李英鈞，宋澤峰，楊?lèi)傛i，等.石棉尾礦場(chǎng)地土壤污染地球化學(xué)特征及其對(duì)微生物多樣性的影響.吉林大學(xué)學(xué)報(bào)（地球科學(xué)版），2024，54（3）：980992. doi：10.13278/j.cnki.jjuese.20220312.

Li Yingjun， Song Zefeng， Yang Yuesuo， et al. Effects of Asbestos Tailings Pond on Geochemistry and Microbial Diversity of Contaminated Soils. Journal of Jilin University （Earth Science Edition），2024，54（3）：980992. doi：10.13278/j.cnki.jjuese.20220312.

摘要：

為了厘清石棉對(duì)土壤環(huán)境的污染風(fēng)險(xiǎn)，為進(jìn)一步治理及減緩石棉污染危害提供技術(shù)支撐，本文針對(duì)青海省祁連縣小八寶石棉尾礦庫(kù)礦區(qū)場(chǎng)地土壤環(huán)境中石棉組分和相關(guān)重金屬元素的分布、空間遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律及其對(duì)土壤微生物群落結(jié)構(gòu)和多樣性的影響開(kāi)展研究。結(jié)果表明：場(chǎng)地土壤中的主要礦物組成包括石英、斜綠泥石、蛇紋石、鐵韭閃石、鈉長(zhǎng)石等，其中蛇紋石被確定為石棉的特征礦物；在典型垂向和橫向剖面土壤中，不同來(lái)源的重金屬元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)呈現(xiàn)不同的空間分布特點(diǎn)，其中CaO分布趨勢(shì)與蛇紋石礦物相關(guān)，土壤中重金屬Cr表現(xiàn)出與石棉礦物相似的分布特征;在垂向和橫向剖面的樣品中Cr質(zhì)量分?jǐn)?shù)均超過(guò)建設(shè)用地風(fēng)險(xiǎn)管制值（二類(lèi)用地78 mg/kg），特別是在石棉尾礦渣堆處Cr質(zhì)量分?jǐn)?shù)遠(yuǎn)超出建設(shè)用地風(fēng)險(xiǎn)管制值。石棉的環(huán)境脅迫降低了土壤微生物多樣性，對(duì)土壤微生物群落結(jié)構(gòu)造成較大影響。

關(guān)鍵詞：

土壤；石棉；礦物；重金屬；遷移轉(zhuǎn)化；分布特征

doi：10.13278/j.cnki.jjuese.20220312

中圖分類(lèi)號(hào)：P59；X142

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

收稿日期：20221112

作者簡(jiǎn)介：李英鈞（1980-）， 男， 高級(jí)工程師， 主要從事生態(tài)修復(fù)方面的研究，E-mail： 158616816@qq.com

通信作者：蔡奎（1985-）， 男，副研究員，博士，主要從事土壤環(huán)境治理和生態(tài)修復(fù)方面的研究，E-mail：kcai@hgu.edu.cn

基金項(xiàng)目：青海省環(huán)境地質(zhì)勘查局科學(xué)研究項(xiàng)目（KJ0120190626）；國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目（2019YFC1804800）

Supported by the Scientific Research Project of Qinghai Environmental Geological Exploration Bureau （KJ0120190626） and the National Key Research and Development Program of China （2019YFC1804800）

Effects of Asbestos Tailings Pond on Geochemistry and Microbial Diversity of Contaminated Soils

Li Yingjun1， Song Zefeng2， Yang Yuesuo3，Deng Yanan1，Ren Hongyu1， Cai Kui4，5，Hu Ziru6

1. Qinghai 906 Engineering Survey and Design Institute， Qinghai Bureau of Environmental Geology Exploration， ""Xining 810007， China

2. Institute of Resources and Environmental Engineering， Hebei GEO University， Shijiazhuang 050031， China

3. College of New Energy and Environment， Jilin University， Changchun， 130021， China

4. Institute of Geological Survey， Hebei GEO University， Shijiazhuang 050031， China

5. Hebei Key Laboratory of Strategic Critical Mineral Resources， Hebei GEO University， Shijiazhuang 050031， China

6. School of Water Resources and Environment， Hebei GEO University， Shijiazhuang 050031， China

Abstract：

The asbestos composition and distribution， spatial migration and transformation of involved heavy metals， and their effects on microbial community structure and bio-diversity in the soil surroundings in the Xiaobabao asbestos tailings ponds in Qilian County， Qinghai Province were investigated in this study， aiming at understanding the risk of asbestos pollution to soil environment and providing technical support for further treatment and mitigation of asbestos pollution. The results of investigations showed that the major mineral components in the field soil include quartz， clinochlore， serpentine， ferropargasite and albite and so on. Serpentine was identified as the representative mineral of asbestos. The results indicated that different spatial distribution of variously-sourced heavy metals along both vertical and longitudinal profiles across the site; The distribution trend of CaO was closely related to the serpentine minerals along these typical profiles. The spatial distribution of Cr showed a similar pattern with asbestos; The mass fraction of Cr exceeded the risk control value for soil contamination of construction land （78 mg/kg）， especially in the asbestos tailings slag where the mass fraction of Cr greatly exceeded the risk control level. The asbestos stress reduced bio-diversity of the local soil， leading to a great impact on soil microbial community structure.

