摘 " " "要： 利用乙醇制備C4烯烴過程中催化劑的組合、乙醇的濃度以及溫度都有著重要的影響。針對這一問題，利用BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)構(gòu)建了催化劑組合參數(shù)、乙醇濃度和反應(yīng)溫度與C4烯烴收率之間的數(shù)學(xué)模型，并使用PSO對參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化以得到C4烯烴收率的最大值。

關(guān) "鍵 "詞：乙醇；C4烯烴；BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)；粒子群優(yōu)化算法

中圖分類號：TQ221.2 " " 文獻(xiàn)標(biāo)識碼： A " " 文章編號： 1004-0935（2023）07-1072-03

C4烯烴是一種重要的化工原料，在化工、醫(yī)藥等方面有著廣泛的應(yīng)用。對于乙醇制備C4烯烴的過程，催化劑、乙醇濃度以及溫度等因素都會對C4烯烴的收率產(chǎn)生重要的影響，因此尋找合適的乙醇制備C4烯烴的工藝條件至關(guān)重要。神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)在面對黑箱問題時具有強大的適應(yīng)能力，且具有較強的非線性能力及容錯性，近些年來在傳統(tǒng)工業(yè)的應(yīng)用越來越普遍[1-3]。

1 "模型的建立

1.1 "乙醇制備C4烯烴反應(yīng)機理

烯烴主要包括丁烯和丁二烯。目前工業(yè)制備C4烯烴的方法主要有兩種，一種是通過煉油廠的催化裂化得到，另一種則是通過乙烯的裂解產(chǎn)物中進(jìn)行抽提得到。這兩種方法都對化石能源有著較大的依賴，在遠(yuǎn)期應(yīng)用中存在較大的局限性。而通過乙醇制備C4烯烴是一種較為有效的替代方法，乙醇的來源廣泛、生產(chǎn)簡單且產(chǎn)量較大，是一種較好的制備C4烯烴的原材料[4-5]。

不同催化劑條件下的乙醇制備C4烯烴的反應(yīng)機理不盡相同，目前對此研究較多的是乙醇制備丁二烯的反應(yīng)，在此反應(yīng)中有兩種不同的機理被提出，分別為普林斯機理以及醇醛縮合機理[6-8]。

乙醇偶合制備C4烯烴的反應(yīng)過程中在不同的催化劑上的反應(yīng)機理并不相同，會產(chǎn)生不同的中間產(chǎn)物，最終產(chǎn)物的種類、目標(biāo)產(chǎn)物的純度均不相同，因此催化劑的選擇對于得到理想的產(chǎn)物有著至關(guān)重要的作用。本文根據(jù)學(xué)者的相關(guān)研究[9]，選擇研究的催化劑為 -HAP催化劑，且在表面負(fù)載了Co金屬。

1.2 "BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)及粒子群優(yōu)化算法

BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)是人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的一種，可以并行處理非線性問題，是一種多層前饋型神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，通過信號前向傳播以擬合值和真實值的差值作為基礎(chǔ)，并通過誤差的反向傳播，來不斷調(diào)整網(wǎng)絡(luò)各層之間的權(quán)值和閾值，使得網(wǎng)絡(luò)預(yù)測輸出不斷逼近期望輸出。BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)由輸入層、隱含層以及輸出層所組成，層之間的神經(jīng)元全連接。層中神經(jīng)元的輸入來源于上一層神經(jīng)元的輸出，神經(jīng)元的輸出如下所示[10-11]：

（1）

式中： —神經(jīng)元輸出；

—神經(jīng)元的輸入；

—第i個神經(jīng)元與第j個神經(jīng)元之間的權(quán)值；

—第j個神經(jīng)元的閾值；

f—激活函數(shù)，此處選用sigmod函數(shù)。

粒子群優(yōu)化算法（PSO）是通過模擬鳥群覓食行為而發(fā)展起來的一種基于群體協(xié)作的隨機搜索算法。在PSO算法中，每個優(yōu)化問題的解都是搜索空間中的一只鳥，稱之為“粒子”，所有的粒子都有一個由被優(yōu)化的函數(shù)決定的適應(yīng)值，每個粒子還有其位置和速度所決定的飛翔方向和距離。然后粒子們就追隨當(dāng)前的最優(yōu)粒子在解空間中搜索。

粒子位置可表示為 ，速度可表示為 ，則粒子位置及速度的更新可由下式表示[12]：

（2）

（3）

式中： —粒子 在第 次進(jìn)化時第 維的位置；

—粒子 在第 次進(jìn)化時第 維的速度；

—學(xué)習(xí)因子，此處取1.5；

—0到1之間的隨機數(shù)；

—粒子 在第 次進(jìn)化時第 維的個體最優(yōu)點的位置；

—粒子群在第 次進(jìn)化時第 維的全局最優(yōu)點的位置。

1.3 "基于BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)及粒子群優(yōu)化算法的模型

本文將催化劑相關(guān)參數(shù)作為神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)輸入，C4烯烴收率作為神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)輸出即PSO的適應(yīng)度值，所構(gòu)建的基于BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)及粒子群優(yōu)化算法的模型如圖1所示[13]。

2 "實例驗證

2.1 "數(shù)據(jù)預(yù)處理

本文數(shù)據(jù)來源于2021年高教社杯全國大學(xué)生數(shù)學(xué)建模競賽B題。將21個催化劑組的數(shù)據(jù)進(jìn)行拆分，以 質(zhì)量、Co負(fù)載量、HAP質(zhì)量、乙醇濃度以及溫度作為神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入，以C4烯烴收率作為神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸出，各輸入?yún)?shù)取值范圍如 "表1所示。

