李刻泰，武騰飛，夏傳青

（航空工業(yè)北京長城計量測試技術研究所，北京 100095）

0 引言

中紅外波段光譜學方法在氣體組分等測量中具有重要的應用價值，如全球CO2等溫室氣體濃度及空間分布的監(jiān)測、工業(yè)排放的氣體中NO、CO等大氣污染物的監(jiān)測等［1-5］。針對燃燒場，工業(yè)上需要探究復雜燃燒場的燃燒反應規(guī)律，因此，場中紅外氣體組分的高精度測量也有著迫切需要［6-9］。中紅外飛秒激光具有帶寬高、短時穩(wěn)定和長時穩(wěn)定效果好的特點，近年來在光譜測量方面實現了長足的進步［10-11］。但因缺少合適的中紅外激光光源，中紅外分子光譜的數據缺少高精度的激光光譜結果。

在產生中紅外激光光源的技術中，差頻技術（Different Frequency Generation， DFG）是國內外研究方向的熱點。2003 年，美國國家標準與技術研究院（National Institute of Standards and Technology，NIST）首次提出利用DFG 方法由近紅外光產生中紅外激光的技術［12］。2017 年，Soboń.G 等人利用DFG 方法產生了脈寬為115 fs、波長范圍在2.7 ～4.2 μm 的中紅外激光［13］。2018 年，Ycas.G 等人將波長范圍擴展至2.6 ～ 5.2 μm［14］。2020 年，浙江大學成功產生波長范圍在2.03 ～ 3.03 μm的中紅外激光，但脈寬在納秒量級［15］。2021 年，華東師范大學成功將脈寬壓縮至皮秒量級，但波長范圍不足1.0 μm［16］。與國外由DFG 方法產生的中紅外激光成果相比，國內目前的研究成果在光譜范圍和脈寬上均存在不足。

目前，國內單位針對中紅外激光利用DFG 方法做了許多工作，但基本采用大功率摻鐿飛秒光纖作為泵浦源，采用1.55 μm中心波長摻鉺飛秒光纖激光器兩路擴譜、放大的方案則鮮有報道。本實驗將基于DFG 產生中紅外激光技術與基于空間光柵對壓縮脈寬技術結合，以實現對輸出中紅外光源脈寬的壓縮，同時通過對差頻的兩部分光路分別擴譜以增大周期極化鈮酸鋰晶體（Periodically Poled Lithium Niobate， PPLN）的調諧區(qū)間。對該方案的基本原理進行詳細介紹，并搭建了相應的DFG實驗系統(tǒng)，驗證了該方案的可行性。

1 DFG與脈寬壓縮的基本原理

1.1 差頻產生中紅外激光的原理

當兩束具有一定頻率差、功率達百毫瓦量級的激光光束入射到非線性晶體時，能產生一束頻率為兩入射激光頻率之差的激光，該現象稱為非線性效應中的差頻效應。此頻率下轉換過程為：將頻率為fp的泵浦光和頻率為fn的信號光頻梳入射到非線性晶體中，對應產生頻率為fi的閑頻光，如圖1所示。

圖1 DFG過程Fig.1 DFG Process

將式（1）中的頻率與光的波長聯系，得到輸出激光λi與兩個種子光λn、λp的關系式為

由式（2）可知，當λn與λp分別位于1.3 ～ 1.4 μm與1.0 μm時，理論上能產生中紅外波段光。

產生中紅外激光的效果與發(fā)生作用的非線性晶體的特性息息相關。以PPLN 為例，該晶體利用準相位匹配（Quasi-phase Matching，QPM）技術，在某一晶格的同一極化周期內，因對不同波長折射光的折射率不同，故對于入射進該晶格內近紅外激光，理論上能得到較寬調諧范圍的窄線寬中紅外激光，但激光波長最長到5.0 μm 便截止了［17］。對于利用DFG 技術的GaSe 晶體，更適用于中長波紅外光，能產生波長范圍在7 ～ 18 μm 的寬光譜［18］。主要是因為該負單軸晶體材料具有較高的二階非線性系數（d22= 54 pm/v）［19］，且中紅外波段品質因素較高，能在很長的波段范圍內滿足相位匹配條件。值得注意的是，與PPLN 晶體滿足的準相位匹配不同，該晶體主要滿足角度相位匹配。由于雙光子吸收效應及群速度失配，利用2 μm 的種子源激光進行差頻將會比1 μm 的光源獲得的中紅外激光品質更佳。

