摘"要"濱?；痣姀S循環(huán)水管道中硫化氫等有毒有害氣體的積累不僅會影響冷卻系統(tǒng)的正常運(yùn)行，還會對周邊環(huán)境及現(xiàn)場作業(yè)人員的健康造成嚴(yán)重危害，是困擾火電廠安全運(yùn)行的重大難題. 因此，研究火電廠循環(huán)水管道中硫化氫的產(chǎn)生機(jī)制并針對性提出防控措施，是火電廠亟需解決的科學(xué)問題. 基于此，本文從濱海火電廠循環(huán)水管道中如何產(chǎn)生硫化氫及防治的科學(xué)問題出發(fā)，介紹了硫化氫對環(huán)境、設(shè)備和人員的嚴(yán)重危害，綜述了不同自然環(huán)境中硫化氫產(chǎn)生的機(jī)制，指出了微生物介導(dǎo)硫酸鹽還原作用是循環(huán)水管道中硫化氫產(chǎn)生的關(guān)鍵，并根據(jù)國內(nèi)外研究進(jìn)展對硫化氫的防治策略進(jìn)行了展望. 本文對于科學(xué)防控火電廠循環(huán)水管道產(chǎn)生硫化氫等有毒有害氣體的風(fēng)險(xiǎn)具有重要的指導(dǎo)意義.

關(guān)鍵詞"濱?；痣姀S;硫化氫;防控措施

中圖分類號"Q938.1""文獻(xiàn)標(biāo)識碼"A

0"引"言

火力發(fā)電是我國電力供應(yīng)的主力軍，截止至2022年12月底，我國火力發(fā)電裝機(jī)容量為13.32億kw，火力發(fā)電量為58 887.95億kwh，貢獻(xiàn)了全國約70%的發(fā)電量[1]. 因具有水資源取用方便的優(yōu)勢，我國沿海地區(qū)建設(shè)了許多火電廠[2]. 為解決火力發(fā)電燃煤機(jī)組正常運(yùn)行的散熱問題，濱?；痣姀S一般采用海水直流供水冷卻系統(tǒng)[3]. 然而，濱?；痣姀S循環(huán)水冷卻系統(tǒng)具有海洋生物繁殖迅速的特點(diǎn)[4]. 福建、廣東一帶海水常期處于15～30 ℃，為海洋生物的生長提供了適宜的環(huán)境溫度，大量的貝類（如藤壺、青口和海蠣子）和微藻（如菱形藻）等污損生物常附著于管道中，甚至可觀察到魚類存在于明渠中[5]. 同時，臨海區(qū)域特殊的海洋環(huán)境和冷卻水渠（管道）的限域作用，會降低域內(nèi)海水流動擴(kuò)散效應(yīng)，引起含有N、P及S元素的營養(yǎng)鹽類、有機(jī)物和動/植物腐質(zhì)的富集，誘發(fā)海水的富營養(yǎng)化. 海水中有機(jī)物和動/植物腐質(zhì)的氧化分解為微生物和藻類的快速繁殖提供充足的營養(yǎng)物質(zhì)，導(dǎo)致海水冷卻系統(tǒng)管道內(nèi)細(xì)菌、藻類和貝類大量生長. 由于海水冷卻系統(tǒng)絕大部分都是長期封閉的管道，輸水管道內(nèi)陰暗、缺氧的環(huán)境和特征營養(yǎng)元素的蓄積，有利于附著在管道生物膜上厭氧菌的生長，管道內(nèi)存在的海洋生物為該類細(xì)菌的生長提供了充足的有機(jī)質(zhì). 例如硫酸鹽還原菌（sulfate reducing bacteria，SRB）在厭氧分解有機(jī)質(zhì)的同時將硫酸鹽還原為硫化氫以獲得能量[6]. 這些厭氧細(xì)菌通過代謝產(chǎn)生硫化氫和甲烷等有毒有害氣體，而有毒有害氣體的累積不僅會影響冷卻系統(tǒng)的安全運(yùn)行，還會對進(jìn)入現(xiàn)場施工作業(yè)人員的人身安全造成嚴(yán)重危害.