Key words：

soil；asbestos；mineral；heavy metals；migration and transformation；distribution

0" 引言

石棉（asbestos）是纖維狀的天然硅酸鹽類(lèi)礦物質(zhì)的總稱(chēng)，主要類(lèi)型包括1種蛇紋石類(lèi)石棉（溫石棉chrysotile）和5種角閃石類(lèi)石棉（透閃石石棉tremolite、直閃石石棉anthophyllite、陽(yáng)起石石棉actinolite、青石棉crocidolite、鐵石棉amosite）［1］。石棉以其獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)在工業(yè)上得到了廣泛使用，據(jù)統(tǒng)計(jì)，近3 000種不同類(lèi)型的工業(yè)制品中都含有石棉 ［1］。但在為工業(yè)和經(jīng)濟(jì)上做出貢獻(xiàn)的同時(shí)，石棉的環(huán)境副作用也越來(lái)越多地被人們所了解［23］ 。由于選礦技術(shù)的限制，目前只能回收石棉礦中長(zhǎng)度在0.5 mm以上的長(zhǎng)纖維，而小于0.5 mm的短纖維則混入尾礦被遺棄，并導(dǎo)致環(huán)境污染［4］。表1總結(jié)了石棉工業(yè)產(chǎn)品所帶來(lái)的潛在環(huán)境污染物。

石棉是不可溶的、生物不可降解的，石棉短小纖維具有環(huán)境持久性和易擴(kuò)散性，嚴(yán)重威脅人畜健康［510］。據(jù)世界衛(wèi)生組織估計(jì)，全球約有1.25億人在工作環(huán)境中接觸石棉，每年至少有9萬(wàn)人死于吸入石棉所引起的疾?。?1］。目前已經(jīng)得到證實(shí)，石棉纖維被吸入人體時(shí)，會(huì)導(dǎo)致石棉肺、肺癌和間皮瘤等疾病［1117］。國(guó)際癌癥研究機(jī)構(gòu)（IARC）已將所有6種石棉礦物歸類(lèi)為A類(lèi)致癌物質(zhì)［18］ ，美國(guó)國(guó)家環(huán)境保護(hù)局（EPA）也將石棉列為優(yōu)先控制污染物。為了減少對(duì)人類(lèi)的風(fēng)險(xiǎn)，世界衛(wèi)生組織（WHO）在《歐洲空氣質(zhì)量準(zhǔn)則》［19］中規(guī)定了室外城市環(huán)境中每升空氣中石棉纖維數(shù)為1根的閾值限制。

在我國(guó)，依據(jù)《國(guó)家危險(xiǎn)廢物名錄》［10］，石棉廢物被列為第36類(lèi)危險(xiǎn)廢物。我國(guó)每年產(chǎn)生近1 000萬(wàn)t石棉尾礦，歷年堆存達(dá)數(shù)億t［11］，一方面占用了大量的土地資源，另一方面也給環(huán)境造成了巨大的污染風(fēng)險(xiǎn)。據(jù)報(bào)道，工業(yè)上每消耗1 t石棉約有10 g石棉纖維釋放到環(huán)境中，釋放出的石棉短纖維能在大氣和水中懸浮數(shù)月［20］。石棉纖維可以通過(guò)水體淋濾或其他途徑進(jìn)入土壤，再擴(kuò)散到場(chǎng)地及其周?chē)耐寥阑虻叵滤h(huán)境中［1921］。其中滯留在土壤表面的細(xì)小石棉纖維可以隨風(fēng)遷移，漂浮至數(shù)km之外，造成礦山周邊環(huán)境的進(jìn)一步污染［1113］。在干旱的高原礦山地區(qū)，例如我國(guó)的西北地區(qū)，石棉礦開(kāi)采也對(duì)本來(lái)有限而珍貴的土地資源造成嚴(yán)重影響，石棉污染的生態(tài)負(fù)效應(yīng)使得植被很難生長(zhǎng)；同時(shí)，石棉中常伴生的鎳、鎘、鉻等重金屬元素［2123］也會(huì)對(duì)

人類(lèi)健康帶來(lái)危害，對(duì)生態(tài)環(huán)境造成嚴(yán)重污染。石棉礦山的潛在污染必須通過(guò)適當(dāng)?shù)沫h(huán)境污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估或強(qiáng)制行環(huán)境管控等生態(tài)環(huán)境治理手段進(jìn)行有效治理，從而降低和消除這些石棉礦山造成的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)。

近年來(lái)，對(duì)礦區(qū)周邊土壤中石棉的研究越來(lái)越受到公共衛(wèi)生機(jī)構(gòu)和研究人員的關(guān)注［2426］。土壤是大氣和水的中間介質(zhì)，也是地球關(guān)鍵帶和生態(tài)環(huán)境的核心部分，必然會(huì)受到石棉礦活動(dòng)的直接或間接影響。在石棉污染擴(kuò)散過(guò)程中，土壤和可能的地下水介質(zhì)既是匯，又是源［2628］。然而，目前國(guó)內(nèi)外對(duì)于土壤中石棉的賦存規(guī)律、遷移轉(zhuǎn)化，以及衍生危害等相關(guān)研究甚少。本文首先分析石棉尾礦庫(kù)場(chǎng)地尺度下土壤中石棉的濃度分布，解析石棉的影響范圍；然后通過(guò)分析土壤中相關(guān)特征重金屬濃度，確定重金屬污染程度和可能的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)；最后，考慮到礦山生態(tài)修復(fù)和土壤功能生態(tài)重建的實(shí)際需求，對(duì)石棉礦污染脅迫情況下土壤的微生物多樣性響應(yīng)特征進(jìn)行刻畫(huà)，利用分子生物學(xué)技術(shù)，了解和掌握土壤微

