基金項(xiàng)目： 云南省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目（項(xiàng)目編號(hào)：202003AC100002）。

收稿日期： 2023-01-10

作者簡(jiǎn)介： 李寧寧（1998-），女，遼寧省錦州市人，碩士在讀，研究方向：化工過程安全與風(fēng)險(xiǎn)預(yù)警研究。

摘"""""""" 要： 聚氯乙烯作為最重要的塑料品種之一，具有價(jià)格低廉、難燃等特點(diǎn)，被廣泛應(yīng)用于建筑材料、包裝材料等領(lǐng)域。我國(guó)的PVC主要是以VCM懸浮聚合合成，也是生產(chǎn)聚氯乙烯中的一種重要的工業(yè)化學(xué)品。介紹了VCM聚合成PVC的方法、自由基聚合反應(yīng)機(jī)理以及流程模擬軟件中用于VCM、PVC的研究。

關(guān)"" 鍵"" 詞：聚氯乙烯； 氯乙烯； 聚合反應(yīng)機(jī)理； 流程模擬

中圖分類號(hào)：TQ203.3""""""""" 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼： A""""""""" 文章編號(hào)： 1004-0935（2024）02-0303-05

聚氯乙烯是最重要的通用樹脂之一，其價(jià)格低廉、難燃，被廣泛應(yīng)用于建筑材料、包裝材料等領(lǐng)域。我國(guó)的PVC主要是以VCM懸浮聚合合成，VCM也是生產(chǎn)PVC中的一種工業(yè)化學(xué)品。PVC是一種難燃、力學(xué)性能較佳、電絕緣性好、耐磨、耐化學(xué)腐蝕的通用樹脂，PVC不僅各方面性能好，而且價(jià)格較低，因此廣泛地應(yīng)用到日常生活和工業(yè)中[3]。

目前世界上大約有95%以上的VCM產(chǎn)品被應(yīng)用于VCM聚合物或共聚物的生產(chǎn)，氯乙烯單體簡(jiǎn)稱VCM，是一種有機(jī)化合物，它是生產(chǎn)聚氯乙烯和聚合物高分子化工的重要單體，對(duì)其國(guó)民發(fā)展建設(shè)有著十分重要的作用[4]。氯乙烯處于常溫常壓下時(shí)，密度是空氣的一倍重、無色氣體、幾乎不溶于水，處于飽和壓力下，在氯乙烯中水的溶解度

（25 ℃）是0.098 3%[5]。氯乙烯在氯化溶劑、油、烴類、乙醇以及大部分有機(jī)溶劑中是可溶的。VCM單體進(jìn)行自由基聚合是最重要的反應(yīng)，也使得VCM成為全世界產(chǎn)量最大、應(yīng)用最廣的化學(xué)品之一[6-9]。

1"" 聚氯乙烯聚合工藝

1.1"" 聚合方法

VCM單體的聚合工藝方法分別為乳液聚合和懸浮聚合以及本體聚合[10]，其VCM單體的質(zhì)量對(duì)生產(chǎn)PVC的質(zhì)量影響很大，VCM單體的成本消耗與利潤(rùn)情況形成正比[11]。

氯乙烯的懸浮聚合工藝是指在密閉的條件下，先加入緩沖劑至聚合釜中，開始攪拌，先加入無離子水，然后依次加入引發(fā)劑和分散劑以及助劑，聚合釜內(nèi)開始發(fā)生聚合反應(yīng)，得到聚氯乙烯后，經(jīng)過汽提、洗滌和干燥及其包裝等工序，最終得到聚氯乙烯樹脂產(chǎn)品[12]。

氯乙烯的本體聚合過程是指向預(yù)聚釜中加入引發(fā)劑和助劑以及VCM單體，預(yù)聚釜內(nèi)升溫加熱進(jìn)行攪拌，反應(yīng)物開始預(yù)聚合，預(yù)聚釜內(nèi)的溫度以及壓力保持不變，隨著聚合過程的發(fā)生，當(dāng)氯乙烯的轉(zhuǎn)化率在8%到12%時(shí)，開始停止反應(yīng)，進(jìn)入聚合釜后添加VCM單體、引發(fā)劑和其他助劑，反應(yīng)物的轉(zhuǎn)化率達(dá)到特定值后，開始終止反應(yīng)，然后經(jīng)過汽提將聚氯乙烯送至包裝工序[13-14]。乳液聚合與本體聚合、懸浮聚合則不同，將水、單體和水溶性的引發(fā)劑以及乳化劑放入聚合釜中，經(jīng)過聚合、分級(jí)和均化等形成聚氯乙烯糊樹脂[15-16]。本體聚合、懸浮聚合、乳液聚合方法的比較如表1[17]。

