李濟深, 張斌,2, 繆凡, 楊皓, 單建強,2
(1. 西安交通大學能源與動力工程學院, 710049, 西安;2. 西安交通大學動力工程多相流國家重點實驗室, 710049, 西安)
核安全是核能發(fā)展和利用的生命線。核電廠嚴重事故下裂變產(chǎn)物的釋放對于核安全是一個至關(guān)重要的問題[1]。在核電廠嚴重事故過程中,反應堆堆芯降級導致裂變產(chǎn)物(FP)釋放到壓力容器中,可能通過主回路破口排放到安全殼。如果安全殼因超壓而失效,裂變產(chǎn)物將被釋放到環(huán)境中,導致放射性污染。氣溶膠是事故期間安全殼中釋放的裂變產(chǎn)物的重要形式之一[2-3]。核電站采用安全殼噴淋系統(tǒng)(CSS)作為一種嚴重事故緩解措施,以降低安全殼大氣的壓力和清洗氣相懸浮的放射性氣溶膠顆粒。研究嚴重事故中安全殼噴淋對放射性氣溶膠顆粒的去除機理和清洗效率具有重要意義。
鑒于對源項后果評估的重要性,許多研究機構(gòu)開展了安全殼噴淋實驗研究,這些實驗的研究成果為開發(fā)核電站事故分析代碼提供了參考依據(jù)。在早期,CSE實驗作為大規(guī)模實驗的典型代表,其安全殼設施尺寸采用典型1 000 MW功率PWR的五分之一[4]。CSE采用氧化鈾和銫氣溶膠顆粒進行了自然沉積實驗和安全殼噴淋實驗,其中包括新鮮噴淋和再循環(huán)噴淋。
近年來的實驗研究集中在特定研究目的的小型設施。TOSQAN實驗[5]最初用蒸汽加壓以模擬一回路破裂,采用碳化硅(SiC)顆粒以模擬核電廠事故后釋放的裂變產(chǎn)物。實驗結(jié)果表明,在機械作用下,水噴淋可顯著去除氣溶膠顆粒,并且可以通過由噴淋液滴周圍的蒸汽質(zhì)量分數(shù)梯度引起的擴散泳去除。THAI實驗[6]調(diào)查各種事故場景,安全殼大氣從湍流自由對流到停滯分層,并研究氫氣、碘和氣溶膠等行為。氣溶膠沖刷實驗也在THAI實驗設施中進行,其中使用的可溶性碘化銫(CsI)顆粒作為裂變產(chǎn)物模擬物,研究碘的噴淋去除和在多室中的傳輸行為。魏嚴凇等[7]使用源項氣溶膠行為特性實驗平臺,研究了噴淋液滴對不同粒徑氣溶膠去除的影響以及不同噴淋流量下液滴對各粒徑氣溶膠去除的影響。
上述實驗研究為探索噴淋去除氣溶膠機理奠定基礎,為計算機代碼的開發(fā)提供數(shù)據(jù)支撐。噴淋去除模型分為經(jīng)驗模型和機理模型。趙云飛等[8]比較了Powers、RTM-96和RASCAL程序的3種經(jīng)驗關(guān)系式計算方法,通過比較研究,發(fā)現(xiàn)噴淋過程各種方法計算結(jié)果有較大差異。采用簡單的經(jīng)驗關(guān)系式作為源項估算方法計算噴淋去除過程的誤差非常大,機理模型在應對安全殼復雜熱工水力工況方面具有優(yōu)勢。Porcheron等[9]基于TOSQAN氣溶膠去除實驗數(shù)據(jù)開發(fā)了一個考慮機械和擴散泳收集機理的氣溶膠去除模型,并在ASTEC中實施。THAI實驗數(shù)據(jù)已廣泛用于驗證和進一步開發(fā)傳統(tǒng)的集總參數(shù)代碼COCOSYS[10]和具有3D功能的計算流體力學(CFD)代碼[11]。
