摘要：利用1∶50 000土地質(zhì)量地質(zhì)調(diào)查數(shù)據(jù)，分析了三峽庫(kù)區(qū)萬(wàn)州區(qū)西部地區(qū)土壤氟的地球化學(xué)特征，初步評(píng)價(jià)了氟的生態(tài)效應(yīng)。結(jié)果表明，研究區(qū)表層土壤氟含量平均值為578.4 mg/kg，略高于全國(guó)表層土壤均值，空間分布格局受地層控制作用明顯，水平剖面中土壤與巖石樣品氟含量呈顯著正相關(guān)，土壤氟與成土母巖具有較好的繼承性。土壤氟地球化學(xué)評(píng)價(jià)結(jié)果顯示，研究區(qū)局部土壤氟過(guò)剩，主要分布于三疊系地層區(qū)。氟生態(tài)效應(yīng)調(diào)查顯示，地表水氟含量偏高，但未超出國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)；部分地區(qū)農(nóng)產(chǎn)品出現(xiàn)氟超標(biāo)現(xiàn)象，建議高度重視并展開(kāi)深入研究。

關(guān)鍵詞：氟；地球化學(xué)特征；生態(tài)效應(yīng)；重慶市萬(wàn)州區(qū)

中圖分類(lèi)號(hào)：P596" " " " "文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A

文章編號(hào)：0439-8114（2023）03-0035-05

DOI：10.14088/j.cnki.issn0439-8114.2023.03.007 開(kāi)放科學(xué)（資源服務(wù)）標(biāo)識(shí)碼（OSID）：

Geochemical characteristics and ecological effects of soil fluorine in Western Wanzhou District， Chongqing City

BAO Li-ran， WANG Jia-bin， LIU Jian-feng， LI Yu

（Southeast Sichuan Geological Group， Chongqing Bureau of Geology and Minerals Exploration， Chongqing" 400038， China）

Abstract： Based on the data of 1∶50 000 land quality geological survey， the soil fluorine geochemical characteristics and ecological effects were studied， in Western Wanzhou District of Three Gorges Reservoir area. The results showed that the average fluorine content in surface soil in the study area was 578.4 mg/kg， slightly higher than the national average of surface soil. The spatial distribution pattern of fluorine was obviously controlled by strata， and there was a significant positive correlation between the fluorine content of soil and rock samples in the horizontal section. The fluorine content of soil and parent rock had good inheritance. The soil fluorine geochemical evaluation showed that the local soil fluorine in the study area was excessive， mainly distributed in the Triassic strata. The investigation of the fluorine ecological effect showed that the fluorine content in surface water was high， without exceeding the national standard， and the fluorine in agricultural products in some areas exceeded the standard， to which great attention and intensive study should be paid.

Key words： fluorine； geochemical characteristics； ecological effects； Wanzhou District， Chongqing City

氟在元素周期表中位于第二周期第七族，具有強(qiáng)氧化性，易與金屬元素形成可溶性化合物，在自然界中廣泛存在。氟是人和動(dòng)物必需的微量元素，具有雙重生物功效，缺乏或過(guò)量均會(huì)對(duì)人體健康產(chǎn)生不良影響［1］。氟缺乏易發(fā)生齲齒，并影響骨骼發(fā)育而引起骨質(zhì)疏松、大骨節(jié)??；氟過(guò)量會(huì)導(dǎo)致氟斑牙、氟骨病，還會(huì)損害腎臟，出現(xiàn)尿石癥等［2］。人體中的氟主要來(lái)自每天攝入的食物和水，而食物和水中的氟與土壤氟相關(guān)，土壤中氟含量越高，食物和水中氟含量也越高［3］。因此，土壤是氟生物地球化學(xué)體系的樞紐，國(guó)內(nèi)外眾多學(xué)者研究了土壤氟的地球化學(xué)特征。潘自平等［4］研究了貴陽(yáng)市土壤氟的地球化學(xué)特征及其生態(tài)環(huán)境效應(yīng)，李朋飛等［5］研究了安徽渦河沿岸土壤氟含量特征及其影響因素，莫春雷等［6］研究了土壤中氟的垂向分布特征及其與巖性的關(guān)系，王衛(wèi)星等［7］研究了津北水土環(huán)境氟地球化學(xué)特征及其環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)，Rabail等［8］應(yīng)用GIS評(píng)價(jià)了磚窯周?chē)寥婪目臻g分布，Mikkonen等［9］研究了環(huán)境和人為因素對(duì)土壤氟背景濃度的影響。中國(guó)科學(xué)院地球化學(xué)研究所涂成龍等［10］綜合分析了近些年土壤氟的環(huán)境地球化學(xué)行為及其對(duì)生態(tài)環(huán)境的影響，發(fā)現(xiàn)與燃煤氟中毒相比，中國(guó)西南地區(qū)地氟病與高氟土壤關(guān)系更密切。