生物群落結(jié)構(gòu)特征和組成，明晰石棉對(duì)土壤微生物多樣性影響機(jī)理和程度。擬通過(guò)解析干旱高原地區(qū)石棉尾礦庫(kù)周邊土壤的石棉纖維及其相關(guān)重金屬含量的空間分布規(guī)律，研究高濃度石棉纖維在土壤中的空間變化和可能的遷移距離，進(jìn)而分析石棉礦場(chǎng)地污染的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)級(jí)別和范圍，以期為石棉礦山環(huán)境生態(tài)恢復(fù)的修復(fù)治理提供一定的技術(shù)支撐。

1" 材料與方法

1.1" 石棉礦場(chǎng)地背景

小八寶石棉礦主要產(chǎn)生的石棉污染物類(lèi)型為溫石棉（蛇紋石類(lèi)石棉），其尾礦庫(kù)位于青海省祁連縣阿柔鄉(xiāng)小八寶河河谷中（圖1）。礦區(qū)地處青藏高原東北部祁連山中段，海拔2 950～3 000 m，屬高原大陸性氣候，地形地貌屬于河谷沖積平原。

河谷較開(kāi)闊，分布Ⅰ、Ⅱ級(jí)階地，階地具明顯的二元結(jié)構(gòu)，上部為含砂卵礫石及黃土狀土層，下部為砂礫卵石層，礦區(qū)地形寬闊平緩，相對(duì)高差不足100 m，總地勢(shì)南高北低。

土壤類(lèi)型主要為栗鈣土，pH 值區(qū)間為7.5～8.5，碳酸鈣質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10%～15%，母質(zhì)層為黃土物質(zhì)，土壤有機(jī)質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)為38.92 g/kg。植物類(lèi)別以金露梅、鬼劍錦雞兒等高寒灌叢草甸為主，灌叢下兼生矮嵩草、早熟禾等優(yōu)勢(shì)種，植物群落結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單，生長(zhǎng)周期短，植被覆蓋率為70%～90%。礦區(qū)內(nèi)部?jī)H有一些斜坡草地，在河灘處由于分布有大量的礫石，僅能自然生長(zhǎng)一些稀疏草叢。

目前當(dāng)?shù)刈顬閲?yán)重的問(wèn)題是，由于石棉尾礦的壓覆礦渣與土壤混雜，表層土壤受到礦渣污染，完全破壞了植被生長(zhǎng)條件，導(dǎo)致場(chǎng)地土壤生態(tài)環(huán)境惡化（圖2a）。

場(chǎng)地的主要地表水為八寶河流域的支流小八寶河（圖2b）。小八寶河屬于常年流水，是八寶河下游一條常年有水的山區(qū)支流。

地下水分布于小八寶河河谷中，與地表水轉(zhuǎn)化關(guān)系密切，按地貌部位含水層巖性、結(jié)構(gòu)和補(bǔ)給條件可分為河（溝）谷砂礫卵石層潛水和山前平原冰磧冰水泥質(zhì)砂礫卵石層潛水。前者富水性較好，單孔涌水量大于1 000 m3/d；后者富水性中等，單孔涌水量100～1 000 m3/d。局部地段因基地隆起、第四系缺失而不存在含水層。

本礦區(qū)場(chǎng)地的石棉尾礦庫(kù)是場(chǎng)地污染源，通過(guò)各種途徑對(duì)場(chǎng)地范圍的土壤造成污染風(fēng)險(xiǎn)，構(gòu)成了比較完

整的場(chǎng)地污染“源徑匯”體系。目前主要關(guān)注土壤受污染和擾動(dòng)問(wèn)題，因此本項(xiàng)目的研究主要針對(duì)研究區(qū)土壤體系，水體不作為研究重點(diǎn)。

1.2" 樣品采集與物化生檢測(cè)

為了達(dá)到對(duì)石棉分布規(guī)律研究的目的，以石棉尾礦庫(kù)為中心，分別采集垂向剖面和橫向剖面土壤樣品。垂向剖面樣品共6件，在距尾礦邊緣150 m處分別采集距地表0、25、50、100、150、200 cm深度的土壤樣品；橫向剖面樣品共8件，以尾礦堆為中心，分別采集距離尾礦堆0、60、120、200、300、500、750、1 000 m地表0～20 cm的土壤樣品（圖3）。圖4為離礦區(qū)60和300 m土壤樣品中的石棉纖維微形貌特征。另外，在礦區(qū)內(nèi)采集石棉尾礦渣樣品1件；并在石棉尾礦區(qū)域外20 km處采集土壤樣品1件，作為地表土壤樣品環(huán)境本底值的對(duì)照。每件樣品采集1 kg左右，裝于干凈布袋中并貼好標(biāo)簽，進(jìn)行自然風(fēng)干。樣品過(guò)篩前用木槌輕輕敲打，以便使土壤樣品保持自然粒級(jí)狀態(tài)。樣品用尼龍篩選取小于0.8 mm（20目）的粒級(jí)組分，每500 g裝1袋。

