張亞東, 史洪巖

(沈陽(yáng)化工大學(xué) 信息工程學(xué)院, 遼寧 沈陽(yáng) 110142)

一直以來,化學(xué)反應(yīng)器的周期操作是否能夠提高化學(xué)反應(yīng)過程的性能(轉(zhuǎn)化率提高、可選擇性增加等)受到研究者的廣泛關(guān)注[1-5].至今,對(duì)周期操作的研究已經(jīng)覆蓋了很多不同類型的反應(yīng)體系,如聚合反應(yīng)、氣固催化反應(yīng)和電化學(xué)反應(yīng)等.一般通過在穩(wěn)態(tài)輸入上加上強(qiáng)迫幅值、頻率和波形等策略開展實(shí)驗(yàn)和仿真研究,研究目標(biāo)主要是如何選擇操作參數(shù)并證明其有效性[1].研究表明:相較于最優(yōu)穩(wěn)態(tài)操作,周期操作在一定條件下可以改善系統(tǒng)的時(shí)均性,對(duì)選擇性、轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)量等有不同程度的提高[2-3].特別是對(duì)于非線性系統(tǒng),這種非穩(wěn)態(tài)操作可能產(chǎn)生比最優(yōu)穩(wěn)態(tài)操作更好的性能[4-5].連續(xù)攪拌反應(yīng)釜(continuous stirred tank reactor,CSTR)本身具有顯著的非線性,因此對(duì)CSTR周期操作的評(píng)估和優(yōu)化成為現(xiàn)階段工業(yè)應(yīng)用亟待解決的關(guān)鍵問題.

英國(guó)Shiefld大學(xué)Lang等[12]從Volterra級(jí)數(shù)出發(fā)提出了非線性輸出頻率響應(yīng)函數(shù)(nonlinear output frequency response functions,NOFRFs)概念.該方法允許以分析線性系統(tǒng)的方式分析非線性系統(tǒng),能在一維空間上清晰準(zhǔn)確地反映出系統(tǒng)輸出頻譜和非線性參數(shù)之間的關(guān)系,從而方便用圖表進(jìn)行分析,已被廣泛應(yīng)用于系統(tǒng)故障診斷等領(lǐng)域[13-14].Shi等[15]研究將NOFRFs應(yīng)用于化學(xué)反應(yīng)器單變量周期操作的評(píng)估與優(yōu)化中,證明該方法能夠快速有效地進(jìn)行系統(tǒng)評(píng)估.付宥銘[16]過水吸收二氧化碳反應(yīng)的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了NOFRFs方法對(duì)二氧化碳吸收量估值的準(zhǔn)確性.然而,實(shí)際化工過程都是多變量的非線性系統(tǒng),且變量之間往往存在復(fù)雜的耦合關(guān)系,如何對(duì)多輸入的非線性化工過程進(jìn)行有效評(píng)估成為新的研究熱點(diǎn).

基于NOFRFs方法的優(yōu)點(diǎn),本文將通過同步操作入口濃度和入口溫度兩個(gè)參數(shù),對(duì)非等溫CSTR的輸出濃度進(jìn)行多變量周期操作,并和NFR方法以及單變量NOFRFs方法進(jìn)行比較.結(jié)合遺傳算法對(duì)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)擬合得到的函數(shù)進(jìn)行尋優(yōu),找到全局最小值來進(jìn)行系統(tǒng)設(shè)計(jì),從而指導(dǎo)反應(yīng)器的高效運(yùn)行.

1 多輸入非線性系統(tǒng)NOFRFs理論及同步周期操作評(píng)估方法

1.1 多輸入非線性系統(tǒng)NOFRFs理論

對(duì)于穩(wěn)定在零平衡的多輸入非線性系統(tǒng),假設(shè)xi(t)(i=1,…,m)和y(t)分別是非線性系統(tǒng)的輸入和輸出,系統(tǒng)輸出的Volterra級(jí)數(shù)形式為:

(2)

exp[-j(ω1τ1+…+ωnτn)]}dτ1…dτn

(3)

表示非線性系統(tǒng)的廣義頻率響應(yīng)函數(shù)(general frequency response functions,GFRFs);

(4)

基于式(2),Peng等[17]定義多輸入非線性系統(tǒng)的NOFRFs為

(5)

(6)

顯然,利用多輸入非線性系統(tǒng)的NOFRFs概念,式(2)可以寫成

(7)

進(jìn)一步將式(7)展開成多項(xiàng)式的形式為

(8)

多項(xiàng)式每階項(xiàng)數(shù)為

C(n,m)=(m+n-1)…(m+1)m/n!,

n=1,…,N.