中國(guó)地氟病分布廣泛，三峽庫(kù)區(qū)重慶市段是較嚴(yán)重的地區(qū)［11］。2016年起，重慶市全面開(kāi)展了區(qū)縣級(jí)1∶50 000土地質(zhì)量地質(zhì)調(diào)查工作，從渝西地區(qū)向渝東北、渝東南逐步推進(jìn)，已完成10余個(gè)區(qū)縣的調(diào)查工作。2018年10月至2020年9月，開(kāi)展了萬(wàn)州區(qū)長(zhǎng)江以西地區(qū)1∶50 000土地質(zhì)量調(diào)查，本研究利用該區(qū)調(diào)查成果，研究了表層土壤氟元素地球化學(xué)分布特征，評(píng)價(jià)了土壤氟環(huán)境質(zhì)量，探討了土壤氟的生態(tài)效應(yīng)，以期為地方土壤氟污染防治、糧食安全生產(chǎn)及地氟病防治等提供科學(xué)依據(jù)。

1 研究區(qū)概況與研究方法

1.1 研究區(qū)概況

研究區(qū)位于三峽庫(kù)區(qū)重慶市萬(wàn)州區(qū)長(zhǎng)江以西地區(qū)，地理坐標(biāo)介于北緯30°26′49″—31°00′20″、東經(jīng)107°52′22″—108°32′56″，總面積1 668 km2。地貌主要包括兩種類(lèi)型，一是丘陵低山，為區(qū)內(nèi)主要地貌形態(tài)，主產(chǎn)糧食和經(jīng)濟(jì)作物；二是中山區(qū)，分布于西北部邊緣，適宜種植果木、藥材和牧草等。萬(wàn)州區(qū)屬亞熱帶季風(fēng)濕潤(rùn)氣候，四季分明、日照充足、雨量充沛、無(wú)霜期長(zhǎng)。區(qū)內(nèi)河流、溪澗切割深、落差大，呈枝狀分布，均屬長(zhǎng)江水系。土壤類(lèi)型以紫色土和水稻土為主，黃壤和石灰土分布面積較少。土地利用以耕地、林地、園地為主，分別占全區(qū)面積的41.00%、31.01%和3.68%。

研究區(qū)地層相對(duì)簡(jiǎn)單，包括侏羅系上統(tǒng)遂寧組、蓬萊鎮(zhèn)組，中統(tǒng)沙溪廟組、新田溝組，下統(tǒng)自流井組、珍珠沖組，三疊系上統(tǒng)須家河組，中統(tǒng)巴東組（圖1）。沙溪廟組分布面積最大，占全區(qū)面積的45.00%，主要巖性為泥巖、砂巖、粉砂巖、粉砂質(zhì)泥巖、泥質(zhì)粉砂巖。三疊系地層分布面積較少，占全區(qū)面積的9.81%，位于西北部中山區(qū)，主要巖性為灰?guī)r、泥灰?guī)r、含煤碎屑巖。

1.2 樣品采集

1.2.1 表層土壤樣品 樣品布設(shè)采用“網(wǎng)格兼顧土地利用圖斑”的方式，樣點(diǎn)主要位于耕地、園地，密度為4～6點(diǎn)/km2，林地等其他土地密度適當(dāng)調(diào)低，采樣深度為0～20 cm。采樣時(shí)間為2018年11月至2019年1月。野外采樣時(shí)，以GPS定位點(diǎn)為中心，向四周輻射30～50 m確定4～6個(gè)分樣點(diǎn)，等份組合成1個(gè)混合樣。采樣時(shí)避開(kāi)溝渠、林帶、田埂、路邊、舊房基、糞堆及微地形高低不平無(wú)代表性地段。采集的各分樣點(diǎn)土壤掰碎，挑出根系、秸稈、石塊、蟲(chóng)體等雜物，充分混合后，四分法留取1.0～1.5 kg 裝入樣品袋。土壤樣品風(fēng)干、敲碎，過(guò)20目尼龍篩后送樣測(cè)試。

