李珂 王亞男 劉萍 禹芳秋 戴巍? 沈俊?

1) (中國科學院理化技術(shù)研究所,低溫工程學重點實驗室,北京 100190)

2) (中國科學院大學,北京 100049)

1 引言

極低溫制冷技術(shù)通常是指獲取1 K 以下溫度的技術(shù),在前沿物理、空間探測、量子技術(shù)等領(lǐng)域有著重要應(yīng)用.一方面,極低溫制冷能夠提供極端實驗環(huán)境,探索和發(fā)現(xiàn)極低溫下的物理規(guī)律,例如3He 超流、量子反?；魻栃?yīng);另一方面,極低溫制冷也是諸多先進儀器和尖端科技的關(guān)鍵支撐技術(shù),如單光子探測器、超導量子計算機等.

目前主要的極低溫制冷技術(shù)有三種: 吸附制冷、稀釋制冷和絕熱去磁制冷(adiabatic demagnetization refrigeration,ADR).吸附制冷雖具有體積小、可靠性高的優(yōu)點,但熱效率低,制冷溫度下限較高,約250 mK,遠高于后兩者(10 mK 以下);稀釋制冷具有可連續(xù)制冷、冷量大、無電磁干擾等優(yōu)點,自20 世紀60 年代起,逐漸取代更早出現(xiàn)的絕熱去磁制冷成為主流.但稀釋制冷機需要依賴重力實現(xiàn)相分離,無法滿足空間應(yīng)用.隨著20 世紀90 年代空間科學對探測器分辨率的要求不斷提高,亟需發(fā)展空間可用的極低溫制冷技術(shù),而無需依賴重力運行的ADR 幾乎已成為唯一選擇.美國NASA[1?4]、歐洲ESA[5?7]、日本JAXA[8,9]等國際機構(gòu)均開展了絕熱去磁制冷相關(guān)研究,其中以美國NASA 技術(shù)最為代表性.2001 年Shirron等[10]提出了基于恒溫級可連續(xù)運行的ADR 架構(gòu),解決了絕熱去磁制冷循環(huán)本征不連續(xù)難題,拓展了ADR 的應(yīng)用場景.憑借著結(jié)構(gòu)緊湊、無需稀缺3He 工質(zhì)、易于維護和操作等優(yōu)勢,用于地面實驗的商業(yè)ADR 設(shè)備也在國際上相繼出現(xiàn),如美國FormFactor 公司[11](原HPD 公司)與德國Entropy公司[12]等.

目前國內(nèi)的極低溫ADR 技術(shù)研究很少,成熟度低.20 世紀80 到90 年代,中國科學院萬邵寧和容錫燊[13]、冉啟澤和李金萬[14]曾進行過絕熱去磁的低溫實驗,以十二水合硫酸鉻鉀(CrK(SO4)2?12H2O,CPA)為制冷工質(zhì),利用4He 減壓蒸發(fā)作為預冷,獲得21 mK 最低溫.但尚未發(fā)展出可循環(huán)運行、溫度可控的絕熱去磁制冷機.此后隨著極低溫設(shè)備的大量進口,我國極低溫制冷技術(shù)的相關(guān)研究幾近停滯.

近年來,國際形勢日益嚴峻,大量先進技術(shù)裝備和科研儀器遭到禁運,為保障我國在凝聚態(tài)物理、空間探測、量子技術(shù)等領(lǐng)域相關(guān)科研的順利進行,本課題組[15]自2019 年開展絕熱去磁制冷機的自主研究,并成功搭建國內(nèi)首臺可循環(huán)運行、制冷溫度可控的絕熱去磁制冷機,最低制冷溫度460 mK.之后又構(gòu)建了一臺采用釓鎵石榴石(Gd3Ga5O12,GGG)與十二水合鐵銨礬(Fe(SO4)2NH4?12H2O,FAA)為制冷工質(zhì)的兩級ADR 系統(tǒng),制冷溫度進一步降低至150 mK[16],但距離國際主流商業(yè)ADR 仍有一定差距.為此,基于上述研究搭建了一臺多級絕熱去磁制冷系統(tǒng).本文將從技術(shù)原理、系統(tǒng)架構(gòu)、關(guān)鍵部件以及實驗結(jié)果等多個方面進行詳細介紹.

2 ADR 結(jié)構(gòu)及工作原理

2.1 ADR 基本結(jié)構(gòu)及制冷循環(huán)

ADR 的基本結(jié)構(gòu)如圖1(a)所示,磁熱模塊、超導磁體和熱開關(guān)是三個基本部件.磁熱模塊由磁熱材料和熱總線組成,前者的磁熱效應(yīng),即磁熵隨外界磁場變化而導致的吸放熱,是ADR 冷量的來源;后者則負責強化傳熱,并將熱量傳遞給熱沉或冷頭.超導磁體用來提供變化的磁場,以激發(fā)材料的磁熱效應(yīng).熱開關(guān)用來控制熱量傳遞和斷開,是實現(xiàn)制冷循環(huán)的關(guān)鍵.結(jié)合圖1(b),具體的循環(huán)過程下.

圖1 ADR 基本結(jié)構(gòu)與工作原理 (a) 結(jié)構(gòu)示意圖;(b) ADR 制冷循環(huán)Fig.1.Schematic and principle of ADR: (a) Schematic diagram;(b) refrigeration cycle of ADR.

1) a→b: 熱開關(guān)維持斷開狀態(tài),施加磁場,磁熱模塊溫度升高,直至達到熱沉溫度Th.

