摘 " " "要： 金屬材料作為重要的機械工程材料，在應(yīng)用過程中一直遭受著嚴(yán)重的腐蝕破壞。微生物腐蝕（MIC）是重要的金屬材料腐蝕形式，其中以硫酸鹽還原菌（SRB）引起的腐蝕最為嚴(yán)重。概述了幾種典型金屬在油氣田、土壤和海水中的SRB腐蝕行為，著重闡述了金屬材料SRB腐蝕機理的研究進(jìn)展。

關(guān) "鍵 "詞：硫酸鹽還原菌； 金屬材料； 腐蝕機理

中圖分類號：TG172.7 " " 文獻(xiàn)標(biāo)識碼： A " " 文章編號： 1004-0935（2023）07-1027-05

微生物腐蝕（MIC）發(fā)生在材料表面，微生物附著在材料表面進(jìn)行生命活動會使金屬腐蝕的反應(yīng)直接或間接發(fā)生。MIC是導(dǎo)致工程材料失效的主要誘發(fā)因素，嚴(yán)重影響國民經(jīng)濟，調(diào)查結(jié)果顯示，2014年，我國腐蝕成本為21278.2億元人民幣，約占當(dāng)年國內(nèi)生產(chǎn)總值的3.34%[1]。統(tǒng)計表明，在金屬材料腐蝕破壞中，MIC在金屬材料腐蝕總量占比超過20%，其中70%的MIC都是由硫酸鹽還原菌（SRB）引起的[2]。SRB普遍存在于油氣田、土壤、海水等自然環(huán)境中，腐蝕多發(fā)于金屬材料，如鋼鐵、銅合金、鋁合金等。研究SRB在不同自然環(huán)境中的生命活動過程，根據(jù)腐蝕行為進(jìn)一步探究其對金屬材料的腐蝕機理，對微生物腐蝕防護研究及新型耐腐蝕材料的開發(fā)有重大意義。

1 "不同環(huán)境中的SRB

1.1 "油氣田中的SRB腐蝕

油氣田開發(fā)過程中的細(xì)菌主要來源于附近環(huán)境（油氣田周邊的河流、湖泊、水庫、池塘），而集輸系統(tǒng)中潤滑液的成分及有機物又可為腐蝕性細(xì)菌生長提供營養(yǎng)來不斷繁殖，導(dǎo)致SRB這類腐蝕性細(xì)菌大量聚集在油氣田的管網(wǎng)內(nèi)。王月等[3]為解決頁巖氣田開采過程中細(xì)菌嚴(yán)重腐蝕油管和運輸系統(tǒng)的問題，進(jìn)行現(xiàn)場采樣及室內(nèi)對比實驗，實驗結(jié)果顯示SRB含量越高，腐蝕速率越快，說明腐蝕過程中SRB和CO2協(xié)同作用，顯著加快了金屬腐蝕進(jìn)程。

1.2 "土壤中的SRB腐蝕

土壤中含有多種腐蝕性細(xì)菌，主要包括SRB、鐵細(xì)菌等，其中SRB大多在金屬表面活躍，會使金屬發(fā)生嚴(yán)重腐蝕。黃健[4]為解決20#鋼在華北地區(qū)土壤環(huán)境中的SRB腐蝕問題，實驗?zāi)M土壤模浸泡鋼材，通過觀察SRB生長周期內(nèi)鋼材的腐蝕過程特征并配合電化學(xué)測試和表面分析技術(shù)。結(jié)果分SRB的三個生長周期討論，浸泡初期SRB處于對數(shù)增長期，大多浮游存在于溶液中，金屬部分表面出現(xiàn)不均一的生物被膜，腐蝕方式是點蝕; 浸泡中期SRB處于衰退期，初期階段出現(xiàn)的生物被膜與代謝產(chǎn)物緊密聚合，形成更為致密的復(fù)合膜，作為屏障減緩腐蝕速率；浸泡后期SRB處于死亡期，復(fù)合膜內(nèi)失去電子活性裂開，在金屬表面能觀察到蛛網(wǎng)形裂痕，基材失去膜層保護與溶液直接接觸導(dǎo)致腐蝕速率加快。