1.2.2 農(nóng)作物、水樣、剖面土壤及巖石樣品 選擇氟過(guò)剩區(qū)采集農(nóng)作物樣品20件、飲用或灌溉水3件、土壤垂向剖面2條；其他對(duì)照區(qū)采集飲用水1件、土壤垂向剖面1條；穿過(guò)過(guò)剩區(qū)垂直地層走向采集1條地層相對(duì)完整的巖石-土壤剖面，每點(diǎn)對(duì)應(yīng)采集巖石和土壤樣品。

1.3 樣品分析

樣品測(cè)試由國(guó)土資源部重慶礦產(chǎn)資源監(jiān)督檢測(cè)中心完成。土壤、巖石樣品采用離子選擇電極法測(cè)定，農(nóng)作物樣品采用紫外分光光度法測(cè)定，水樣采用等離子體質(zhì)譜法測(cè)定（表1）。

1.4 數(shù)據(jù)處理

采用Microsoft Office Excel 2013和IBM SPSS Statistics 21.0軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析，采用GeoIPAS 3.2化探專(zhuān)業(yè)版繪制土壤氟元素地球化學(xué)分布圖，借助土地質(zhì)量地球化學(xué)調(diào)查與評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)管理與維護(hù)（應(yīng)用）子系統(tǒng)和ArcGIS 10.2軟件繪制土壤氟元素環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)圖。

2 結(jié)果與分析

2.1 表層土壤氟分布總體特征

土壤氟含量為175～3 801 mg/kg，平均值為578.4 mg/kg，變異系數(shù)為0.37。土壤氟平均含量高于全國(guó)表層土壤背景值（478 mg/kg）和平均值（507 mg/kg），低于三峽庫(kù)區(qū)重慶市段土壤氟平均值（686.78 mg/kg）［12］，與陳高武等［13］得出的萬(wàn)州區(qū)三峽庫(kù)區(qū)土壤氟含量較低的地區(qū)結(jié)論一致。土壤氟空間分布表現(xiàn)出明顯的區(qū)域性（圖2），土壤氟含量大于822 mg/kg的高值區(qū)延三疊系地層呈條帶狀分布于余家鎮(zhèn)北、彈子鎮(zhèn)北、高梁鎮(zhèn)北、天城鎮(zhèn)北和熊家鎮(zhèn)北；土壤氟含量小于547 mg/kg的低值區(qū)主要分布于南部的武陵鎮(zhèn)、瀼渡鎮(zhèn)、甘寧鎮(zhèn)、龍沙鎮(zhèn)、高峰鎮(zhèn)和中北部后山鎮(zhèn)、孫家鎮(zhèn)，該區(qū)域出露地層均為侏羅系中統(tǒng)和下統(tǒng)；土壤氟含量為574～822 mg/kg的中間區(qū)主要分布于中部新村鎮(zhèn)、柱山鄉(xiāng)、李河鎮(zhèn)、高梁鎮(zhèn)、小周鎮(zhèn)等，該區(qū)域出露地層為侏羅系上統(tǒng)。可以看出，該區(qū)域土壤氟含量分區(qū)與地層界線(xiàn)高度吻合，氟含量受控于地質(zhì)背景。

2.2 不同成土母質(zhì)土壤氟含量分布特征

研究區(qū)表層土壤氟含量分布特征見(jiàn)表2。不同地層區(qū)土壤氟含量平均值由高到低依次為巴東組、遂寧組、須家河組、蓬萊鎮(zhèn)組、沙溪廟組、自流井組、珍珠沖組、新田溝組，巴東組土壤氟含量最高。巴東組地層巖性主要為灰?guī)r，其他地層區(qū)以砂巖、泥巖為主，說(shuō)明土壤氟含量與成土母巖有較大關(guān)系。唐將［12］、鐘遠(yuǎn)平等［14］在研究三峽庫(kù)區(qū)土壤中氟等元素分布特征與規(guī)律時(shí)也發(fā)現(xiàn)，土壤氟含量受母巖類(lèi)型影響明顯，灰?guī)r母巖區(qū)土壤氟含量是碎屑巖區(qū)的2倍以上。

