摘要：在湖北省荊州市松滋市紙廠河鎮(zhèn)受Cd污染地區(qū)開展大田試驗，分析不同鈍化處理與葉面阻控劑對土壤中pH、有效Cd及糙米中Cd含量的影響。結(jié)果表明，不同處理能夠在一定程度上提高土壤pH（0.16%～6.06%），降低土壤中有效Cd含量，與對照相比，土壤有效Cd含量降低了3.57%～33.33%。葉面阻控劑對土壤pH和有效Cd含量無顯著影響，但能有效抑制Cd在水稻植株內(nèi)的轉(zhuǎn)運，降低糙米中Cd含量。土壤調(diào)理劑、重金屬鈍化劑能夠適當調(diào)節(jié)土壤pH，降低土壤有效Cd含量，進而降低水稻對Cd的吸收。3 750 mL/hm2葉面阻控劑+1 200 kg/hm2土壤調(diào)理劑+1 200 kg/hm2重金屬鈍化劑處理效果最好，糙米中Cd含量最低，土壤中有效Cd和糙米中Cd含量分別下降了33.33%、44.95%。

關(guān)鍵詞：土壤；重金屬鈍化劑；Cd污染稻田；調(diào)理劑；葉面阻控劑

中圖分類號：X53" " " " "文獻標識碼：A

文章編號：0439-8114（2023）03-0130-05

DOI：10.14088/j.cnki.issn0439-8114.2023.03.021 開放科學(xué)（資源服務(wù)）標識碼（OSID）：

Effects of different passivation treatments and foliar blocking agents on remediation of

Cd-contaminated rice fields

WANG Jin-wen1， GU Zhu-yu2， PI Jie1， TANG Dong-hai1， ZHOU Zhi-yuan2，ZHANG Jian-yun2

（1.Songzi Rural Social Development Centre， Songzi" 434200，Hubei，China；2.Wuhan Xiugu Technology Co.， Ltd.，Wuhan" 430000，China）

Abstract： Field experiments were carried out in the Cd polluted area of Zhichanghe Town of Songzi City， Jingzhou City， Hubei Province， and analyze the effects of different passivation treatments and foliar blocking agents on soil pH， available Cd and Cd content in brown rice were analyzed. The results showed that different treatments could increase soil pH （0.16%～6.06%） to some extent and decrease the content of available Cd in soil. Compared with the control， the content of available Cd in soil decreased by 3.57%～33.33%. Foliar blocking agents had no significant effect on soil pH and available Cd content， but could effectively inhibit Cd transport in rice and reduce Cd content in brown rice. Soil conditioner and heavy metal passivator could regulate soil pH properly and reduce the content of available Cd in soil， and then reduce the absorption of Cd by rice. 3 750 mL/hm2 foliar blocking agents +1 200 kg/hm2 soil conditioner +1 200 kg/hm2 heavy metal passivator had the best treatment effect. The Cd content in brown rice was the lowest， and the Cd content in soil and brown rice decreased by 33.33% and 44.95%， respectively.

Key words： soil； heavy metal passivator； Cd-contaminated rice fields； conditioners； foliar blocking agents

土壤是農(nóng)業(yè)發(fā)展之要，糧食安全之基，農(nóng)民立命之本。隨著經(jīng)濟的快速發(fā)展，工業(yè)產(chǎn)生的“三廢”與各種化肥農(nóng)藥的不合理運用，導(dǎo)致土地受到不同種類的重金屬污染［1-3］。重金屬對土壤污染具有累積性、生物毒性、危害隱蔽性等特點，導(dǎo)致其對土壤質(zhì)量、糧食作物安全、人類健康與生態(tài)環(huán)境構(gòu)成嚴重的威脅［4-6］。有研究表明，重金屬Cd對土壤的毒性較強，且Cd對土壤的毒性影響主要與其存在的形態(tài)密切相關(guān)［7，8］。重金屬Cd的有效態(tài)對生態(tài)環(huán)境影響最大，且容易被植物吸收利用［9，10］，并通過食物鏈進入人體，破壞人體的免疫系統(tǒng)［11，12］。因此，如何降低土壤有效Cd與稻米中Cd含量已成為環(huán)境專家與學(xué)者研究的熱點問題［13-15］，其不僅關(guān)系糧食質(zhì)量安全與商品競爭力問題，而且也是促進生態(tài)文明建設(shè)和保護生態(tài)安全的重要內(nèi)容［16］。