土壤中石棉質(zhì)量分?jǐn)?shù)利用X射線(xiàn)衍射分析方法（XRD）［18］進(jìn)行檢測(cè)。該方法檢測(cè)原理為，依據(jù)石棉礦物特定X射線(xiàn)衍射峰的強(qiáng)度與其質(zhì)量分?jǐn)?shù)成正比關(guān)系，判斷試樣中是否含有石棉礦物并測(cè)

定其質(zhì)量分?jǐn)?shù)。該方法適用于含有較高濃度石棉的土壤中石棉的定量檢測(cè)［27］。

本次土壤樣品礦物成分組成由北京榮德科創(chuàng)科技有限公司進(jìn)行XRD分析測(cè)試（D8 Advanced，德國(guó)布魯克公司）。土壤樣品的CaO、MgO以及Cu、Pb、Zn、Cr、Cd等元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)由河北地質(zhì)大學(xué)測(cè)試中心分別進(jìn)行測(cè)試，其中CaO、MgO利用X熒光

光譜（rigukuⅡ，日本理光公司）測(cè)試，Cu、Pb、Zn、Cr、Cd利用ICPMS（美國(guó)熱電公司）完成測(cè)試。

a和b 分別為離礦區(qū)60和300 m樣品。

為了解石棉礦對(duì)土壤微生物群落的脅迫影響，對(duì)所采集的土壤樣品進(jìn)行微生物測(cè)試。首先通過(guò)分子生物學(xué)技術(shù)，利用16s Ribose Nucleic Acid通用引物提取土壤樣品的DNA（deoxyribonucleic acid），進(jìn)一步擴(kuò)增確定微生物特征，微生物檢測(cè)工作在上海美吉生物有限公司微生物實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行（PCR ABI GeneAmp 9700，美國(guó)賽默飛公司）；然后基于獲取的數(shù)據(jù)進(jìn)行了微生物群落結(jié)構(gòu)組分、微生物與環(huán)境因子相關(guān)性等環(huán)境微生物信息分析；最后利用Venn圖分析微生物群落結(jié)構(gòu)，通過(guò)冗余分析得出環(huán)境因子與微生物種群間的相關(guān)性。

1.3" 石棉及重金屬元素空間分布數(shù)據(jù)處理

本研究利用Microsoft Excel軟件完成基本數(shù)據(jù)處理，制作剖面元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化曲線(xiàn)。首先通過(guò)與青海區(qū)域土壤元素背景值進(jìn)行對(duì)比，評(píng)估各種元素的富集程度；再利用角閃石、蛇紋石的重要組成元素CaO、MgO和礦物成分評(píng)估土壤中石棉的質(zhì)量分?jǐn)?shù)；然后利用Cu、Pb、Zn、Cr、Cd等重金屬元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)與《土壤環(huán)境質(zhì)量建設(shè)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)（試行）》（GB 36600—2018）［29］對(duì)比，評(píng)價(jià)土壤環(huán)境質(zhì)量和污染狀況；接著通過(guò)元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)和礦物組成，分別評(píng)價(jià)以尾礦堆為中心的垂向和橫向剖面的石棉遷移擴(kuò)散能力及其造成的環(huán)境污染程度；最后通過(guò)韋恩圖與餅圖統(tǒng)計(jì)不同樣本間共有和獨(dú)有的物種數(shù)目評(píng)價(jià)石棉尾礦脅迫對(duì)周邊土壤微生物多樣性，以及其對(duì)土壤生態(tài)環(huán)境的影響。

1.4" 土壤微生物多樣性研究方案

土壤微生物總DNA的提取和測(cè)序在上海美吉生物醫(yī)藥科技有限公司完成。DNA提取統(tǒng)一采用Fast DNA spin kit for soil試劑盒（美國(guó)MP生物醫(yī)療公司）分別從0.5 g干土壤中提取，提取過(guò)程按照文獻(xiàn)［30］進(jìn)行。提取得到的DNA樣品先利用NanoDrop 2000分光光度計(jì)（Nano100，杭州奧盛儀器有限公司）檢測(cè)的260/280（吸光度1.8～2.0）和260/230（吸光度gt;1.7）的吸光度比評(píng)估DNA質(zhì)量和濃度，判斷所提取DNA是否符合要求；再利用1%瓊脂糖凝膠電泳（BIOWEST，上海徠創(chuàng)公司）進(jìn)一步檢測(cè)抽提結(jié)果。

使用通用引物515F/806RPCR擴(kuò)增16S rRNA基因的V4區(qū)（PCR ABI GeneAmp 9700，美國(guó)賽默飛公司）。PCR產(chǎn)物用1%的瓊脂糖凝膠可視化，將目標(biāo)片段進(jìn)行切膠純化，操作過(guò)程按照E.Z.N.A.TM Gel Extraction Kit （Omega Bio-Tek， 美國(guó)Omega生物技術(shù)公司） ［30］進(jìn)行。純化后將具有不同barcode和等摩爾質(zhì)量（150 ng/mol）的樣品匯集在一起，由美吉生物進(jìn)行高通量測(cè)序。