于匯宇等[12]通過拉格朗日粒子追蹤方法計算噴淋液滴的運動,考慮液滴與周圍空氣相互作用產(chǎn)生的夾帶氣流的影響,建立了噴淋去除氣溶膠的計算模型。西安交通大學自主開發(fā)的ISAA程序中的原始噴淋去除模型[13-14]考慮了慣性碰撞、攔截和布朗擴散。原始模型定性上能夠模擬氣溶膠沉積行為,但在定量上存在誤差。ISAA中采用的慣性碰撞、攔截模型低估了大顆粒的收集效率,隨著顆粒半徑增大,原始模型計算布朗擴散收集效率先減小后增大,高估了布朗擴散對大顆粒的作用。此外,原始模型沒有考慮安全殼中蒸汽冷凝過程對收集效率的貢獻。
為了滿足先進核電廠安全殼源項后果評估的需求,本文針對ISAA程序原有氣溶膠模型精度不足的問題,基于單液滴氣溶膠收集機理改進安全殼噴淋去除模型。為了驗證改進的ISAA,選取了THAI、TOSQAN和CSE實驗評估改進代碼,并分別與COCOSYS、ASTEC和MELCOR程序計算結(jié)果對比。這項工作有助于了解安全殼噴淋液滴對氣溶膠顆粒清洗機理,獲得模擬精度更高的分析手段,發(fā)現(xiàn)現(xiàn)階段ISAA程序在氣溶膠行為模擬上的不足,并探索代碼未來的改進方向。
ISAA是西安交通大學開發(fā)的一體化系統(tǒng)級嚴重事故分析程序,主要用于描述核電站嚴重事故的過程[15-18]。ISAA采用模塊化結(jié)構(gòu),使用多個模塊來模擬嚴重事故期間的物理現(xiàn)象,包括熱工水力行為、堆芯加熱、降級和遷移、可燃氣體的產(chǎn)生、裂變產(chǎn)物的釋放和運輸。主要模塊間的調(diào)用關(guān)系和功能如圖1所示。
圖1 ISAA主要模塊功能和關(guān)系
安全殼噴淋的模擬耦合了氣溶膠顆粒的收集和噴淋液滴與大氣之間的熱工水力作用。ISAA熱工水力(TH)模塊計算與噴淋系統(tǒng)相關(guān)的傳熱和傳質(zhì),同時裂變產(chǎn)物行為(FPB)模塊計算噴淋液滴對氣溶膠顆粒的清洗。安全殼噴淋計算流程如圖2所示。
圖2 安全殼噴淋計算流程
首先,初始化數(shù)組并將初始變量設置為0;然后,由FPB模塊計算噴淋液滴對各種尺寸和組分的氣溶膠顆粒收集效率,并將結(jié)果以數(shù)組形式傳遞給TH模塊;隨后,由TH模塊計算氣溶膠去除常數(shù)和一階速率方程的質(zhì)量微分,并聯(lián)立傳熱和傳質(zhì)方程求解。在求解出液滴的熱量和質(zhì)量傳遞后,將噴淋過程中導致氣溶膠的質(zhì)量變化傳回FPB模塊;最后,由FPB模塊氣溶膠動力學模型更新各種尺寸和組分的氣溶膠在控制體的質(zhì)量分布。在一個時間步長計算完后,判斷氣溶膠質(zhì)量變化是否收斂:如果不收斂,返回重新計算;如果收斂,則繼續(xù)推進下一步。
安全殼噴淋液滴對氣溶膠的去除過程與熱工水力學行為緊密相關(guān)。具體而言,首先在整個液滴下落高度上進行熱工水力積分,然后通過適當間隔的簡單梯形積分計算去除過程。在代碼計算過程中,將氣溶膠按顆粒直徑大小分為若干個顆粒組,同理也將噴淋按液滴直徑大小分為若干個液滴組。噴淋去除氣溶膠用一階速率方程模擬
(1)
式中:Mk為組分k的質(zhì)量;λk,i為液滴組i對組分k的去除常數(shù)。
去除常數(shù)的表達式[19]為
(2)
式中:Fi為液滴組i的體積流速;h為液滴的下落高度;V為大氣體積;Ei,j為液滴組i對顆粒組j的收集效率。氣溶膠收集效率考慮慣性碰撞、攔截、布朗擴散、熱泳和擴散泳。
圖3為單液滴氣溶膠收集機理示意圖??諝庵袣馊苣z的消耗率定義為收集效率乘以單位時間內(nèi)被噴淋液滴掃除體積分數(shù),收集效率與液滴下落時間、液滴尺寸、氣溶膠尺寸,以及溫度、壓力等熱工水力條件相關(guān)。
圖3 單液滴氣溶膠收集機理
