孟立民，何煦，馬云燦，李軍，杜亮亮，錢偉新，葉雁

（中國工程物理研究院 流體物理研究所，四川 綿陽 621900）

引言

X 射線自由電子激光（X-ray free electron laser，XFEL）是高品質(zhì)相對論電子束在周期性磁場作用下自放大自激輻射而產(chǎn)生的強相干脈沖X 射線[1-4]。與常見X 射線光源（如X 射線管光源、激光驅(qū)動的X 射線光源、同步輻射光源等）相比，XFEL 光束具有超短脈沖寬度、超高峰值亮度、超強相干性等優(yōu)點[5]，是人們實現(xiàn)材料動態(tài)演化高時空分辨診斷的理想光源。為獲得高分辨診斷數(shù)據(jù)，XFEL 光束的高精度聚焦是基本前提。

X 射線聚焦器件可分為3類[6]：1）反射型，如Kirkpatrick-Baez（K-B）鏡、毛細(xì)管聚焦鏡等；2）衍射型，如多層膜勞厄透鏡、菲涅爾波帶片等；3）折射型，如復(fù)合折射透鏡（compound refractive lens，CRL）等。其中，CRL 因具有結(jié)構(gòu)緊湊、焦距可調(diào)、準(zhǔn)直方便等優(yōu)點而被認(rèn)為是XFEL 光束聚焦的關(guān)鍵器件[7]。CRL 研制需在原材料選擇方面關(guān)注3 個基本問題：1）高亮度強相干XFEL 光束聚焦時會產(chǎn)生較強熱效應(yīng)，故原材料需具備較強抗熱載能力[8]；2）CRL 屬于折射型聚焦器件，高原子序數(shù)材料會對X 射線造成較強衰減，故需選擇低原子序數(shù)材料[9]；3）CRL 材料晶粒尺寸不一致會對相干X 射線造成散射，故單晶材料是更好的選擇[10]。因此，選擇具有較強抗熱載性能的低原子序數(shù)單晶材料研制CRL，對利用XFEL 裝置開展高分辨診斷實驗具有重要意義。

單晶金剛石是一種低原子序數(shù)材料，它具有熱穩(wěn)定性好、折射/吸收比高、機械強度高、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定等優(yōu)點，被認(rèn)為是研制CRL 的優(yōu)選材料[11]。然而，由于金剛石材料的超硬難加工特性，國內(nèi)外關(guān)于金剛石CRL 的研究報道相對較少：1）國外僅有CRL 方案的提出者SNIGIREV A[12]及其研究組較早利用飛秒激光加工技術(shù)開展了金剛石CRL 研制，由于激光功率較高且加工速率較低，使得單位面積累積激光能量較高，導(dǎo)致加工面石墨化現(xiàn)象較嚴(yán)重[13]，故加工路徑及加工參數(shù)尚需優(yōu)化；2）國內(nèi)部分課題組開展了飛秒激光加工金剛石材料的實驗研究[14-16]，但尚未涉及CRL。同時，部分課題組還開展了CRL 設(shè)計及加工研究[17-19]，但其原材料并非金剛石。因此，基于飛秒激光可對任意固體材料實施近乎無“熱”的微區(qū)精準(zhǔn)去除特性[20]，結(jié)合加工路徑的精準(zhǔn)優(yōu)化和加工參數(shù)的精細(xì)調(diào)控，預(yù)期可實現(xiàn)滿足XFEL 光束聚焦的金剛石CRL 高效精密加工。

本文面向我國XFEL 裝置對高性能單晶金剛石CRL 的應(yīng)用需求，開展3 個方面的工作：首先，基于X 射線光學(xué)理論，結(jié)合緊湊型診斷實驗光路布局需求（焦距f<1 m），給出金剛石CRL 尺寸及指標(biāo)；其次，比較相同條件下4 種典型低原子序數(shù)材料CRL 焦距，驗證單晶金剛石是適用于XFEL 光束聚焦的CRL 優(yōu)選材料；最后，以厚度為500 μm的單晶金剛石為基底，探索利用高重頻光纖飛秒激光實現(xiàn)金剛石CRL 高效高精度加工的可行性。

