摘要：裂變產額數(shù)據(jù)是核反應堆設計與運行、核裝置設計與測試以及乏燃料處理與核廢料管理等應用中的重要數(shù)據(jù)，同時也是裂變物理研究的基礎數(shù)據(jù)。采用基于Zp模型的裂變產額統(tǒng)一評價方法，對中子誘發(fā)²³⁹Pu裂變氣體產物核Xe的A=131～135，138，140等7個同位素核所在質量鏈上的產物核產額進行了分析評價，獲得了能量為0.025 3 MeV（T）、裂變譜（F）和14 MeV（H）的中子誘發(fā)²³⁹Pu裂變產物核Xe的7個同位素核的獨立產額和累積產額評價結果，并建立了ENDF/B-VI格式數(shù)據(jù)庫。與傳統(tǒng)評價方法比較，統(tǒng)一評價方法考慮了同一質量鏈上的獨立產額、累積產額的相互關聯(lián)，給出的產額相互自洽，增加了產額評價數(shù)據(jù)的可靠性。其中^131-133Xe考慮了先驅核碘的貢獻，累積產額比JEFF-3.3和ENDF/B-VIII.0有所增加。¹³⁴Xe的產額存在分歧，通過分析，采用了較高的實驗數(shù)據(jù)，認為該數(shù)據(jù)比較合理。

關 鍵 詞：裂變產額評價；Zp模型；n+²³⁹Pu；核數(shù)據(jù)氧化鈷; 納米結構; 電容器; 電催化

中圖分類號：O343.1;O341

文獻標志碼：A

doi：10.3969/j.issn.1673-5862.2024.04.011

Yield evaluation for gas products of Xe isotopes from ²³⁹Pu fission induced by thermal neutrons

CUI Song^1，2， LYU Yan^1，2， CHEN Lanfeng^1，2LIU Ling¹，LI Chang^1，2，SHU Nengchuan²，CAO Chaowei²，SU Yang²，CHEN Yongjing²

（1. College of Physical Science and Technology， Shenyang Normal University， Shenyang 110034， China）（1. College of Physical Science and Technology， Shenyang Normal University， Shenyang 110034， China; 2. Key Laboratory of Nuclear Data， China Institute of Atomic Energy， Beijing 102413， China）

Abstract：Fission yield data is an important data in applications such as nuclear reactor design and operation， nuclear device design and testing， spent fuel processing and nuclear waste management， and is also the fundamental data for fission physics research. Unified evaluation method based on the Zp model was applied to study the Xe isotopes’ fission yields from the thermal neutron induced fission of ²³⁹Pu， as well as the yields on the related mass chain of A=131-135， 138， 140. We obtained independent and cumulative yield evaluation results for seven isotopic nuclei of neutron induced ²³⁹Pu fission product Xe with energies of 0.025 3 MeV（T）， fission spectrum（F）， and 14 MeV（H）， and established an ENDF/B-VI format database.Compared with traditional approach， the present method considered the constrains and contributions of the yields on the same mass chain， which could produce self-consistently the yields with more reliability. Among them， ^131-133Xe are slightly higher due to the contribution of the precursor product of Iodine compared to JEFF-3.3 and ENDF/B-VIII.0. The discrepancy exists between the yields of ¹³⁴Xe in the two libraries， after analyze the experimental data， the higher one is adopted which should be more reasonable.

Key words：fission yield evaluation；Zp model；n+²³⁹Pu；nuclear data

裂變產額是指核裂變產生某個碎片的幾率，其中獨立產額是指裂變碎片經過瞬發(fā)中子發(fā)射、還沒有進行β衰變時的產額。累積產額是指某個產物核的先驅核經過β衰變累積到它的產額與它本身獨立產額的和，而鏈產額則是指碎片發(fā)射瞬發(fā)中子后，在β衰變鏈上的最終的穩(wěn)定核的累積產額。裂變產額作為核物理和核工程領域的關鍵參數(shù)，一直以來都受到廣泛的關注和研究。裂變產額應用于核能領域的反應堆計算、乏燃料處理，同時在基礎研究中可以用于核結構的研究和天體元素演化的計算等^［1］。其中氣體產物核在核裝置中會對核組件以及核裝置的運行產生較大的影響，而目前國際主要數(shù)據(jù)庫ENDF/B-VIII.0^［2］和JEFF-3.3^［3］推薦的中子誘發(fā)²³⁹Pu裂變的^{131，132，133，134，135，138，140}Xe等氣體產物核的累積產額數(shù)據(jù)存在著較大分歧。同時自20世紀90年代以來，產生了不少新的實驗數(shù)據(jù)，也發(fā)展了新的裂變產額評價方法，因此有必要對產額開展新的評價。