利用R語(yǔ)言（version 3.3.1）和Circos0.677可分別對(duì)物種多樣性、群落組成和樣本與物種關(guān)系進(jìn)行系統(tǒng)分析，得到環(huán)境微生物信息。在樣本測(cè)序信息處理時(shí)，先通過(guò)美吉生信云平臺(tái)（http：//www.i-sanger.com/）對(duì)測(cè)序有效序列進(jìn)行分析，用Chao指數(shù)估計(jì)樣本中所含OTU（operational taxonomic units，操作分類(lèi)單元）數(shù)目的指數(shù)，用Ace指數(shù)來(lái)估計(jì)群落中OTU數(shù)目的指數(shù)，用Simpson指數(shù)來(lái)估算樣本中微生物多樣性的指數(shù)，用Coverage指數(shù)估算各樣本文庫(kù)的覆蓋率，再用單因素方差分析法（one-way ANOVA）分析多組間α多樣性的差異。

基于Bray-Curtis距離算法的非度量多維尺度（NMDS）可分析多個(gè)處理之間的群落β多樣性變化。選用RDP Classifier（ribosomal database project classifier）分析工具對(duì)所有樣本中的細(xì)菌組成進(jìn)行物種注釋?zhuān)陂T(mén)、屬兩個(gè)分類(lèi)單元上計(jì)算不同樣品中細(xì)菌所占的豐度［2931］。

2" 結(jié)果與討論

2.1" 土壤石棉礦物分布特征

2.1.1" 礦物組成

由14個(gè)土壤樣品X熒光衍射的分析結(jié)果可知，小八寶石棉尾礦庫(kù)土壤的主要礦物組成包括石英（quartz）、庫(kù)水硼鎂石（kurnakovite）、斜綠泥石（clinochlore）、鈉長(zhǎng)石（albite）、微斜長(zhǎng)石（microcline）、鎂質(zhì)白云母（muscovite magnesian）、蛇紋石（lizardite）、白云母（muscovite）、鐵韭閃石（ferropargasite）和方解石（calcite）等10類(lèi)礦物。其中，在8個(gè)表層土壤樣品中，質(zhì)量分?jǐn)?shù)最高的礦物是石英，平均值達(dá)到25.48%，質(zhì)量分?jǐn)?shù)最低的礦物是方解石，為2.93%（圖5）。

這套以輕礦物為主的礦物組合與前人［32］研究結(jié)論相吻合。本研究區(qū)表層土壤樣品主要采集0～1 m的現(xiàn)代土壤層，為黃土母質(zhì)，整體土質(zhì)較輕。相比胡雙熙等［32］的樣品以伊利石為主的礦物組成，本研究的樣品中缺少伊利石，但白云母、鎂質(zhì)白云母質(zhì)量分?jǐn)?shù)較高。由于伊利石是白云母類(lèi)礦物的風(fēng)化分解產(chǎn)物，可以合理推測(cè)本研究區(qū)的風(fēng)化程度低于胡雙熙等［32］研究的祁連山北麓區(qū)域，但在礦物的化學(xué)成分上仍具有一致性。蔣梅茵等［33］在對(duì)內(nèi)蒙古暗栗鈣土的研究中指出黃土母質(zhì)的暗栗鈣土中CaCO3質(zhì)量分?jǐn)?shù)較低，最高不過(guò)7%，也與本研究中

方解石質(zhì)量分?jǐn)?shù)低的情況相吻合。

2.1.2" 空間分布

溫石棉的空間分布主要看蛇紋石的剖面趨勢(shì)，其質(zhì)量分?jǐn)?shù)

的變化特征能準(zhǔn)確反映出石棉的遷移擴(kuò)散路徑。自尾礦堆向下（即垂向剖面），作為石棉類(lèi)代表性礦物的蛇紋石顯示出自表層向下遷移的趨勢(shì)，但僅影響到40 cm深度，并且相對(duì)于表層土壤，40 cm深度的蛇紋石質(zhì)量分?jǐn)?shù)大大降低，40 cm以下更深土層中未檢測(cè)出蛇紋石（圖6）；說(shuō)明表層堆積的石棉尚未影響到更深層位的土壤及下伏地下水系統(tǒng)。小八寶石棉尾礦庫(kù)堆積尾礦的土地利

用歷史從20世紀(jì)90年代至今已有30余a，顯示出石棉纖維在土壤中向下遷移的能力比較有限。其他成土礦物的質(zhì)量分?jǐn)?shù)則在較深層土壤中保持相對(duì)穩(wěn)定，如庫(kù)

