摘要：氫氣大規(guī)模輸送是實(shí)現(xiàn)中國(guó)“雙碳”戰(zhàn)略目標(biāo)的重要環(huán)節(jié)，但將氫氣摻入現(xiàn)有天然氣管網(wǎng)可能引發(fā)管道氫脆，焊縫處存在嚴(yán)重的應(yīng)力集中，更易導(dǎo)致氫富集進(jìn)而可能導(dǎo)致管道失效。采用ABAQUS軟件建立含夾雜的20號(hào)鋼環(huán)焊縫二維模型，利用熱力耦合方法分析焊接溫度場(chǎng)及殘余應(yīng)力場(chǎng)；在考慮接頭組織不均勻性和焊縫處存在殘余應(yīng)力的基礎(chǔ)上進(jìn)行氫擴(kuò)散仿真模擬，分析夾雜分布、取向和形狀對(duì)焊縫中氫擴(kuò)散特性的影響規(guī)律。結(jié)果表明：當(dāng)夾雜平行于氫擴(kuò)散方向時(shí)，夾雜邊界周?chē)鷳?yīng)力集中的區(qū)域易產(chǎn)生氫偏聚；填充層中夾雜-焊縫金屬界面局部氫濃度最高，約為根焊層的2.45倍；當(dāng)夾雜垂直于氫擴(kuò)散方向時(shí)，殘余壓應(yīng)力不利于堆疊夾雜的氫捕獲；與平行于氫擴(kuò)散方向夾雜相比，填充層夾雜內(nèi)最高氫濃度降幅達(dá)到了48%；當(dāng)填充層存在球狀?yuàn)A雜時(shí)，氫并沒(méi)有在夾雜-焊縫金屬界面聚集，而是擴(kuò)散到了接頭附近的母材區(qū)域，增大了管材失效風(fēng)險(xiǎn)。

關(guān)鍵詞：夾雜物； 環(huán)焊縫； 殘余應(yīng)力； 氫擴(kuò)散； 氫富集

中圖分類(lèi)號(hào)：TE 88"" 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

引用格式：李玉星，寧元星，劉翠偉，等.20號(hào)鋼環(huán)焊縫中夾雜物對(duì)氫擴(kuò)散行為影響［J］.中國(guó)石油大學(xué)學(xué)報(bào)（自然科學(xué)版），2024，48（5）：160-167.

LI Yuxing， NING Yuanxing， LIU Cuiwei， et al. Effects of inclusions in" steel 20 girth weld on hydrogen diffusion behaviors ［J］. Journal of China University of Petroleum （Edition of Natural Science），2024，48（5）：160-167.

Effects of inclusions in steel 20 girth weld on hydrogen diffusion behaviors

LI Yuxing1， NING Yuanxing1， LIU Cuiwei1， WANG Cailin1， ZHANG Huimin3

（1.College of Pipeline and Civil Engineering in China University of Petroleum （East China）， Qingdao 266580， China;

2.Shandong Key Laboratory of Oil-Gas Storage and Transportation Safety， Qingdao 266580， China;

3.PetroChina Coalbed Methane Company Limited Shanxi Branch， Taiyuan 030000， China

）

Abstract： Large-scale transportation of hydrogen is an essential component to achieve the strategic goal of carbon peak and carbon neutrality. However， blending hydrogen into the present natural gas pipeline network may cause hydrogen embrittlement of pipelines. Serious stress concentration at the weld joint may happen， which is prone to hydrogen enrichment and subsequent potential pipe failure. The two-dimensional model of steel 20 girth weld with inclusions was built by using the software of ABAQUS. The thermal-mechanical coupling method was used to analyze the welding temperature and residual stress fields. Subsequently， hydrogen diffusion simulations were conducted considering the microstructure heterogeneity of the welded joint and the presence of residual stresses at the weld seam， and the effect of the inclusions distribution， orientation andSymbol`@@ shape on the hydrogen diffusion behavior in the weld seam was analyzed. The results show that， when the inclusions are parallel to the hydrogen diffusion orientation， the region of stress concentration around the inclusions boundary is prone to hydrogen partial gathering. The maximum local hydrogen concentration at the inclusions-weld interface in the filler layer is about 2.45 times that of the root weld layer. When the inclusions are perpendicular to the hydrogen diffusion direction， the residual compressive stress is not favorable for hydrogen trapping in the stacked inclusions. The maximum hydrogen concentration in the filled layer was reduced by almost 48% compared to the inclusions parallel to the hydrogen diffusion direction. In addition， when spherical inclusions exist in the filler layer， there is no hydrogen enrichment at the inclusions-weld interface， and hydrogen diffuses into the pipeline steel area near the joint， increasing the risk of pipe failure.