傳統(tǒng)產額評價方法^［4-5］通常針對某一特定產物核，給出的獨立產額和累積產額不一定自洽。為了解決這個問題，需要選擇合適的模型對同一條質量鏈上的獨立產額和累積產額展開統(tǒng)一評價。在以前的工作中，開發(fā)了基于Zp模型的產額統(tǒng)一評價方法和相應的計算程序ZpFit^［6］，用于獨立產額和累積產額的統(tǒng)一描述。該方法用到的衰變數(shù)據(jù)來源于中國評價核數(shù)據(jù)庫（CENDL-3.2）衰變數(shù)據(jù)子庫^［7］。

1 評價方法與模型

1.1 基于Zp模型的產額統(tǒng)一評價方法

根據(jù)Zp模型^［8］，對于同一條質量鏈上的裂變產物核，其電荷分布（即獨立產額）近似為高斯分布；其最可幾處被稱為最可幾電荷Zp（A），它可由以下式（1）表示，式中Z_F和A_F為裂變復合核的電荷數(shù)和質量數(shù)，δZp為電荷極化位移的修正量。

獨立產額的分支比FI₀（A，Z）可以用近似高斯分布來描述，電荷數(shù)為Z的產物核的獨立產額的分支比FI₀（A，Z）表示為從Z-0.5到Z+0.5之間高斯分布的積分值，在不考慮質子和中子奇偶效應的情況下表達式如下：

式中erf為誤差函數(shù)，定義如下：

式中V和W定義如下，其中σ為高斯分布的半高寬度：

考慮質子和中子奇偶效應，獨立產額分支比FI（A，Z）可以表示為式（6），其中：F（Z，A）為奇偶效應因子;N=A-Z為產物核的中子數(shù)。由于奇偶效應因子的加入導致高斯分布積分不再為1，需要對其重新歸一，因此引入NA為歸一化常數(shù)。

由獨立產額分支比和鏈產額，可以計算得到獨立產額YI：

YI（A，Z）=Y_CH·FI（A，Z）（8）

其中：Y_CH為鏈產額，累積產額YC是由裂變直接產生以及經過β衰變累積得到某個特定產物核的總的產額，對于j核即：

YC（A，Z_j）=∑ir_i→j·YI（A，Z_i）（9）

用矩陣可以表示為：

YC=R * YI（10）

YI和YC分別為獨立產額和累積產額組成的1×N維矩陣，N為產物核的個數(shù)；R為獨立產額到累積產額的N×N維轉換矩陣，矩陣元r（i，j）=r_i-j為產物核i的獨立產額對j核的貢獻，對角元為自身貢獻，非對角元可以根據(jù)衰變分支比計算得到。圖1以A=134為例，給出了衰變鏈各β衰變的分支比情況。

1.2 傳統(tǒng)產額評價方法

對于同一個產物核，如果有多家測量數(shù)據(jù)，那么使用AVERAGE程序對其進行加權平均，并計算得到其外誤差^［9］。加權平均公式如式（11）所示：

其中：W_i為某個實驗數(shù)據(jù)的權重，它等于該實驗數(shù)據(jù)絕對誤差平方的倒數(shù)，其定義如式（12）所示：

實驗數(shù)據(jù)內誤差的定義見式（13）；在得到內誤差后，其對應的外誤差如式（14）所示：

上式中的ε可由權重、實驗數(shù)據(jù)等算出，具體定義如式（15）所示：

通常將加權平均值和其外誤差作為推薦值。同時，為了便于比較參考，程序計算給出了算術平均值與其誤差。

2 實驗數(shù)據(jù)修正與評價結果討論

2.1 實驗數(shù)據(jù)的分析與修正

無論是對每條質量鏈的實驗數(shù)據(jù)利用基于Zp模型的裂變產額統(tǒng)一評價方法開展統(tǒng)一評價，還是利用傳統(tǒng)產額評價方法進行評價，都需要足夠的實驗數(shù)據(jù)基礎。使用NDPlot程序^［10］從EXFOR實驗數(shù)據(jù)庫中收集產額實驗數(shù)據(jù)，并對這些實驗數(shù)據(jù)進行初步分析與修正。