1.2 利用光柵對壓縮激光脈寬的原理

光柵是利用光的衍射效應，將不同波段的入射光衍射成多個光束。利用光柵對不同波長波段具有不同衍射角的特性，經過第一片光柵后多束光所走光路、光程不同，經過第二片與之平行的光柵再經反射鏡反射、原路返回后，便能形成與原啁啾脈沖符號相反的啁啾，以達到壓縮脈沖的目的。光柵對壓縮脈寬的過程如圖2所示，該模型稱為Treacy 型空間脈沖壓縮結構，由美國UARL 公司的Treacy.E 于1969 年首次提出［21］。2016 年，北京工業(yè)大學的譚方舟等人［22］利用該結構光柵對成功將脈寬為1.1 ps的種子光源壓縮至241 fs。

圖2 光柵對壓縮脈寬的過程[20]Fig.2 Process of compressing pulse width with grating[20]

利用光柵對壓縮脈寬的優(yōu)勢在于壓縮脈寬的過程是在空氣中進行的，相比其他光纖介質，能有效降低非線性效應帶來的影響，如非線性相移累積帶來的脈沖畸變。

2 實驗系統(tǒng)

依上述原理，搭建了如圖3所示的基于DFG產生中紅外飛秒激光的實驗系統(tǒng)。本系統(tǒng)整體上分為三個部分：第一個部分為近紅外飛秒光梳激光源，作為整個系統(tǒng)的種子光輸入；第二個部分為光纖擴譜及放大單元，用于產生發(fā)生差頻所需要的泵浦及信號光；第三個部分為調節(jié)兩路光時空重合的空間光路，用于發(fā)生差頻。

圖3 基于差頻技術產生的中紅外飛秒激光系統(tǒng)Fig.3 Generating MIR femtosecond laser system based on DFG Technology

首先，種子光經由EDFA 放大后分束，再各自經過EDFA 放大后進入擴譜單元，分別產生光譜范圍為1.0 ～ 1.1 μm與1.3 ～ 1.5 μm的光，前一路稱為1.0 μm 光路（如圖3 中“1.0 μm 光路”所示），后一路稱為1.5 μm 光路。1.0 μm 光路中，激光通過濾波、控制偏振、展寬與高功率放大后進入空間光路進行脈寬壓縮，經屋脊棱鏡在水平方向原路返回，垂直方向下移射入反射鏡M 后進入最下方的光路部分。分束器中出射的另一束1.5 μm 光進入空間光路后先經過延遲器，后與1.0 μm 光在分色鏡DM 上匯合，經透鏡聚焦后共同進入PPLN晶體發(fā)生差頻效應，輸出光經過鍺濾光片后只剩下中紅外波段的激光進入探測器。

在本系統(tǒng)中，擴譜單元的作用是利用HNLF（高非線性光纖）具有的非線性效應特性，將中心波長1 550 nm 的激光光譜擴展至所需要的波段。由式（2）知，欲產生3 ～ 5 μm 波段的中紅外激光，需1.0 μm 左右的激光與1.3 ～ 1.5 μm 的激光進行差頻，因此需要選取不同種類的高非線性光纖（Highly Non-Linear Fiber，HNLF）。同時，因為加入了高非線性光纖，在本單元里也熔接了一部分單模光纖來對其引入的色散進行補償。

為了將擴譜得到的低功率光譜成分進行放大，選用了對1.0 μm 響應的摻鐿光纖放大器。同時采用啁啾脈沖放大技術，先將1.0 μm 部分光進行展寬至十皮秒量級，再通過空間光柵對進行脈寬壓縮，從而達到提高峰值功率的效果。

為了提高泵浦功率的轉換效率，兩束光需要盡可能達到時空的重合?？臻g重合通過監(jiān)測二者光斑尺寸與重合情況調整，時域上本系統(tǒng)則選用了空間結構的延遲器作為補償，利用高靈敏度示波器進行監(jiān)測，而在最后探測到中紅外信號時也能根據信號強度反過來精密地調整延遲線，以提高時域上兩光束的重合度。

種子光為實驗室自制的中心波長為1 550 nm的飛秒光纖激光器，重復頻率為110 MHz，功率為1.5 mW，脈寬在百飛秒量級。1.0 μm 處HNLF 選用了長飛公司NL 1550-POS 型號的高非線性光纖，而1.5 μm 處HNLF 則選用了該公司NL 1550-NEG型號的高非線性光纖。