1.3 "海水中的SRB腐蝕

海水中的Cl-和微生物具有強腐蝕性，金屬材料在這樣的條件下容易被各種微生物腐蝕與破壞，嚴(yán)重影響經(jīng)濟且同時存在著難以預(yù)估的安全風(fēng)險。SRB代謝產(chǎn)物中的S2-和H2S，由于二者還原性極強通過還原反應(yīng)破壞基材表面結(jié)構(gòu)，在還原反應(yīng)發(fā)生過程中生成硫化物，進(jìn)一步腐蝕金屬材料，這一過程說明海水中對金屬基材破壞性較強的微生物主要是SRB。龍偉漾等[5]用含SRB的海水浸泡Zn-Al-Mg-RE涂層，通過檢測該涂層的腐蝕過程特征探究海水中的SRB對該涂層的腐蝕行為。實驗顯示腐蝕速率先增快后減慢。浸泡初期，SRB的代謝產(chǎn)物造成該涂層的腐蝕；浸泡中后期，由于腐蝕產(chǎn)物及代謝物發(fā)生聚合溶解生成ZnS堵住孔隙，在一定程度上抑制了腐蝕。

2 "典型金屬材料的SRB腐蝕

2.1 "不銹鋼

宋鵬迪[6]通過調(diào)研確定西部含硫油氣田的實際運行工況，研究SRB對三種材質(zhì)不同的鋼（L245NS抗硫鋼、316L不銹鋼、2205雙相不銹鋼）腐蝕行為的影響，在含SRB的西部含硫油氣田采出水模擬溶液中做浸泡試驗。結(jié)果表明L245NS的平均腐蝕速率最大，2205次之，316L的平均腐蝕速率最小，但均屬于輕度腐蝕。2205的腐蝕產(chǎn)物中Cr2O3和CrO3的存在，使得鈍化膜內(nèi)層結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性更強，對基體有更好的保護，因此2205雙相不銹鋼的耐腐蝕性最強。

田豐等[7]綜述了不銹鋼在海洋環(huán)境下的SRB腐蝕行為，不銹鋼表面在SRB作用下形成一層生物膜，附著在材料表面阻礙其與海水直接接觸，生物膜的微觀形貌組織和生長動態(tài)過程都是材料的腐蝕的重要影響因素。SRB的代謝產(chǎn)物硫化物與細(xì)菌共同組成了不光滑且致密性強的生物膜，不銹鋼表面越腐蝕速率也隨之變快。雙相不銹鋼中，耐腐蝕性鐵素體相gt;奧氏體相，這是因為二者鈍化元素（Cr）含量鐵素體相gt;奧氏體相。不銹鋼在海洋環(huán)境下的耐腐蝕性受鈍化元素含量影響，但Cr元素含量在SRB腐蝕過程中的關(guān)聯(lián)形式仍無法確定。SRB也可直接參與腐蝕過程，即在雙向不銹鋼材表面形成生物膜并持續(xù)腐蝕2205 DSS奧氏體相，同時使鋼材發(fā)生還原反應(yīng)生成Fe2S，蝕穿鋼材。

2.2 "管線鋼

管線鋼作為石油天然氣管線建設(shè)的主要材料，是材料腐蝕領(lǐng)域關(guān)注的重點，由于復(fù)雜的服役工況，MIC是管道失效的主要原因，SRB腐蝕是油田管道MIC的主要類型。舒韻等[8]探究海水中的SRB對X80管線鋼的腐蝕行為以及管線鋼的電化學(xué)過程特征，實驗在模擬海水中加入SRB，浸泡X80管線鋼，分析鋼材表面生物膜的變化并進(jìn)行電化學(xué)測試。結(jié)果表明浸泡初期，胞外聚合物阻礙腐蝕發(fā)生；生物膜形成后，鋼材的自然腐蝕電位降低，SRB大大加速了腐蝕進(jìn)程；浸泡后期，由SRB和生物膜共同作用促進(jìn)加快腐蝕速率。