水硼鎂石質(zhì)量分?jǐn)?shù)基本穩(wěn)定保持在15.2%～17.6%之間，鈉長(zhǎng)石在14.0%～18.9%之間（圖6）。

橫向上，蛇紋石質(zhì)量分?jǐn)?shù)在表層土壤內(nèi)隨著與尾礦堆距離變遠(yuǎn)而逐漸降低，特別是近距離內(nèi)（0～120 m）質(zhì)量分?jǐn)?shù)下降較快，從24.0%降至2.9%；至120 m以外，其降速平穩(wěn)，并略有波動(dòng)，質(zhì)量分?jǐn)?shù)維持在2.5%～5.1%之間，但整體質(zhì)量分?jǐn)?shù)呈現(xiàn)下降趨勢(shì)，至1 000 m達(dá)到2.5%，為采樣范圍內(nèi)的最低值（圖7）。除蛇紋石外，其他礦物在橫向剖面上未顯示出明顯的差異化分布，僅石英質(zhì)量分?jǐn)?shù)隨距離增加而增長(zhǎng)（圖7），這可能與采樣剖面所在的小八寶河岸存在大量砂質(zhì)成分有關(guān)。

橫向的空間變化規(guī)律主要體現(xiàn)在：一方面，表層土壤石棉的遷移擴(kuò)散與距離有相關(guān)性，但在較遠(yuǎn)距離上，這種相關(guān)性較弱，這也正好符合污染物擴(kuò)散的濃度梯度控制的Fick定律；另一方面，石棉隨地表徑流、風(fēng)力等變化可以形成較大范圍的遷移距離，至少在1 km范圍內(nèi)，在急速的質(zhì)量分?jǐn)?shù)衰減范圍之外，形成了一個(gè)較為穩(wěn)定的質(zhì)量分?jǐn)?shù)區(qū)間。

綜上所述，我們利用蛇紋石作為石棉礦物的特征組分，來(lái)定性和定量地分析石棉在礦區(qū)土壤垂向剖面和周邊表層（橫向）"" 上的擴(kuò)散范圍。由蛇紋石的空間分布情況可以看出，石棉在土壤中的遷移能力較弱，表現(xiàn)在：30余a的尾礦堆積歷史，僅影響到表層40 cm范圍的土壤，更深部土壤沒(méi)有受到表面石棉尾礦堆積的影響；在表面土壤的橫向尺度上，雖然在0～120 m范圍內(nèi)的石棉質(zhì)量分?jǐn)?shù)迅速降低，但在1 km的采樣范圍內(nèi)仍然形成了一個(gè)礦物質(zhì)量分?jǐn)?shù)在2.5%以上的集中區(qū)，顯示出石棉纖維通過(guò)各種途徑在表層土壤中的強(qiáng)大遷移能力。

這樣的空間分布特征可以為該類(lèi)地區(qū)環(huán)境污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估提供科學(xué)依據(jù)：一方面，與人類(lèi)農(nóng)業(yè)和生態(tài)活動(dòng)最為密切相關(guān)的表層土壤的污染風(fēng)險(xiǎn)比較高；另一方面，在“源徑匯”概念模型刻畫(huà)中，石棉污染的橫向擴(kuò)散能力勿容小覷。

2.2" 土壤重金屬分布與成因

研究區(qū)重金屬元素相關(guān)關(guān)系見(jiàn)表2。土壤樣品中的典型元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)在垂向和橫向剖面上的分布結(jié)果見(jiàn)圖8和表3。土壤中不同來(lái)源的元素顯示出不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)的分布特點(diǎn)，并與礦物成分相關(guān)。

CaO是石棉的重要化學(xué)組成成分，CaO質(zhì)量分?jǐn)?shù)的高低顯示出與蛇紋石相類(lèi)似的與尾礦堆中心距離相關(guān)的變化。從圖8a結(jié)合表3可知：由表層向下CaO質(zhì)量分?jǐn)?shù)逐漸降低，從表層質(zhì)量分?jǐn)?shù)的8.91%至25 cm處的3.55%；25 cm以下

保持在較低值（3.00%左右），較低的CaO質(zhì)量分?jǐn)?shù)體現(xiàn)在方解石、蛇紋石等含鈣較低的礦物不再檢出。

同時(shí)由于方解石是質(zhì)量分?jǐn)?shù)最低的礦物，因此在垂向剖面25 cm以上受蛇紋石影響CaO質(zhì)量分?jǐn)?shù)較高，25 cm以下CaO質(zhì)量分?jǐn)?shù)較低且較為穩(wěn)定。由圖8b可見(jiàn)，隨著遷移距離增大，CaO質(zhì)量分?jǐn)?shù)先降低后趨于穩(wěn)定，即從起點(diǎn)的23.9%迅速下降至60 m處的15.8%（表3），至120 m外質(zhì)量分?jǐn)?shù)逐漸穩(wěn)定在5.00%左右，這也符合蛇紋石的空間分布特點(diǎn)。

需要說(shuō)明的是，MgO也是石棉的重要組分（圖6），但由于MgO同時(shí)也是庫(kù)水硼鎂石、斜綠泥石等質(zhì)量分?jǐn)?shù)較高礦物的主要成分，因而MgO不能完全代表石棉質(zhì)量分?jǐn)?shù)的變化特點(diǎn)，更多地表現(xiàn)出當(dāng)?shù)爻蓭r礦物白云石的分布特征。

值得注意的是，土壤中檢測(cè)得到的5種重金屬元素（Cu，Pb，Zn，Cr，Cd）在垂向、橫向剖面上的分布，均顯示特征污染物Cr和其余元素不同的分布特點(diǎn)。在垂向剖面（圖8a）上：Cr質(zhì)量分?jǐn)?shù)最大值在表層，向下逐漸降低，在100 cm后又呈現(xiàn)增高趨勢(shì)；其他4種重金屬元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)整體波動(dòng)不大，