2"" 氯乙烯聚合反應(yīng)機(jī)理

2.1" 自由基聚合反應(yīng)機(jī)理

以懸浮聚合為例，VCM通過自由基聚合反應(yīng)機(jī)理形成PVC，且只在液態(tài)下進(jìn)行[18-19]。氯乙烯的聚合反應(yīng)機(jī)理是以鏈?zhǔn)椒磻?yīng)組成，依次為鏈引發(fā)、鏈增長(zhǎng)和鏈轉(zhuǎn)移以及鏈終止反應(yīng)[20-21]。

2.1.1 ""鏈引發(fā)

引發(fā)劑通過反應(yīng)生成初級(jí)自由基，與VCM單體加成后生成單體自由基。圖1為鏈引發(fā)的基元反應(yīng)：

2.1.2"" 鏈增長(zhǎng)

VCM單體經(jīng)過初級(jí)自由基R？的引發(fā)后，進(jìn)行聚合形成單體自由基M？，形成的單體自由基再進(jìn)行加成反應(yīng)，生成鏈增長(zhǎng)反應(yīng)，圖2為氯乙烯鏈增長(zhǎng)的基元反應(yīng)：

鏈增長(zhǎng)中主要是-CH2-與-CHC1-之間進(jìn)行交替鍵接。根據(jù)以往的研究表明，鏈增長(zhǎng)大多數(shù)為頭尾鍵接，很少為頭頭鍵接方式，因?yàn)轭^頭鍵接時(shí)候加成后的高能位結(jié)構(gòu)氯原子不穩(wěn)定，極易脫除HC1形成不穩(wěn)定結(jié)構(gòu)，從而影響了PVC的熱穩(wěn)定性。圖3、圖4為兩種鍵接方式：

1）頭尾鍵接

2）頭頭鍵接

2.1.2""" 終止方式

聚合度達(dá)到特定時(shí)，進(jìn)行增長(zhǎng)鏈的兩個(gè)自由基產(chǎn)生雙分子反應(yīng)，使其獨(dú)電子消失進(jìn)而鏈終止。鏈終止的終止方式分別為歧化終止和偶合終止。

1）偶合終止：兩個(gè)大分子的自由基在相遇以后，先是頭部的獨(dú)立電子進(jìn)行配對(duì)，共價(jià)鍵形成以后，生成一個(gè)大分子，這種終止方式為偶合終止。圖5為氯乙烯的雙基偶合終止反應(yīng)：

2）歧化終止：兩個(gè)大分子的自由基相遇以后，其中一個(gè)自由基拿走了另外一個(gè)自由基的氫原子，達(dá)到飽和后使其另外一個(gè)自由基丟掉了一個(gè)氫原子所帶有的不飽和基團(tuán)，這種終止方式叫雙基歧化終止。圖6為氯乙烯的雙基歧化終止反應(yīng)：

鏈轉(zhuǎn)移：在氯乙烯進(jìn)行聚合反應(yīng)的過程中，大分子的自由基，從大分子或者單體溶劑以及引發(fā)劑上奪取一個(gè)氯原子或氫原子從而終止反應(yīng)，當(dāng)分子失去原子后，從而成為自由基，進(jìn)行新的鏈增長(zhǎng)。圖7為鏈轉(zhuǎn)移。

3"" 工藝流程模擬

在20世紀(jì)50年代的中后期，化工過程穩(wěn)態(tài)模擬于美國(guó)誕生，通過不斷地發(fā)展與進(jìn)步，已經(jīng)逐步走向了成熟期。Aspen Plus是一款基于穩(wěn)態(tài)、優(yōu)化和靈敏度分析進(jìn)行經(jīng)濟(jì)評(píng)價(jià)的化工過程模擬軟件，受到了化學(xué)工業(yè)用戶信賴，廣泛應(yīng)用于石化領(lǐng)