氣溶膠顆粒通過慣性導致其質(zhì)心的軌跡穿過液滴周圍的流線,從而與液滴表面相交。為了提高模型計算精度,采用以下關(guān)系式[20]計算慣性碰撞收集效率,即
(3)
式中:n=0.759St-0.245,St為斯托克斯數(shù)。
即使質(zhì)心位于不與液滴相交的軌跡上,氣溶膠顆粒也可以通過與液滴表面接觸從而被收集。為了提高模型計算精度,基于Park模型[21],攔截收集效率為
(4)
(5)
(6)
式中:αL為填充密度;I=rp/rd為顆粒與液滴的半徑比;σ=μd/μg為液滴和氣體黏度之比。
布朗擴散由氣體分子轟擊導致氣溶膠顆粒穿過液滴周圍的流動邊界層產(chǎn)生,原始布朗擴散模型是關(guān)于顆粒與液滴半徑比I的二次函數(shù),隨著顆粒半徑增大,布朗擴散收集效率先減小后增大。因此,原始模型高估了氣體分子對大顆粒的布朗擴散作用。基于Slinn模型[22],布朗擴散收集效率為
(7)
式中:Re為雷諾數(shù);Sc為施密特數(shù)。
此外,在噴淋去除模型中引入熱泳和擴散泳收集模型,以考慮安全殼中蒸汽冷凝過程對收集效率的貢獻。由于微分分子的影響,氣溶膠顆粒沿溫度梯度向液滴表面遷移,熱泳收集效率[23]為
(8)
(9)
式中:Pr為普朗特數(shù);Tg、Td分別為氣體、液滴表面溫度;CTH為熱泳系數(shù);kg、kp分別為氣體、顆粒的熱導率;χ為顆粒形狀因子;Cn為Cunningham滑移校正因子;Cm=1.146為滑移系數(shù);Ct=2.2為熱調(diào)節(jié)系數(shù)。
當液滴上發(fā)生冷凝時,氣溶膠顆粒沿質(zhì)量分數(shù)梯度向液滴表面遷移,擴散泳收集效率[18]為
(10)
式中:Dg為氣體擴散系數(shù);Pg為大氣壓力;Pv,d為蒸汽在液滴表面的壓力;Pv為蒸汽壓力。
在蒸發(fā)條件下,擴散泳效應變?yōu)樨撝?在液滴比大氣更熱的情況下,熱泳效應也是負值。然而,核電廠大多數(shù)是溫度較低的噴淋水冷凝安全殼蒸汽的情況,因此假設兩種效應非負。
使用以下表達式組合5種過程的收集效率,即
ET=1-(1-εIM)(1-εIN)(1-εBD)·
(1-εTH)(1-εDF)
(11)
為了驗證改進的噴淋去除模型,THAI、TOSQAN和CSE實驗被選擇評估改進代碼,并分別與COCOSYS、ASTEC和MELCOR程序計算結(jié)果進行比較。實驗直接測量的結(jié)果是氣溶膠顆粒質(zhì)量分數(shù),在安全殼氣相中,顆粒質(zhì)量分數(shù)變化為
(12)
式(12)右側(cè)分別代表氣溶膠體積源項、噴淋液滴去除項、自然沉積去除項。對于一般實驗過程,噴淋啟動前已經(jīng)完成了氣溶膠注入,噴淋期間顆粒質(zhì)量分數(shù)變化服從指數(shù)衰減規(guī)律,即
(13)
式中:Cg(0)為噴淋啟動時顆粒質(zhì)量分數(shù);λT為全局去除常數(shù),可通過實驗直接測得。
THAI實驗裝置用于開展核反應堆安全殼相關(guān)的實驗研究,旨在解決嚴重事故期間輕水反應堆安全殼內(nèi)氣體分布、氫氣、碘和氣溶膠行為等問題[24],如圖4所示,該裝置的主要部件是一個60 m3的不銹鋼容器,高為9.2 m,直徑為3.2 m,實驗容器通過壁面加熱控制溫度。THAI裝置拆除了內(nèi)筒和4個側(cè)面冷凝液盤,以便在AW-4實驗中為氣溶膠分布提供自由無障礙的環(huán)境,THAI實驗裝置的技術(shù)參數(shù)如表1所示。