2.3 "碳鋼

碳鋼作為地面集輸管網(wǎng)材料，服役于高溫、高壓、高酸性的“三高”苛刻環(huán)境，在SRB腐蝕環(huán)境下極易發(fā)生點蝕。程慶利[9]用原油儲罐底部油泥浸泡Q235B碳鋼，研究SRB對碳鋼的腐蝕行為。結(jié)果顯示Q235B碳鋼在油泥下的腐蝕以點蝕為主，點蝕深度在2 mm以上。在油泥中浸泡長時間的過程中，Q235B碳鋼的腐蝕速率先增大后減小。油泥中含有一定量的SRB，SRB利用油泥中的營養(yǎng)物質(zhì)保持自身活性，這是導(dǎo)致油泥下碳鋼發(fā)生嚴(yán)重點蝕的主要原因。

2.4 "銅及其合金

20世紀(jì)以前，銅合金就被廣泛應(yīng)用于海上工程領(lǐng)域，主要用作船舶外殼[7]。在純銅中加入鎳產(chǎn)出的銅鎳合金具有更好的耐腐蝕性和延展性，海洋中的工程設(shè)施大都使用銅鎳合金作為主要材料。宋翼等[10]研究銅合金的MIC機理，進(jìn)一步探索微生物的腐蝕與防護方法，在SRB生長過程中材料表面的腐蝕情況。分析實驗結(jié)果得出SRB對銅鎳合金的腐蝕行為，SRB在37 ℃時活性最強，此時腐蝕最嚴(yán)重。SRB造成銅鎳合金腐蝕的腐蝕機制是胞外電子傳輸-微生物腐蝕（EET-MIC）和新陳代謝產(chǎn)物-微生物腐蝕（M-MIC）同時存在，合金中的鎳元素含量變化也會改變腐蝕機制[11]。

2.5 "鋁及其合金

鋁及其合金由于其優(yōu)越的物理性能廣泛使用在工業(yè)中，其表面的氧化鋁鈍化膜會提高基體的耐腐蝕性能。但當(dāng)生物膜附著在鋁合金表面時，會破壞氧化鋁膜進(jìn)而腐蝕合金基體造成點蝕。房延鑫等[12]針對船體油箱底部在海洋中積水長時間浸泡的工作條件下的腐蝕問題，在室內(nèi)設(shè)計模擬實驗，浸泡實驗用2024-T3鋁合金并配置含有SRB的海水模擬溶液，實驗中改變碳源含量并配合電化學(xué)法，應(yīng)用生物能量學(xué)知識，檢測SRB在不同碳源條件下的活性與基材的腐蝕過程特征。實驗發(fā)現(xiàn)碳源含量是影響SRB腐蝕金屬材料的關(guān)鍵因素，結(jié)果表明在缺少碳源時，SRB無法獲取維持生命活動呼吸代謝所必需的能量，系統(tǒng)內(nèi)SRB大量死亡腐蝕速率極低；系統(tǒng)在有少量碳源條件下，SRB強烈汲取稀缺碳源來維持自身生命活動，在這一過程中基材腐蝕特別嚴(yán)重；隨著碳源含量增加，SRB汲取碳源的行為逐漸減弱，與此同時對基材的腐蝕漸弱。

3 "SRB腐蝕機理研究進(jìn)展

3.1 "傳統(tǒng)的微生物腐蝕理論

3.1.1 "陰極去極化理論

1934年Kuehr等[13]發(fā)現(xiàn)的的陰極去極化理論廣受認(rèn)可，是迄今為止最經(jīng)典的理論，該機理解釋了SRB中的氫化酶可作為陰極去極化劑，氫化酶活性強含量高在這一過程中起到至關(guān)重要的作用，是腐蝕過程中必不可少的環(huán)節(jié)之一，使其利用在陰極區(qū)產(chǎn)生的氫將硫酸鹽還原成硫化氫，提高腐蝕速率。反應(yīng)式如下：

1）陽極反應(yīng)： Fe → Fe2+ + 2e?

2）水的電解： H2O → H+ + OH?

