楊帥 張浩2)3)? 何珂2)3)4)?

1)(清華大學物理系,低維量子物理國家重點實驗室,北京 100084)

2)(北京量子信息科學研究院,北京 100193)

3)(量子信息前沿科學中心,北京 100084)

4)(合肥國家實驗室,合肥 230088)

1 引言

拓撲量子計算是一種基于非阿貝爾任意子的量子計算實現方式: 量子比特以非局域的方式存儲于空間上相互遠離的非阿貝爾任意子中,因此對局域干擾不敏感;量子門主要通過非阿貝爾任意子之間的位置交換實現,也被稱為“編織”(braiding),因此對操作精度不敏感[1].拓撲量子計算從物理原理層面為量子計算研究的核心問題——量子糾錯問題提供了一個解決方案.“拓撲量子計算能否實現?”本身是一個重大科學問題,與“量子計算的最佳硬件是什么?”一起入選了《科學》雜志發(fā)布的新版125 個重大科學問題.2020年,國際量子信息領域領軍科學家John Preskill (“量子霸權”說法的提出者)和Jonathan Dowling (“第二次量子革命”說法的提出者)甚至曾就拓撲量子計算能否在10年內實現公開打賭,可以看出拓撲量子計算研究在技術和科學層面都具有極其重要的意義.

早期研究者們主要在5/2 分數量子霍爾效應體系和p 波超導候選材料中尋找非阿貝爾任意子存在的證據.然而這兩類體系本身蘊含了豐富而復雜的物理問題,再加上實驗上的難度,至今也未能被充分理解.2008年Fu 和Kane[2]理論提出拓撲絕緣體-s 波超導的界面處可以形成拓撲超導體,在磁場中產生具有非阿貝爾任意子性質的馬約拉納零能模,可用于實現拓撲量子計算.隨后多種拓撲超導體的理論方案被提出,包括半導體-超導雜化納米線、量子反?；魻栂到y-超導異質結構、一些鐵基超導體等(關于馬約拉納零能模的實現方案可見文獻[3]).這些新方案的共同特點是都基于最簡單、最基本的物理: 可以用能帶理論完全刻畫的簡單電子體系、自旋軌道耦合導致的能帶在動量空間的自旋劈裂、外磁場導致的Zeeman 自旋劈裂或磁有序導致的交換自旋劈裂、s 波超導的近鄰效應等,因此在科學上是非?？煽康?至少對基于半導體-超導雜化納米線的體系(下文將簡稱為馬約拉納納米線),理論物理學家已經給出原理清楚、實驗上可行的拓撲量子比特和編織實現路線圖,原則上已可以通過工程化的方式一步一步實現(關于拓撲量子計算實現路線圖可見文獻[4]).這就是為什么在過去10年拓撲量子計算引起了巨大的、甚至來自工業(yè)界的研究熱情.

然而,拓撲量子計算實現面臨的技術問題卻極為艱巨.以目前實現路線圖已較為清晰的馬約拉納納米線體系為例,需要解決的主要技術問題有三個: 1)規(guī)模化,即能夠制備出可承載多個馬約拉納零能模的復雜半導體-超導雜化納米線平面器件;2)界面,即實現原子級平整、清潔、銳利,且電子態(tài)可控的半導體-超導界面;3)樣品質量,即要盡可能降低樣品中的缺陷和雜質密度.解決這三個問題的關鍵是要盡可能在超高真空環(huán)境中用分子束外延方法制備出復雜的半導體-超導雜化納米線器件的核心部分,避免更“臟”、更不可控的微納加工過程的影響.目前主要存在兩種方式: 一種可稱為選區(qū)生長(selective area growth,SAG)納米線,即利用微納加工技術預先對襯底進行圖形化,制備出掩模、投影墻等結構,然后在超高真空腔體中結合選區(qū)生長、投影生長等方式直接分子束外延生長出半導體-超導納米線結構[5];另一種可稱為二維電子氣(two-dimensional electron gas,2DEG)加工納米線,即在分子束外延生長出的半導體-超導二維電子氣薄膜上通過微納加工直接加工出或者通過柵極定義出納米線結構[6].這兩種方式原則上都可以解決馬約拉納納米線的規(guī)模化制備和界面問題.

