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摘 要：柴油車(chē)已經(jīng)成為大氣顆粒物（PM）和氮氧化物（NOx）主要的排放源之一。為了提高環(huán)境空氣質(zhì)量并降低柴油車(chē)的污染物排放，可以通過(guò)安裝尾氣后處理裝置來(lái)減少PM和NOx的排放。如何使后處理技術(shù)與車(chē)輛降低PM和NOx排放的需求相匹配，以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的減排效果，是一個(gè)值得進(jìn)一步研究的問(wèn)題。柴油車(chē)尾氣中PM，以及NO和NO2等關(guān)鍵參數(shù)，對(duì)于設(shè)計(jì)尾氣后處理裝置（如DPF和Urea-SCR）以及設(shè)定DPF再生和Urea-SCR噴氨策略具有重要意義。因此，本文以柴油車(chē)為研究對(duì)象，分析了其PM的濃度、粒徑分布、化學(xué)成分和形態(tài)特征，以及NOx（NO+NO2）和部分PM前體物的排放特性。同時(shí)，分析了車(chē)輛行駛狀況對(duì)尾氣PM濃度和粒徑分布的影響，為在用柴油車(chē)加裝尾氣后處理裝置以降低尾氣污染物排放提供了重要的參考依據(jù)。

關(guān)鍵詞：柴油車(chē)排放 顆粒物 氮氧化物 排放特征 尾氣后處理

1 引言

柴油車(chē)在為城市貨運(yùn)和客運(yùn)提供便利的同時(shí)，也逐漸變成了城市空氣污染的主要原因之一[1]。柴油車(chē)排放的尾氣顆粒物（PM）對(duì)人體健康和環(huán)境空氣質(zhì)量有直接影響，其粒徑大小關(guān)乎其對(duì)呼吸系統(tǒng)和心腦血管疾病發(fā)病率的影響程度。同時(shí)，排放的氣態(tài)污染物，如揮發(fā)性有機(jī)物和氮氧化物（NOx）會(huì)在空氣中進(jìn)行光化學(xué)反應(yīng)，生成二次有機(jī)氣溶膠，降低大氣能見(jiàn)度，惡化空氣質(zhì)量。特別是NOx，除了能形成酸雨，還是臭氧（O3）的前體物[2]。隨車(chē)輛行駛里程和車(chē)齡的增加，柴油車(chē)的尾氣污染物排放會(huì)逐漸增多。為了應(yīng)對(duì)這一問(wèn)題，我國(guó)一些空氣污染較為嚴(yán)重的地區(qū)已開(kāi)始對(duì)在用柴油貨車(chē)進(jìn)行尾氣后處理改造和淘汰。安裝了柴油機(jī)氧化催化器（Diesel Oxidation Catalyst，DOC）、柴油機(jī)顆粒過(guò)濾器（Diesel Particulate Filter，DPF）和選擇性催化還原器（Selecyive Catalytic Reduction，SCR）的重型柴油車(chē)/發(fā)動(dòng)機(jī)，其尾氣污染物排放有明顯降低[3]。特別是安裝了DOC+DPF的柴油車(chē)，能有效減少一氧化碳（CO）、碳?xì)浠衔铮℉C）和PM的排放；而安裝了DOC+DPF+SCR的柴油發(fā)動(dòng)機(jī)，能顯著降低PM和NOx的排放。

雖然對(duì)排放較高的國(guó)III在用柴油車(chē)和國(guó)IV在用柴油車(chē)進(jìn)行尾氣后處理改造升級(jí)，都可以顯著降低尾氣污染物排放，但這個(gè)過(guò)程也存在一些難題。首先，由于在用車(chē)的發(fā)動(dòng)機(jī)已經(jīng)有一定的劣化，尾氣污染物排放差異性大，如果盲目加裝尾氣后處理裝置，可能會(huì)導(dǎo)致尾氣中硫酸鹽顆粒排放增加，發(fā)動(dòng)機(jī)排氣壓降過(guò)大，以及后處理裝置失效等問(wèn)題。其次，車(chē)輛的行駛工況、環(huán)境溫度和燃油品質(zhì)等因素都會(huì)影響尾氣后處理裝置的污染物削減效果，使得實(shí)際效果與發(fā)動(dòng)機(jī)臺(tái)架測(cè)試效果有所差距，可能達(dá)不到預(yù)期的減排效果。此外，如果尾氣后處理裝置參數(shù)選取不合理，如DPF的結(jié)構(gòu)和再生方式，可能會(huì)增大車(chē)輛發(fā)動(dòng)機(jī)的排氣壓降，甚至引發(fā)車(chē)輛自燃，給被改造車(chē)輛帶來(lái)安全隱患。而且，后處理裝置的費(fèi)用需要在預(yù)算和車(chē)主的心理預(yù)期之內(nèi)。最后，由于在用車(chē)的結(jié)構(gòu)尺寸差異化大，后處理裝置的安裝空間可能會(huì)受到限制[4]。