Keywords： inclusions；girth weld; residual stress; hydrogen diffusion; hydrogen enrichment

氫能對(duì)于實(shí)現(xiàn)雙碳目標(biāo)具有重要支撐作用，將氫氣摻入天然氣管網(wǎng)進(jìn)行長(zhǎng)距離混輸?shù)姆绞绞菍?shí)現(xiàn)氫能大規(guī)模、高效經(jīng)濟(jì)輸送的最佳方式之一［1-4］。然而在管道服役過(guò)程中氫原子可滲入金屬管材從而引發(fā)氫脆、氫鼓泡和氫致開(kāi)裂等氫致失效現(xiàn)象，嚴(yán)重威脅輸氫管道的安全運(yùn)行［5-6］。長(zhǎng)距離輸氣管道大規(guī)模采用焊接連接［7］，焊接熱作用導(dǎo)致接頭處存在嚴(yán)重的應(yīng)力和顯微組織不均勻性［8-9］，更易導(dǎo)致氫在焊縫區(qū)富集，從而導(dǎo)致管道失效。夾雜物是常見(jiàn)的焊接缺陷，能夠顯著降低焊縫金屬結(jié)構(gòu)的塑形和韌性。針對(duì)夾雜物對(duì)鋼基體中的氫擴(kuò)散行為的影響，國(guó)內(nèi)外學(xué)者做了詳細(xì)研究。Peng等［10］利用場(chǎng)發(fā)射電鏡（FE-SEM）和能譜儀（EDS）從形貌和殘余應(yīng)力分布等方面分析了經(jīng)過(guò)脫氧處理的X70管線鋼中球形夾雜物的氫擴(kuò)散和聚集行為，研究結(jié)果表明，含較大夾雜物的鋼可以增加氫的擴(kuò)散通量，同時(shí)增加氫在鋼中的有效擴(kuò)散系數(shù)，促進(jìn)夾雜物中氫的局部聚集，成為誘發(fā)裂紋的起裂點(diǎn)。Hu等［11］指出影響氫俘獲能力和擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)行為的主要因素為夾雜物周?chē)臍堄鄳?yīng)力水平。Jiang等［12］采用電化學(xué)充氫探究了卷管（reeling-pipeline）焊接接頭的氫滲透行為，發(fā)現(xiàn)富集Al-Mg-Ca元素的氧化物夾雜與鋼基體之間的界面通常是強(qiáng)捕獲位點(diǎn)，優(yōu)先捕獲擴(kuò)散氫。鐘振前等［13］采用數(shù)值模擬方法研究了條狀?yuàn)A雜物對(duì)0Cr16Ni5Mo鋼中氫擴(kuò)散過(guò)程的影響，結(jié)果表明氫濃度梯度是夾雜物發(fā)揮通道或捕獲氫作用的重要原因。周池樓等［14］模擬了單夾雜、并列式和堆疊式3種夾雜分布方式及取向?qū)U(kuò)散通量的影響，結(jié)果表明與氫擴(kuò)散方向垂直的堆疊式夾雜具有較強(qiáng)的氫捕獲能力，夾雜邊界處更易形成氫富集加劇氫脆。金屬材料發(fā)生氫脆（HE）與內(nèi)部夾雜物等氫陷阱的存在密切相關(guān)。氫在焊接接頭區(qū)域的擴(kuò)散不僅受到顯微組織各向異性的影響，還與焊接殘余應(yīng)力有關(guān)［15］，因此氫在含夾雜物焊縫中的偏析和擴(kuò)散行為研究有待進(jìn)一步完善。筆者選用20號(hào)鋼環(huán)焊縫為研究對(duì)象，采用數(shù)值模擬方法研究夾雜物不同分布、取向和形狀對(duì)氫在焊縫中擴(kuò)散行為的影響。