但是,馬約拉納器件的樣品質量問題卻遠遠沒有解決,并且已成為現在制約馬約拉納零能模和拓撲量子計算研究進展的核心問題.盡管經過10年多的努力,III-V 族半導體-超導雜化納米線的材料和器件質量已得到很大提升[7–11],但最近幾年的理論工作顯示,其雜質和缺陷的濃度水平仍然過高,需要將其再降低至少1 個數量級才可以真正用于拓撲量子計算的實現[12,13].過多的雜質和缺陷不僅會阻礙拓撲量子計算的實現,還會給器件帶來復雜而不可控的信號,干擾對馬約拉納零能模的研究[14].過去10年,研究者們曾提出多個馬約拉納零能模的實驗判據,但最終似乎總是無法完全排除非馬約拉納零能模的情況,導致實驗上很難給出馬約拉納零能模存在的確鑿證據.造成這種困擾的主要原因就是樣品中雜質和缺陷的影響.微軟研究團隊(國際上拓撲量子計算的領軍團隊)[6] 最近用他們最好的基于InAs-Al 2DEG 的樣品進行了馬約拉納零能模的非定域實驗,但由于其樣品和數據質量仍無法令人滿意,對其研究結論仍存在不同看法.因此,大幅提高馬約拉納納米線的樣品質量是當務之急.在高質量III-V 族的納米線的制備方面最近已經有一些令人鼓舞的新進展[15].

最近幾年,國際上幾個團隊對一個新的拓撲量子計算候選體系——基于IV-VI 族半導體PbTe的納米線進行了研究,發(fā)現此體系所具有的獨特性質,使其有潛力突破馬約拉納納米線在樣品質量提高方面的瓶頸[16–26].這為馬約拉納零能模的研究和拓撲量子計算的實現指示了一條蹊徑.下文將對此方向最近幾年的研究進展進行簡單介紹.

2 基于PbTe 馬約拉納納米線的優(yōu)勢

馬約拉納納米線對半導體材料提出了以下要求: 1)具有強自旋軌道耦合以產生大的Rashba 自旋軌道劈裂;2)具有大朗德g因子以在磁場下產生足夠的Zeeman 能隙;3)材料質量易于提高.PbTe很好地滿足了這些條件: 其陰、陽離子都屬周期表中最重的元素之列,可貢獻很強的自旋軌道耦合;其g因子沿不同的晶體取向最大達65,最小也可到20;更重要的是,PbTe 在低溫下具有很大的介電常數(εr～ 1000),這會有效屏蔽缺陷電荷,極大減弱其對樣品性質的影響[27].在早年對分子束外延生長的PbTe 薄膜的研究中,已發(fā)現其低溫下的載流子遷移率最高可達～106cm2/(V·s),在PbTe二維電子氣中可以觀測到量子霍爾效應[27].在PbTe的量子點接觸(quantum point contact,QPC)測量中可以觀測到很好的量子化平臺[28].這些都說明PbTe 的大介電常數的屏蔽效應極大減弱了缺陷的影響,這對拓撲量子計算的研究和實現是一個巨大優(yōu)勢.需要注意的是,PbTe 作為一個半導體,遠不像III-V 族化合物那樣受到廣泛的關注和大量的研究(盡管是一個很受關注的熱電材料).實際上國際上只有少量研究組在從事PbTe 的分子束外延生長和量子輸運相關研究.這意味著PbTe外延薄膜和納米線的材料質量應該還有很大的提升空間.