關(guān)于重金屬Cd污染耕地的修復(fù)方法相對較多，但主要通過2種修復(fù)模式：一是將Cd從土壤中提取出來，降低Cd在土壤環(huán)境中的含量，使土壤清潔；二是通過改變Cd的存在形態(tài)，降低其活性與有效性，將Cd固化在土壤中，從而降低其生態(tài)風險［17］。其中固化/穩(wěn)定化技術(shù)是國內(nèi)外修復(fù)耕地中輕度Cd污染的主要技術(shù)之一［18］。該方法主要是通過向受污染耕地中施加土壤調(diào)理劑等相關(guān)產(chǎn)品來改變耕地土壤環(huán)境的理化性質(zhì)，使Cd發(fā)生吸附、絡(luò)合、沉淀、氧化還原、離子交換等一系列物理化學(xué)反應(yīng)，改變Cd在土壤中存在的化學(xué)形態(tài)，使Cd元素由較活潑的有效態(tài)向穩(wěn)定形態(tài)轉(zhuǎn)化，降低其在土壤環(huán)境中的生物有效性和可遷移性［19］，通過此方式來達到修復(fù)與治理耕地Cd超標的目的。

大多數(shù)研究主要集中在單一土壤調(diào)理劑或鈍化劑對Cd生物有效性的影響［20，21］，而關(guān)于不同鈍化措施有機結(jié)合對Cd生物有效性影響的研究較為鮮見。因此，本試驗選取Cd污染的稻田進行大田試驗，分析不同鈍化處理措施對土壤有效Cd與糙米中Cd含量的影響，并闡述不同措施鈍化Cd的相關(guān)機理，以期為江漢平原土壤Cd污染的治理與修復(fù)提供理論與實踐依據(jù)。

1 研究區(qū)域概況與研究方法

1.1 研究區(qū)域概況

試驗地設(shè)在湖北省荊州市松滋紙廠河鎮(zhèn)，該區(qū)域位于湖北省南部，地處危河流域松滋段末端，地勢西高東低，屬亞熱帶季風氣候區(qū)，光照充足，降雨充沛，年均溫14.0～16.9 ℃，相對濕度74%～83%，年降水量1 300 mm。耕作方式采用旋耕，主要以種植水稻和玉米為主。耕地類型主要包括旱地、水田和水澆地。本試驗土壤的理化性質(zhì)：pH為6.11，土壤Cd含量均值為0.42 mg/kg，超過了國家二級標準0.30 mg/kg，屬中度污染區(qū)域。土壤有效態(tài)Cd的含量均值為0.168 mg/kg，灌溉水中未檢出Cd的含量。

1.2 供試材料

土壤調(diào)理劑來自于企業(yè)A，該土壤調(diào)理劑采用天然礦物原料制備而成，主要原料為鉀長石和生石灰，土壤調(diào)理劑中含有大量的硅、鈣、鎂、鉀等礦物元素。試驗材料經(jīng)過監(jiān)測，pH為10.68，氧化鈣含量為31.24%，二氧化硅含量為26.81%，氧化鎂含量為5.60%，水分含量為4.13%，細度（粒徑≤0.25 mm）為99.20%，Pb含量為29.50 mg/kg，Cd含量為0.24 mg/kg，As含量為0.40 mg/kg，Cr含量為4.80 mg/kg。

重金屬鈍化劑來自于企業(yè)B，主要原料為鉀長石和生石灰，pH為10.2，氧化鈣含量為27.37%，二氧化硅含量為22.15%，氧化鉀含量為5.03%，水分含量為4.55%，Pb含量為7.20 mg/kg，Cd含量為0.50 mg/kg，As含量為3.60 mg/kg，Cr含量為23.90 mg/kg。