2.3 土壤-巖石剖面氟分布

為了解成土母巖對(duì)土壤氟分布的影響，在彈子鎮(zhèn)垂直于地層走向采集了1條土壤-巖石水平剖面，從土壤氟高值區(qū)（三疊系地層）延伸至低值區(qū)（侏羅系地層），見(jiàn)表3。灰?guī)r及其土壤氟含量平均值最高，分別為1 501 mg/kg和2 012 mg/kg；其次為泥巖及其土壤，砂巖及其土壤氟含量平均值最低。土壤與巖石氟含量在0.01水平上顯著正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為0.779。由圖3可知，氟在土壤、巖石中含量變化趨勢(shì)基本一致，T04、T07、T08號(hào)土壤及巖石樣品中氟含量較高，土壤氟含量均超過(guò)2 000 mg/kg，巖石氟含量均超過(guò)1 200 mg/kg；其余樣品氟含量大部分低于1 000 mg/kg，并且除T02號(hào)樣品外，土壤氟含量均高于對(duì)應(yīng)的巖石樣品。因此，土壤氟含量與巖石具有明顯的繼承性，且在風(fēng)化成土過(guò)程中氟元素發(fā)生了次生富集。

在土壤氟含量高值區(qū)彈子鎮(zhèn)、天城鎮(zhèn)布設(shè)土壤垂向剖面C1、C2，出露地層為三疊系巴東組；低值區(qū)后山鎮(zhèn)布設(shè)土壤垂向剖面C3，出露地層為侏羅系沙溪廟組。C1、C2剖面不同深度土壤氟含量都明顯高于C3（圖4），說(shuō)明土壤氟含量主要受成土母巖風(fēng)化影響，受外界影響較小。有學(xué)者研究表明，土壤剖面上氟的分布主要受黏粒含量、pH變化所控制，氟傾向于聚集于黏土中，垂向剖面中氟變化趨勢(shì)與黏土層的分布有關(guān)［15-17］。研究區(qū)垂向剖面土壤氟含量特征無(wú)明顯規(guī)律，可能與土壤中不存在明顯黏土層或黏土礦物分布較分散有關(guān)，與谷海峰等［18］的研究結(jié)果一致。

2.4 表層土壤氟地球化學(xué)評(píng)價(jià)

評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)為《土地質(zhì)量地球化學(xué)評(píng)價(jià)規(guī)范》（DZ/T 0295—2016）中土壤氟等級(jí)劃分限值，以第二次土地調(diào)查地塊圖斑為評(píng)價(jià)單元，在土地質(zhì)量地球化學(xué)調(diào)查與評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)管理和維護(hù)（應(yīng)用）子系統(tǒng)中通過(guò)距離加權(quán)反比插值法，實(shí)現(xiàn)土壤氟地球化學(xué)評(píng)價(jià)，將其劃分為缺乏、邊緣、適量、高、過(guò)剩5個(gè)等級(jí)，見(jiàn)表4和圖5。研究區(qū)土壤氟的等級(jí)以高等級(jí)為主，分布面積為592.0 km2，占全區(qū)土壤面積的42.00%，集中分布于分水鎮(zhèn)北—柱山鄉(xiāng)—高梁鎮(zhèn)—熊家鎮(zhèn)一帶；其次為邊緣等級(jí)，分布面積為304.1 km2，占全區(qū)土壤面積的21.58%，集中分布在孫家鎮(zhèn)、后山鎮(zhèn)南、鐵峰鄉(xiāng)、分水鎮(zhèn)南、甘寧鎮(zhèn)南、瀼渡鎮(zhèn)；第三是適量等級(jí)，分布面積227.4 km2，占全區(qū)土壤面積的16.13%，與邊緣等級(jí)交錯(cuò)分布；第四是過(guò)剩等級(jí)，分布面積194.2 km2，占全區(qū)土壤面積的13.78%，在北部、西北部邊緣連片分布，中部也有零散塊狀過(guò)剩區(qū)；缺乏等級(jí)面積最少（91.7 km2），占全區(qū)土壤面積的6.51%，武陵鎮(zhèn)分布較多?？傮w而言，研究區(qū)土壤氟含量較高，適量及以上等級(jí)占全區(qū)面積的71.91%，高、過(guò)剩等級(jí)占全區(qū)面積的55.78%，應(yīng)重點(diǎn)關(guān)注氟過(guò)剩產(chǎn)生的生態(tài)效應(yīng)。