基于濱?；痣姀S循環(huán)水管道中硫化氫的產(chǎn)生及其引發(fā)的一系列問題，本文介紹了密閉管道中硫化氫的產(chǎn)生對環(huán)境、設(shè)備和人員的嚴(yán)重危害，通過系統(tǒng)綜述不同自然環(huán)境中硫化氫產(chǎn)生的機(jī)制，指出微生物介導(dǎo)硫酸鹽還原是引起循環(huán)水管道中硫化氫產(chǎn)生的關(guān)鍵. 進(jìn)一步根據(jù)國內(nèi)外研究進(jìn)展對硫化氫的防治策略進(jìn)行了展望，探討了更加有效的硫化氫防治策略，從而推動火電廠循環(huán)水管道硫化氫等有毒有害氣體的科學(xué)防控，對沿?；痣姀S循環(huán)水系統(tǒng)安全運(yùn)行具有重要意義.

1"密閉管道中產(chǎn)生硫化氫對環(huán)境、設(shè)備和人員的嚴(yán)重危害

硫化氫作為劇毒氣體其危害性較大，在廢棄物處理廠和下水道中常與CH4、CO2、CO、SO2等形成爆炸性混合氣體，這些有毒有害混合氣體在國內(nèi)外城市排水系統(tǒng)中引起中毒、爆炸的事故時有發(fā)生[7]. 一些建設(shè)于遠(yuǎn)海的海洋平臺也面臨因硫化氫泄漏引發(fā)的連鎖事故威脅，在含硫天然氣開采過程中一旦發(fā)生硫化氫氣體泄漏，將會危及人員的生命財(cái)產(chǎn)安全. 如果含硫化氫天然氣泄漏后遭遇延遲點(diǎn)火并引發(fā)爆炸，將會引發(fā)災(zāi)難性的后果[8]. 除此之外，密閉管道中硫化氫的產(chǎn)生還存在典型的三大危害：

一是對環(huán)境產(chǎn)生的危害，硫化氫氣體的密度高于空氣，在管道中容易在氣體的下層長時間存留和擴(kuò)散，一旦其從密閉管道中溢出，不僅會污染管道周圍空氣，甚至?xí){周邊人員的健康. 因此，我國在GBZ1-2010《工業(yè)企業(yè)設(shè)計(jì)衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》中明確規(guī)定車間工作地點(diǎn)空氣中硫化氫最高質(zhì)量濃度不得超過10 mg/m3，而居民區(qū)環(huán)境大氣中硫化氫的最高質(zhì)量濃度不得超過0.01 mg/m3[9].

二是具有腐蝕性，因?yàn)榱蚧瘹錃怏w具有還原性且易溶于水，其水溶液顯酸性，能夠?qū)艿乐新懵兜慕饘傥镔|(zhì)進(jìn)行酸腐蝕和電化學(xué)腐蝕，導(dǎo)致硫化物應(yīng)力開裂等情況出現(xiàn). 因此在含硫化氫氣體的石油、煤炭和天然氣開采和運(yùn)輸過程中會加強(qiáng)管道的巡查和養(yǎng)護(hù)，避免濕硫化氫環(huán)境引起的管道和設(shè)備發(fā)生酸腐蝕和電化學(xué)腐蝕[10]. 濱?；痣姀S循環(huán)水系統(tǒng)的管道和大型設(shè)備的連接處多采用焊接處理，金屬焊接頭處組織結(jié)構(gòu)復(fù)雜，強(qiáng)度大韌性低，存在焊接應(yīng)力和缺陷;同時也是受力情況相對復(fù)雜，更易受硫化氫腐蝕產(chǎn)生裂紋，從而影響設(shè)備的正常運(yùn)行[11]. 據(jù)統(tǒng)計(jì)，每年治理因硫化氫引起的管道腐蝕問題所花費(fèi)用就高達(dá)數(shù)十億美元[12].