PbTe 用于構筑馬約拉納納米線有一個問題,那就是其能谷簡并.PbTe 的能谷處于三維布里淵區(qū)的L點,不像InAs 和InSb 處于Γ 點的能谷,因此具有四重簡并[27].這有可能導致一根納米線端點出現多個有相互作用的馬約拉納零能模,會使電子結構變得很復雜.但至少對于(111)取向(即L點的方向)的PbTe 薄膜,由于對稱性的降低,其能量最低的量子阱子能帶的簡并是打開的,這在以往的PbTe 量子霍爾效應和 QPC 實驗中得到了驗證[27,28].此外,在真實器件中,柵極、超導層的存在也有可能破壞晶體對稱性,打開能谷簡并.因此能谷簡并是一個需要注意但可以解決的問題.

Cao 等[16]對不同晶體取向的PbTe-Pb 雜化納米線中的馬約拉納零能模進行了理論模擬,確定了哪些晶體取向的PbTe 納米線其能谷簡并可以被打開,從而產生單獨的馬約拉納零能模.結果發(fā)現其實對絕大部分情況簡并都是可以打開的.他們的模擬結果還顯示,PbTe 巨大的介電常數確實可以顯著降低缺陷電荷的影響,同樣的缺陷在PbTe中產生的電勢的起伏只有在InAs 或InSb 中的約1/50.因此PbTe-超導雜化納米線確實是一個有可能克服缺陷問題的馬約拉納零能模理想載體.

3 平面PbTe-Pb 雜化納米線的選區(qū)外延制備

與InAs 和InSb 相比,PbTe 還有一個巨大的優(yōu)勢在于可以為其找到晶格完美匹配的襯底——CdTe,這對實現高質量的SAG 納米線至關重要.SAG 納米線相比2DEG 納米線器件結構更為簡單,受微納加工過程影響更小,有可能獲得更高的樣品質量.然而由于無法為InAs 和InSb 找到晶格匹配的合適襯底,導致其SAG 納米線存在明顯的位錯缺陷,質量很難提高[5].因此微軟研究團隊最近幾年基本放棄了SAG 路線而專注2DEG 路線.CdTe 具有和PbTe 幾乎完全一樣的晶格常數(aPbTe=0.646 nm,aCdTe=0.648 nm),且是一個半導體工業(yè)常用襯底(主要用于生長應用于紅外探測器的碲鎘汞).不僅如此,由于CdTe 具有閃鋅礦結構,而PbTe 具有巖鹽礦結構(如圖1(a)所示),二者之間很難產生互擴散,可以形成近乎完美的界面[26].所以在CdTe 襯底上有可能獲得很高質量的PbTe SAG 納米線.

