+41 kJ/mol （17）

則式（5）的熱化學(xué)源項可表示為：

Schem =RCDRM ?HCDRM +RRWGS ?HRWGS （18）

Gokon 等［27］對基于多孔泡沫反應(yīng)器的重整動力學(xué)模型進(jìn)行研究，結(jié)果表明Langmuir-Hinshelwood（L-H）模型有最佳的預(yù)測精度，與實驗的平均偏差只有7%。因此采用L-H 模型進(jìn)行仿真計算：

V = k?KCO2?KCH4?PCO2?PCH4 ／（1+KCO2?PCO2 +KCH4?PCH4 ）2 （19）

同時定義太陽能-燃料轉(zhuǎn)化效率作為泡沫反應(yīng)器的性能指標(biāo)，相應(yīng)參數(shù)可定義為［20］：

式中：Esol——泡沫前表面接收的輻射功率，W；fCH4——甲烷進(jìn)口摩爾流速，mol/s；χCH4——甲烷的轉(zhuǎn)化率；ΔH298K（overall）——出口混合產(chǎn)物的加權(quán)平均焓，J；ωCH4、ωCO、ωH2——CH4、CO、H2 出口的摩爾分?jǐn)?shù)。

1.4 模型驗證

在Fluent 軟件中對該二維模型進(jìn)行流體動力學(xué)仿真，并結(jié)合用戶自定義函數(shù)（UDF）對多孔泡沫反應(yīng)器中太陽能驅(qū)動CH4/CO2 重整進(jìn)行數(shù)值模擬。利用有限體積元方法（finite volune method，F(xiàn)VM）對控制方程進(jìn)行離散化，選擇SIMPLE 格式作為求解方法。離散參數(shù)采用精度較高的二階迎風(fēng)差分格式?？紤]到輻射計算收斂的困境，將各參數(shù)的松弛系數(shù)降低到0.7，以加速收斂。動量和能量殘差的收斂準(zhǔn)則為10-6，反應(yīng)物和生成物的收斂準(zhǔn)則為10-3。由于復(fù)雜的流動和傳熱性質(zhì)，本研究中采用的DO 模型需驗證。因此依據(jù)Kribus 等［18］的工作中的參數(shù)條件和材料性能，具體參數(shù)如表1 所示。如圖2a 所示將本文氣固相無量綱溫度δT 與參考文獻(xiàn)中的二維案例進(jìn)行比較。結(jié)果表明，驗證案例的計算結(jié)果與參考文獻(xiàn)吻合較好。局部的溫度差異可能與2 個網(wǎng)格模型尺寸差異和材料性能的擬合偏差有關(guān)。

同時將出口氣體組分的結(jié)果與穆澤塏等［21］的實驗研究結(jié)果進(jìn)行比對，從圖2b 可看出，仿真結(jié)果與實驗測量值具有較好的一致性，所有氣體組分的最大誤差都在5% 以內(nèi)，進(jìn)一步證明了本文仿真模型的準(zhǔn)確性。

2 數(shù)值仿真分析

2.1 聚光特性分析

以南京的日平均太陽輻照度600 W/m2 為依據(jù)，研究不同凹面構(gòu)型下入射太陽光的聚光特性，在Tracepro 軟件中采用蒙特卡洛光線追跡方法得到泡沫反應(yīng)器前表面的能流密度分布。如圖3f 所示，入射太陽光經(jīng)過碟式聚光器反射后匯聚在泡沫反應(yīng)器前表面，圖3a～圖3e 為將前表面設(shè)計成不同深度的拋物凹面（h =0、5、10、12.5、15 mm）后歸一化的輻射能流分布（對照的最大輻射能流強(qiáng)度Imax =1.33×106 W/m2）。將泡沫前表面設(shè)計為拋物凹面后，碟式聚光器匯聚成的光線在凹表面一定程度上得到散布，使得中心處的輻射能流明顯降低，使整個前表面的輻射能流分布更均勻。將各工況下的凹面泡沫反應(yīng)器前表面的能流分布擬合成高斯能流分布形式：Q =A?exp（-B?r2 ） W/m2 后的曲線如圖4 所示，可看出隨著凹面深度的增大，表面的最大輻射能流強(qiáng)度逐漸減小，沿泡沫反應(yīng)器中心到邊緣的輻射強(qiáng)度變化愈發(fā)緩慢，整體的能流分布也更均勻。

2.2 溫度場及組分分析

參照前面的工作［19］，采用多島遺傳算法得到泡沫反應(yīng)器優(yōu)化后的結(jié)構(gòu)參數(shù)（孔隙率Φ =0.84，孔徑d=2.5 mm），將2.1節(jié)中各不同凹面深度h 下擬合得到的輻射能流強(qiáng)度分布作為進(jìn)口的輻射邊界條件，進(jìn)口的混合氣體流速為0.15 m/s（進(jìn)口氣體摩爾比為：CH4∶CO2∶N2=2∶2∶1），在Fluent 軟件中進(jìn)行多物理場耦合的CFD 仿真計算。