裂變產額測量時用到的標準產額或γ強度如果發(fā)生了變化，需要對產額進行相應修正，同時按誤差傳遞方式得到新的誤差；標準產額的修正按照式（16）進行：

其中：Y_S和Y_?分別為原標準產額和新標準產額；Y和Y′分別為原產額和修正后的產額。

測量中如果用到了γ強度來計算裂變產額，對γ強度的修正按照式（17）進行：

其中：I_g和I′_g分別為γ原分支比和新的分支比；Y和Y′分別為原先和修正后的產額。

對于A=131、133、135、138、140等質量鏈總共收集了115個實驗數(shù)據(jù)，對它們的作者、年代、測量方法、探測器等實驗相關信息進行了統(tǒng)計，并對數(shù)據(jù)進行了篩選，對個別測量時間較久遠或EXFOR信息給出不全面的數(shù)據(jù)未予采用；并對測量中用到γ強度的實驗數(shù)據(jù)進行了γ強度修正，對標準產額進行了修正，對比值和R值（雙比值）測量進行了轉換。以上質量鏈的產額實驗數(shù)據(jù)、修正數(shù)據(jù)以及具體修正過程中用到的數(shù)據(jù)不一一列出。

下面以A=132和134鏈的產額數(shù)據(jù)為例，說明具體的修正和評價過程。

從EXFOR收集的A=132質量鏈實驗數(shù)據(jù)共有23個，沒有獨立產額的實驗數(shù)據(jù)，均為累積產額數(shù)據(jù)。收集到的原始實驗數(shù)據(jù)、經過修正的實驗數(shù)據(jù)及其相關信息（作者、EXFOR條目號、機構和測量方法等）如表1所示；其中大部分實驗數(shù)據(jù)來自美國和印度，測量方法以γ射線光譜法、放化法、質譜法和活化法為主（各方法可結合使用）；其中Petrzhak在1972年測量的2個實驗數(shù)據(jù)未采用， 由于該家實驗數(shù)據(jù)給出的單位為ARB-UNITS，且并沒有明確給出參考文獻或標準核；對表2中列出的6個實驗數(shù)據(jù)做了γ修正，修正過程中用到的數(shù)據(jù)也見表2，對1974年Jensen等利用放射化學法^［11］、1956年Fleming等利用質譜法測量^［12］的實驗數(shù)據(jù)和Dange在1969年^［13］、Jain在1984年測量的實驗數(shù)據(jù)^［14］分別進行了標準產額修正，Naik在1993年測量的實驗數(shù)據(jù)^［15］和Jain在1984測量的實驗數(shù)據(jù)進行了比值和R值測量的轉換。

通過EXFOR收集到的熱能點中子誘發(fā)²³⁹Pu裂變A=134質量鏈共有16個實驗數(shù)據(jù)，沒有獨立產額數(shù)據(jù)，均為累積產額數(shù)據(jù)。經過修正，最后得到的實驗數(shù)據(jù)見表3；基本采用的都為70年代后的實驗數(shù)據(jù)，大部分實驗數(shù)據(jù)點來自美國（7個），其它來自加拿大、俄羅斯等；其中1979年由Maeck利用放射化學法測量的Z=55的實驗數(shù)據(jù)^［16］與實際不符未被采用，因為該核為屏蔽核，由裂變產生的幾率很小（如圖1的衰變鏈所示）。1951年Finkle測量的實驗數(shù)據(jù)^［17］修正后明顯偏離其它實驗數(shù)據(jù)，且測量年份較久遠，故沒有采用。

對1980年Dickens利用GE（LI）γ射線光譜法測量的實驗數(shù)據(jù)^［18］、1980年Ramaswami測量的實驗數(shù)據(jù)^［19］和Naik在1993年測量的實驗數(shù)據(jù)進行了γ修正，修正數(shù)據(jù)如表4所示。對1974年Jensen利用放射化學法和1956年Fleming利用質譜法測量的實驗數(shù)據(jù)進行了標準產額修正；對Naik在1993年測量的實驗數(shù)據(jù)進行了比值測量的轉換。