利用CdTe 作為襯底,Jiang 等[17]首次實現了PbTe 納米線的選區(qū)分子束外延生長,并結合投影墻生長,實現了PbTe-Pb 雜化納米線器件在一個超高真空系統中制備完成,其具體流程如圖1(b)所示.首先在CdTe 襯底上,通過微納加工技術制備出用于投影墻生長的SiOx投影墻,以及用于選區(qū)外延生長的、帶有暴露出襯底表面的溝槽的AlOx掩模.值得注意的是,這里SiOx投影墻是由旋涂的電子束曝光膠HSQ 曝光顯影后形成,比以往基于PECVD 的制備流程大為簡化,已被后來國際上多個研究工作采用.所得到的圖形化襯底經過合適的清潔過程后傳入超高真空腔室,進行除氣、氬刻、退火等襯底表面處理,然后進行PbTe 納米線的選區(qū)生長.通過對分子束外延生長動力學的精確控制,可以使PbTe 只成核、生長于掩模上留出的暴露出襯底表面的溝槽區(qū)域,從而獲得所需的平面外延納米線結構.圖1(c)顯示了選區(qū)外延生長的不同形狀的PbTe 平面納米線結構.為了在納米線上生長超導Pb 的結構,將長有PbTe 納米線的襯底傳入同一系統中的液氮制冷低溫樣品臺,并改變襯底傾角,使Pb 束流傾斜入射襯底表面.因為投影墻的存在以及襯底低溫對原子擴散的抑制,Pb 薄膜無法生長在被投影墻遮蔽的區(qū)域.這樣通過設計納米線溝槽和投影墻的相對位置,可以實現在一個超高真空系統中生長超導-半導體結(見圖1(d))、超導-半導體-超導約瑟夫森結、半導體-超導-半導體馬約拉納納米線等各種所需結構.為了防止大氣環(huán)境對PbTe 和Pb 的破壞,樣品傳出腔體前會覆蓋一層約10 nm 厚的CdTe 作為保護層[17].圖1(e)展示了PbTe-Pb 納米線器件截面的高分辨透射電子顯微鏡(transmission electron microscopy,TEM)成像[17].可以看出PbTe-Pb 和PbTe-CdTe 界面清晰,原子級平整,看不出互擴散的跡象.由于PbTe和CdTe 有很好的晶格匹配,沒有像InAs 和InSb SAG 納米線中一樣存在很多位錯[5],因此,CdTe襯底上選區(qū)外延生長的PbTe 納米線有潛力實現更高的樣品質量.

4 選區(qū)外延生長的高質量PbTe 納米線的輸運特征

載流子遷移率是體現材料體系質量的一個基本指標,反映了電子受雜質散射的強弱程度.在CdTe 襯底上選區(qū)外延生長PbTe 納米線,其低溫下通過場效應測量的遷移率可達1.5×104cm2/(V·s),如圖2(a)所示[17](在用同樣選區(qū)外延方法生長的納米片上測到的霍爾遷移率最高達～3×104cm2/(V·s)).這超過了文獻[29] 中報道的InAs SAG 納米線水平,與最好的InSb SAG 納米線(2.5×104cm2/(V·s))接近[30].Jung 等[21]在InP 襯底上也選區(qū)生長出了PbTe 納米線,但由于較大的晶格失配,其遷移率為5.6×103cm2/(V·s).目前獲得最好的PbTe SAG 納米線的遷移率與最好的PbTe 二維電子氣的數值(可達3×105cm2/(V·s))相比還有較大差距[27].未來通過對納米線與襯底界面的優(yōu)化、納米線生長條件的精確調控,有望將遷移率進一步大幅提升.此外,PbTe 納米線的強自旋軌道耦合特征,還在反弱局域現象中得到了體現,如圖2(b)所示.

圖2 PbTe 納米線的輸運特征 (a)場效應遷移率[17];(b)反弱局域效應[17];(c),(d)AB 效應[21];(e)—(g)QPC 器件中的彈道輸運[25];(h)—(k)量子點中的庫侖阻塞效應[22]Fig.2.Transport properties of PbTe nanowires: (a)Field effect mobility[17];(b)weak antilocalization effect[17];(c),(d)AB effect[21];(e)–(g)ballistic transport in QPC device[25];(h)–(k)Coulomb blockade effect in quantum dot[22].

半導體納米線另一個重要的輸運性質是其相位相干長度.在目前的拓撲量子計算實現方案中,拓撲量子比特的讀取要通過電子干涉實現,這就需要半導體納米線在一個器件長度的尺度(幾個微米)可以保持相位相干[4].Geng 等[18]和Jung 等[21]先后報道了通過選區(qū)外延生長的PbTe 環(huán)路結構中的量子干涉效應(如圖2(c)所示),在所測量的磁電導(或磁電阻)中均看到了電子經相干路徑干涉后的周期為h/e和h/(2e)的振蕩,前者對應Aharonov-Bohm (AB)效應,后者對應Altshuler-Aronov-Spivak (AAS)效應.根據振蕩周期推算的干涉環(huán)路面積與器件的內圈面積接近,說明電子波函數主要分布在環(huán)路內部.AAS 效應是電子沿時間反演路徑回到原點發(fā)生干涉的結果,意味著電子環(huán)繞回路一圈后依然能保持干涉,相比AB 效應,其對無序的抗干擾性更強.根據振蕩幅度隨溫度的依賴關系(如圖2(d)所示),提取的相位相干長度最長達21 μm,完全可以用于實現拓撲量子比特讀取,超過了InAs 和InSb SAG 線達到的數值[21],體現出PbTe 納米線的優(yōu)勢.