∫VdcdtdV+∫Sn·JdS=0.（1）

式中，c為擴(kuò)散相濃度；V為任意曲面S的體積；n為曲面S的外法線；J為擴(kuò)散相的濃度通量。

應(yīng)用高斯散度定理，并在擴(kuò)散方程中引入活度變量，推導(dǎo)得到氫擴(kuò)散的控制方程為

∫Vdcdt-X·JdV+∫Sn·JdS=0.（2）

氫在金屬非均勻組織中擴(kuò)散由化學(xué)勢(shì)梯度（μ/X）驅(qū)動(dòng)，其中J可由化學(xué)勢(shì)梯度表示為

J=-DcR（θ-θZ）·μX ，（3）

其中

μ=μ0+R（θ-θZ）lnφ+pVH，p=-trace（σ）/3.

式中，D（c，θ，f）為氫擴(kuò)散系數(shù)，m2/s；R為氣體常數(shù)（J/（mol·K）），取值為8.314；θ為氫擴(kuò)散時(shí)的熱力學(xué)溫度，K；θZ為絕對(duì)零度（K）;μ0為化學(xué)勢(shì)固定值；p為負(fù)靜水壓力，Pa；trace（σ）為應(yīng)力張量的跡；VH為材料中氫的偏物質(zhì)的量體積，取2×10-6 m3/mol。

氫擴(kuò)散的本構(gòu)方程為

J=-sD·φX+κsX（ln（θ-θZ））+κppX.（4）

其中

=c/s.

式中，s（θ，f）為氫在材料中的溶解度；κs（c，θ，f）為由溫度梯度驅(qū)動(dòng)氫擴(kuò)散的“Soret效應(yīng)”系數(shù)；κp（c，θ，f）為由靜水應(yīng)力驅(qū)動(dòng)氫擴(kuò)散的等效應(yīng)力系數(shù)，m/N-1/2； s為溶解度，10-11 Pa-1/2（根據(jù)Sievert定律對(duì)質(zhì)量擴(kuò)散的適用性）。

假設(shè)氫擴(kuò)散在等溫條件下進(jìn)行（不考慮溫度梯度），氫擴(kuò)散的控制方程［16］簡(jiǎn)化為

∫Vδφsdφdt+δφX·sD·φX-κppXdV=∫SδφqdS.（5）

2 有限元模型建立

2.1 幾何模型及網(wǎng)格劃分

以包頭鋼鐵公司生產(chǎn)的20號(hào)無(wú)縫管線鋼為研究對(duì)象，建立3層單道環(huán)焊二維軸對(duì)稱(chēng)模型，如圖1所示。管道外徑為273 mm，壁厚為14 mm，模型總長(zhǎng)度為200 mm。接頭采用V型坡口，坡口角度為60°，鈍邊為1 mm，裝配間隙為3 mm。對(duì)焊縫及熱影響區(qū)（HAZ）進(jìn)行網(wǎng)格加密，遠(yuǎn)離接頭的母材區(qū)域進(jìn)行網(wǎng)格過(guò)渡。模擬前進(jìn)行網(wǎng)格敏感性分析，選用0.1 mm網(wǎng)格尺寸。

2.2 模型設(shè)置

夾雜物形狀設(shè)置為條狀與球狀兩種，如圖2所示，分別分布在根焊層、填充層及蓋面層。夾雜取向與氫擴(kuò)散方向有平行與垂直兩種方式，其中平行夾雜呈并列分布，垂直夾雜呈堆疊分布。條狀?yuàn)A雜長(zhǎng)寬比為10（長(zhǎng)邊3 mm，短邊0.3 mm），球狀?yuàn)A雜半徑為0.15 mm。

采用直接耦合法求解焊接溫度場(chǎng)與焊后殘余應(yīng)力場(chǎng)，焊縫處使用生死單元法逐層激活單元，選用二維四節(jié)點(diǎn)CAX4T單元。熱學(xué)邊界條件考慮輻射和對(duì)流，管道初始溫度和環(huán)境溫度設(shè)置為25 ℃，換熱系數(shù)設(shè)置為15 W/（m2·℃），熱輻射率設(shè)置為0.85。焊接模擬中力學(xué)邊界條件約束管道兩端自由度U1、U2和UR3。氫擴(kuò)散模擬中采用氫活度來(lái)表征管道內(nèi)外壁的邊界條件，滲氫擴(kuò)散僅在低碳鋼焊接接頭與基體內(nèi)發(fā)生，管道外壁面氫濃度設(shè)置為0。