2.2 評價結果的分析與討論

采用上述產額統(tǒng)一評價方法，對熱能點中子誘發(fā)²³⁹Pu裂變的A=131、132、133、134、135、138、140質量鏈的產額進行了統(tǒng)一評價，給出了自洽的獨立產額和累積產額。圖2和圖3為熱能點中子誘發(fā) ²³⁹Pu裂變的A=131、132、133、134、135、138、140衰變鏈的產額擬合評價結果。圖中的圖例代表了作者年代和EXF檢索號，可以通過國際原子能機構核數(shù)據(jù)服務網站（https：//www-nds.iaea.org/exfor/）檢索得到，參考文獻中不一一列出；圖中橫坐標代表一條質量鏈上的同量異位素，縱坐標代表裂變產額，紅色實線和藍色短劃線分別為本工作推薦的累積產額和獨立產額，帶誤差棒的點代表產額的實驗數(shù)據(jù)，圖中還畫出了本工作每條鏈的評價結果與ENDF/B-VIII.0和JEFF-3.3結果的對比；除此之外，還利用傳統(tǒng)的產額評價方法對^{131，132，133，134，135，138，140}Xe的累積產額進行了計算，并對比了2種方法推薦的產額值，其結果如表3所示，其中DIFF表示ENDF/B-VIII.0和JEFF-3.3推薦產額分歧的程度。

關于A=131、132質量鏈的獨立和累積產額評價結果見圖2中（a）與（b），對于^{131，132}Xe的累積產額，由于傳統(tǒng)方法沒有考慮同一條質量鏈上先驅核之間的關聯(lián)，因此其給出的累積產額結果要比統(tǒng)一評價結果略小。圖2中（b）、（c）、（d）分別畫出了對于A=132，133，135 質量鏈的獨立產額和累積產額的擬合結果。通過對本工作、ENDF/B-VIII.0、JEFF-3.3結果對比，發(fā)現(xiàn)ENDF/B-VIII.0給出的產額誤差不合理，而利用統(tǒng)一評價方法給出的誤差較為合理。

通過對比發(fā)現(xiàn)本工作與JEFF-3.3給出的¹³⁴Xe的累積產額存在分歧，見圖3中的（a），考慮到文獻Jen（74）給出的先驅核I的實驗數(shù)據(jù)明顯偏低，因此沒有采用該數(shù)據(jù)，然后利用統(tǒng)一評價方法進行統(tǒng)一擬合評價，得到的產額與ENDF/B-VIII.0的產額以及其他實驗數(shù)據(jù)在誤差范圍內基本一致。A=138的Z=55，56測量的累積產額存在分歧，見圖3中的（b），可以分為偏高和偏低的2組。采用了較新的原子能院劉世龍等人在2012年測量的數(shù)據(jù)^［16］，擬合得到了與之一致的評價數(shù)據(jù)。由圖3中（c）可見¹⁴⁰Xe的產額也存在分歧，經過觀察和對實驗數(shù)據(jù)復核，發(fā)現(xiàn)JEFF-3.3的數(shù)據(jù)與實驗數(shù)據(jù)不一致。從實驗數(shù)據(jù)出發(fā)進行統(tǒng)一擬合評價，得到的評價結果與ENDF/B-VIII.0的結果在誤差范圍內基本一致。

3 結論

本研究開展了熱能點中子誘發(fā)²³⁹Pu裂變A=131，132，133，134，135，138，140質量鏈獨立產額和累積產額的統(tǒng)一評價，利用該方法能夠給出一條質量鏈上各產物核之間自洽的獨立產額和累積產額數(shù)據(jù)，且給出的誤差較為合理。對于評價數(shù)據(jù)分歧較大的¹³⁴Xe和¹⁴⁰Xe的產額，本研究給出了合理的分析。與傳統(tǒng)方法相比，本研究采用的統(tǒng)一評價方法，考慮先驅核的關聯(lián)，得到的產額更加合理?？傊?，本工作評價得到Xe的產額及其不確定度在合理性、可靠性方面有較好的改進。

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【責任編輯：封文江】