1 單個X 射線聚焦透鏡及復(fù)合折射透鏡的結(jié)構(gòu)設(shè)計

X 射線是一種波長較短的電磁波，它在介質(zhì)中的折射特性與可見光類似。X 射線折射率表示為n=1–δ+iβ，實部1-δ和虛部β分別代表折射和吸收。其中，δ取值為10-6量級，故X 射線在材料中的折射率小于1。因此，與可見光使用凸透鏡聚焦相反，能夠?qū)崿F(xiàn)X 射線聚焦的面型為凹面，如圖1所示。

圖1 X 射線聚焦透鏡示意圖Fig.1 Schematic diagram of optimal surface shape of X-ray focusing lens

假設(shè)X 射線從左到右照射在透鏡表面并聚焦在F點，入射面為垂直于光束傳播方向的平面，AF所在虛線為光軸，P′為入射面上光軸外一點。以入射面中心為原點、光束傳播方向為x軸正方向建立坐標(biāo)系。則根據(jù)費馬定理，光程AF與P′PF相等，即：

根據(jù)幾何關(guān)系易證明，實現(xiàn)X 射線聚焦的理想面型為橢圓形[21]，其方程為

式中：a和b分別為橢圓長半軸和短半軸。根據(jù)式（1）和式（2）可推導(dǎo)出：

由于δ<<1，單透鏡折射效果微弱，其焦距f近似等于橢圓長軸2a。橢圓頂點A處的曲率半徑為R=b2/a，式（3）可進(jìn)一步簡化為

在X 射線聚焦透鏡的設(shè)計中，一般用具有相同頂點曲率半徑的拋物線形曲面來近似代替橢圓曲面，在相同坐標(biāo)系中拋物線方程為

式中：R為拋物線頂點曲率半徑。當(dāng)x=a（a>0）時，橢圓開口直徑 2b=小于拋物線開口直徑如圖2 所示。聚焦透鏡開口直徑?jīng)Q定X 射線光子通量，即開口直徑越大，透鏡可接收的X 射線光子通量越高。同時，X 射線在拋物柱孔型透鏡中經(jīng)過的材料長度小于橢圓柱孔型透鏡，X 射線的衰減相對較小。因此，拋物柱孔型透鏡在透過率方面優(yōu)于橢圓柱孔型透鏡，本研究將X 射線聚焦器件的孔型定為拋物柱孔型。

圖2 相同曲率半徑下橢圓和拋物線口徑大小對比示意圖Fig.2 Schematic diagram of comparison between elliptical and parabolic aperture size under same curvature radius

根據(jù)式（4）可知，單個透鏡焦距f=R/δ。當(dāng)R取100 μm且δ=10-6時，焦距f=100 m，不滿足緊湊型實驗布局對CRL 焦距的實際要求。因此，將多個透鏡串聯(lián)以縮小焦距，此時即可將其稱為復(fù)合折射透鏡（CRL），其焦距表示為

式中：N表示透鏡單元個數(shù)，拋物柱孔型CRL 的幾何結(jié)構(gòu)如圖3 所示。

圖3 拋物柱孔型CRL 示意圖Fig.3 Schematic diagram of parabolic column hole-type CRL

圖3中，D、R、d和l分別表示開口直徑、頂點曲率半徑、相鄰曲面頂點間距和透鏡單元長度。

根據(jù)拋物線方程式（5），可導(dǎo)出拋物柱孔型CRL 特征參數(shù)滿足以下關(guān)系式：

在具體參數(shù)設(shè)置過程中，考慮到CRL 加工及裝配時可能會因頂點間隔較小而導(dǎo)致器件損壞，于是將d取值50 μm。同時，考慮到光路對準(zhǔn)、X射線光子通量、材料厚度等因素，將開口直徑D取值500 μm。另外，從原材料長度方面考慮，將透鏡單元長度l設(shè)置為900 μm。將前述取值代入式（7），可得出拋物柱孔型CRL 頂點曲率半徑R=73.5 μm。