耦合殘余應(yīng)力氫擴(kuò)散模擬選用DCAX4單元，滿(mǎn)足基本假設(shè)如下：①夾雜物與焊縫金屬之間滿(mǎn)足共格相界條件，化學(xué)勢(shì)連續(xù)；②夾雜物之間沒(méi)有相互重疊，任何兩個(gè)夾雜物間保持一定的距離；③夾雜物未接觸熱影響區(qū)邊界。

2.3 材料參數(shù)設(shè)置

實(shí)際焊接中熱量的劇烈變化會(huì)導(dǎo)致材料的性能發(fā)生較大程度的變化，假設(shè)母材與焊接材料屬性相同，20號(hào)鋼熱物理性能參數(shù)采用Huang等［17］提供的數(shù)據(jù)，如圖3所示。氫擴(kuò)散分析中考慮焊接接頭顯微組織的不均勻性，模擬參數(shù)如表1所示。HAZ各亞區(qū)及焊縫的氫滲透特性依據(jù)20號(hào)鋼焊接接頭EBSD分析。夾雜物既可作為氫陷阱，亦可作為擴(kuò)散

通道來(lái)影響氫在金屬晶格中的擴(kuò)散［14］，假設(shè)氫在夾雜中的擴(kuò)散系數(shù)和溶解度為母材的10倍。

3 結(jié)果與討論

3.1 焊接溫度場(chǎng)及殘余應(yīng)力場(chǎng)

焊接溫度場(chǎng)以及焊縫逐層焊接完成并冷卻至室溫時(shí)的殘余應(yīng)力場(chǎng)如圖4所示。20號(hào)低碳鋼液相線溫度約為1 460 ℃，假設(shè)峰值溫度高于1 460 ℃為焊縫金屬。從圖4中可以看出，等效殘余應(yīng)力主要分布在環(huán)焊接頭及周?chē)w附近，并且主要集中在填充層與蓋面層。焊接接頭區(qū)域的Mises等效應(yīng)力顯著高于母材，接頭區(qū)域峰值已超過(guò)了20號(hào)鋼的屈服強(qiáng)度。管道外表面等效應(yīng)力高于內(nèi)表面，其中內(nèi)表面附近應(yīng)力也達(dá)到276 MPa。20號(hào)鋼管道內(nèi)外表面的徑向殘余應(yīng)力、軸向殘余應(yīng)力和管道壓力分布如圖5所示。由圖5可以看出，管道軸向應(yīng)力與徑向應(yīng)力沿管道長(zhǎng)度方向呈波動(dòng)變化趨勢(shì)，靠近焊縫中心位置為應(yīng)力波動(dòng)變化的拐點(diǎn)。焊縫區(qū)域的內(nèi)表面形成軸向和徑向拉伸應(yīng)力，外表面形成軸向壓縮應(yīng)力。殘余應(yīng)力在焊接接頭與母材間存在明顯的應(yīng)力梯度，從而顯著影響氫在接頭區(qū)域的擴(kuò)散行為［18］。氫擴(kuò)散分析中驅(qū)動(dòng)力主要為靜水應(yīng)力［19］，其值為三向主應(yīng)力（環(huán)向應(yīng)力、軸向應(yīng)力和徑向應(yīng)力）的平均值。壓力分布可以間接反映靜水應(yīng)力分布特征，可以看出靜水應(yīng)力較高區(qū)域主要集中在第二、三層焊縫以及母材和相變區(qū)交界處，焊縫處應(yīng)力表現(xiàn)為壓應(yīng)力，HAZ與母材交界處表現(xiàn)為拉應(yīng)力。