3 實驗結果

使用Ocean Optics 公司型號為NIRQUEST+2.5的光譜儀探測到的擴譜結果如圖4所示，本實驗分別將中心波長為1 550 nm 的種子光擴譜到了1 030～ 2 320 nm 與1 190 ～2 080 nm。前者涵蓋了1.0 μm光路所需的1 040 ～ 1 080 nm 波長的成分，后者涵蓋了1.5 μm 光路所需的1 300 ～ 1 800 nm 波長的成分，因此擴譜結果符合本實驗發(fā)生差頻效應所需的所有有效波段。

圖4 兩部分光路擴譜結果Fig.4 Spectrum expansion results of two optical path

1.0 μm 光路部分中，選用拉伸光纖進行展寬，將原百飛秒量級的激光脈沖展寬至十皮秒量級，后利用德國Gitterwerk 公司型號為1534_33x18_3_N的空間光柵對進行脈寬壓縮，利用近紅外自相關儀測量脈寬，壓縮結果如圖5 所示。由圖5 可以看出，脈沖的半高全寬（Full Width at Half Maxima，FWHM）為645 fs，將之除以雙曲正割反卷積因子1.543 得1.0 μm 光脈沖實際脈寬為418 fs。該光柵對中心波長1 064 nm 的光衍射角為66.7°，間距在約4 mm 時壓縮效果最佳，受光柵對尺寸的限制，1.0 μm 光路光束脈寬調節(jié)范圍為418 fs ～ 6.2 ps。放大器前的展寬器用了具有負三階色散的展寬光纖，可以補償光柵帶來的正三階色散，使脈寬壓縮到較理想的水平，滿足實驗的要求。三階以上更高階的色散情況暫未考慮。

圖5 1.0 μm光路脈寬壓縮效果Fig.5 Pulse width compression result of 1.0 μm optical path

在經過PPLN 后產生的中紅外飛秒激光中，本實驗通過調節(jié)晶體位置，產生了波長范圍在2.9 ～4.7 μm 的可調諧中紅外飛秒激光。其中，在3.2 μm波長處探測得到的功率最高，為10.46 mW。因3.2 μm波長光在理論上是由1 550 nm 光與1 045 nm光差頻得來，實驗中位于這兩處波長的激光功率最高，因此差頻得來的3.2 μm 激光功率最高，表明實驗結果與理論結果一致，此時獲得的中紅外光譜如圖6所示。

圖6 實驗中產生的3.2 μm波長中紅外飛秒激光Fig.6 3.2 μm MIR femtosecond laser generated in the experiment

本實驗能探測到的最長波長的中紅外飛秒激光在4.7 μm，如圖7 所示。而4.7 μm 及以上波長的中紅外激光受限于兩路光發(fā)生差頻的光譜成分峰值功率、脈沖寬度、偏振狀態(tài)及PPLN 晶體的極化周期參數的影響，導致其功率太低，實驗中無法觀測到。其中，實驗系統(tǒng)中能夠通過調整兩路光波片組、更換更長周期的PPLN 來解決后兩個問題。因此主要影響因素為1.0 μm 泵浦光功率與1.5 μm光路擴譜效果。

圖7 實驗中產生的4.7 μm波長中紅外飛秒激光Fig.7 4.7 μm MIR femtosecond laser generated in the experiment

4 結論

設計并搭建了一套基于差頻技術產生中紅外飛秒激光的實驗系統(tǒng)，最終得到了2.9 ～ 4.7 μm可調諧的中紅外飛秒激光。經試驗，驗證了由近紅外飛秒激光產生中紅外飛秒激光的準確性與有效性、空間光柵對壓縮脈寬的高效率特性與精確性。該系統(tǒng)為中紅外光譜測量技術提供了良好的光源基礎，為其在大氣監(jiān)測、燃燒場氣體組分探測等應用提供了參考。由于1.5 μm 光路擴譜光中1.3～ 1.4 μm 波長范圍光束的峰值功率及脈寬與1.0 μm 光功率是影響產生的中紅外飛秒激光功率的主要因素，下一步工作是通過優(yōu)化1.5 μm 光路的擴譜效果與1.0 μm 光路的放大器功率，進而提升已經探測到的中紅外波長激光的功率，并嘗試產生4.7 ～ 5.0 μm波長范圍的中紅外飛秒激光。