2.5 氟的生態(tài)環(huán)境效應(yīng)

檢測(cè)氟過(guò)剩區(qū)地表水、農(nóng)作物中氟含量，并對(duì)土壤氟過(guò)剩產(chǎn)生的生態(tài)環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行初步評(píng)價(jià)。在土壤氟過(guò)剩區(qū)采集3件水樣，分別為河溝水、山泉水和井水，主要用于農(nóng)田灌溉和生活飲水，氟適量區(qū)采集了1件井水樣，用于生活飲水。由表5可知，4個(gè)水樣中氟含量由高至低依次為S001、S002、S003、S004，S001、S002和S003明顯高于S004。巖性和氣候條件對(duì)長(zhǎng)江水化學(xué)組成起主導(dǎo)作用［19］，過(guò)剩區(qū)的高氟地質(zhì)背景導(dǎo)致S001、S002和S003水樣中氟含量較高。根據(jù)《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》（GB 5749—2006）和《農(nóng)田灌溉水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)》（GB 5084—2021），水樣中氟均未超標(biāo)。羅華等［20］在對(duì)三峽庫(kù)區(qū)萬(wàn)州區(qū)段140件居民飲用水水質(zhì)進(jìn)行檢測(cè)時(shí)也發(fā)現(xiàn)，氟合格率為98.57%，說(shuō)明研究區(qū)飲用水、灌溉水基本符合國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)，對(duì)居民健康、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)帶來(lái)的氟污染較小。

在土壤氟過(guò)剩區(qū)采集20件農(nóng)作物樣品，其中，白菜8件、萵筍10件、蠶豆2件，氟含量分析和統(tǒng)計(jì)結(jié)果見(jiàn)表6。白菜中氟含量為0.24～1.88 mg/kg，平均值為0.81 mg/kg，2件樣品超過(guò)《食品中污染物限量》（GB 2762—2005）標(biāo)準(zhǔn)限值（1.00 mg/kg）；萵筍中氟含量為0.27～1.14 mg/kg，平均值為0.69 mg/kg，1件樣品超過(guò)標(biāo)準(zhǔn)限值（1.00 mg/kg）；蠶豆中氟含量為2.25～2.68 mg/kg，平均值為2.47 mg/kg，2件樣品超過(guò)標(biāo)準(zhǔn)限值（1.00 mg/kg）。萬(wàn)州區(qū)西部高氟土壤區(qū)可能會(huì)導(dǎo)致農(nóng)作物氟超標(biāo)，進(jìn)而引發(fā)地氟病［21］，建議今后進(jìn)行深入研究，將土壤氟污染產(chǎn)生的有害生態(tài)環(huán)境效應(yīng)降至最低。

3 小結(jié)

1）研究區(qū)表層土壤氟含量平均值為578.4 mg/kg，高于全國(guó)表層土壤均值，土壤氟空間分布格局受地層控制作用明顯，高值區(qū)分布于三疊系巴東組灰?guī)r區(qū)。土壤-巖石水平剖面中，氟含量變化趨勢(shì)基本一致，在0.01水平上顯著正相關(guān)，灰?guī)r巖石樣及對(duì)應(yīng)土壤樣氟含量最高，說(shuō)明土壤氟繼承了巖石中氟含量特征，土壤中的氟主要來(lái)源于成土母巖的風(fēng)化。

2）研究區(qū)表層土壤氟地球化學(xué)等級(jí)評(píng)價(jià)顯示，高、過(guò)剩等級(jí)占全區(qū)面積的55.78%，其中，過(guò)剩等級(jí)帶狀連片分布于北部、西北部的三疊系地質(zhì)高背景區(qū)；高等級(jí)連片分布于分水鎮(zhèn)北—柱山鄉(xiāng)—高梁鎮(zhèn)—熊家鎮(zhèn)一帶。

3）氟元素生態(tài)效應(yīng)初步研究顯示，高氟地質(zhì)背景導(dǎo)致地表水氟含量偏高，但仍在國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)要求范圍內(nèi)，說(shuō)明通過(guò)灌溉、飲水途徑氟給農(nóng)業(yè)生產(chǎn)、人體健康造成的風(fēng)險(xiǎn)較小，但有部分農(nóng)作物樣品中氟含量超過(guò)了國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)限量值，應(yīng)引起高度重視。

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