在25 cm層位質(zhì)量分?jǐn)?shù)較低。在橫向剖面（圖8b）上：Cr質(zhì)量分?jǐn)?shù)先是隨著與尾礦庫(kù)距離漸遠(yuǎn)迅速降低，但仍遠(yuǎn)高于對(duì)照樣品Cr質(zhì)量分?jǐn)?shù)（25 mg/kg），隨著距離增加，又呈現(xiàn)增加—降低—增加—平緩的波動(dòng)性趨勢(shì)；其他元素整體穩(wěn)定，無(wú)明顯變化規(guī)律。形成這種空間分布特征的主要原因分析如下。

1）溫石棉礦物中，Cr、Cu、Co、Mn、Ni等元素會(huì)類(lèi)質(zhì)同象替代Mg元素［3435］，Cr因此表現(xiàn)出與石棉礦物相似的分布特征，即：垂向剖面25 cm以上土層中Cr的質(zhì)量分?jǐn)?shù)高，其中表層達(dá)到449.20 mg/kg，約為25 cm位置質(zhì)量分?jǐn)?shù)124.50 mg/kg的3.6倍，體現(xiàn)其尾礦庫(kù)污染“源”的特征；橫向剖面中顯示出隨著距離增加Cr質(zhì)量分?jǐn)?shù)波動(dòng)降低的趨勢(shì)，尤其是從0 m處的1 417.50 mg/kg到60 m降至899.10 mg/kg再到120 m處下降為351.30 mg/kg（表3），波動(dòng)較大，這也符合污染物空間擴(kuò)散的普遍規(guī)律。重金屬Cr與石棉質(zhì)量分?jǐn)?shù)呈現(xiàn)正相關(guān)分布（表2），這與石棉礦成因有關(guān)。前人［36］研究甚至發(fā)現(xiàn)在石棉中檢測(cè)出高質(zhì)量分?jǐn)?shù)的Cr，其質(zhì)量分?jǐn)?shù)高于石棉人類(lèi)致癌（肺癌）的病理學(xué)臨界值。而且，石棉的重要組成成分CaO與Cr元素存在極顯著正相關(guān)關(guān)系（0.986**），也進(jìn)一步證實(shí)了石棉礦與Cr的伴生關(guān)系，以及石棉對(duì)重金屬Cr元素的顯著吸附能力。

2）由于石棉纖維具有極好的重金屬吸附性能，在石棉尾礦堆處檢測(cè)到的垂向與橫向剖面土壤樣品中，除Cr外，均與質(zhì)量分?jǐn)?shù)較低的石棉分布規(guī)律一致（圖8）。在垂向剖面上，Cr元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)在各層位一直具有最高值，Cd和Zn質(zhì)量分?jǐn)?shù)波動(dòng)低于Pb和Cu，其中Pb元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)在25 cm最高，而Cu元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)在200 cm最高；由于30多a的淋濾驅(qū)動(dòng)，Cu、Pb、Zn、Cd等4種重金屬元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)在不同層位上有差異，其中Pb、Zn、Cd質(zhì)量分?jǐn)?shù)在深部土壤高于0 cm表層（圖8a）。橫向剖面上，在60 m以外各元素表層土壤中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)值波動(dòng)均較小，未顯示出明顯的變化趨勢(shì)（圖8b）。

2.3" 石棉污染的生態(tài)環(huán)境負(fù)效應(yīng)

2.3.1" 對(duì)生態(tài)和土地利用的影響

將垂向與橫向剖面重金屬元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)與《土壤環(huán)境質(zhì)量建設(shè)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)（試行）》（GB 36600—2018）［ 29］對(duì)比發(fā)現(xiàn)，Cu、Pb、Zn、Cd等元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)并未超標(biāo)，但Cr元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)在垂向剖面地表處以及橫向剖面的全部樣點(diǎn)均遠(yuǎn)超建設(shè)用地Cr污染風(fēng)險(xiǎn)管制值（第一類(lèi)用地30 mg/kg，第二類(lèi)用地78 mg/kg），特別是在石棉尾礦渣堆處Cr質(zhì)量分?jǐn)?shù)（1 226 mg/kg）遠(yuǎn)超出風(fēng)險(xiǎn)管制值。這個(gè)結(jié)果顯示石棉尾礦對(duì)周邊至少1 km范圍造成污染風(fēng)險(xiǎn)，該范圍內(nèi)不適宜開(kāi)展放牧等人為活動(dòng)。超過(guò)風(fēng)險(xiǎn)管制值表明對(duì)人體健康存在不可接受風(fēng)險(xiǎn)，應(yīng)當(dāng)采取風(fēng)險(xiǎn)管控或修復(fù)措施。