三是具有刺激性和窒息性，Lambert[13]等總結(jié)了歷年來有關(guān)硫化氫對眼睛危害的研究，短期接觸體積分?jǐn)?shù)為2.5×10-8的硫化氫就會刺激眼睛造成不適，眼睛長期受硫化氫刺激會增加失明的幾率. 人體吸入高濃度硫化氫時容易發(fā)生中毒窒息，導(dǎo)致昏迷死亡. 火電廠會按期開展循環(huán)水系統(tǒng)的管道清淤工作，當(dāng)管道內(nèi)存在較低濃度的硫化氫時，進(jìn)入管道的工作人員的呼吸道及眼粘膜因硫化氫刺激而感到局部不適;濃度愈高，出現(xiàn)中樞神經(jīng)系統(tǒng)癥狀和窒息癥狀的全身性作用愈明顯，而當(dāng)人體直接吸入體積分?jǐn)?shù)為（5-10）×10-4的硫化氫就會導(dǎo)致瞬間急性中毒麻痹致死[14].

2"不同環(huán)境來源的硫化氫及其產(chǎn)生的機(jī)制

隨著對硫化氫產(chǎn)生機(jī)制研究的逐步深入，目前普遍認(rèn)為硫化氫的產(chǎn)生可分為三種. 首先是生物成因，包括生物降解和微生物硫酸鹽還原[15]. 生物降解過程是微生物對自然界存在的蛋白質(zhì)分解產(chǎn)生硫化氫的過程. 一般而言，生物降解作用僅發(fā)生在地表或者淺埋藏環(huán)境中，所以形成的硫化氫難以保存下來. 硫酸鹽還原途徑在全球硫循環(huán)中發(fā)揮重要作用，是微生物在缺氧環(huán)境下，以硫酸鹽為電子受體礦化有機(jī)物產(chǎn)生硫化氫的過程，包括同化途徑（assimilatory sulfur reduction，Asr）和異化途徑（dissimilatory sulfur reduction，Dsr）[6]. 兩種途徑均起始于硫酸鹽在腺嘌呤核苷三磷酸（adenosine triphosphate，ATP）活化后都產(chǎn)生5-磷酸腺苷（adenosine-5-phosphosulfate，APS）和亞硫酸鹽作為中間產(chǎn)物，最終均產(chǎn)生H2S. Asr途徑中，APS被ATP分子磷酸化產(chǎn)生3'-磷酸腺苷-5'-磷酸硫酸鹽（3'-phosphoadenosine-5'-phosphosulfate，PAPS），并在還原酶催化下生成亞硫酸鹽，最后還原為硫化氫. 而在Dsr途徑中，APS直接被APS還原酶還原為亞硫酸鹽，最后亞硫酸鹽進(jìn)一步被異化亞硫酸鹽還原酶還原成硫化氫[15]. Asr途徑廣泛發(fā)生在植物、細(xì)菌和真菌等有機(jī)體中，它們通過同化硫酸鹽還原途徑獲取硫元素，還原產(chǎn)生的硫化氫可進(jìn)入氨基酸合成途徑以生成半胱氨酸. Dsr途徑目前只在硫酸鹽還原微生物（sulfate reducing microorganisms，SRM）中有發(fā)現(xiàn)，包含了多種細(xì)菌和古菌[16]. 其中SRB是一類專性厭氧菌，這類細(xì)菌通過厭氧呼吸獲取能量，將硫酸鹽異化還原產(chǎn)生硫化氫并將大部分排放到細(xì)胞外，如1-1所示. SRB的最適宜生存條件是厭氧、pH為5.0～9.5、溫度為20～30℃[17]. 此外，SRB在其電子供體不足時降低硫還原作用活性，除占據(jù)一半以上的硫酸鹽電子供體外，一些揮發(fā)性脂肪酸及氫氣也可以作為SRB的電子供體發(fā)生硫酸鹽還原反應(yīng). 常見的SRB主要有脫硫弧菌屬（Desulfovibrio）和脫硫腸狀菌屬（Desulfotomaculum），這些微生物的異化還原作用是在嚴(yán)格的厭氧環(huán)境中進(jìn)行的，生成的硫化氫得到較好的保存.