2 復(fù)合折射透鏡的材料選擇

CRL 的典型原材料主要有PMMA、Be、SiC、金剛石晶體等。計算并比較了4 種材料的CRL 在光子能量E≤60 keV 能段范圍內(nèi)的焦距f，獲得焦距隨光子能量變化的曲線如圖4 所示。其中，頂點曲率半徑R=73.5 μm，透鏡組數(shù)N=9，頂點間隔d=50 μm。由于金剛石具有較大δ值，所以相同光子能量下的焦距相對較小。特別地，當(dāng)光子能量E=40 keV時，其余3 種材料的CRL 焦距均超過10 m，而金剛石CRL 焦距仍可保持在10 m 以內(nèi)。因此，在XFEL 光束線或者實驗室光路中，若要求實現(xiàn)特定焦距，則所需金剛石透鏡數(shù)量更少，故選擇單晶金剛石作為CRL原材料。

圖4 不同材料CRL 的焦距隨光子能量的變化曲線Fig.4 Variation curves of focal length of CRL of different materials with photon energy

根據(jù)前述CRL 結(jié)構(gòu)設(shè)計及材料選擇分析，針對緊湊型實驗光路（光子能量E=12 keV）布局對焦距的實際要求（f<1 m），利用式（6）和式（7）確定拋物柱孔型金剛石CRL 的幾何特征參數(shù)如表1 所示。

表1 拋物柱孔型金剛石CRL 的幾何特征參數(shù)Table 1 Geometric characteristic parameters of parabolic column hole-type diamond CRL

3 金剛石復(fù)合折射透鏡的高效精密加工

3.1 飛秒激光精密加工技術(shù)平臺簡介

圖5 是飛秒激光精密加工技術(shù)平臺示意圖。該平臺主要由高重頻光纖飛秒激光器、機械快門、激光束傳輸系統(tǒng)、光學(xué)顯微鏡、高精度三維位移臺和同軸吹氣-除塵系統(tǒng)等6 個部分組成。

圖5 飛秒激光精密加工技術(shù)平臺示意圖Fig.5 Schematic diagram of femtosecond laser precision machining technology platform

各部分功能及主要參數(shù)為：1）高重頻光纖飛秒激光器是開展加工實驗的能量源，其中心波長1 030 nm±5 nm，脈沖寬度300 fs，重復(fù)頻率25 kHz～1 MHz 可調(diào)，最大平均功率15 W；2）機械快門是控制激光束通與斷的器件，最快響應(yīng)時間20 ms；3）激光束傳輸系統(tǒng)是實現(xiàn)激光束定向傳輸、光束直徑調(diào)節(jié)、功率調(diào)控等功能的模塊，由反射鏡、光闌、衰減片等元器件組成；4）光學(xué)顯微鏡具備激光束聚焦和加工過程在線監(jiān)測的雙重功能，鏡頭可根據(jù)聚焦及監(jiān)測需求實現(xiàn)5×、10×、20×、50×、100×等不同放大倍率切換；5）高精度三維位移臺是實現(xiàn)樣品精密運動的核心部件，行程X×Y×Z=100 mm×100 mm×50 mm，絕對定位精度±0.3 μm，重復(fù)定位精度±0.03 μm；6）同軸吹氣-除塵系統(tǒng)具備閉環(huán)過濾回收功能，當(dāng)材料去除量較大時需對加工點進(jìn)行實時吹掃，以保證粉塵被及時吹離，從而不對激光束造成散射。

一般情況下，相同類型的飛秒激光精密加工技術(shù)平臺涉及的光學(xué)顯微鏡和高精度三維位移臺分別利用不同的軟件控制，實驗時需打開至少2 個操作界面，導(dǎo)致飛秒激光加工實驗的效率較低。為解決該問題，研究小組自主開發(fā)如圖6所示的飛秒激光精密加工控制軟件，在1 個軟件界面上即可實現(xiàn)光學(xué)顯微鏡和高精度三維位移臺的高效協(xié)同控制，一定程度上提高了飛秒激光加工實驗的效率。該軟件不僅具備常用的加工功能模塊，如直線（或陣列）加工、點（或陣列）加工、圓或圓孔（或陣列）加工、方形或方形孔（或陣列）加工等，而且可以根據(jù)目標(biāo)結(jié)構(gòu)的實際加工需求實現(xiàn)個性化定制。

