康華，周勇水，徐田武，張云獻(xiàn)，姜鵬，張瑩瑩，郭金蘭，李瀟，陳帆

（中國石化中原油田分公司勘探開發(fā)研究院，河南 濮陽 457001）

0 引言

流體包裹體是礦物在生長過程中被礦物晶格缺陷所包裹的地層流體，在礦物晶格缺陷愈合后，由于沒有其它流體的加入和外溢，在封閉環(huán)境下仍然保存著地層流體的原始特性和成分，所以可以反映礦物形成時及形成過程中地層流體的成分和性質(zhì)［1-2］。流體包裹體記錄了流體在地質(zhì)歷史過程中的生成、運(yùn)移和聚集等重要信息，作為原始流體信息的有效賦存體，是研究油氣成藏過程的重要方法及研究地層流體變化的重要手段［3-6］。在石油行業(yè)，油氣儲層中常見的包裹體有鹽水包裹體及油氣包裹體，這2 類包裹體被廣泛運(yùn)用于油氣成藏充注期次、油氣成藏時間以及油氣儲層成巖作用的研究。

近年來，中石油和中石化相繼在川東北地區(qū)陸相千佛崖組（又名涼高山組）獲得了重大突破，其中：中石油部署的風(fēng)險探井平安1 井，獲日產(chǎn)油112.8 m3、日產(chǎn)氣11.45×104m3的高產(chǎn)工業(yè)油氣流［7］，中國石化中原油田分公司部署的普陸頁1 井測試獲日產(chǎn)氣10.4×104m3、日產(chǎn)油1.3 m3的高產(chǎn)工業(yè)油氣流［8］。對比平安1 井與普陸頁1 井，雖然2 口井都獲得了高產(chǎn)工業(yè)油氣流，但是在氣油比方面，平安1 井的要小于普陸頁1 井的。該層段，平安1 井的烴源巖鏡質(zhì)組反射率Ro在1.5%～1.7%，而普陸頁1 井的鏡質(zhì)組反射率Ro在1.9%～2.1%，兩者差異相對較大［7-8］。相態(tài)方面，普陸頁1 井千一段頁巖氣藏主要是低含凝析油凝析氣藏—濕氣藏，與相鄰的的元壩、儀隴—平昌和涪陵地區(qū)千一段頁巖以油氣并重、以油為主的特點(diǎn)有所不同［8］。上述高油氣比及油藏相態(tài)等方面的差異，表明川東北地區(qū)陸相千佛崖組成藏過程的復(fù)雜性。前人對川東北地區(qū)海相領(lǐng)域進(jìn)行了大量包裹體等方面的測試，確立了海相油氣的成藏期次，并建立了海相油氣藏的動態(tài)演化過程，對油氣勘探開發(fā)起到了較好的啟示作用［9-11］。在川東北陸相方面，雖然近幾年取得了較大的勘探突破，但鮮有學(xué)者對陸相油氣成藏期次及過程進(jìn)行分析。

本文主要利用包裹體均一溫度測定和激光拉曼光譜分析對川東北普光地區(qū)千佛崖組一段包裹體特征進(jìn)行了詳細(xì)研究，分析油氣成藏期次，為千佛崖組一段致密砂巖氣、頁巖氣成藏期次以及成藏機(jī)理研究提供理論依據(jù)。

1 地質(zhì)概況

普光地區(qū)地理上位于四川盆地東北部的達(dá)州市，構(gòu)造上位于四川盆地川東高陡褶皺帶的東北段，構(gòu)造整體呈北東東向延伸。普光地區(qū)的形成演化經(jīng)歷了晉寧運(yùn)動、加里東運(yùn)動、海西運(yùn)動、印支運(yùn)動、燕山運(yùn)動和喜馬拉雅運(yùn)動等6 次構(gòu)造運(yùn)動，形成了現(xiàn)今的構(gòu)造格局［12-17］。

區(qū)域及鉆井資料顯示，普光地區(qū)陸相地層自下而上發(fā)育三疊系須家河組和侏羅系自流井組、千佛崖組、下沙溪廟組、上沙溪廟、遂寧組、蓬萊鎮(zhèn)組。千佛崖組與上覆沙溪廟組以 “關(guān)口砂巖” 為主要劃分標(biāo)志，與下伏自流井組頂部灰色介殼灰?guī)r為界劃分地層（見圖1）。