表1 THAI實驗技術(shù)參數(shù)表
圖4 THAI容器和AW-4實驗配置[24]
對于AW-4實驗,通過從8.4 m的容器頂部注入可溶性CsI氣溶膠。具有30°噴淋角的噴嘴與中心線對齊,高度為7.4 m,并由外部泵操作。為了比較沒有噴淋作用的氣溶膠沉降和噴淋對氣溶膠質(zhì)量分數(shù)的影響,AW-4實驗分兩部分進行,都是從0.15 MPa、90℃和60%的相對濕度(RH)的初始條件開始。A部分測量了注入CsI顆粒10 min后的氣溶膠自然沉降行為,在B部分的實驗中進行了兩次間歇噴淋。噴淋細節(jié)如表2所示,噴淋液滴尺寸分布如表3所示。在噴淋間隔之前、之間和之后都進行了過濾器和沖擊器的測量,以評估噴淋對氣溶膠質(zhì)量分數(shù)和相應的顆粒大小分布的影響。
表2 AW-4噴淋細節(jié)
表3 AW-4噴淋液滴尺寸分布
用COCOSYS[24]、ISAA和改進ISAA計算得出的THAI-AW4實驗安全殼大氣中的氣溶膠質(zhì)量分數(shù)如圖5所示。將A部分的自然沉積消耗與B部分的噴淋去除比較,可觀察出兩次噴淋運行的凈去除量。在氣溶膠停止注入時,質(zhì)量分數(shù)達到峰值1.3 g/m3,隨后氣溶膠質(zhì)量分數(shù)因自然沉積過程消耗,在第一次噴淋啟動前降低至0.6 g/m3。ISAA模擬第一次噴淋運行后質(zhì)量分數(shù)為0.349 g/m3,而改進ISAA為0.236 g/m3。ISAA模擬第二次噴淋運行后質(zhì)量分數(shù)為0.154 g/m3,而改進ISAA為0.099 g/m3。
圖5 AW-4實驗中氣相CsI質(zhì)量分數(shù)
AW-4實驗COCOSYS、ISAA和改進ISAA計算的全局去除常數(shù)如表4所示。ISAA低估了兩次間歇噴淋的去除常數(shù),因此ISAA模擬噴淋后的氣溶膠質(zhì)量分數(shù)相比實驗值偏大。相反地,COCOSYS高估了兩次間歇噴淋的去除常數(shù)。COCOSYS低估了氣溶膠自然沉積,導致噴淋前的氣溶膠質(zhì)量分數(shù)遠高于測量值。改進ISAA計算出的第一次噴淋期間的去除常數(shù)與實驗測量結(jié)果符合更好,證明了改進的慣性碰撞和攔截模型計算大顆粒去除常數(shù)的準確性。然而,改進ISAA依然低估了第二次噴淋期間的去除常數(shù),這可能是由于改進模型不能很好地計算較小顆粒的去除常數(shù)。
表4 THAI實驗去除常數(shù)計算值與測量值的比較
IRSN開展的TOSQAN實驗計劃用于模擬壓水堆安全殼中的典型事故熱工水力流動條件,TOSQAN采用了非侵入式光學儀器測量氣溶膠特性、液滴大小、下落速度和氣體速度場等參數(shù)。圖6所示的TOSQAN設施包括一個封閉的圓柱形容器(容積為7 m3,高為4 m,內(nèi)徑為1.5 m),蒸汽從頂部注入其中,容器壁由熱油循環(huán)進行恒溫控制,熱電偶用于測量整個容器的壁溫和氣體溫度,內(nèi)噴淋系統(tǒng)位于垂直軸上的外殼頂部,它由一個可沿垂直軸移動的噴嘴組成,以便在距其不同距離處進行測量。蒸汽可以通過位于TOSQAN容器中下部位的垂直管道注入,用于模擬裂變產(chǎn)物釋放的碳化硅(SiC)氣溶膠顆粒在加熱后從容器圓頂?shù)捻敳孔⑷?TOSQAN實驗裝置參數(shù)和實驗條件[25]如表5所示。
表5 TOSQAN設施和實驗條件
圖6 TOSQAN容器布置[25]