3.2 殘余應(yīng)力對(duì)夾雜內(nèi)氫擴(kuò)散的影響

焊接接頭區(qū)域氫擴(kuò)散穩(wěn)定后的濃度分布如圖6所示，其中并列條狀?yuàn)A雜存在于蓋面層。當(dāng)不考慮焊接殘余應(yīng)力時(shí)，氫在焊縫中的擴(kuò)散驅(qū)動(dòng)力為濃度梯度。管道內(nèi)外表面存在濃度差，氫擴(kuò)散從高濃度向低濃度方向擴(kuò)散。由于管道基體擁有比焊接接頭區(qū)域更大的氫溶解度，因此母材區(qū)域的氫濃度高于接頭區(qū)域。蓋面層平行條狀?yuàn)A雜內(nèi)氫濃度沿?cái)U(kuò)散方向均勻分布，最大氫濃度為2.68×10-8。在實(shí)際焊接接頭中各區(qū)域顯微組織存在不均勻性，同時(shí)還存在焊接殘余應(yīng)力和應(yīng)變。因此當(dāng)考慮焊接殘余應(yīng)力時(shí)，焊接接頭部位及夾雜內(nèi)氫濃度分布與不考慮焊接殘余應(yīng)力時(shí)氫濃度分布存在顯著差異。一方面，相比于母材和焊縫區(qū)域，氫在夾雜中溶解度更高，優(yōu)先捕獲擴(kuò)散氫；另一方面，由圖5可知，在蓋面層存在靜水應(yīng)力，因此促進(jìn)了氫在夾雜處的聚集。在擴(kuò)散過(guò)程中夾雜與焊縫的邊界作為氫陷阱，氫優(yōu)先在兩相邊界處偏聚，最終成為氫濃度富集的區(qū)域。夾雜內(nèi)最大氫濃度為3.046×10-7，較無(wú)殘余應(yīng)力情況增大了約12倍。

3.3 夾雜形狀、分布和取向?qū)鋽U(kuò)散的影響

平行條狀?yuàn)A雜長(zhǎng)度方向與氫擴(kuò)散方向相同，堆疊條狀?yuàn)A雜長(zhǎng)度方向垂直于氫擴(kuò)散方向。兩種不同取向夾雜內(nèi)氫富集區(qū)域的氫濃度隨時(shí)間變化如圖7所示。由圖7可知，當(dāng)夾雜平行于氫擴(kuò)散方向時(shí)，填充層內(nèi)氫偏聚情況最為嚴(yán)重，相同時(shí)刻下氫濃度大約為根焊層和蓋面層的3倍。由此可以看出在沒(méi)有外部應(yīng)力的情況下，

焊縫內(nèi)夾雜物與焊縫界面周?chē)鷼堄鄳?yīng)力集中的區(qū)域是氫聚集的主要部位。當(dāng)夾雜垂直于氫擴(kuò)散方向時(shí)，填充層夾雜分布在靜水應(yīng)力最大的區(qū)域，夾雜內(nèi)最大氫濃度小于其他焊層。因此可以推斷當(dāng)夾雜垂直于氫擴(kuò)散方向時(shí)，焊層中存在的殘余壓應(yīng)力不利于氫的捕獲。與平行于氫擴(kuò)散方向的條狀?yuàn)A雜相比，填充層夾雜內(nèi)最大氫濃度降幅達(dá)到了48%。根焊層與蓋面層應(yīng)力值近似，由于根焊層夾雜距離管道內(nèi)表面最近，最高氫濃度明顯高于距離內(nèi)表面最遠(yuǎn)的蓋面層夾雜，最大氫濃度增幅為40%。

夾雜與基體的相界面一方面可以成為氫擴(kuò)散的主要路徑，同時(shí)也是氫的強(qiáng)陷阱［20］，夾雜對(duì)氫擴(kuò)散行為的影響是兩種效應(yīng)共同的結(jié)果。圖8為兩種分布和取向情況下夾雜內(nèi)部氫擴(kuò)散通量隨時(shí)間的變化。從圖8中可以看出，當(dāng)考慮殘余應(yīng)力時(shí)，蓋面層擴(kuò)散通量較不考慮焊后殘余應(yīng)力增大了約50 %。當(dāng)夾雜平行于擴(kuò)散方向時(shí)，填充層夾雜內(nèi)穩(wěn)態(tài)氫擴(kuò)散通量比其他層夾雜大一個(gè)數(shù)量級(jí)。這說(shuō)明當(dāng)平行夾雜周?chē)嬖跉堄鄳?yīng)力時(shí)氫陷阱的捕獲效果明顯增強(qiáng)，更容易在夾雜與焊縫邊界偏聚，加劇了氫致開(kāi)裂的風(fēng)險(xiǎn)。而當(dāng)夾雜垂直于擴(kuò)散方向時(shí)，夾雜分布對(duì)于穩(wěn)態(tài)氫擴(kuò)散通量的影響較小。