彈道輸運現象反映樣品中電子的彈性散射平均自由程,是半導體納米線高質量的直接體現.迄今為止,選區(qū)生長的InAs 和InSb 的納米線尚未觀察到零磁場下的彈道輸運.Song 等[23]在基于選區(qū)外延生長的PbTe 納米線的QPC 器件中,通過對樣品質量的不斷提高,先是在外加高磁場抑制背散射的情況下觀察到電導隨柵壓調控出現量子化平臺,后來又實現了零磁場下的電導量子化[25],表明樣品的彈道輸運(如圖2(e)—(g)所示).有意思的是,即使所測量的納米線在理論上應具有能谷簡并,實驗上仍觀測到了能谷簡并的打開.如圖2(g)所示,量子化電導平臺高度為n×2e2/h(n=1,2,3,···),零磁場下只存在自旋簡并度[25].這說明在場效應器件中,納米線的晶體對稱性被打破,因此完全可以獲得單個馬約拉納零能模,用于拓撲量子計算研究.

對于馬約拉納零能模的出現至關重要的朗德g因子也可以通過輸運測量在PbTe 納米線中直接實驗獲得.PbTe 體材料沿不同晶向的g因子為20—65[27],但在納米線中有可能因為尺寸效應而減小.Ten Kate 等[22]利用在InP 襯底上選區(qū)生長的PbTe 納米線,將其制備成量子點器件,觀察到庫侖阻塞效應,如圖2(h)所示.由于PbTe 量子點的充電能小于軌道能量,庫侖菱形呈現出一小一大的奇偶特性.在奇占據的庫侖菱形中出現Kondo電導峰(如圖2(j)所示),根據其在磁場中的Zeeman 劈裂(如圖2(k)所示),提取出PbTe 納米線的朗德g因子為0.9—22.4,隨磁場方向有明顯的各向異性.Song 等[23,25]在PbTe 的QPC 器件中,根據電導平臺對應的能級在磁場中的劈裂情況,得到g因子為8—47.在基于VLS (vapor-liquid-solid)方法生長的PbTe 納米線的一個研究工作獲得的朗德g因子為20—44[20].由此可見,PbTe 納米線的朗德g因子具有較大的樣品依賴性.