2 柴油車(chē)尾氣污染物

柴油車(chē)的尾氣排放是城市空氣中PM和NOx主要的污染源。尾氣污染物的排放量也直接影響到尾氣后處理裝置DOC、DPF和SCR的凈化效率。在用柴油車(chē)的尾氣污染物排放與新車(chē)不同，與車(chē)輛的行駛里程、車(chē)齡、技術(shù)等級(jí)和尾氣后處理裝置有關(guān)。PM的濃度和粒徑分布對(duì)人體健康、大氣能見(jiàn)度和空氣質(zhì)量有重大影響，也是設(shè)計(jì)柴油車(chē)尾氣后處理裝置DPF的關(guān)鍵因素。柴油車(chē)尾氣PM的粒徑分布和汽油車(chē)、天然氣車(chē)的尾氣PM粒徑分布有所不同。車(chē)輛的技術(shù)等級(jí)對(duì)柴油車(chē)尾氣PM的排放有顯著影響。提高排放標(biāo)準(zhǔn)可以有效減少柴油車(chē)尾氣PM的排放，這與發(fā)動(dòng)機(jī)技術(shù)的進(jìn)步和尾氣后處理裝置的使用密切相關(guān)。對(duì)于達(dá)到國(guó)III排放標(biāo)準(zhǔn)的柴油公交車(chē)，加裝DOC和DPF可以降低尾氣中PM2.5的數(shù)量和質(zhì)量排放因子。機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣PM的化學(xué)成分對(duì)大氣能見(jiàn)度、人體健康和尾氣后處理裝置的性能有重大影響，同時(shí)也是分析城市氣溶膠來(lái)源的關(guān)鍵依據(jù)。為了研究化學(xué)成分和PM形態(tài)的關(guān)聯(lián)，掃描電鏡和透射電鏡經(jīng)常與X射線(xiàn)能譜儀配合使用，以便對(duì)機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣排放的PM形態(tài)和化學(xué)成分進(jìn)行研究。在柴油車(chē)尾氣排放的PM中，碳煙顆粒是主要成分；在非碳質(zhì)顆粒中，富含Ca和Fe的顆粒在汽油車(chē)和柴油車(chē)尾氣中的含量較高。盡管碳煙顆粒都是由多個(gè)粒徑相近的球形顆粒聚集而成，但其形態(tài)結(jié)構(gòu)（如鏈狀和絮狀）卻有所不同，這與燃料種類(lèi)、發(fā)動(dòng)機(jī)轉(zhuǎn)速和負(fù)荷等因素有關(guān)[5]。

道路柴油車(chē)排放的NOx已經(jīng)占全球NOx總排放量的大約55%。CO是由于燃料燃燒不完全產(chǎn)生的，它是環(huán)境空氣污染物和O3的前體物質(zhì)，對(duì)人體健康構(gòu)成威脅[6]。HC則是未燃燒或燃燒不完全的燃油、潤(rùn)滑油及其裂解產(chǎn)物和部分氧化物，它參與大氣光化學(xué)反應(yīng)，對(duì)人體健康和環(huán)境空氣質(zhì)量造成影響。柴油車(chē)排放的污染物對(duì)環(huán)境空氣質(zhì)量和人體健康有重大危害。影響在用柴油車(chē)污染物排放特性的因素眾多，如車(chē)輛的技術(shù)等級(jí)、行駛里程、燃油質(zhì)量和行駛條件等，這使得在用柴油車(chē)之間的污染物排放存在較大差異。然而，總體來(lái)看，隨著車(chē)輛技術(shù)等級(jí)的提高和尾氣后處理裝置的使用，柴油車(chē)的污染物排放顯示出下降的趨勢(shì)。