圖1 普光地區(qū)侏羅系千佛崖組綜合柱狀圖Fig.1 Comprehensive colum of Jurassic Qianfoya Formation in Puguang area

研究區(qū)內(nèi)千佛崖組自下而上劃分為千佛崖組一段（以下簡稱千一段）、千佛崖組二段和千佛崖組三段等3 個層段，整體為一套湖侵湖退的完整沉積旋回［8，18］，其中，千一段主要發(fā)育半深湖相，厚126～150 m，下部普遍發(fā)育一套穩(wěn)定的黑色紋層狀頁巖夾薄層泥質(zhì)粉砂巖，向中、上逐漸過渡為灰色厚層塊狀細(xì)砂巖與灰色泥巖互層沉積（見圖1），是普光地區(qū)致密砂巖氣和頁巖氣勘探的主力層位。

2 樣品采集與測試

本次研究的樣品主要采集于普光地區(qū)普陸頁1 等井千一段泥頁巖和致密砂巖儲層中的高角度裂縫，深度在3 300～3 800 m；包裹體的觀察、均一溫度測定及激光拉曼測試均在中原油田勘探開發(fā)研究院實驗中心內(nèi)完成。流體包裹體的微觀分析使用的儀器是萊卡DM2700P 偏光顯微鏡以及奧林巴斯BX53M 研究級熒光相差顯微鏡；包裹體均一溫度測定實驗使用的是奧林巴斯BX53M 三維光學(xué)顯微鏡；測溫冷熱臺為美國INSTEC.INC 生產(chǎn)的HCS621GXY，測溫范圍為-190.0～600.0 ℃，測溫誤差為±0.1 ℃；包裹體激光拉曼實驗使用的是法國HORIBA 公司生產(chǎn)的LabRAM HR Evolution激光拉曼光譜儀,波長分別為532.00，633.00 nm，光譜分辨率為0.6 cm-1，空間分辨率為400 nm。

3 流體包裹體類型

3.1 裂縫充填礦物特征

對普光地區(qū)千一段選取的樣品制成雙面拋光，厚度約為0.08 mm 的包裹體光片，進(jìn)行顯微觀察后發(fā)現(xiàn)千一段高角度裂縫主要充填了石英和方解石（見圖2），通過薄片顯微鏡下觀察后發(fā)現(xiàn)在部分裂縫邊緣分布自形的錐柱狀石英，裂縫中心分布晶粒較大的方解石，根據(jù)裂縫中所充填礦物的世代關(guān)系，確定裂縫的充填序列為石英-方解石。石英的成分主要為二氧化硅，是在酸性流體條件下形成的礦物，而方解石的主要成分是碳酸鈣，是一種典型的堿性礦物，在地層流體呈堿性時方可形成，所以千一段儲層先經(jīng)歷了一期酸性流體，后又經(jīng)歷了一期堿性流體的充注。

圖2 普光地區(qū)千一段裂縫充填特征Fig.2 Fracture filling characteristics of the first Member of Qianfoya Formation in Puguang area

3.2 包裹體巖相學(xué)特征

由于石英性質(zhì)較穩(wěn)定，其賦存的包裹體較多，保存較好，包裹體直徑較大且形態(tài)規(guī)則，測溫過程中易于觀察，而方解石中的包裹體由于碳酸鹽礦物強(qiáng)度低、脆性大，粒徑較大的包裹體容易發(fā)生破裂，粒徑較小的包裹體在測溫過程中無法準(zhǔn)確的觀察，導(dǎo)致測定的均一溫度不精確。所以，本文所測試的包裹體大部分選自充填裂縫的石英晶體內(nèi)，主要類型是有機(jī)包裹體和與有機(jī)包裹體共生的鹽水包裹體，均為次生包裹體。包裹體在賦存礦物中呈帶狀、成群分布，形態(tài)不一，以橢圓形、多邊形、不規(guī)則狀為主（見圖3），包裹體大小1.0～45.1 μm。

圖3 普光地區(qū)千一段包裹體分布特征Fig.3 Distribution characteristics of inclusions in first Member of Qianfoya Formation in Puguang area