不同進(jìn)口輻射熱流條件下軸向的氣體域和固體域的溫度分布曲線如圖5 所示，5 組曲線分別對應(yīng)凹面深度為h =0、5、10、12.5、15 mm 泡沫反應(yīng)器。其中，固體域的最大溫度隨進(jìn)口高斯分布熱流峰值的增加而增加，其接收太陽輻射后迅速升溫，然后將熱量傳遞給氣體域，自身溫度隨著軸向深入而下降。氣體域經(jīng)加熱后溫度隨固體域一起上升，溫度足夠高后驅(qū)動進(jìn)行熱化學(xué)重整。隨著傳熱過程的不斷進(jìn)行，氣固兩域在出口處達(dá)到熱平衡。當(dāng)能量越集中的照射在多孔泡沫骨架的中心，固體域的溫度峰值就越高。當(dāng)入射輻射峰值強(qiáng)度從4.51×105 W/m2 增至1.33×106 W/m2 時，固體域的最大溫度從1125.0 K 升至1581.6 K，氣-固域的熱平衡溫度也從575.3 K 提高至843.5 K。

為進(jìn)一步揭示不同凹面深度下泡沫反應(yīng)器入射輻射能流分布與溫度場的內(nèi)在聯(lián)系，圖6a～圖6e 給出了5 組溫度云圖，左側(cè)為氣體域溫度分布，右側(cè)為固體域溫度分布，對應(yīng)5種不同h 的凹面反應(yīng)器構(gòu)型（h = 0、5、10、12.5、15 mm）。與圖5 所示軸向溫度分布曲線相對應(yīng)，由于聚光后太陽輻照度沿軸向的衰減和入射能流的高斯分布特征，拋物凹面泡沫反應(yīng)器的固體域最高溫度恰好出現(xiàn)在頂點中心處。采用熱非平衡物理模型后另一個突出的特征是，氣體域的溫度峰值出現(xiàn)在對應(yīng)固體域峰值位置稍后的區(qū)域，體現(xiàn)出氣固相之間換熱并逐步達(dá)到溫度平衡的過程。隨著入射輻射峰值強(qiáng)度的逐漸下降，流體域的最大溫度也從1002.2 K 降至753.4 K，可看出將反應(yīng)器設(shè)計為拋物凹面且將凹面逐步加深后，集中匯聚的光線在凹面上分散，致使氣體/固體域的最大溫度都有明顯下降，但同時泡沫反應(yīng)器內(nèi)部的溫度分布也更均勻。

圖7a 和圖7b 給出了當(dāng)h =0 時在太陽能光熱驅(qū)動下甲烷CH4/CO2 重整熱化學(xué)反應(yīng)過程中，泡沫反應(yīng)器中反應(yīng)物（CH4 和CO2）摩爾分?jǐn)?shù)的分布。與圖6 中的溫度云圖相對應(yīng)，當(dāng)入口表面接收呈高斯分布的輻射能流時，靠近中心的固相溫度明顯高于靠近側(cè)壁的固相溫度。對于吸熱的CH4/CO2 重整反應(yīng)而言，溫度較高的區(qū)域更適應(yīng)重整反應(yīng)的正向進(jìn)行，靠近中心處的重整反應(yīng)速率遠(yuǎn)比側(cè)壁的重整反應(yīng)更活躍，因此可看出在近中心線處的反應(yīng)物摩爾分?jǐn)?shù)遠(yuǎn)明顯低于靠近側(cè)壁的反應(yīng)物摩爾分?jǐn)?shù)，并沿著軸向不斷降低，軸向CH4的摩爾分?jǐn)?shù)從進(jìn)口的0.4 降至0.088，軸向CO2 的摩爾分?jǐn)?shù)從進(jìn)口的0.4 降低到0.012。泡沫反應(yīng)器中產(chǎn)物（CO 和H2）的摩爾分?jǐn)?shù)分布如圖7c 和圖7d 所示，隨著反應(yīng)物的不斷消耗，各產(chǎn)物的摩爾分?jǐn)?shù)也隨著軸向深入而逐漸增大。其中軸向CO 的摩爾分?jǐn)?shù)從0 增至0.39，軸向H2 的摩爾分?jǐn)?shù)從0 增至0.37。除作為主反應(yīng)CH4/CO2 重整外，考慮到逆反應(yīng)逆水煤氣反應(yīng)，CH4/CO2 重整產(chǎn)生的部分H2 會與尚未反應(yīng)完的CO2發(fā)生反應(yīng)生成CO 和H2O，即出口最終流出的CO 要多于H2。如圖7e 所示，考慮到主反應(yīng)的反應(yīng)過程，H2 生成后隨著混合氣體流動在泡沫反應(yīng)器后側(cè)參與逆水煤氣反應(yīng)，因此在反應(yīng)器后側(cè)H2O 的摩爾分?jǐn)?shù)發(fā)生明顯變化，增加到0.1。