3）陰極反應(yīng)： H+ + e?→ [H]

4）陰極去極化：SO42?+ 8[H] → S2?+ 4H2O

5）腐蝕產(chǎn)物： Fe2+ + S2?→ FeS

6） " " " " " Fe2+ + 2OH?→ Fe（OH）2

7）總反應(yīng)：

4Fe + SO42?+ 4H2O → 3Fe（OH）2 + FeS + 2OH?

根據(jù)Kuehr等的理論，Booth等[14]通過實驗探究鋼材在含有SRB環(huán)境中的陰極腐蝕過程特征，實驗中采用低碳鋼。結(jié)果補充證實了陰極去極化理論，另外實驗發(fā)現(xiàn)了系統(tǒng)中富含大量活性強的氫化酶和硫化氫，二者可作為陰極去極化劑加快腐蝕發(fā)生，在腐蝕過程中起關(guān)鍵促進(jìn)作用。然而，系統(tǒng)中存在可還原因子作為電子受體的情況下，陰極反應(yīng)（式3）生成氫量會影響陰極區(qū)的去極化率；反之，若系統(tǒng)中找不到可還原因子作為電子受體，則SRB生成氫的能力不會影響陰極區(qū)的去極化率。SRB胞內(nèi)的陰極反應(yīng)過程（式3）中生成分子氫，這個過程中，需要考慮系統(tǒng)低氧陰極區(qū)中是否能找到可還原物質(zhì)作為電子受體，無電子受體時極化率由氫化酶活性決定，反之則由電極電位決定。具體如何界定系統(tǒng)中有無電子受體目前沒有標(biāo)準(zhǔn)，這也是陰極去極化機理存在的不完善之處，無法普遍適用于所有SRB的腐蝕行為。

隨著陰極去極化理論的不斷擴充，更多研究者提出擴散溶解于胞內(nèi)的H2沉降在細(xì)胞質(zhì)膜上，細(xì)胞質(zhì)膜結(jié)合的氫化酶和胞內(nèi)電子受體將電子傳遞到腺苷磷酸，在此過程中氫化酶起到生物催化作用使細(xì)胞質(zhì)中的硫酸鹽還原，與此同時形成的生物膜在一定程度上抑制腐蝕發(fā)生，保護材料表面[15]。還有研究者將這一理論與計算機仿真領(lǐng)域結(jié)合，編寫一套完整的點蝕模擬程序模擬發(fā)現(xiàn)氫化酶同時可起到均衡能量的作用，該作用的發(fā)現(xiàn)對這一機理的理解有重要價值，深入認(rèn)識氫化酶在MIC中的作用不僅可以深化陰極去極化理論，對于生物能源開發(fā)和生物技術(shù)利用也可起到關(guān)鍵作用[16-17]。

3.1.2 "代謝產(chǎn)物腐蝕機理

該理論認(rèn)為腐蝕過程中起主要作用的是SRB代謝產(chǎn)物H2S，還有研究者提出了M-MIC過程除了SRB主要還有兩種可微生物的參與，一種是SRB生物膜內(nèi)可產(chǎn)生有機酸的產(chǎn)酸菌（APB），另一種是系統(tǒng)內(nèi)生命代謝會產(chǎn)生有機酸的黑曲霉菌之類的真菌，三者共同作用加快腐蝕速率。

研究者通過進(jìn)一步研究更好說明了銅合金腐蝕的主要誘因是SRB生命代謝[18]。實驗發(fā)現(xiàn)由于電位（CP）差異，SRB的硫酸鹽在還原過程中無法汲取所需能量，所以是代謝產(chǎn)物H2S導(dǎo)致銅及其合金的腐蝕發(fā)生。該方法進(jìn)一步解釋了D. vulgaris等[11]提出的銅及其合金SRB腐蝕機制。有研究表明H2S含量影響腐蝕速率，以碳鋼為例，探究H2S對SRB生長代謝和碳鋼腐蝕速率的影響，實驗用不同含量的H2S（SRB代謝產(chǎn)物）。實驗表明H2S含量的增加，溶液中游離態(tài)腐蝕性細(xì)菌和材料表面附著的腐蝕性細(xì)菌都會變多，MIC加劇[19]。