葉面阻控劑來自于企業(yè)C，Si含量為117.0 g/L，pH為10.3，Na≤75 g/L，水不溶物≤10 g/L，Pb含量為1.0 mg/kg，Cd含量為0.40 mg/kg，As含量為1.0 mg/kg，Cr含量為13.0 mg/kg。

1.3 土樣采集與處理

試驗選取松滋市紙廠河鎮(zhèn)Cd中度污染區(qū)域，且Cd分布相對均勻的水稻田進行大田試驗，試驗區(qū)種植水稻，試驗共設(shè)置7個處理和1個對照，每種處理措施具體設(shè)計見表1，土壤調(diào)理劑、重金屬鈍化劑與葉面阻控劑的最佳使用量由生產(chǎn)廠家提供。每個處理設(shè)置3次重復(fù)，共24個小區(qū)，每個小區(qū)面積為50 m2，且各小區(qū)隨機排列。為防止各小區(qū)間相互影響，將每個處理之間進行分割，并對田埂進行加高加固，防止修復(fù)材料、灌溉水等相互影響。水稻播種前10 d，將土壤調(diào)理劑與重金屬鈍化劑進行一次性撒施，然后整地翻耕，使土壤調(diào)理劑、重金屬鈍化劑與土地充分混合均勻。水稻選用當?shù)爻Ｓ闷贩N，于2020年5月初開始播種育秧，6月初進行水稻秧苗移栽，秧苗行間距為0.2 m×0.2 m，田間試驗采用統(tǒng)一的水肥與病蟲害管理，并參照當?shù)剞r(nóng)業(yè)實際生產(chǎn)情況，確保試驗的所有田塊管理條件都一致。

1.4 樣品采集與理化性質(zhì)測定

于2020年9月下旬收獲水稻，土壤與水稻樣品于收獲前2～3 d進行采集，在大田中按5點取樣法對各小區(qū)水稻樣品進行采集，同時對水稻根系附近表層土壤（0～20 cm）進行取樣。將土樣混勻，去除雜質(zhì)，室溫風干至恒量，過2 mm的尼龍篩，裝袋置于干燥處保存待測。將收獲的稻米用去離子水沖洗，105 ℃殺青10 min，然后在70 ℃條件下烘干至恒重，并將稻米樣品粉碎，裝袋備用。

土壤的理化性質(zhì)均按照常規(guī)測定方法進行檢測［22］。土樣pH采用電位計法測定，水土比為2.5∶1.0；土壤有效態(tài)Cd含量采用二乙烯三胺五乙酸-氯化鈣-三乙醇胺緩沖溶液浸提法提取，后采用原子吸收分光光度計測定，所有樣品分析過程按《土壤質(zhì)量有效態(tài)Cd的測定》（GB/T 23739—2009）中的方法，檢出限為0.005 mg/kg，Cd回收率為92.2%～99.2%，同時設(shè)置空白試驗；糙米Cd含量采用HNO3-HClO4消解，并用原子吸收分光光度計（石墨爐）來測定糙米樣品中Cd含量，所有樣品分析過程按《食品安全國家標準食品中鎘的測定》（GB 5009.15—2014）的方法，檢出限為0.001 mg/kg，Cd回收率為96.6%～102.6%，同時設(shè)置空白試驗。

1.5 數(shù)據(jù)統(tǒng)計

采用Excel、Origin、SPSS軟件進行數(shù)據(jù)統(tǒng)計和簡單分析，數(shù)據(jù)結(jié)果均為平均值±標準偏差，并進行相應(yīng)的圖表繪制，各處理之間采用單因素方差分析（ANOYA）和新復(fù)極差法進行差異顯著性分析。