首先,容器被注入模擬裂變產(chǎn)物釋放的氣溶膠,當壓力達到0.03 MPa時,空氣/氣溶膠混合物的噴射停止,短時間后,達到穩(wěn)定狀態(tài),使氣溶膠均勻化,之后開始蒸汽噴射,以模擬核反應堆主回路斷裂,達到預定壓力水平后停止蒸汽噴射并開始噴淋,水的質(zhì)量流速為10 g/s;落入容器地坑的噴淋液滴被清除,以避免積聚和再蒸發(fā)。
在大氣壓和等溫條件下,用相位多普勒分析儀(PDA)對噴淋液滴進行測量和表征。將噴淋液滴分布結(jié)果離散為5個尺寸,每個尺寸的平均直徑和體積分數(shù)如表6所示。
表6 TOSQAN噴淋液滴尺寸分布
ASTEC[25]、ISAA和改進ISAA計算得出的TOSQAN實驗安全殼大氣中的氣溶膠質(zhì)量如圖7所示,圖中給出了無噴淋運行條件下氣溶膠自然沉積消耗,與噴淋結(jié)果比較得到噴淋凈去除量,時刻0表示噴淋系統(tǒng)開始運行,噴淋持續(xù)運行3 500 s后,測量殘余質(zhì)量為0.251 g。ASTEC模擬殘余質(zhì)量為0.128 g,ISAA模擬殘余質(zhì)量為0.457 g,而改進ISAA為0.303 g。
圖7 TOSQAN實驗SiC氣相質(zhì)量
表7給出了TOSQAN實驗ASTEC、ISAA和改進ISAA計算的全局去除常數(shù),去除常數(shù)按噴淋運行3 500 s時的殘余質(zhì)量計算。ISAA低估了連續(xù)噴淋對氣溶膠顆粒的去除常數(shù),因此ISAA模擬噴淋后的氣溶膠殘余質(zhì)量相比實驗值偏大。相反地,ASTEC大大高估了連續(xù)噴淋對氣溶膠顆粒的去除常數(shù),相比之下,改進的慣性碰撞、攔截和布朗擴散模型計算去除常數(shù)與實驗測量的誤差較小,這使得改進ISAA計算連續(xù)噴淋下懸浮氣溶膠質(zhì)量衰減曲線與實驗測量趨勢一致。
表7 TOSQAN實驗去除常數(shù)計算值與測量值比較
在20世紀70年代,太平洋西北實驗室開展了安全殼系統(tǒng)實驗(CSE)計劃,進行了一系列噴淋實驗,開展這些實驗是為了評估安全殼噴淋工程安全系統(tǒng)從安全殼大氣中清除裂變產(chǎn)物的性能。測量結(jié)果為驗證各種數(shù)學模型、預測大型核電站噴淋性能的能力提供了依據(jù)。本文選取了CSE系列實驗中A9實驗[26],對ISAA中的噴淋模型進行了驗證。
CSE安全殼系統(tǒng)由一個585.6 m3(直徑7.62 m,高20.33 m)的外部安全殼容器,一個內(nèi)部干井容器和一個濕井容器組成,如圖8所示。濕井容器體積占干井和安全殼之間環(huán)形空間的4/5,所有內(nèi)表面都涂有改性酚醛涂料。安全殼噴淋系統(tǒng)包括溶液儲罐、噴淋泵、再循環(huán)管道和再循環(huán)泵,噴嘴位于安全殼頂部附近。
在外部不銹鋼儲罐中配制新鮮的室溫噴淋溶液,安全殼容器罐圓形頂部附近的噴淋歧管以均勻的間距布置了12個噴嘴,主腔室中約80%的氣體空間可以被噴淋清洗。表8給出了CSE實驗的物理和實驗條件。
實驗利用鍋爐房蒸汽在安全殼內(nèi)建立理想的大氣條件,大氣最初是飽和蒸汽-空氣混合物(約2/3蒸汽和1/3空氣),蒸汽供給速率降低到維持熱平衡的程度。在CSE實驗中,采用了兩種氣溶膠顆粒,以模擬在假定的事故中可能釋放出的顆粒。UO2燃料元件被感應加熱到足夠高的溫度,以形成數(shù)量可觀的氧化鈾氣溶膠,這種氧化鈾氣溶膠具有極低的蒸氣壓和極低的水中溶解度,碳酸銫(Cs2CO3)通過電阻加熱器加熱,該物質(zhì)在較低的溫度下?lián)]發(fā),并在潮濕的大氣中形成CsOH,這種Cs氣溶膠模擬揮發(fā)性裂變產(chǎn)物,并且高度溶于水。實驗開始時注入氣溶膠顆粒,持續(xù)10 min,在充分混合30 min后,噴淋系統(tǒng)間歇性地啟動。表9給出了CSE-A9實驗噴淋系統(tǒng)運行參數(shù)。