為控制機(jī)動(dòng)車(chē)污染物排放，常見(jiàn)的方法是制定排放法規(guī)，并通過(guò)實(shí)施越來(lái)越嚴(yán)格的排放限制標(biāo)準(zhǔn)來(lái)推動(dòng)先進(jìn)排放控制技術(shù)的研發(fā)和應(yīng)用。我國(guó)的柴油車(chē)排放法規(guī)主要參照歐洲標(biāo)準(zhǔn)執(zhí)行。自從2019年在重點(diǎn)區(qū)域?qū)嵤﹪?guó)VI標(biāo)準(zhǔn)以來(lái)，我國(guó)的重型車(chē)排放標(biāo)準(zhǔn)已經(jīng)超越了歐洲的排放標(biāo)準(zhǔn)，與美國(guó)的排放標(biāo)準(zhǔn)基本持平，只是在NOx排放限值上還有一些差距。重型柴油車(chē)售后的檢測(cè)要求相對(duì)較低，檢測(cè)工況為自由加速工況或加載減速工況，排放限制主要針對(duì)尾氣煙度值。隨著尾氣后處理技術(shù)的研發(fā)和應(yīng)用，以及柴油車(chē)污染治理的需求，也提出了在用重型柴油車(chē)尾氣NOx濃度的限值。因此，無(wú)論是新車(chē)還是在用車(chē)的排放標(biāo)準(zhǔn)，對(duì)PM和NOx的排放限值都在不斷加嚴(yán)。由于柴油車(chē)尾氣中NOx和PM的生成條件存在相互制約的關(guān)系，尾氣后處理裝置因此成為控制柴油車(chē)，特別是重型柴油車(chē)污染排放的重要手段之一。

3 柴油機(jī)尾氣后處理控制技術(shù)

柴油車(chē)尾氣污染物的控制可以從四個(gè)方面進(jìn)行：發(fā)動(dòng)機(jī)、油品、在用車(chē)管理和尾氣后處理技術(shù)。如果從發(fā)動(dòng)機(jī)角度控制柴油車(chē)的污染物排放，需要改造車(chē)輛發(fā)動(dòng)機(jī)，這既困難又費(fèi)用高昂。從油品的角度看，自2003年實(shí)施的車(chē)用柴油標(biāo)準(zhǔn)GB/T19147，隨著油品質(zhì)量的提高，燃油含硫量限值已從500mg/kg降至10ppm，因此柴油車(chē)尾氣中的硫酸鹽、氣態(tài)SO2排放已逐步減少。同時(shí)，隨著柴油硫含量的降低，環(huán)境空氣中的二次硫酸鹽顆粒物排放量也會(huì)顯著減少。但提升油品質(zhì)量需要一定的研究周期。在用車(chē)管理技術(shù)主要從管理層面減少在用柴油車(chē)的污染物排放。因此，本研究將重點(diǎn)討論尾氣后處理控制技術(shù)。目前，我國(guó)廣泛應(yīng)用的尾氣后處理技術(shù)包括柴油機(jī)氧化催化器（DOC）和柴油機(jī)顆粒過(guò)濾器（DPF）用于控制尾氣PM排放，選擇性催化還原技術(shù)（SCR）、稀燃NOx捕集技術(shù)（Lean NOx Trap，LNT）和低溫等離子體（Low Temperature Plasma， LTP）技術(shù)用于減少尾氣NOx排放。

4 柴油機(jī)顆粒過(guò)濾器

DPF，自1989年首次被用于重型柴油車(chē)尾氣顆粒物凈化以來(lái)，已在歐洲、美國(guó)和日本的柴油車(chē)標(biāo)準(zhǔn)中，作為主要的尾氣后處理裝置。DPF主要由殼體、過(guò)濾體/載體和墊片三部分組成，其凈化原理是使發(fā)動(dòng)機(jī)排氣通過(guò)多孔過(guò)濾體，過(guò)濾掉顆粒物，從而使凈化后的氣體排出。根據(jù)孔道封閉情況，DPF可以分為壁流式顆粒過(guò)濾器和通流/部分流式顆粒過(guò)濾器。再根據(jù)再生方式，DPF可以分為主動(dòng)再生和被動(dòng)再生兩種。主動(dòng)再生通過(guò)加熱使DPF上的顆粒物達(dá)到著火點(diǎn)，并通過(guò)燃燒去除這些顆粒物，實(shí)現(xiàn)DPF過(guò)濾體的再生。而被動(dòng)再生則無(wú)需額外的加熱設(shè)備，成本更低，安全性更高，但如果顆粒沉積速度超過(guò)再生速度，可能會(huì)導(dǎo)致DPF堵塞失效。