其次是化學(xué)成因，包括熱化學(xué)分解和硫酸鹽熱化學(xué)還原，如1-2和1-3所示[18]. 石油和天然氣中硫化氫來自于熱化學(xué)分解，含硫有機(jī)質(zhì)在高溫（200 ℃）高壓條件下S-S鍵和C-S鍵斷裂時產(chǎn)生硫化氫[19]. 硫酸鹽熱還原作用是熱動力驅(qū)動下有機(jī)質(zhì)和硫酸鹽發(fā)生氧化還原反應(yīng)，是目前公認(rèn)的高含硫化氫油氣藏（H2Sgt;5%）形成的重要途徑[20]. 在180 ℃以上高溫作用下，硫酸鹽和烴類相互作用，有機(jī)質(zhì)被還原，而硫酸鹽被氧化生成H2S和CO2. 硫酸鹽熱還原作用發(fā)生的溫度最低為120 ℃，這使其有別與生物硫酸鹽還原作用.

最后是巖漿成因，也稱無機(jī)成因[21]. 在復(fù)雜的地質(zhì)活動中，地殼中巖漿生成的同時會伴隨SO2、CO2以及H2S等氣體的生成. 巖漿成因的硫化氫因地質(zhì)運(yùn)動和氣體遷移很難保存和富集，因此產(chǎn)生的硫化氫并不多[21]. 除此之外，當(dāng)前多種生產(chǎn)過程中也有硫化氫的產(chǎn)生，例如從礦石中提取銅、鎳、鈷等重金屬（特別是硫化礦）、煤的低溫焦化、含硫石油的開采及提煉、造紙、化工橡膠、硫化染料、顏料、人造纖維、有機(jī)磷農(nóng)藥等化工行業(yè)生產(chǎn)排放的廢水中都含有一定濃度的硫化氫[22].

3"生物因素是濱?；痣姀S循環(huán)水管道中硫化氫氣體產(chǎn)生的主要原因

雖然循環(huán)水系統(tǒng)管道內(nèi)富營養(yǎng)化的海水通過化學(xué)反應(yīng)會產(chǎn)生硫化氫，但是生物成因是循環(huán)水系統(tǒng)中硫化氫等有害氣體產(chǎn)生的主要原因[23-25]. 循環(huán)水系統(tǒng)中有機(jī)物和動/植物腐質(zhì)的氧化分解在為微生物和藻類快速繁殖生長提供充足的營養(yǎng)物質(zhì)的同時會引起水中氧氣大量減少，致使水質(zhì)惡化，造成貝類等海洋生物死亡. 尤其在電廠機(jī)組檢修時，循環(huán)水冷卻系統(tǒng)停止工作，殘留在管道內(nèi)的水不進(jìn)行流動，氧氣急劇消耗，導(dǎo)致水中生物迅速死亡. 同時，輸水管道內(nèi)陰暗、缺氧的環(huán)境和特征營養(yǎng)元素的蓄積更加有利于SRB等厭氧菌快速繁殖. 管道中沉積物的堆積為擬桿菌門（Bacteroidetes）、變形菌門（Proteobacteria）、厚壁菌門（Firmicutes）以及脫硫桿菌門（Desulfobacterota）在內(nèi)的其它微生物提供豐富的營養(yǎng)物質(zhì)[26]. 這些微生物能夠降解有機(jī)物，同時分泌出不同的代謝產(chǎn)物進(jìn)而影響管道環(huán)境.

在電廠機(jī)組停機(jī)時，循環(huán)水系統(tǒng)管道內(nèi)顆粒物沉降產(chǎn)生生物活性污泥，隨著氧氣含量的減少，逐步形成適應(yīng)共存于排水管道生物膜內(nèi)SRB生長的最適條件[17]，SRB將循環(huán)水中的硫酸鹽（SO42-）還原生成S2-，結(jié)合H+ 逐步生成HS- 和H2S（aq），導(dǎo)致硫化氫氣體的產(chǎn)生[27-28]. 同時，氣化的H2S（g）在硫氧化細(xì)菌（sulfur-oxidizing bacteria，SOB）作用下生成H2SO4，如圖1所示. 這種含硫化合物的硫酸鹽異化還原作用發(fā)生在嚴(yán)格的厭氧環(huán)境中，有利于生成的硫化氫保存和聚集.