2 結(jié)果與分析

2.1 不同處理對土壤pH的影響

由圖1可知，與對照（Tck）相比，不同處理pH均呈上升趨勢，且T1、T2、T4、T5、T6、T7處理土壤pH顯著高于對照，分別增加了5.07%、4.42%、6.06%、3.76%、5.73%、5.24%。表明土壤調(diào)理劑、鈍化劑能夠適當調(diào)節(jié)土壤pH，使土壤環(huán)境更加適宜植物的生長發(fā)育。由于T3只用了葉面阻控劑，此方式對土壤pH沒有調(diào)節(jié)作用，從而導(dǎo)致T3處理的pH與對照之間無顯著差異。

2.2 不同處理對土壤有效Cd的影響

有研究表明，農(nóng)作物中重金屬的含量很大程度上取決于重金屬有效態(tài)的含量［23，24］。Cd元素的有效態(tài)包含水溶態(tài)和碳酸鹽結(jié)合態(tài)，水溶態(tài)的活性很高，比較容易被植物直接吸收利用，是Cd對植物產(chǎn)生污染的主要形態(tài)。碳酸鹽結(jié)合態(tài)容易隨土壤環(huán)境的變化而變化，尤其對pH最敏感。當pH升高時，使游離態(tài)的Cd元素形成碳酸鹽沉淀，當pH下降時Cd元素易重新釋放出來，再次進入環(huán)境中，對環(huán)境造成二次污染。不同處理對土壤有效Cd含量的影響如圖2所示。

由圖2可知，各處理對土壤有效Cd含量的影響差異相對較大，且不同處理土壤中有效Cd含量均呈不同程度的下降，與對照相比，T1、T2、T3、T4、T5、T6、T7處理土壤有效Cd含量分別下降了26.79%、21.43%、3.57%、27.98%、20.24%、29.76%、33.33%，其中T3處理土壤有效Cd含量與對照之間差異不顯著，其他處理土壤有效Cd含量均顯著低于對照。

2.3 不同處理對糙米中Cd含量的影響

根據(jù)處理要求，糙米中Cd含量達到《食品安全國家標準食品中污染物限量》（GB2762—2017）中Cd的安全限值（0.2 mg/kg）。由圖3可知，不同處理糙米中Cd含量為0.1～0.2 mg/kg，均在安全限值內(nèi)，而對照糙米中Cd含量接近安全限值，具有一定的安全風險。與對照相比，T1、T2、T3、T4、T5、T6、T7處理糙米中Cd含量分別降低了30.81%、33.84%、20.71%、34.85%、39.39%、41.92%、44.95%，且T1至T7處理糙米中Cd含量與對照之間差異顯著，表明不同處理均能有效降低糙米中Cd含量，進而降低糧食安全生產(chǎn)的風險。