King等[20]認(rèn)為低碳鋼的腐蝕速率與溶液介質(zhì)中的Fe2+濃度呈正相關(guān)，腐蝕速率加快是因為生物膜裂開，而這一現(xiàn)象產(chǎn)生是由于Fe2+含量濃度過高。Iverson[21]認(rèn)為式5中由Fe2+和H2S發(fā)生置換反應(yīng)生成的FeS薄膜覆蓋在金屬表面，起到了對材料的屏障保護作用，其腐蝕速率增加。

該理論中涉及的氫化酶如何汲取能量，是支撐其的關(guān)鍵，目前認(rèn)為輸出能量的是系統(tǒng)內(nèi)微生物生命活動代謝物產(chǎn)生的，但該過程產(chǎn)出的量少。暫時還沒有研究人員說明少量的H2是否還能輸出給其他微生物，這也是該理論未來可以深入研究的方向。

3.1.3 "濃差電池作用機理

1958年，Starkey[22]最先發(fā)表濃差電池理論，該理論認(rèn)為生物膜是不規(guī)則覆蓋在其表面的，系統(tǒng)內(nèi)的氧在向金屬表面擴散時受屏障影響，阻礙擴散過程發(fā)生的是生物膜內(nèi)微生物生命活動呼吸代謝生成的胞外多聚物。這一過程中系統(tǒng)環(huán)境發(fā)生了變化，系統(tǒng)內(nèi)的好氧微生物生命代謝消耗氧氣，周圍氧氣稀少適宜SRB生長繁殖，進(jìn)一步提高腐蝕速率。King[20]等提出濃差電池的形成是由于式5中的腐蝕產(chǎn)物FeS附著在金屬表面。

有研究表明生物膜的成分和性質(zhì)的改變使氧濃差電池產(chǎn)生差異[23]。由于SRB生物膜內(nèi)有多種好氧菌消耗O2，該區(qū)域則成為陽極區(qū)，又因為生物膜分布的不均一性同時產(chǎn)生陰極區(qū)域，發(fā)生局部腐蝕。Skovhus等[24]研究油氣管道SRB腐蝕機理，解釋了濃差電池腐蝕是由電偶點位差異導(dǎo)致的，即系統(tǒng)環(huán)境并不純凈，摻雜有周圍環(huán)境中的固體小顆粒雜質(zhì)，附著在管道壁上引起了電位差稱作濃差電池腐蝕。后有研究者用低合金鋼探究海洋環(huán)境下的氧濃差電池腐蝕，在實驗中發(fā)現(xiàn)材料中不同元素會對氧濃差電池作用產(chǎn)生影響[25]。Moon等[26]探究SRB生物膜內(nèi)形成氧濃差電池并引起了嚴(yán)重的點蝕這一現(xiàn)象產(chǎn)生的原因，結(jié)果表明在此過程中，SRB同時加快了陰陽兩個區(qū)域電極的反應(yīng)速率。

3.2 "基于生物能量學(xué)和生物電化學(xué)的微生物腐蝕理論

3.2.1 "胞外電子傳遞機理

胞外電子傳遞可分為直接電子傳遞（DET）和電子載體電子傳遞（MET）這兩種，兩種機理的提出對腐蝕防護方法的研究有重要參考價值[3，27]，外加電流陰極保護（ICCP）普遍應(yīng)用于防止MIC，當(dāng)營養(yǎng)微生物存在時，使用該方法能為SRB生命活動提供電子，促進(jìn)SRB富集在陰極保護系統(tǒng)，致使ICCP系統(tǒng)無法運行，使金屬構(gòu)件與大量腐蝕產(chǎn)物和腐蝕性微生物完全接觸。研究表明[28-30]微生物能直接從金屬表面獲取電子，加速金屬的溶解。進(jìn)一步研究表明，以EQ70高強度鋼為例，在含有SRB的環(huán)境中陰極保護CP設(shè)置為0.85 V，腐蝕速率比CP為0時快；將CP更改為-1.05 V時，腐蝕速率比CP為0時慢，進(jìn)一步證明了受極化電極影響CP的改變使SRB活性發(fā)生變化，這一過程就是直接電子傳遞[31-32]。