另外，管道內(nèi)硫化氫的產(chǎn)生往往耦合另一種易引發(fā)污水管道爆炸的甲烷氣體的產(chǎn)生，兩種氣體的疊加對管道環(huán)境造成更大的安全隱患. 產(chǎn)甲烷菌（methanogenic archaea，MA）與可產(chǎn)生硫化氫的SRB都能夠在pH為7.0～7.5的范圍內(nèi)保持較高生長率. 在厭氧環(huán)境下，兩類菌會產(chǎn)生大量的硫化氫和甲烷，而SRB和MA普遍存在共存現(xiàn)象[29]，即在SRB的代謝過程中能夠產(chǎn)生甲基輔酶M（methyl-coenzyme M），這種甲基類物質(zhì)可以作為產(chǎn)甲烷的前體物質(zhì)參與MA的代謝，顯著促進(jìn)MA的繁殖;而甲烷代謝同樣可以通過酶促反應(yīng)直接參與硫的代謝循環(huán)，從而消耗硫化物使得其硫化物毒性水解產(chǎn)物無法持續(xù)性累積，進(jìn)而推動硫酸鹽還原反應(yīng)的正向移動，提高SRB代謝活性. 在底物利用上，SRB和MA同樣存在對CH3COOH和H2的競爭關(guān)系，而有機(jī)物的碳硫比是其重要的影響因素[30].

4"控制循環(huán)水管道產(chǎn)生硫化氫氣體的策略

鑒于循環(huán)水管道系統(tǒng)和污水管道內(nèi)部環(huán)境組成類似，以及兩者都是由SRB在厭氧條件下還原硫酸鹽產(chǎn)生硫化氫，而濱海火電廠循環(huán)水系統(tǒng)的硫化氫產(chǎn)生及防治研究相對較少，在此總結(jié)了國內(nèi)外控制城市污水管道產(chǎn)生硫化氫的方法，以便尋找適用于濱?；痣姀S的長期有效且經(jīng)濟(jì)環(huán)保的硫化氫防治措施. 截至目前，污水管道系統(tǒng)控制硫化氫產(chǎn)生的方法主要分為三類：一是通過泵入氧氣、補(bǔ)加硝酸鹽或亞硝酸鹽或堿等方式提高管道水的氧化還原電位[25，31-33]. Gutierrez等[34]發(fā)現(xiàn)氧質(zhì)量濃度從3.1 mg/L增加到6.5 mg/L時，污水生物膜的平均硫化物產(chǎn)率從54.4 mg S/m2-h下降到39.9 mg S/m2-h. Mohankrishanan等[35]連續(xù)25 d添加20～140 mgN/L的亞硝酸鹽，結(jié)果發(fā)現(xiàn)在添加亞硝酸鹽后反應(yīng)器中未觀察到硫化物的積累，但是停止添加亞硝酸鹽兩個半月之后，產(chǎn)硫化氫量又能恢復(fù)到未添加亞硝酸鹽之前的水平. 泵氧、加硝酸鹽或亞硝酸鹽的方法會影響排水管道中硫化氫的產(chǎn)生，同時沒有造成更嚴(yán)重的污染問題，但是這些提高氧化還原電位的處理增加了揮發(fā)性脂肪酸的消耗，以至于管道微生物組成改變最終造成氮磷元素的累積. 二是通過提高管道水環(huán)境的pH，抑制SRB的活性. Gutierrez等[36]利用實(shí)驗(yàn)室規(guī)模厭氧污水反應(yīng)器研究pH升高條件下SRB的活性差異，結(jié)果發(fā)現(xiàn)相比與對照組（pH=7.6），pH在8.6和9.0時SRB活性分別降低了30%和50%. 當(dāng)pH恢復(fù)正常時，SRB活性完全恢復(fù)大約需要一個月. 但是，由于堿性物質(zhì)的連續(xù)加入才能維持管道內(nèi)的高pH值，這將相應(yīng)的增加硫化氫控制的成本. 三是通過投加金屬鹽[37-38]，如鐵、鋅、鉛和銅鹽等. Zhang等[32]研究了添加Fe3+對SRB的抑制作用. 結(jié)果發(fā)現(xiàn)添加Fe3+處理的SRB硫酸鹽還原率降低了60%，表明添加鐵鹽顯著抑制硫酸鹽還原作用. 實(shí)際應(yīng)用中，加入鐵鹽后還需考慮會發(fā)生的水解反應(yīng)[33].