圖9為球狀?yuàn)A雜內(nèi)氫富集區(qū)域氫濃度和夾雜內(nèi)氫擴(kuò)散通量隨時(shí)間的變化。

由圖9可知，當(dāng)夾雜形狀由條狀變?yōu)榍驙顣r(shí)，夾雜面積減小，但根焊層和蓋面層的最高氫濃度相較于條狀?yuàn)A雜顯著增大。當(dāng)管道焊接接頭內(nèi)表面吸附氫濃度一定時(shí)，根焊層和填充層球狀?yuàn)A雜增大了氫的平均積累量，加劇了管道焊縫處的氫脆。球狀?yuàn)A雜在根焊層和蓋面層的分布對(duì)于氫濃度和擴(kuò)散通量影響較小，但相對(duì)于平行和并列夾雜，氫擴(kuò)散通量增大了一個(gè)數(shù)量級(jí)。此外，填充層的氫濃度分布和擴(kuò)散通量與并列和堆疊夾雜有顯著區(qū)別。圖10為球狀?yuàn)A雜在填充層時(shí)管道整體的氫濃度分布，與其他夾雜分布不同，填充層球狀?yuàn)A雜內(nèi)整體氫濃度較小，在壓應(yīng)力作用下，氫并沒(méi)有在夾雜與焊縫相界面處偏聚，反而促進(jìn)了氫原子在整個(gè)管道內(nèi)的擴(kuò)散。氫擴(kuò)散穩(wěn)定后，氫在焊接接頭外的管材基體中呈現(xiàn)非均勻分布特性，大量分布在管材的拉應(yīng)力區(qū)域。填充層球狀?yuàn)A雜表現(xiàn)出了對(duì)于氫在夾雜內(nèi)擴(kuò)散的抑制作用，在壓應(yīng)力作用下，可擴(kuò)散氫沿接頭熱影響區(qū)域擴(kuò)散至管材基體部分，增大了管道氫脆的風(fēng)險(xiǎn)。

4 結(jié) 論

（1）與管道母材相比，焊接接頭區(qū)域擁有更大的焊后殘余應(yīng)力，殘余應(yīng)力在焊接接頭與母材間存在明顯的應(yīng)力梯度;同時(shí)在實(shí)際接頭中各區(qū)域顯微組織存在不均勻性，這些因素均會(huì)影響氫在焊縫中的擴(kuò)散，因此在考慮焊縫中夾雜對(duì)氫擴(kuò)散的影響時(shí)，不能忽略焊接殘余應(yīng)力的影響。

（2）當(dāng)夾雜平行于氫擴(kuò)散方向且沒(méi)有外部應(yīng)力時(shí)，夾雜與焊縫相界面周?chē)鷼堄鄳?yīng)力集中的區(qū)域是氫聚集的主要部位，填充層的氫富集情況最為嚴(yán)重，局部氫濃度為其他層的3倍；當(dāng)夾雜垂直于氫擴(kuò)散方向時(shí)，根焊層氫濃度最高，這與夾雜距離管道吸附氫表面的長(zhǎng)度有關(guān)；堆疊夾雜的擴(kuò)散通道效應(yīng)更為顯著，焊后殘余壓應(yīng)力不利于堆疊夾雜的氫捕獲。

（3）球狀?yuàn)A雜相比于條狀?yuàn)A雜更易引發(fā)氫偏聚，根焊層和蓋面層的最高氫濃度相較于條狀?yuàn)A雜顯著增大，更易導(dǎo)致焊縫區(qū)氫致開(kāi)裂；同時(shí)當(dāng)球狀?yuàn)A雜存在于填充層時(shí)，還會(huì)增大管道失效的風(fēng)險(xiǎn)。

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（編輯 沈玉英）