2.3.2" 對(duì)微生物多樣性的影響

微生物作為土壤中最活躍的生物組分和污染環(huán)境生態(tài)修復(fù)的重要營(yíng)力，對(duì)重金屬污染物脅迫的響應(yīng)十分敏感［3738］。當(dāng)土壤中存在較高濃度重金屬時(shí)，不適應(yīng)該環(huán)境脅迫的微生物數(shù)量會(huì)減少或絕滅，能夠適應(yīng)脅迫環(huán)境的微生物數(shù)量會(huì)逐漸繁殖而增加。因此，土壤環(huán)境長(zhǎng)期遭受重金屬污染后，土壤微生物的群落組成、結(jié)構(gòu)和數(shù)量可能發(fā)生顯著的變化［3940］，有可能?chē)?yán)重影響土壤健康水平。

將石棉尾礦土壤、石棉尾礦渣和對(duì)照土壤樣品中提取的微生物樣本與數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行比對(duì)，可以分析在門(mén)水平和屬水平上的菌群結(jié)構(gòu)。利用微生物群落維恩圖（圖9）統(tǒng)計(jì)多個(gè)樣本中所共有和獨(dú)有的物種數(shù)目，可以直觀(guān)地表現(xiàn)環(huán)境樣本在不同分類(lèi)水平上（多為OTU水平上的）組成的相似性及重疊情況。圖9表明：石棉尾礦渣樣品微生物有5 662個(gè)

OTU，石棉尾礦庫(kù)土壤有5 864個(gè)，均低于對(duì)照土

壤的5 891個(gè)，特別是尾礦渣比尾礦庫(kù)土壤少202個(gè)；顯示出石棉降低了土壤微生物多樣性。三者共有的OTU有3 855個(gè)，對(duì)照土壤樣品獨(dú)有461個(gè)OTU，石棉尾礦渣獨(dú)有502個(gè)OTU，尾礦庫(kù)土壤獨(dú)

有873個(gè)OTU；顯示出石棉對(duì)于微生物群落結(jié)構(gòu)造成較大影響，形成了具有獨(dú)特性的微生物結(jié)構(gòu)。

由圖10可知，變形菌門(mén)（Proteobacteria）和放線(xiàn)菌門(mén)（Actinobacteria）在尾礦庫(kù)土壤和石棉尾礦渣中的豐度高于其他菌門(mén)。厚壁菌門(mén)（Firmicutes） 在尾礦庫(kù)土壤中的豐度為8.82%，在石棉尾礦渣中豐度為5.60%；而綠彎菌門(mén)（Chloroflexi）在尾礦庫(kù)土壤中的豐度為14.71%，在石棉尾礦渣中豐度為16.64%（圖10），

僅次于變形菌門(mén)和放線(xiàn)菌門(mén)。本次研究還

發(fā)現(xiàn)，綠彎菌門(mén)中的許多物種生長(zhǎng)緩慢，功能多樣化，且是兼性需氧異養(yǎng)生物。有研究發(fā)現(xiàn)，綠彎菌門(mén)具有較高的代謝可塑性，在重金屬污染嚴(yán)重的礦區(qū)土壤中有較高的相對(duì)豐度［41］，在土壤和活性污泥中綠彎菌門(mén)多是耐重金屬的微生物［4247］，以上與本次研究結(jié)果相似。郭建華等［42］研究表明，重金屬污染礦區(qū)土壤中的重金屬直接導(dǎo)致了微生物群落多樣性的減少，使得優(yōu)勢(shì)種群數(shù)量增多。這可能是由于重金屬污染改變了原有種群群落內(nèi)部之間的競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系，這方面的研究超出本次研究范圍，有待進(jìn)一步專(zhuān)門(mén)性研究。

3" 結(jié)論與建議

1）以蛇紋石作為石棉類(lèi)特征礦物，垂向遷移趨勢(shì)表明其垂向穿透影響深度可以達(dá)到地表以下40 cm。蛇紋石在土壤中的垂向遷移能力較弱，在表層土壤橫向剖面上具有較大遷移能力。本案例在1 km的采樣范圍內(nèi)形成了一個(gè)礦物質(zhì)量分?jǐn)?shù)在2.5%以上的分布區(qū)。

2）石棉礦物結(jié)合石棉主要化學(xué)成分CaO分布特征也顯示，小八寶石棉尾礦庫(kù)的石棉纖維會(huì)在土壤中進(jìn)行垂向與橫向遷移。30余a的堆積和風(fēng)化歷史，使石棉纖維在垂向上穿透25 cm，橫向土壤表層至少遷移1 km，特別是120 m范圍以?xún)?nèi)尾礦影響強(qiáng)烈。

3）通過(guò)對(duì)比3種類(lèi)型土壤樣品微生物特征，石棉尾礦渣樣品和石棉尾礦庫(kù)土壤均低于對(duì)照土壤的5 891個(gè)OTU，特別是尾礦渣比尾礦庫(kù)土壤少202個(gè)OTU；表明石棉脅迫顯著降低了土壤微生物多樣性，影響土壤微生物群落結(jié)構(gòu)。

4）建議進(jìn)一步驗(yàn)證石棉中特征礦物蛇紋石與重金屬Cr的成因關(guān)系和環(huán)境歸宿原理，以便厘清石棉和重金屬Cr的協(xié)同風(fēng)險(xiǎn)機(jī)制。石棉影響下的微生物響應(yīng)機(jī)理也是類(lèi)似場(chǎng)地生態(tài)修復(fù)的重要內(nèi)容，需要深入研究。

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