3.3 有機(jī)包裹體類型

激光拉曼是分析流體包裹體成分十分有效的實驗方法，在測試過程中不會對流體包裹體成分造成損害。因此，在流體包裹體巖相學(xué)觀察的基礎(chǔ)上使用激光拉曼光譜對包裹體進(jìn)行檢測，可有效地檢測出流體包裹體的成分［19］。特別是對于甲烷包裹體，通常情況下，含甲烷的包裹體在顯微鏡透射燈光下透明度較低，顯示為灰黑色，而高密度甲烷包裹體則顯示邊緣為灰黑色，顏色較深，中間為顏色比較均勻的半透明—透明的單相包裹體［20-21］，一般需要對甲烷包裹體進(jìn)行激光拉曼光譜分析或者包裹體冷凍測試才能有效識別［3］。對流體包裹體進(jìn)行激光拉曼光譜測試前，均使用單晶硅對光譜進(jìn)行校正（單晶硅拉曼譜峰為520.7 cm-1），拉曼光譜特征峰偏移小于0.01 cm-1。

利用熒光相差顯微鏡和激光拉曼光譜儀對普光地區(qū)千一段裂縫包裹體進(jìn)行了熒光檢測和激光拉曼光譜檢測，發(fā)現(xiàn)普光地區(qū)千一段流體包裹體除了有純鹽水包裹體和氣液兩相鹽水包裹體外，還有含液烴甲烷包裹體、含焦瀝青甲烷包裹體和純甲烷包裹體（見圖4）等有機(jī)包裹體。

圖4 普光地區(qū)千一段包裹體成分特征Fig.4 Composition characteristics of inclusions in the first Member of Qianfoya Formation in Puguang area

含液烴甲烷包裹體在顯微鏡單偏光下呈現(xiàn)淡褐色半透明狀，在UV 熒光激發(fā)下，包裹體邊緣顯示明顯的中亮藍(lán)白色熒光（見圖4a），激光拉曼光譜顯示這類包裹體除了有明顯熒光鼓包外，還有甲烷的譜峰（見圖4b），表明這類包裹體的主要成分為不飽和烴以及甲烷等烴類物質(zhì)，這類包裹體數(shù)量極少，僅有少量分布。含焦瀝青甲烷包裹體在顯微鏡單偏光下呈現(xiàn)灰黑色的半透明—不透明狀（見圖4c），拉曼光譜顯示這類包裹體除了有甲烷外，還有原油裂解后形成的固體焦瀝青（見圖4d）；焦瀝青是瀝青的一種,是石油熱演化的殘余物。宿主礦物早期捕獲的液烴包裹體在后期深埋過程中經(jīng)過高溫裂解形成，在未破裂的包裹體封閉體系中，裂解形成的甲烷和殘余固體焦瀝青都保存在了包裹體原始的封閉體系中［22］，因此在這類包裹體中，拉曼光譜不僅檢測到甲烷而且還檢測到焦瀝青的拉曼特征峰；這類包裹體反應(yīng)了普光地區(qū)千一段存在油裂解氣成因的微觀模型。純甲烷包裹體在顯微鏡單偏光下呈現(xiàn)半透明—透明狀（見圖4e），拉曼光譜顯示包裹體成分主要是甲烷，拉曼位移在2 904.8～2 911.3 cm-1（見圖4f），這類包裹體在充填裂縫的石英和方解石晶體內(nèi)豐度較高，說明在裂縫形成過程中，甲烷在裂縫內(nèi)呈富集狀態(tài)。

對與含液烴的甲烷包裹體、含焦瀝青的甲烷包裹體、純甲烷包裹體共生的氣液兩相鹽水包裹體進(jìn)行均一溫度測試。通過測試得出，與含液烴的甲烷包裹體共生的鹽水包裹體均一溫度最高是151.1 ℃，主要溫度區(qū)間為100～120 ℃；與含焦瀝青的甲烷包裹體共生的鹽水包裹體均一溫度最高是186.5 ℃，主要溫度區(qū)間為140～170 ℃；與純甲烷包裹體共生的鹽水包裹體均一溫度最高是215.6 ℃，主要溫度區(qū)間為190～210 ℃（見圖5）。

圖5 千一段鹽水包裹體均一溫度柱狀圖Fig.5 Homogeneous temperature histogram of brine inclusion in the first Member of Qianfoya Formation