由于不同指標(biāo)之間的數(shù)值差異較大，為消除數(shù)量級差異過大造成的效果不佳的問題，需先對數(shù)據(jù)進(jìn)行歸一化處理。

（4）

式中： —歸一化后的數(shù)據(jù)；

—原始數(shù)據(jù)；

—原始數(shù)據(jù)中的最大值；

—原始數(shù)據(jù)中的最小值。

2.2 "BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的驗證

對拆分得到的114組數(shù)據(jù)，隨機選擇90組作為BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的訓(xùn)練集，其余24組數(shù)據(jù)作為測試集，設(shè)置BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)相關(guān)參數(shù)如表2所示。

測試集24組預(yù)測結(jié)果如表3所示，平均絕對誤差為-0.87%。

BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測全部數(shù)據(jù)的R值達(dá)到了 "0.978 45，說明BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)能夠很好地擬合輸入與輸出之間的關(guān)系，進(jìn)而對C4烯烴收率進(jìn)行較為準(zhǔn)確的預(yù)測。

2.3 "制備工藝參數(shù)的優(yōu)化

接下來本文利用如圖1所建立的模型對 質(zhì)量、Co負(fù)載量、HAP質(zhì)量、乙醇濃度以及溫度等因素進(jìn)行優(yōu)化以得到最大C4烯烴收率。設(shè)置PSO算法進(jìn)化代數(shù)為1 000，種群規(guī)模為50。C4烯烴收率隨PSO粒子群的進(jìn)化代數(shù)上升曲線如圖2所示，模型的計算結(jié)果如表4所示。

由圖4可知，PSO算法能夠快速收斂，在 " " 10代左右C4烯烴收率已經(jīng)上升到65%以上，在 " 50代左右時C4烯烴收率超過70%，達(dá)到最高值。

3 "結(jié) 論

本文通過BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)構(gòu)建了催化劑參數(shù)、乙醇濃度及反應(yīng)溫度與C4烯烴收率之間的數(shù)學(xué)模型，R值達(dá)到0.978 45，具有較高的擬合精度。利用PSO與BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)相結(jié)合得到了乙醇制備C4烯烴最佳收率時的各項條件，為選擇合適的乙醇制備C4烯烴的工藝條件提供了參考。

參考文獻(xiàn)：

［1］吳文俊，張智恒，李星辰，等. 基于RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的乙醇偶合制備C4烯烴的工藝條件分析[J]. 江漢大學(xué)學(xué)報（自然科學(xué)版）， 2022，50（3）：29-35.

［2］梁生榮，李文君，翁軍利，等. 基于BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的天然氣采氣管線甲醇加注量預(yù)測及其分配管網(wǎng)優(yōu)化[J]. 石油與天然氣化工， 2020，49（6）：45-52.

［3］王博強，張義勇，齊躍，等. 基于BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的負(fù)反饋型高精度熱式流量計的研制[J]. 熱能動力工程，2022（S1）：102-106.

［4］李冬敏，王慧麗，沈乃東，等. 玉米纖維乙醇生產(chǎn)工藝的研究[J]. 釀酒科技，2022（5）：24-29.

［5］雪晶，侯丹，王旻烜，等. 世界生物質(zhì)能產(chǎn)業(yè)與技術(shù)發(fā)展現(xiàn)狀及趨勢研究[J]. 石油科技論壇，2020，39（3）：25-35.

［6］呂紹沛. 乙醇偶合制備丁醇及C4烯烴[D].大連：大連理工大學(xué)， 2018.

［7］JONES M D. Investigations into the conversion of ethanol into 1，3-butadiene[J]. Catalysis Science amp; Technology， 2011， 1（2）： 267.

［8］MADEIRA F F，GNEP N S，MAGNOUX P，et al.Ethanol transformation over HFAU， HBEA and HMFI zeolites presenting similar Br?nsted acidity[J]. Elsevier BV， 2009， 367（1）： 39-46.

［9］張二麗，胡玉林，汪太行. 灰色GM（1，1）模型在乙醇偶合制備C4烯烴預(yù)測中的應(yīng)用[J]. 科技資訊，2022，20（15）：220-223.

［10］劉方，徐龍，馬曉迅. BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的發(fā)展及其在化學(xué)化工中的應(yīng)用[J]. 化工進(jìn)展，2019，38（6）：2559-2573.

［11］劉夢堯. 基于BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的量化選股模型應(yīng)用研究[D]. 長春：長春工業(yè)大學(xué)， 2022.

［12］楊維，李歧強.粒子群優(yōu)化算法綜述[J]. 中國工程科學(xué)，2004（5）： 87-94.

［13］王春林，胡蓓蓓，馮一鳴，等. 基于徑向基神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)與粒子群算法的雙葉片泵多目標(biāo)優(yōu)化[J]. 農(nóng)業(yè)工程學(xué)報，2019，35（2）： 25-32.

Study on Preparation of C4 Olefins From Ethanol Based on Coupling

BP Neural Network and Particle Swarm Optimization Algorithm

ZHANG Xi a， WANG Di a， WEN Li-shu b

（a. School of Aero-engine; b. College of Science， Shenyang Aerospace University， Shenyang Liaoning 110136， China）

Abstract： "The combination of catalysts， the concentration of ethanol and temperature have important effects on the preparation of C4 olefins from ethanol. In this paper， a mathematical model was constructed for this problem using BP neural network to determine the relationship between catalyst combination parameters， ethanol concentration and reaction temperature and the yield of C4 olefins， and PSO was used to optimize the parameters to obtain the maximum value of C4 olefin yield.

Key words： "Ethanol; C4 olefins; BP neural network; Particle swarm optimization algorithm