圖6 飛秒激光精密加工控制軟件界面Fig.6 Interface of femtosecond laser precision machining control software

3.2 金剛石復(fù)合折射透鏡飛秒激光加工路徑和加工流程設(shè)計

飛秒激光精密加工技術(shù)主要利用高斯分布的極小焦斑，對任意固體材料實施微小區(qū)域精準(zhǔn)去除。當(dāng)材料去除量（前述金剛石CRL 原材料去除量約為1.30 mm3）較大時，加工路徑和加工流程的優(yōu)化設(shè)計是實現(xiàn)高精度和高效率的前提。

在加工路徑方面，拋物柱孔是CRL 對XFEL光束進(jìn)行有效聚焦的核心結(jié)構(gòu)，它由一系列閉合拋物線依次經(jīng)橫向擴展和縱向深入構(gòu)成。由于飛秒激光加工控制軟件尚不具備拋物線路徑加工功能，故需對拋物線加工路徑進(jìn)行建模以生成三維位移臺可識別的加工路徑代碼。在路徑建模過程中，首先以微小圓弧擬合拋物線加工路徑，然后以單次掃描去除以線寬△X及深度△Z為參考分別設(shè)置的拋物線加工路徑橫向擴展增量△x（△x取△X/2）和縱向進(jìn)給量△z（△z取△Z/2），如圖7 所示為拋物柱孔加工路徑示意圖。

圖7 拋物柱孔的加工路徑示意圖Fig.7 Schematic diagram of machining path for parabolic column holes

在加工流程方面，考慮到單晶金剛石材料厚度遠(yuǎn)大于飛秒激光束焦深，若僅從正面實施逐層加工，拋物柱孔必然存在垂直度不高的問題。為避免前述問題，在保證對準(zhǔn)精度前提下，采用如圖8所示的正-反面復(fù)合加工方式，以確保大厚度情況下可獲得垂直度較高的拋物柱孔。需要注意的是，前述加工路徑和加工流程僅是針對CRL 單元設(shè)計，在實際加工試驗中需充分利用飛秒激光加工控制軟件的陣列加工功能以提高效率。

圖8 正面-反面復(fù)合加工方式示意圖Fig.8 Schematic diagram of front-back composite machining mode

3.3 金剛石復(fù)合折射透鏡飛秒激光加工結(jié)果與討論

根據(jù)圖3 及表1 所述的拋物柱孔型金剛石CRL結(jié)構(gòu)及參數(shù)，選擇化學(xué)氣相沉積法制備的單晶金剛石（尺寸10 mm×8 mm×0.5 mm，晶向100）作為原材料。基于前述加工路徑和加工流程，利用高重頻飛秒激光精密加工技術(shù)平臺開展試驗。參數(shù)設(shè)置分為兩部分：1）激光參數(shù)方面，激光功率P=500 mW，重復(fù)頻率Rp=25 kHz，聚焦物鏡數(shù)值孔徑NA=0.25（放大倍率為10×），加工速率u=5 000 μm/s；2）路徑參數(shù)方面，拋物線橫向擴展增量△x=5 μm，擴展次數(shù)Nx=10；拋物線縱向進(jìn)給量△z=3 μm，進(jìn)給次數(shù)Nz=85，對應(yīng)深度Z=255 μm。正面加工完成后，將樣件翻轉(zhuǎn)180°并對準(zhǔn)，然后在相同參數(shù)下實施反面加工。待CRL 樣件加工完畢后，首先用酒精和去離子水在超聲環(huán)境中清洗10 min，然后利用掃面電子顯微鏡分別表征正面、反面和橫截面形貌，最后利用拉曼光譜測試系統(tǒng)測量拋物柱孔壁面的拉曼光譜。

圖9 是高重頻飛秒激光加工的拋物柱孔型金剛石CRL 形貌。拋物柱孔型金剛石CRL 樣件的正面及反面輪廓均接近拋物線，輪廓幾何尺寸誤差小于5 μm，基本滿足設(shè)計要求。