3 討論

3.1 土壤pH與有效Cd的關(guān)系

土壤pH影響土壤中一系列化學(xué)反應(yīng)，其中包括對Cd不同形態(tài)變化、轉(zhuǎn)化、遷移與生物有效性的影響。當土壤pH上升時，土壤表面負電荷也隨之增加，并產(chǎn)生大量對Cd吸附的點位，土壤對Cd的專性吸附增強，使Cd形成穩(wěn)定性較強的金屬絡(luò)合物［25］。若pH超過合理限值時，土壤中Cd離子主要與OH-相結(jié)合形成沉淀，這時Cd元素主要以Cd（OH）2的形式存在［26］。當土壤pH在酸性條件下（pH＜6），Cd在有機質(zhì)表面或黏土礦物上表現(xiàn)為靜電吸附，此時Cd比較容易與鈣離子、氫離子之間發(fā)生離子交換反應(yīng)，使Cd2+游離出來［27］。因此，有效調(diào)控土壤pH能夠影響Cd的生物有效性，以及Cd在土壤-植物系統(tǒng)中的遷移。本研究通過土壤調(diào)理劑與重金屬鈍化劑在一定范圍內(nèi)調(diào)節(jié)土壤pH來影響土壤有效Cd的含量，進而降低農(nóng)作物對Cd的吸收與富集。試驗通過7個處理來對土壤中有效Cd進行鈍化，與對照相比，除3 750 mL/hm2葉面阻控劑處理外，土壤pH均顯著上升。不同處理對pH提升的幅度不同，對應(yīng)的土壤中有效Cd含量的下降幅度也有較大差異。其中，" 3 750 mL/hm2葉面阻控劑處理pH與對照之間無顯著差異，對應(yīng)的土壤有效態(tài)Cd與對照之間也無顯著差異，產(chǎn)生這種原因可能是葉面阻控劑不能有效調(diào)節(jié)土壤pH，進而對土壤有效Cd的影響較小。王燦等［28］研究發(fā)現(xiàn)葉面阻控劑對土壤pH無顯著影響，與本研究結(jié)果相似。2 400 kg/hm2土壤調(diào)理劑、" " " "2 400 kg/hm2重金屬鈍化劑、3 750 mL/hm2葉面阻控劑+2 400 kg/hm2土壤調(diào)理劑、3 750 mL/hm2葉面阻控劑+2 400 kg/hm2重金屬鈍化劑、1 200 kg/hm2重金屬鈍化劑+1 200 kg/hm2土壤調(diào)理劑、3 750 mL/hm2葉面阻控劑+1 200 kg/hm2土壤調(diào)理劑+1 200 kg/hm2重金屬鈍化劑處理土壤有效Cd含量均顯著低于對照，產(chǎn)生這種結(jié)果的原因是土壤調(diào)理劑和重金屬鈍化劑中含有大量硅酸鹽和氧化鈣，硅酸鹽與Cd結(jié)合形成比較穩(wěn)定的形態(tài)，將Cd元素鈍化，同時氧化鈣能提高土壤環(huán)境的pH，pH升高，有利于Cd的鈍化，隨著土壤pH的升高，土壤有機質(zhì)和氧化物釋放大量質(zhì)子，導(dǎo)致土壤表面的負電荷增多，促進了土壤對Cd的吸附［29］。靳輝勇等［30］研究表明施用土壤調(diào)理劑能夠有效降低土壤有效Cd的含量，與本研究結(jié)果相似。

3.2 土壤有效Cd與糙米Cd的關(guān)系

土壤中不同重金屬元素對植物的有效性有較大的差異，其中，土壤中Cd元素對植物有效性較高，當土壤中有效Cd含量超過一定限值后，能夠使作物可食部分Cd的含量超過《食品安全國家標準食品中污染物限量》（GB2762—2017）相關(guān)要求，進而對人類身體健康造成嚴重傷害［31］。Cd對植物的影響一般表現(xiàn)為植物矮小、生長緩慢、葉片發(fā)黃、產(chǎn)量與品質(zhì)較差［32］。在植物生長發(fā)育過程中，Cd通過抑制植物細胞的分裂來影響植物的生長。莫文紅等［33］研究表明Cd能阻礙植物細胞分裂或使其不能正常分裂，延緩植物細胞分裂周期，使染色體斷裂、畸變、粘連和液化。同時Cd還能通過影響植物細胞氣孔關(guān)閉來影響植物的光合作用［34］。本試驗通過7個不同處理來降低土壤中有效Cd和糙米中Cd的含量，結(jié)果表明，糙米中Cd含量隨著土壤有效Cd的降低而下降。試驗使用土壤調(diào)理劑和重金屬鈍化劑來降低土壤中有效Cd的含量，并用葉面阻控劑來降低水稻對Cd的吸收與富集。土壤調(diào)理劑能夠有效調(diào)節(jié)土壤微環(huán)境，進而影響土壤中有效Cd的含量，降低植物對Cd元素的富集，土壤調(diào)理劑中鈣含量較高，可能是影響水稻對Cd元素吸收與累積的重要因素，同時土壤調(diào)理劑與重金屬鈍化劑含有大量二氧化硅和氧化鎂，當土壤調(diào)理劑與重金屬鈍化劑施加到土壤中時，可與Cd元素形成硅酸鹽沉淀，降低Cd有效態(tài)含量，并有效阻止有效態(tài)Cd向作物中遷移，降低作物中Cd的含量。Roosens等［35］研究表明Cd與Ca在進入作物根表細胞時存在相互競爭作用。由于Cd與Ca離子之間的相互競爭作用，土壤中大量Ca2+與Cd2+相互之間競爭根細胞膜上的吸收位點，使得作物對Cd的吸收與累積量大量減少。吳烈善等［36］研究表明農(nóng)作物對Cd的富集與土壤Cd有效態(tài)呈顯著正相關(guān)。本試驗中除3 750 mL/hm2葉面阻控劑處理外，與對照相比，其他處理土壤有效Cd顯著降低，對應(yīng)糙米中Cd含量也顯著降低。與對照相比，T3處理糙米中Cd含量顯著降低，產(chǎn)生這種現(xiàn)象的原因是葉面噴施含硅葉面阻控劑能提高植株的含水量，減弱蒸騰速率，抑制Cd在水稻體內(nèi)的轉(zhuǎn)運速率，同時含硅葉面阻控劑能降低細胞膜透性及自由基對細胞膜的損害，進而抑制水稻對Cd的吸收和轉(zhuǎn)運，緩解其毒害［37］，從而導(dǎo)致3 750 mL/hm2葉面阻控劑處理糙米中Cd含量低于對照。