表9 CSE-A9實驗噴淋系統(tǒng)噴淋特性
圖9、10分別顯示了MELCOR[27]、ISAA和改進ISAA計算CSE-A9實驗主室大氣中的Cs、U氣溶膠質(zhì)量分數(shù),在CSE-A9實驗中,第1次噴淋之后的U氣溶膠質(zhì)量分數(shù)測量數(shù)據(jù)缺失,因此給出了預測結(jié)果,空氣中Cs、U氣溶膠的計算質(zhì)量分數(shù)定性上與測得質(zhì)量分數(shù)一致。計算結(jié)果顯示,在每個新噴淋周期,主室大氣中的質(zhì)量分數(shù)會逐步降低,而在CSE-A9的后期再循環(huán)周期中,則非常緩慢地下降。在定量上,MELCOR、ISAA低估了氣溶膠質(zhì)量分數(shù)的下降幅度。
圖9 CSE-A9實驗Cs氣溶膠氣相質(zhì)量分數(shù)
圖10 CSE-A9實驗U氣溶膠氣相質(zhì)量分數(shù)
表10給出了CSE-A9實驗MELCOR、ISAA和改進ISAA計算的全局去除常數(shù)。觀察到第1次新鮮噴淋的去除效率最高,隨后依次減少,這是因為噴淋沖刷導致氣溶膠質(zhì)量中值直徑降低。改進ISAA在定性上能正確模擬出這種依次減少的規(guī)律,然而MELCOR在模擬3次新鮮噴淋的去除常數(shù)大致相同。在定量上,MELCOR、ISAA計算的去除常數(shù)與實驗值存在很大誤差。改進ISAA計算安全殼蒸汽環(huán)境下的噴淋去除效率在一定誤差范圍內(nèi)與實驗值符合較好,這是因為改進噴淋去除模型中引入了熱泳和擴散泳模型,能夠考慮了CSE安全殼蒸汽冷凝對氣溶膠顆粒的去除作用,使得改進ISAA計算的氣溶膠質(zhì)量分數(shù)變化與實驗測量結(jié)果一致。
表10 CSE-A9實驗去除常數(shù)計算值與測量值的比較
本文針對ISAA程序原有氣溶膠模型精度不足的問題,改進安全殼噴淋去除模型?;趩我旱螝馊苣z收集機理,采用了新的慣性碰撞、攔截模型以準確計算大顆粒收集效率,采用更符合小顆粒去除機理的布朗擴散模型。在噴淋去除模型中引入熱泳和擴散泳模型,以考慮安全殼中蒸汽冷凝過程對收集效率的貢獻。選取了THAI、TOSQAN和CSE實驗評估改進代碼,并分別與COCOSYS、ASTEC和MELCOR程序計算結(jié)果對比。改進ISAA與COCOSYS計算THAI實驗噴淋去除常數(shù)的最大誤差分別為-28.6%、59.1%,改進ISAA、ASTEC計算TOSQAN實驗噴淋去除常數(shù)的最大誤差分別為-12.3%、50.9%,MELCOR、改進ISAA計算CSE實驗噴淋去除常數(shù)的最大誤差分別為90.3%、-12.3%。計算結(jié)果表明,改進模型計算的懸浮氣溶膠衰減趨勢和噴淋去除常數(shù)與實驗值符合較好,證明改進模型精度更高,能夠更準確模擬安全殼噴淋清洗氣溶膠行為。該工作有助于預測事故后噴淋液滴對氣溶膠的清洗效果,還可以為核電廠噴淋系統(tǒng)進行優(yōu)化設計。未來將針對當前氣溶膠模型中發(fā)現(xiàn)的問題做進一步優(yōu)化,研究各收集效率之間的相互影響和耦合機理。