5 PbTe-Pb 雜化納米線的超導近鄰效應

要在PbTe 納米線中獲得馬約拉納零能模,首先要實現超導近鄰效應.為此,Jiang 等[17,24,26]結合選區(qū)外延生長和投影墻生長,在一個超高真空系統中直接制備出了具有原子級平整、清潔、銳利的界面的PbTe-Pb 約瑟夫森結(超導-納米線-超導結)和隧道結(金屬-納米線-超導結),并研究了其輸運性質.相比于常用于與III-V 族InAs 和InSb納米線進行近鄰耦合的超導材料 Al，Pb 具有更高的超導轉變溫度、更大的超導能隙和更高的水平臨界磁場.Pb 的另一個優(yōu)勢是具有更強的自旋軌道耦合,不會因為近鄰效應顯著減弱半導體一側電子的自旋軌道耦合.他們在PbTe-Pb 的約瑟夫森結中觀察到隨柵壓可調的超流現象,如圖3(a),(b)所示[24];在隧道結中觀察到近鄰超導能隙,如圖3(c),(d)所示[26].這些都說明,Pb 確實在PbTe中誘導出了超導電性.得益于PbTe 和Pb 之間原子級銳利的界面,圖3(d)所示的微分電導譜展現出尖銳的相干峰,能隙內態(tài)密度比正常態(tài)態(tài)密度低2 個 數量級,這是硬超導能隙的標志.Pb 在PbTe 中誘導的超導能隙Δ～ 1 meV,顯著大于Al 所能誘導的超導能隙(0.2—0.3 meV).誘導超導能隙的大小決定了拓撲能隙的上限,其值越大,意味著體系抵抗無序的能力越強.進一步研究誘導超導態(tài)在磁場中的響應,發(fā)現其水平臨界磁場小于2 T.相比之下,在InAs-Pb 納米線中的研究顯示水平臨界磁場可達～8.5 T[31],因此仍有提高潛力.圖3(c)中能隙外的微分電導展現出類似Fabry-Perot 干涉的振蕩條紋,可能源于勢壘區(qū)與源漏極間的電子散射,但具體來源還需要進一步研究.總之,以上結果表明PbTe-Pb 納米線已經具備了實現馬約拉納零能模的所有條件,下面只需要仔細調控柵極、磁場,同時繼續(xù)優(yōu)化器件,就有可能找到馬約拉納零能模.

圖3 PbTe-Pb 雜化納米線中的超導近鄰效應 (a),(b)約瑟夫森結中的超流[24];(c),(d)隧道結中的超導硬能隙[26]Fig.3.Superconducting proximity effect in PbTe-Pb hybrid nanowires: (a),(b)Supercurrent in a Josephson junction[24];(c),(d)hard gap in a tunneling junction[26].

6 總結與展望

對選區(qū)生長的PbTe 納米線及其與超導的異質結構的研究在過去兩年多的時間已取得了很多進展,已成為基于納米線的拓撲量子計算研究中一個快速發(fā)展的新方向.在這兩年多的時間內,所獲得的PbTe SAG 納米線在遷移率、相位相干長度、彈道輸運等性能方面有的已經接近甚至已超過10年積累的III-V 族InAs 和InSb 納米線的水平.而結合選區(qū)外延和片上投影墻技術原位生長出的PbTe-超導雜化納米線器件,已顯示出高質量的界面、電場可調約瑟夫森結、近鄰超導硬能隙.因此,此體系已展現出在樣品質量提高方面的獨特優(yōu)勢.下一步此方向最重要的任務是努力在基于PbTe-超導雜化納米線的器件中,通過對各種器件參數、柵極、磁場的調控,實現零能電導峰及其峰值的量子化,然后通過繪制零能電導隨多參數的變化相圖[11]、引入耗散電極[32]、在多端器件中測量零能模之間的關聯[4,33]等多種方法,研判所觀測到的零能電導峰是否為馬約拉納零能模.在此基礎上開展馬約拉納零能模隱形傳態(tài)實驗,利用拓撲近藤效應實驗驗證拓撲簡并特征[33],努力實現拓撲量子比特“從0 到1”的突破[4].PbTe 巨大介電常數對雜質和缺陷電荷的屏蔽或許可以幫助我們獲得更加干凈的數據和更容易理解的結果.另外需注意,PbTe巨大的介電常數也會帶來一些不確定因素.例如,充電能太小可能會使構筑承載拓撲量子比特的“馬約拉納島”更為困難[20,22],大介電常數對拓撲量子比特讀取、調控所需的高頻測量可能也會有影響[34].這些都需要對其進行更深入的研究.總之,盡管實現拓撲量子比特是一個非常艱難的目標,但PbTe-超導雜化納米線這一體系已顯示出其用于實現這一目標的巨大潛力,而構筑基于此體系的拓撲量子比特器件的可規(guī)?；苽浼夹g也已經發(fā)展出來,因此這是一條值得嘗試的拓撲量子計算實現之路.