圖9 高重頻飛秒激光加工的拋物柱孔型金剛石CRL 形貌圖Fig.9 Morphology of parabolic column hole diamond CRL processed by high repetition rate femtosecond laser

根據(jù)飛秒激光加工軟件時間統(tǒng)計，CRL 單元的單層去除耗時△t約為10 s，正-反面加工耗時t1均為2 h 22 min，正-反面加工切換及對準(zhǔn)耗時t2約為15 min，故由9 個透鏡單元（拋物柱孔數(shù)量為10 個）組成的CRL 加工總耗時T約為2t1+t2=5 h。從文獻(xiàn)報道來看[13]，本試驗使用的加工速率是文獻(xiàn)中加工速率的5倍，故加工速率相對較高。

圖10 是CRL 的橫截面形貌（與圖9（a）虛線框?qū)?yīng)）及A 點的拉曼光譜測試（激發(fā)波長532 nm，波數(shù)分辨率3 cm-1）結(jié)果。從橫截面形貌可以看出，拋物柱孔垂直度接近90°，說明正-反面復(fù)合加工方式對大厚度樣件加工的有效性，但其局部粗糙度尚需根據(jù)聚焦性能測試結(jié)果進(jìn)一步優(yōu)化。同時，拉曼光譜測試結(jié)果表明，高重頻飛秒激光加工的單晶金剛石拋物柱孔，其壁面A 點的拉曼光譜主要是單晶金剛石特征峰（1 332 cm-1），沒有出現(xiàn)石墨特征峰（1 580 cm-1）。與文獻(xiàn)報道的拉曼測試結(jié)果相比[13,15,22]，高重頻飛秒激光在高速加工條件下獲得的CRL 壁面，由于單位面積上累積的激光能量相對較低，使得金剛石材料石墨化現(xiàn)象相對微弱。

圖10 高重頻飛秒激光加工的CRL 橫截面形貌及拉曼光譜測試結(jié)果Fig.10 Cross section morphology of CRL processed by high repetition rate femtosecond laser and Raman spectrum test results

需要注意的是，本研究僅是在1 種加工路徑設(shè)計及1 個加工參數(shù)組合下開展的大去除量金剛石CRL 加工探索試驗，驗證了高重頻飛秒激光高效加工金剛石CRL 的可行性，但尚未對加工面的石墨化及缺陷問題進(jìn)行系統(tǒng)研究。因此，后續(xù)需進(jìn)一步結(jié)合聚焦性能測試結(jié)果，深入開展兩方面的工作：1）高重頻飛秒激光加工的聚焦面，其石墨化及缺陷對聚焦性能的影響是否在可接受范圍內(nèi)；2）系統(tǒng)優(yōu)化激光加工策略及參數(shù)，以期更高效地獲得高品質(zhì)的金剛石CRL。

4 結(jié)論

面向XFEL 光束高精度聚焦對緊湊型高性能金剛石CRL 的實際應(yīng)用需求，開展了金剛石CRL 的結(jié)構(gòu)設(shè)計、原材料選擇、高效精密加工等3 個方面的工作，給出了CRL 結(jié)構(gòu)設(shè)計基本公式和原材料選擇基本依據(jù)。針對超硬金剛石材料的難加工特性，提出利用高重頻飛秒激光開展高效精密加工。研究結(jié)果表明：在結(jié)構(gòu)設(shè)計方面，相同曲率半徑條件下的拋物柱孔型CRL 比橢圓柱孔型CRL 具備更大開口直徑，有利于器件的聚焦增益；在原材料選擇方面，單晶金剛石因焦距較小而更適用于高能段XFEL 光束實驗對緊湊型光路的實際要求；在高效精密加工方面，高重頻飛秒激光是實現(xiàn)金剛石CRL 高效精密加工的可選手段，正-反面復(fù)合加工是實現(xiàn)大厚度樣件加工的有效方式。因此，本文實現(xiàn)了CRL 器件結(jié)構(gòu)設(shè)計和高效精密加工的有效貫通，可為CRL 研制提供借鑒和參考。