域[22]。目前我國(guó)的化工流程模擬技術(shù)通過引進(jìn)的國(guó)外軟件和硬件等，已經(jīng)達(dá)到了國(guó)際水平，但是在軟件系統(tǒng)的研發(fā)以及推廣上相較于國(guó)外還是有一定的差距。由于化工流程模擬技術(shù)具有低風(fēng)險(xiǎn)性和可靠性，國(guó)內(nèi)外學(xué)者也已經(jīng)將其使用到了化工生

產(chǎn)[23-26]、設(shè)計(jì)[27-28]、建模[29-30]和教學(xué)[31]中進(jìn)行科研和應(yīng)用。舟丹[32]對(duì)流程模擬技術(shù)的研發(fā)和應(yīng)用進(jìn)行了分析。程利[33]提出了流程模擬技術(shù)應(yīng)該將穩(wěn)態(tài)模擬和動(dòng)態(tài)模擬進(jìn)行結(jié)合。

姚衛(wèi)國(guó)等[34]運(yùn)用Aspen？Plus對(duì)氯乙烯精餾過程進(jìn)行流程模擬，根據(jù)進(jìn)料位置、回流和采出率，這三個(gè)因素的影響對(duì)其工藝過程進(jìn)行優(yōu)化。Pal Sucharita等[35]運(yùn)用Aspen和ANN對(duì)其氯乙烯單體生產(chǎn)裝置進(jìn)行模擬，創(chuàng)建了最佳VCM反應(yīng)器操作參數(shù)，用于商業(yè)工廠以增加利潤(rùn)。段文藝等[36]運(yùn)用Aspen Plus對(duì)氯乙烯儲(chǔ)罐注水堵漏工藝進(jìn)行流程模擬，得出了不同孔徑下注水速率與HCl濃度的關(guān)系，結(jié)合神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對(duì)氯乙烯儲(chǔ)罐腐蝕情況進(jìn)行預(yù)測(cè)。諸葛曉春等[37]利用 Aspen Plus進(jìn)行靜態(tài)和動(dòng)態(tài)模擬，得到塔板數(shù)、回流比等數(shù)據(jù)后，計(jì)算出變量間的增益，從而分析出變量之間的耦合關(guān)系，根據(jù)解耦預(yù)測(cè)控制回路。黃柳華等[38]運(yùn)用Aspen Plus 模擬軟件根據(jù)反應(yīng)器的床層溫度和氯乙烯濃度的分布，分析得出乙炔出口低轉(zhuǎn)化率的原因，根據(jù)原因?qū)Ψ磻?yīng)的結(jié)構(gòu)形式進(jìn)行優(yōu)化。Aquino-Gaspar Henry M.等[39]對(duì)墨西哥Coatzacoalcos的“Pajaritos”石化廠VCM泄漏引起的爆炸通過Aspen plus軟件進(jìn)行過程模擬識(shí)別危險(xiǎn)工藝流，又結(jié)合TNT方法、ALOHA、CFD進(jìn)行后果描述，分析了環(huán)境破壞的程度以及無法將過程安全置于生產(chǎn)和管理系統(tǒng)之上的原因。董志林等[40]對(duì)1，2-二氯乙烷與乙炔反應(yīng)體系進(jìn)行熱力學(xué)計(jì)算，運(yùn)用Aspen Plus對(duì)反應(yīng)器進(jìn)行模擬結(jié)合靈敏度分析得出非聚合副反應(yīng)對(duì)VCM收率影響小，聚合副反應(yīng)對(duì)VCM的收率影響大，二氯乙烷裂解和乙炔氫氯化發(fā)生協(xié)同反應(yīng)，氯乙烯的收率隨著溫度升高而下降。