(9)

基于此,非線性系統(tǒng)的輸入輸出關(guān)系表示為

(10)

1.2 基于NOFRFs的同步周期操作評(píng)估

假設(shè)非線性系統(tǒng)的最高階為2N,圍繞穩(wěn)態(tài)值xs、zs建立同步輸入諧波

x(t)=xs+Acos(ωFt) ,

(11)

z(t)=zs+Bcos(ωFt+φ).

(12)

對(duì)由公式(1)表示的非線性系統(tǒng)1進(jìn)行同步周期操作,系統(tǒng)輸出頻率響應(yīng)可以表示為基波、無窮項(xiàng)高次諧波和非周期項(xiàng)的Volterra級(jí)數(shù)形式.

(13)

yDC是非線性輸出響應(yīng)y(t)的直流分項(xiàng),是非線性化工過程周期操作評(píng)估的衡量指標(biāo),由輸入單獨(dú)作用和交叉效應(yīng)的直流項(xiàng)組成,可以通過NOFRFs在零頻時(shí)由系統(tǒng)非線性引起的輸出響應(yīng)來表示.

yDC=yDC,x+yDC,z+yDC,xz=Y(0)-ys.

(14)

在M組不同幅值(A,B)諧波的激勵(lì)下,其中M≥C(2,2)+C(4,2)+…+C(2N,2),且0

yDC=U*G*.

(15)

式中:yDC=[yDC,1,yDC,2,…,yDC,M]T;

U*=

(16)

G*=(U*TU*)-1U*TyDC.

(17)

根據(jù)G*的函數(shù)關(guān)系,可以對(duì)式(17)進(jìn)行最小二乘法求解.這種方法可以外推到具有3個(gè)或更多輸入變量的非線性系統(tǒng).基于NOFRFs的同步周期操作評(píng)估流程如圖1所示.

圖1 基于NOFRFs的同步周期操作評(píng)估流程

(18)

2 仿真結(jié)果與分析

2.1 非等溫CSTR同步周期操作的NOFRFs分析

考慮一個(gè)典型的非等溫CSTR中的非線性n階反應(yīng)A→product,物料和能量平衡方程為:

(19)

(20)

模型參數(shù)參見文獻(xiàn)[18].入口濃度cA,i和入口溫度Ti圍繞先前建立的穩(wěn)態(tài)cAi,s和Ti,s以余弦諧波形式進(jìn)行同步周期操作.

cA,i(t)=cAi,s+Acos(ωFt),

(21)

Ti(t)=Ti,s+Bcos(ωFt+φ).

(22)

從A∈[0.2,2] kmol·m-3、B∈[3.23,48.45] K中選取幅值,在ωF∈[0,100] rad/min的范圍內(nèi)對(duì)由公式(19)和(20)表示的非線性系統(tǒng)進(jìn)行同步周期操作,得到各階NOFRFs.考慮4階及以上的各階NOFRFs對(duì)系統(tǒng)的影響很小,可以忽略不計(jì).與出口濃度相對(duì)應(yīng)的入口濃度和入口溫度單獨(dú)貢獻(xiàn)的2階零頻NOFRFs與對(duì)數(shù)頻率ωF的關(guān)系如圖2所示.在5.78<ωF≤10.68 rad·min-1的頻率范圍內(nèi),G2,c(0)<0,G2,T(0)<0,二者的單獨(dú)貢獻(xiàn)為負(fù),表明性能的提高可以通過引入單變量周期操作運(yùn)行來預(yù)期.

圖2 與出口濃度對(duì)應(yīng)的入口濃度和入口溫度單獨(dú)貢獻(xiàn)2階NOFRFs

圖3 與出口濃度對(duì)應(yīng)的入口濃度和溫度交叉效應(yīng)的總的2階NOFRFs

sinφIm[G2,cT(0)]}.

(23)

圖4 與出口濃度對(duì)應(yīng)的入口濃度和溫度交叉效應(yīng)的2階交叉項(xiàng)NOFRFs的實(shí)部和虛部

2.2 仿真結(jié)果

圖5給出了當(dāng)A=50%、B=20%時(shí),入口濃度和入口溫度單獨(dú)操作和同步周期操作的出口濃度評(píng)價(jià)指標(biāo)直流分量的數(shù)值仿真的比較結(jié)果.在5.18<ωF≤25.25 rad·min-1的頻率范圍內(nèi),同步操作的出口濃度直流分量值明顯小于入口濃度或者入口溫度的單輸入操作,說明同步操作的效果較好.