本研究結(jié)果表明，土壤調(diào)理劑與重金屬鈍化劑能夠在一定程度上有效降低土壤有效Cd和糙米Cd的含量，且效果有所差異。葉面阻控劑對土壤有效Cd的影響不顯著，但能有效抑制糙米對Cd的富集。由于不同地區(qū)的土質(zhì)與土壤環(huán)境存在較大差異，因此需要選擇最佳處理方式，在不同地區(qū)進行相應(yīng)的大田試驗，在松滋市選擇3 750 mL/hm2葉面阻控劑+1 200 kg/hm2土壤調(diào)理劑+1 200 kg/hm2重金屬鈍化劑處理效果最好，土壤有效Cd與糙米中Cd含量分別下降了33.33%與44.95%。

4 小結(jié)

1）不同處理方式對土壤pH的影響有所差異，其中2 400 kg/hm2土壤調(diào)理劑、2 400 kg/hm2重金屬鈍化劑、3 750 mL/hm2葉面阻控劑+2 400 kg/hm2土壤調(diào)理劑、3 750 mL/hm2葉面阻控劑+2 400 kg/hm2重金屬鈍化劑、1 200 kg/hm2重金屬鈍化劑+1 200 kg/hm2土壤調(diào)理劑、3 750 mL/hm2葉面阻控劑+1 200 kg/hm2土壤調(diào)理劑+1 200 kg/hm2重金屬鈍化劑處理土壤pH較對照顯著增加，分別增加了5.07%、4.42%、6.06%、3.76%、5.73%、5.24%，而3 750 mL/hm2葉面阻控劑處理pH與對照之間無顯著差異。表明土壤調(diào)理劑、鈍化劑能夠適當調(diào)節(jié)土壤pH。

2）不同處理對土壤pH提升的幅度不同，對應(yīng)的土壤中有效Cd含量的下降幅度也有較大變化。除3 750 mL/hm2葉面阻控劑處理外，其他處理較對照有效Cd含量均顯著降低，表明葉面阻控劑不能有效降低土壤有效Cd含量。1 200 kg/hm2重金屬鈍化劑+1 200 kg/hm2土壤調(diào)理劑、3 750 mL/hm2葉面阻控劑+1 200 kg/hm2土壤調(diào)理劑+1 200 kg/hm2重金屬鈍化劑處理有效Cd含量下降幅度較大，分別降低了29.76%、33.33%。

3）不同處理糙米中Cd含量均較對照下降，且糙米中Cd含量均在安全限值內(nèi)。其中3 750 mL/hm2葉面阻控劑+1 200 kg/hm2土壤調(diào)理劑+1 200 kg/hm2重金屬鈍化劑處理效果最好，糙米中Cd含量下降了44.95%。

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