含液烴甲烷包裹體、含焦瀝青甲烷包裹體、純甲烷包裹體的特征以及共生的氣液兩相鹽水包裹體均一溫度表明普光地區(qū)千一段泥頁巖和砂巖儲層至少存在3期油氣充注過程：早期為油充注期，包裹體內(nèi)捕獲了油氣混合態(tài)烴類；中期為油裂解生氣期，隨著油裂解氣的不斷進(jìn)行，包裹體內(nèi)的液態(tài)烴裂解成焦瀝青和氣烴，晚期為氣充注期，隨熱演化程度增高，烴源巖開始大量生氣，同時早期生成的油裂解成氣并發(fā)生運(yùn)移。

4 甲烷包裹體特征

4.1 甲烷包裹體均一溫度測定

甲烷包裹體均一溫度的精確測定是確定甲烷包裹體類型和密度的重要參數(shù)［11，20］。所以，在流體包裹體顯微觀察和激光拉曼光譜分析測試的基礎(chǔ)上，選取形態(tài)相對比較規(guī)則、直徑較大、容易觀察的純甲烷包裹體（見圖6a）進(jìn)行測試。將包裹體光片切割成合適的大小后放入冷熱臺中，用液氮將純甲烷包裹體冷凍直至出現(xiàn)一個液滴（見圖6b），持續(xù)降溫，液滴體積逐漸變大，至液滴體積不再變化后（見圖6c），緩慢地回升溫度，液滴會逐漸變?。ㄒ妶D6d），繼續(xù)緩慢升溫，直到液滴消失為止，達(dá)到均一狀態(tài)（見圖6e，6f），純甲烷包裹體的均一溫度為液滴消失溫度。表1 是32 個純甲烷包裹體均一溫度測試結(jié)果，從表中可以得出，普光地區(qū)千一段純甲烷包裹體均一溫度為-109.1～-91.2 ℃。

表1 普光地區(qū)千一段甲烷包裹體均一溫度、密度及捕獲壓力計算結(jié)果Table 1 Calculation results of homogenized temperatures,densities and trapping pressures of methane inclusions from first Member of Qianfoya Formation in Puguang area

圖6 千一段純甲烷包裹體均一溫度測定相變過程照片F(xiàn)ig.6 Pictures of phase transition processes during measuring homogenization temperatures of pure methane inclusions from the first Member of Qianfoya Formation

4.2 甲烷包裹體密度計算

因為未破裂的純甲烷包裹體屬于等容體系，其熱力學(xué)變化是在相同的體積條件下發(fā)生的，所以純甲烷包裹體的均一溫度可以用來確定其密度［3］。利用純甲烷包裹體的均一溫度測定結(jié)果，可按照下式計算純甲烷包裹體的密度［23］:

式中：ρ 為甲烷包裹體密度，g/cm3；Th為甲烷包裹體的均一溫度，℃。

將甲烷包裹體的均一溫度代入式（1），求得普光地區(qū)千一段甲烷包裹體密度為0.271～0.332 g/cm3（見表1）。根據(jù)相關(guān)文獻(xiàn)資料［20，24］，純甲烷包裹體的臨界密度為0.162 g/cm3，本次研究在普光地區(qū)千一段致密砂巖和頁巖儲層中發(fā)現(xiàn)的純甲烷包裹體密度遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于其臨界密度，屬于超臨界狀態(tài)高密度甲烷包裹體。

4.3 純甲烷包裹體捕獲壓力

研究表明，不混溶流體包裹體組合中，氣-液兩相鹽水包裹體均一溫度最低值即為捕獲時的溫度［23］，所以，本文選取宿主礦物中與純甲烷包裹體共生的氣-液兩相鹽水包裹體的均一溫度最小值來代表純甲烷包裹體被捕獲時的地層溫度。

本文沿用高鍵等［3］和李文等［25］使用Duan 等建立的適用于超臨界甲烷體系的狀態(tài)方程（見式2）來計算普光地區(qū)千一段高密度甲烷包裹體的捕獲壓力，據(jù)此計算出樣品中高密度甲烷包裹體的捕獲壓力為96.16～156.61 MPa（見表1）。

式中：Z 為壓縮因子；p 為地層壓力，MPa；V 為摩爾體積，10-3m3/mol；T 為地層溫度，K；R 為氣體常數(shù)，取0.083 144 67×10-4MPa·m3/（K·mol）；pr為地層壓力與臨界壓力之比；Vr為相對摩爾體積；Tr為地層溫度與臨界溫度之比；pc為臨界壓力，取4.6 MPa；Tc為臨界溫度，取190.4 K；Vc為臨界摩爾體積，10-3m3/mol。