5"總結(jié)與展望

目前，國內(nèi)外尚未對濱?；痣姀S循環(huán)水管道硫化氫等有毒有害氣體的產(chǎn)生制定有效的防治策略. 但基于已有的研究，筆者認(rèn)為，可以從對有毒有害氣體的監(jiān)測預(yù)警，生物因素的防控，以及防污材料的研發(fā)更新三個方面進(jìn)行有效的防治. 第一，搭建完備的遠(yuǎn)程監(jiān)控預(yù)警系統(tǒng)對硫化氫等有害氣體的濃度進(jìn)行定時定點(diǎn)的監(jiān)測和預(yù)警，這也是保障維修人員進(jìn)入管道時人身安全的前提. 通過在不同時期對硫化氫的監(jiān)測數(shù)據(jù)，構(gòu)建數(shù)值模擬來探尋管道內(nèi)硫化氫的生成在時間尺度上的規(guī)律，為科學(xué)防控硫化氫提供理論依據(jù). 第二，控制硫化氫產(chǎn)生的環(huán)境條件以降低硫化氫氣體的濃度，常規(guī)的措施有提高氧化還原電位，如長時間在冷卻水中注入氧氣來增大水中的溶解氧;借助生物信息學(xué)技術(shù)揭示循環(huán)水系統(tǒng)中生物的時空分布和微生物的代謝潛能，結(jié)合有毒有害氣體檢測數(shù)據(jù)，可以明確火電廠循環(huán)水系統(tǒng)中產(chǎn)生硫化氫等有毒有害氣體的微生物種群及機(jī)制. 基于此，針對性設(shè)計(jì)抑制這些微生物增殖的措施，如添加硝酸鹽來提高硝酸鹽還原菌對硫酸鹽還原菌的競爭優(yōu)勢，最終達(dá)到抑制硫化氫產(chǎn)生的目的. 第三，使用具有防污損效果的管道防污材料在一定程度上可改變管道的微環(huán)境，降低微生物的附著，從而防止硫化氫等有毒有害氣體的產(chǎn)生. 有效控制濱海火電廠循環(huán)水系統(tǒng)中硫化氫的產(chǎn)生是電力行業(yè)的技術(shù)難題，本文為研究濱?；痣姀S循環(huán)水系統(tǒng)中硫化氫的產(chǎn)生機(jī)制和科學(xué)防控提供了參考，對沿?；痣姀S循環(huán)水系統(tǒng)的安全運(yùn)行具有重要意義.

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Production， Hazards and Preventive Measures of Hydrogen Sulfide

from Circulating Water Pipelines in Coastal Thermal Power Plants

ZHENG Genghua1， YOU Liang1， FENG Tingyou1， JIANG Yong1， FENG Hao2， LI Lingyu2，

LIANG Shuyi2， LI Ping2， WANG Shuangxi3， CAI Runlin2， WANG Hui2， *

（1. China Huaneng Shantou Haimen Power Generation Co.， Ltd.， Shantou 515132， Guangdong， China;

2. Guangdong Provincial Key Laboratory of Marine Biology， College of Science， Shantou University， Guangdong， Shantou 515063， China;

3. College of Engineering， Shantou University， Shantou 515063， China）

Abstract "The accumulation of toxic and harmful gases such as hydrogen sulfide in the circulating water pipelines of coastal thermal power plants not only affects the normal operation of the cooling system， but also poses a serious threat to the surrounding environment and the health of on-site workers， which is a major challenge to the safe operation of coastal thermal power plants. Therefore， studying the mechanism of hydrogen sulfide production in the circulating water pipelines of coastal thermal power plants and proposing specific preventive measures are the scientific issues that urgently need to be addressed. According to the scientific problem that how hydrogen sulfide is produced and its prevention and control， this article introduces the serious harm of hydrogen sulfide to the environment， equipment， and on-site workers， and summarizes the mechanism of hydrogen sulfide production in the different types of natural environment. Then， this article points out the microbially mediated sulfate reduction that is the dominant factor to the production of hydrogen sulfide in the circulating water pipelines， and looks forward to the prevention and control measures of hydrogen sulfide based on the domestic and foreign research progress. This article has important guiding significance for the risk prevention and control of toxic and harmful gases such as hydrogen sulfide generated in the circulating water pipelines of coastal thermal power plants.

Keywords "coastal thermal power plants; hydrogen sulfide; prevention and control measures