Zhang’等[41]由于電石法生產(chǎn)聚氯乙烯時(shí)會(huì)產(chǎn)生大量的煙氣和電石渣，用CO2礦化路線制備碳酸鈣，通過實(shí)驗(yàn)結(jié)合Aspen Plus進(jìn)行流程模擬對(duì)此過程的可行性進(jìn)行綜合評(píng)價(jià)，通過評(píng)估方法分析整個(gè)過程的CO2減排率。Guo’等[42]對(duì)使用熔融太陽能鹽作為熱解含聚氯乙烯的混合塑料廢物（MPW）運(yùn)用Aspen Plus對(duì)其熱解裝置的質(zhì)量和能量進(jìn)行模擬，結(jié)合經(jīng)濟(jì)評(píng)估，分析得出熔融太陽能鹽是MPW熱解的可行選擇。J Chinprasit等[43]運(yùn)用Aspen Plus和MATLAB/Simulink之間聯(lián)合仿真開發(fā)氯乙烯過程的模型預(yù)測(cè)控制（MPC）的方法，分析得出MPC控制器由于比例積分控制器。黃柳華[44]通過Aspen Plus模擬軟件在反應(yīng)器中對(duì)其催化劑進(jìn)行分析，得出最適宜的操作條件，對(duì)反應(yīng)器進(jìn)行改進(jìn)，優(yōu)化整個(gè)工藝。廖思超[45]提出將Aspen Plus流程模擬軟件、HAZOP與模糊綜合評(píng)價(jià)法、風(fēng)險(xiǎn)分析矩陣結(jié)合的定量分析新方法，提高了HAZOP分析過程中的準(zhǔn)確性。吳喬愚[46]通過Aspen Plus模擬軟件對(duì)乙炔工段、氯乙烯工段、聚合工段進(jìn)行流程模擬和優(yōu)化，解決了原來工藝中存在的產(chǎn)品質(zhì)量低、能耗高以及污染大等問題，從而實(shí)現(xiàn)聚氯乙烯的綠色生產(chǎn)。王貝貝[47]根據(jù)實(shí)際故障，運(yùn)用Aspen Plus模擬了相應(yīng)的動(dòng)態(tài)響應(yīng)，通過深度卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對(duì)歷史動(dòng)態(tài)數(shù)據(jù)進(jìn)行訓(xùn)練和驗(yàn)證結(jié)合t-SNE算法進(jìn)行可視化。E.A. Shulaeva等[48]運(yùn)用Aspen Plus軟件模擬氯乙烯懸浮液聚合過程，結(jié)合模擬器獲得過程控制的技能，評(píng)估操作人員的培訓(xùn)水平。楊霞等[49]運(yùn)用Aspen Plus Dynamics對(duì)氯乙烯精餾進(jìn)行動(dòng)態(tài)模擬，根據(jù)進(jìn)料量等操作參數(shù)對(duì)低沸塔、高沸塔的影響，獲得動(dòng)態(tài)響應(yīng)曲線對(duì)其低沸塔和高沸塔的控制進(jìn)行優(yōu)化。韓飛[50]運(yùn)用Aspen Plus模擬軟件對(duì)氯乙烯精餾裝置的高沸塔和低沸塔的變量進(jìn)行靈敏度分析，分析進(jìn)料最佳位置，對(duì)餾出比、回流比進(jìn)行優(yōu)化。

4"" 結(jié) 論

綜上所述，氯乙烯在聚合反應(yīng)過程中使用最多的方法是懸浮聚合，其自由基聚合反應(yīng)機(jī)理為鏈引發(fā)、鏈增長(zhǎng)、鏈終止、鏈轉(zhuǎn)移，但是目前流程模擬技術(shù)對(duì)于氯乙烯的研究主要集中于氯乙烯精餾過程對(duì)其高沸塔和低沸塔參數(shù)或工藝進(jìn)行優(yōu)化或者是對(duì)其氯乙烯工段的反應(yīng)器進(jìn)行優(yōu)化等，很少運(yùn)用Aspen Plus流程模擬軟件對(duì)其氯乙烯聚合成聚氯乙烯的過程進(jìn)行模擬，在聚合反應(yīng)過程中最危險(xiǎn)的工段即聚合工段，應(yīng)對(duì)其聚合工段運(yùn)用Aspen Plus流程模擬軟件結(jié)合其他模擬軟件對(duì)其工藝進(jìn)行優(yōu)化、分析或預(yù)測(cè)，實(shí)現(xiàn)過程控制，降低生產(chǎn)危險(xiǎn)，提高生產(chǎn)的安全性。

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Research on Polymerisation Reaction Process and

Process Simulation of Vinyl Chloride

LI Ningning

（Kunming University of Science And Technology， Kunming Yunnan 650000， China）

Abstract： Polyvinyl chloride is one of the most important plastic varieties used in industrial production in the early stage. Due to its low price and non-flammable characteristics， it is widely used in building materials， packaging materials and other fields. China's PVC is mainly synthesised by VCM suspension polymerisation， which is an important industrial chemical used in the production of PVC. In this paper， the method of VCM polymerisation into PVC was mainly introduced， as well as the mechanism of free radical

polymerisation， and the research of VCM and PVC in process simulation software.

Key words： Polyvinyl chloride; Vinyl chloride; Polymerisation reaction mechanism; Process simulation