圖5 入口濃度和入口溫度單獨(dú)操作和同步周期操作的出口濃度評(píng)價(jià)指標(biāo)直流分量的數(shù)值仿真結(jié)果比較

表1給出了本文所提出的在入口濃度和入口溫度同步周期操作下NOFRFs方法與NFR方法[11]的數(shù)值結(jié)果比較.從表1可以看出:基于NOFRFs的方法得到的結(jié)果與數(shù)值解吻合更好,說明了基于NOFRFs的新方法的準(zhǔn)確性.

表1 同步周期操作下NFR和NOFRFs數(shù)值結(jié)果比較

2.3 基于NOFRFs的優(yōu)化設(shè)計(jì)

表1的評(píng)估結(jié)果表示關(guān)于周期操作參數(shù)A、B、ωF和φopt與yDC,NOFRFs之間的離散關(guān)系,為了更好地指導(dǎo)實(shí)際操作,需要擬合得到在約束條件下關(guān)于周期操作參數(shù)A、B、ωF和φopt與yDC,NOFRFs之間函數(shù)關(guān)系,進(jìn)而對(duì)系統(tǒng)進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì).為得到非等溫CSTR入口濃度和入口溫度的同步周期性操作的最大轉(zhuǎn)換率,需要找到周期性操作A、B、ωF和φopt之間的最優(yōu)值.當(dāng)入口濃度和入口溫度進(jìn)行周期性同步操作時(shí),分別選擇ωF∈[1,10] rad·min-1作為與yDC負(fù)值相關(guān)聯(lián)的有效頻率范圍的頻率邊界,分別選擇A=10%和B=1%作為有效振幅范圍的最小輸入振幅,選擇A=100%和B=15%作為有效振幅范圍的最大輸入振幅.基于多輸入非線性系統(tǒng)的NOFRFs的離散數(shù)據(jù),通過神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)擬合得到了yDC與周期運(yùn)行參數(shù)A、B、ωF和φopt之間的函數(shù)關(guān)系f(A,B,ωF,φopt),具體算法如下:

(1) 數(shù)據(jù)集:以A、B、ωF和φopt為輸入數(shù)據(jù)集,NOFRFs方法得到的yDC為輸出數(shù)據(jù)集;

(2) 驗(yàn)證和測(cè)試數(shù)據(jù),訓(xùn)練數(shù)據(jù)集為樣本70%,驗(yàn)證和測(cè)試數(shù)據(jù)集各15%;

(3) 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)體系結(jié)構(gòu).神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)包含三個(gè)層次,輸入層有4個(gè)單元,設(shè)置擬合網(wǎng)絡(luò)隱藏層的神經(jīng)元的數(shù)量為10,輸出層有1個(gè)單元;

(4) 采用Levenberg-Marquardt訓(xùn)練算法訓(xùn)練數(shù)據(jù)集,得到一個(gè)參數(shù)數(shù)據(jù)集的MATLAB函數(shù).

表2給出了神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)擬合結(jié)果,均方誤差接近于0,R值接近1表示密切,說明基于多輸入非線性系統(tǒng)的NOFRFs的離散數(shù)據(jù)具有很好的擬合度.

表2 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)擬合

基于遺傳算法對(duì)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)擬合得到的函數(shù)進(jìn)行尋優(yōu),找到全局最小值,函數(shù)為

minf(A,B,ωF,φopt),

(24)

基于式(24)得到全局最小值yDC,min,反應(yīng)物的穩(wěn)態(tài)轉(zhuǎn)換率δA,s、周期操作的最大轉(zhuǎn)換率δA,pmax以及轉(zhuǎn)換率增量ΔδA定義為:

(25)

表3給出了最優(yōu)值yDC,min和轉(zhuǎn)換率的結(jié)果.結(jié)果表明:與穩(wěn)態(tài)操作相比,周期操作下反應(yīng)物的轉(zhuǎn)化率有了明顯提高.

表3 入口濃度和入口溫度同步周期操作的最優(yōu)值和轉(zhuǎn)換率的結(jié)果

3 結(jié) 論

本文提出了一種基于多輸入同步周期操作的NOFRFs的方法.該方法運(yùn)用了多輸入非線性系統(tǒng)的NOFRFs的思想,對(duì)非等溫CSTR入口濃度和入口溫度同步周期操作進(jìn)行了快速評(píng)估.與NFR和單變量NOFRFs的方法進(jìn)行對(duì)比,證明了該方法的快速性和準(zhǔn)確性.此外,利用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)與遺傳算法對(duì)本文方法產(chǎn)生的同步周期操作輸入輸出數(shù)據(jù)進(jìn)行了優(yōu)化設(shè)計(jì),結(jié)果表明與穩(wěn)態(tài)運(yùn)行相比,優(yōu)化參數(shù)使周期運(yùn)行下反應(yīng)物的轉(zhuǎn)化率有了明顯提高.