5 柴油機(jī)氧化催化器

自20世紀(jì)90年代中期開(kāi)始，DOC就被用于控制柴油車(chē)氣態(tài)污染物CO、HC以及PM中的可溶性有機(jī)物和固相多環(huán)芳烴的排放。DOC的凈化效果受其尺寸結(jié)構(gòu)、催化劑類(lèi)型、排氣溫度和燃料含硫量等因素影響。SCR技術(shù)則通過(guò)使還原劑與排氣中的NOx反應(yīng)，將NOx還原為N2，被認(rèn)為是目前減少柴油發(fā)動(dòng)機(jī)NOx排放最有效的方法之一。SCR的優(yōu)點(diǎn)在于還原劑與O2的反應(yīng)較少，有效避免了還原劑的過(guò)度消耗，減少了反應(yīng)熱，同時(shí)也降低了反應(yīng)器的溫度。SCR的還原劑有很多種，如體積濃度為32.5%的尿素水溶液（AdBlue）、二甲醚和碳?xì)浠衔锏?，其中以AdBlue為還原劑的Urea-SCR技術(shù)最為常見(jiàn)。Urea-SCR主要由尿素噴射系統(tǒng)和SCR反應(yīng)器/催化劑兩部分組成，尿素噴射系統(tǒng)通過(guò)接收發(fā)動(dòng)機(jī)和環(huán)境數(shù)據(jù)來(lái)控制尿素噴射，而SCR反應(yīng)器則提供了NOx還原反應(yīng)的場(chǎng)所和催化劑。Urea-SCR對(duì)NOx的轉(zhuǎn)化效率受SCR催化劑種類(lèi)、尾氣溫度、化學(xué)組分和車(chē)輛行駛工況等影響。當(dāng)尿素噴射方案由開(kāi)環(huán)控制轉(zhuǎn)變?yōu)殚]環(huán)控制時(shí)，可以在保證NOx轉(zhuǎn)化效率的同時(shí)，一定程度上防止NH3的逃逸。NOx傳感器、NH3傳感器甚至多傳感器聯(lián)用常被作為反饋設(shè)備，實(shí)現(xiàn)Urea-SCR尿素噴射的閉環(huán)控制。

6 DOC、DPF和SCR的組合技術(shù)

為了同時(shí)減少PM和NOx的排放，重型柴油車(chē)尾氣污染物治理常采用DOC、DPF和SCR的組合技術(shù)。例如，尾氣通過(guò)DOC后，NO2/NOx的比值會(huì)增加，從而提高DPF和SCR的凈化效果。DOC位于DPF前面，可以利用DOC中CO和HC氧化產(chǎn)生的熱量，提高后續(xù)排氣溫度，減少DPF再生的能耗，同時(shí)增加的NO2含量也有助于DPF的連續(xù)被動(dòng)再生。這種組合技術(shù)可以有效降低柴油車(chē)尾氣中的氣態(tài)污染和顆粒物排放。然而，影響尾氣后處理技術(shù)減排效果的因素眾多。以DPF為例，如果設(shè)備結(jié)構(gòu)參數(shù)選擇不當(dāng)，可能會(huì)縮短DPF的使用壽命，降低車(chē)輛的動(dòng)力性能，增加燃油消耗。盡管Urea-SCR在實(shí)際操作中可以降低柴油車(chē)尾氣NOx的排放，但可能無(wú)法達(dá)到預(yù)期的減排效果。此外，柴油車(chē)尾氣污染排放量大，而可安裝尾氣后處理設(shè)備的空間又有限。

7 結(jié)論與展望

盡管新能源發(fā)動(dòng)機(jī)具有巨大的發(fā)展?jié)摿?，柴油發(fā)動(dòng)機(jī)仍然是一種非常重要的發(fā)動(dòng)機(jī)，具有無(wú)限的可能性。柴油發(fā)電機(jī)尾氣后處理技術(shù)的應(yīng)用研究對(duì)其發(fā)展具有重大意義。DPF技術(shù)主要用于輕型柴油車(chē)的污染控制，而SCR技術(shù)主要用于重型柴油車(chē)的污染控制。優(yōu)選的方法是使用DOC+DPF+SCR的組合技術(shù)來(lái)減少排氣中的PM、NOx等主要污染物，這對(duì)所有后處理技術(shù)都提出了更嚴(yán)格的要求。需要開(kāi)發(fā)高效的柴油車(chē)污染控制技術(shù)，以實(shí)現(xiàn)柴油車(chē)主要污染物NOx、PM的高效減排。這需要將發(fā)動(dòng)機(jī)與后處理系統(tǒng)控制技術(shù)相結(jié)合，以提高低溫下的NOx凈化效率和DPF的安全可靠再生。在實(shí)際管理過(guò)程中，需要清楚了解柴油車(chē)排放的污染物的特性，根據(jù)不同污染物采取不同的管控和處理技術(shù)。高效的SCR+DOC+DPF，在整個(gè)處理過(guò)程中取消了EGR，增加了SCR部分的尿素噴射量，也能達(dá)到降低氮氧化物的效果，具有廣闊的市場(chǎng)前景。找尋體積更小、催化效率更高的物質(zhì)進(jìn)行催化，以及提高硬件系統(tǒng)的穩(wěn)定性，是柴油發(fā)動(dòng)機(jī)尾氣后處理技術(shù)未來(lái)發(fā)展需要解決的問(wèn)題。

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