3.2.2 "生物催化硫酸鹽還原機理

近幾年MIC機理不斷完善，有研究者想到了生物催化陰極硫酸鹽還原（BCSR）理論[25]。BCSR理論可表示為：

8）鐵氧化： " "Fe → Fe2++2e-

9）硫酸鹽還原：SO42- + 9H+ -8e-→ HS- + 4H2O

SRB進(jìn)行上式（式8、9）所述腐蝕過程中，末端電子受體是其中的硫酸根類成分，供給SRB生命活動的的電子供體是系統(tǒng)內(nèi)的脂肪酸（如乳酸）。該理論表明擴散受到生物膜屏障影響，即使系統(tǒng)環(huán)境內(nèi)碳源充足也無法滲入生物膜內(nèi)供給，缺少碳源的SRB會利用容易遭受腐蝕的金屬材料作為電子供體，這就解釋了生物膜中碳源稀少時，微生物將腐蝕金屬作為獲取呼吸代謝中消耗的能量來源。

4 "結(jié)束語

金屬材料的SRB腐蝕問題與經(jīng)濟息息相關(guān)，一直以來是國內(nèi)外學(xué)者的研究重點。本文介紹了幾種典型工程材料的SRB腐蝕研究進(jìn)展，重點闡述了金屬材料SRB腐蝕機理的最新進(jìn)展?；陔娀瘜W(xué)、材料學(xué)和微生物學(xué)方法，學(xué)者們提出了陰極去極化等多種經(jīng)典的SRB腐蝕腐蝕機理；近年來，學(xué)者們將微區(qū)電化學(xué)和分子生物學(xué)等方法引入到MIC研究中，從生物能量學(xué)和生物電化學(xué)角度提出了胞外電子傳遞理論。這些SRB腐蝕機理研究極大地加深了對工程材料的SRB腐蝕作用機制的理解，這為開發(fā)高效SRB腐蝕防護技術(shù)有重要的指導(dǎo)和促進(jìn)作用。

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Research Progress in Sulfate-reducing Bacteria Corrosion of Metal Materials

CHI Ping-jiao， YANG Jie， SUN Yu-haixuan， HE Chun-lin

（Liaoning Provincial Key Laboratory of Advanced Materials， Shenyang University， Shenyang Liaoning 110044， China）

Abstract： "As an important mechanical engineering material， metal materials have been subjected to serious corrosion damage in the process of application. Microbial induced corrosion （MIC） is a form of corrosion of metal materials， among which sulfate-reducing bacteria （SRB） is the most serious corrosion. In this paper， the SRB corrosion behaviors of several typical metal materials in oil and gas fields， soil and seawater were summarized， and the research progress of SRB corrosion mechanism of metal materials was discussed.

Key words： "Sulfate-reducing bacteria; Metallic materials; Corrosion mechanism

（上接第1026頁）

Research on Application of Oilfield Fungicide in Practice

HAN Jing1，2， ZHAO Yi1， LIU A-ni2， LI Guo-rong2， JIANG Dong1

（1. Yan’an Vocational and Technical College， Yan’an Shaanxi 716000， China;

2. Shaanxi Yanchang Zhongmei Yulin Energy and Chemical Co.， Ltd.， Yulin Shaanxi 718500， China）

Abstract： "In the oilfield water system， a large amount of reinjection water is needed because of secondary oil recovery， and there are many kinds of microorganisms in this kind of water. These microorganisms have certain corrosiveness to drilling and production equipment， water injection pipelines and related metal materials in the oilfield during metabolic reproduction， which leads to pipeline blockage， affects the quality and output of oil layers， and is harmful， also has adverse effects on crude oil processing， and is a problem that must be dealt with in oilfield production management. In this paper， the oilfield sewage was summarized， application status of fungicide was analyzed， and the specific application path of oilfield fungicide in practice was explored.

Key words： "Oilfield; Fungicide; Practice; Application