為研究不同凹面深度構(gòu)型對重整反應(yīng)的性能影響，圖8繪制出對應(yīng)5 種不同構(gòu)型（h = 0、5、10、12.5、15 mm）泡沫反應(yīng)器出口各組分的平均摩爾分?jǐn)?shù)。與未優(yōu)化改型的平面泡沫反應(yīng)器（h =0）相比，凹面反應(yīng)器出口反應(yīng)物CO 的摩爾分?jǐn)?shù)略有上升。但隨著凹面深度的進(jìn)一步增加，氣體域的溫度降低，導(dǎo)致出口CO 和H2 的摩爾分?jǐn)?shù)都呈下降趨勢，但溫度的降低也抑制了副反應(yīng)的進(jìn)行，H2O 的出口平均分?jǐn)?shù)從0.096降至0.087。

2.3 太陽能-燃料轉(zhuǎn)化效率效率分析

圖9 展示了固體域前表面溫差對甲烷轉(zhuǎn)化率和太陽能-燃料轉(zhuǎn)化效率的影響，可看出隨著凹面深度的增大，固體域前表面溫差整體呈下降趨勢。其中當(dāng)h =0 前表面最大溫差為914.4 K；當(dāng)h =12.5 mm 時前表面最大溫差僅為95.49 K，說明非凹面泡沫反應(yīng)器前表面的溫度分布不均勻，導(dǎo)致局部熱應(yīng)力過大。太陽能-燃料轉(zhuǎn)化效率的變化與前表面溫差變化規(guī)律相似，當(dāng)h =12.5 mm 太陽能-燃料轉(zhuǎn)化效率達(dá)到最大值為50.5%，與平面泡沫反應(yīng)器相比提升20.4%。由此說明將泡沫前表面設(shè)計為拋物凹面后，降低了中心處的高輻射能流，提升了氣-固域整體溫區(qū)水平，不僅有效緩解了溫度分布不均勻的現(xiàn)象，且太陽能-燃料轉(zhuǎn)化效率也相應(yīng)提高。

3 結(jié) 論

本文通過耦合太陽輻射傳遞、氣固換熱、熱化學(xué)動力學(xué)、非等溫流動等多物理模型，建立太陽能光熱驅(qū)動重整物理模型，系統(tǒng)分析不同泡沫反應(yīng)器拋物凹面構(gòu)型下泡沫反應(yīng)器的能流分布、溫度場分布、組分分布，研究入射輻射、溫度場分布和太陽能-燃料轉(zhuǎn)化效率之間的影響與聯(lián)系。主要結(jié)論如下：

1）將泡沫反應(yīng)器前表面設(shè)計為拋物凹面后，碟式聚光器匯聚成的光線在凹表面一定程度上得到散布，使得中心處的輻射能流明顯降低。隨著凹面深度的增大，表面的最大輻射能流強(qiáng)度逐漸減小，峰值輻射強(qiáng)度從1.33×106 W/m2 降至4.51×105 W/m2。

2）泡沫反應(yīng)器固體域的最大溫度隨進(jìn)口高斯分峰值的增加而增加，當(dāng)拋物凹面深度由h =12.5 mm 變化至h =0 時，固體域的最大溫度從1125.0 K 升至1581.6 K，氣-固域的熱平衡溫度也從575.3 K 提高至843.5 K。

3）溫度較高的區(qū)域更適應(yīng)重整反應(yīng)的正向進(jìn)行，靠近中心處的重整反應(yīng)速率遠(yuǎn)比側(cè)壁的重整反應(yīng)更活躍，反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率也更高。隨著凹面深度的進(jìn)一步增加，可抑制作為副反應(yīng)的逆水煤氣過程的進(jìn)行，其中副產(chǎn)物H2O 的出口平均摩爾分?jǐn)?shù)從0.096 降至0.087。

4）通過構(gòu)型優(yōu)化將傳統(tǒng)的平面反應(yīng)器優(yōu)化為凹面反應(yīng)器，前表面溫差的降低可顯著提高泡沫反應(yīng)器的太陽能-燃料轉(zhuǎn)化效率，當(dāng)h =12.5 mm 太陽能-燃料轉(zhuǎn)化效率達(dá)到最優(yōu)值50.5%，與平面泡沫反應(yīng)器相比提升20.4%。由此說明將泡沫前表面設(shè)計為拋物凹面后，降低了中心處的高輻射能流，提升了氣-固域整體溫區(qū)水平，不僅有效緩解了溫度分布不均勻的現(xiàn)象，從而進(jìn)一步提升泡沫反應(yīng)器的重整性能。

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基金項目：太陽能高效碳轉(zhuǎn)化技術(shù)研發(fā)（BE20220243）