5 地質(zhì)意義

相關(guān)的研究表明，普光地區(qū)千一段泥頁巖有機(jī)質(zhì)類型主要為Ⅱ1—Ⅲ型，Ro整體在1.95%～2.09%，平均值為2.03%，表明泥頁巖成熟度整體處于高成熟—過成熟階段。普陸頁1 井千一段頁巖層段的試采顯示其平均日產(chǎn)氣5.6×104m3、日產(chǎn)油4.5 m3，其中油主要為高成熟度的凝析油［8］。包裹體研究表明，普光地區(qū)千一段經(jīng)歷了3 期油氣充注，早期為以油為主的充注期（包裹體內(nèi)捕獲了油氣混合態(tài)烴類）；中期為油氣并舉充注期（包裹體捕獲了不同含量的焦瀝青），晚期為以氣為主充注期（純甲烷包裹體）。

在普光地區(qū)千一段頁巖氣和致密砂巖氣儲層中，發(fā)現(xiàn)了晚期以氣為主的充注期捕獲的高密度純甲烷包裹體，其捕獲壓力最高可達(dá)156.61 MPa，壓力系數(shù)達(dá)到了1.41～2.22，顯示古頁巖氣、致密氣藏具有明顯超壓特征。通過分析認(rèn)為，古頁巖氣、致密氣藏超壓形成的主要原因是烴源巖生烴增壓形成的強(qiáng)超壓系統(tǒng)與儲層進(jìn)行了溝通，形成了傳導(dǎo)型超壓，同時，烴源巖及砂巖儲層中殘留的液態(tài)烴經(jīng)過高溫?zé)嵫莼呀獬蓺鉄N，體積大大增加，也有可能產(chǎn)生超壓。而目前普光地區(qū)千一段頁巖氣和致密氣藏的壓力系數(shù)為1.3～1.5，油氣藏的壓力系數(shù)明顯低于成藏時的壓力系數(shù)，這表明現(xiàn)今的油氣藏經(jīng)歷了泄壓過程。結(jié)合埋藏史研究，推測這主要是燕山運(yùn)動構(gòu)造抬升作用導(dǎo)致，該期運(yùn)動導(dǎo)致已經(jīng)成藏的油氣藏迅速泄壓，剩余壓力下降，指示了古氣藏的泄露、調(diào)整過程。

同時，裂縫中高密度甲烷包裹體的富集顯示氣烴的主要運(yùn)移通道是裂縫，而致密砂巖和頁巖儲層中裂縫的形成可能與超壓有關(guān)；在超壓的影響下，氣烴充滿裂縫后，裂縫與圍巖的壓差較大，在壓力差作用下，氣烴會沿著基質(zhì)縫向圍巖的基質(zhì)微孔和微裂縫運(yùn)移，直到形成一個新的壓力平衡。所以，普光地區(qū)千一段下步頁巖氣、致密氣勘探應(yīng)注重裂縫對氣藏運(yùn)移、富集和調(diào)整作用的研究。

6 結(jié)論

1）根據(jù)流體包裹體熒光和激光拉曼光譜分析，在普光地區(qū)千一段儲層中發(fā)現(xiàn)了含液烴甲烷包裹體、含焦瀝青甲烷包裹體以及純甲烷包裹體等3 類包裹體，指示致密砂巖及頁巖儲層經(jīng)歷了原油充注、原油裂解、天然氣充注共3 期有序的成藏過程。

2）根據(jù)流體包裹體顯微測溫、激光拉曼光譜等分析，在普光地區(qū)千一段致密砂巖及頁巖儲層中發(fā)現(xiàn)了高密度甲烷包裹體，其均一溫度主要為-109.1～-91.2℃，利用其均一溫度計算得出甲烷包裹體的密度為0.271～0.332 g/cm3，具有高密度特征，捕獲壓力達(dá)到了96.16～156.61 MPa，指示普光地區(qū)千一段古氣藏在構(gòu)造抬升前處于超壓狀態(tài)。

3）本次研究首次在川東北地區(qū)侏羅系地層中發(fā)現(xiàn)了高密度甲烷包裹體，為普光地區(qū)千一段氣藏形成過程中的超壓現(xiàn)象提供了證據(jù)，同時為頁巖氣、致密砂巖氣的富集規(guī)律認(rèn)識提供了重要的地質(zhì)依據(jù)。