2) b→c: 閉合熱開關(guān),控制勵磁速率,磁熱模塊開始向熱沉等溫放熱,直至達到最大磁場Bhigh.

3) c→d: 切斷熱開關(guān),降低磁場,磁熱模塊溫度降低,直至目標制冷溫度Tc.

4) d→a: 控制去磁速率,進入恒溫去磁過程,直至磁場降低至Blow,之后進入下一個循環(huán).

由上可知,對負載的冷卻主要由d→a 過程完成,且一旦磁場去磁至Blow,則必須進入a→b→c→d 過程完成再生,因此ADR 制冷循環(huán)本質(zhì)上屬于非連續(xù)制冷.此外,理想的ADR 制冷循環(huán)是由兩個等溫和兩個絕熱過程構(gòu)成的卡諾循環(huán),這也是ADR 制冷效率較高的原因之一.

2.2 多級ADR

圖1(a)為最基本的單級ADR 結(jié)構(gòu),要獲得更低的制冷溫度,主要面臨兩個問題: 1) 為避免磁熱材料進入磁有序狀態(tài)導致無磁熵可用,必須選用磁有序轉(zhuǎn)變溫度更低的材料,但這類材料的磁熵變密度也較低;2) 機械制冷機能提供的預冷溫度通常為3—4 K,懸掛機構(gòu)、熱開關(guān)等部件會引入較大的漏熱,導致系統(tǒng)比功率降低甚至無法達到預期制冷溫度.為解決上述問題,目前通常采用多級ADR架構(gòu),如圖2 所示.該架構(gòu)將多級ADR 串聯(lián),利用上一級ADR 為下一級提供預冷,通過控制各級磁場與熱開關(guān)的運行時序?qū)崿F(xiàn)逐級冷卻,具體工作過程參見4.1 節(jié).

圖2 多級ADR 結(jié)構(gòu)示意圖Fig.2.Schematic diagram of multi-stage ADR.

多級架構(gòu)中,各級ADR 可采用該溫區(qū)下最佳的磁熱材料.其中,高溫級ADR (制冷溫度通常在1 K 附近)可采用磁有序轉(zhuǎn)變溫度雖高但磁熵密度更大的稀土氧化物、氟化物,如GGG 與Dy3Ga5O12(DGG)等,以獲得更大的制冷量;而低溫級ADR 則采用磁有序轉(zhuǎn)變溫度更低的水合物順磁鹽,如CPA,FAA 等,以獲得更低的制冷溫度.同時,由于第一、二級ADR 的存在,4 K 熱沉與mK級冷頭間的漏熱得到抑制.此外,多級架構(gòu)還可進一步衍生出具備連續(xù)制冷能力的ADR 技術(shù),從而解決ADR 制冷循環(huán)本征不連續(xù)的難題[10].

3 整機架構(gòu)及關(guān)鍵部件

3.1 系統(tǒng)架構(gòu)

圖2 為整機系統(tǒng)架構(gòu),主要包含以下4 部分.

1) 預冷系統(tǒng): 主要包括一臺4 K GM 型脈管制冷機,負責吸收第1 級ADR 高溫側(cè)釋放的熱量,并冷卻一級和二級防輻射屏,阻擋外界環(huán)境的輻射漏熱.

2) 真空系統(tǒng): 主要包括真空罩、高真空分子泵以及真空管件,保證系統(tǒng)內(nèi)的真空度,避免殘余氣體導致的漏熱.

3) 測控系統(tǒng): 主要包括用于監(jiān)測磁熱模塊溫度的氧化釕溫度計及其配套測溫儀;可編程控制的超導磁體電源;驅(qū)動熱開關(guān)的多路直流恒壓源;以及采用Labview 語言編寫的測量控制軟件.測控系統(tǒng)所要實現(xiàn)的功能有: ①通過發(fā)送特定時序指令,完成ADR 自身的制冷循環(huán)控制;② 控制各級ADR 運行時彼此之間的時序配合;③通過PID控制器,實現(xiàn)mK 級冷頭的恒溫控制.

4) ADR 核心: 由三級ADR 串聯(lián)構(gòu)成,下文將詳細介紹分部件.

3.2 關(guān)鍵部件

3.2.1 磁熱模塊

如前文所述,多級ADR 的一大優(yōu)勢在于各級ADR 可采用其工作溫區(qū)下性能最佳的磁熱材料.對于本制冷機,第1 級ADR 設(shè)計制冷溫度在0.7—0.8 K,可看作高溫級ADR,故選擇磁熵密度較大,磁有序轉(zhuǎn)變溫度0.38 K 的GGG;第2 級和第3 級ADR 屬于低溫級ADR,選擇磁有序轉(zhuǎn)變溫度更低0.009 K 的CPA 作為磁制冷工質(zhì).

由于兩種材料在穩(wěn)定性和熱導率上的巨大差異,導致磁熱模塊結(jié)構(gòu)存在較大不同,如圖3 所示.對于GGG,由于其形態(tài)穩(wěn)定,熱導率相對較高,因此,熱總線形式簡單,無需額外的強化傳熱結(jié)構(gòu),直接與GGG 復合粘接即可,如圖3(a)所示;對于CPA,由于是水合物,其穩(wěn)定性差、熱導率低,故采用了圖3(b)所示的特殊結(jié)構(gòu).該結(jié)構(gòu)包含兩部分,外圍的G10 外殼和端蓋用來密封CPA,防止其失水導致失效;內(nèi)部有若干均勻分布銅線,用來強化磁熱模塊內(nèi)部的晶體傳熱.通過合適的生長方法和參數(shù)優(yōu)化后,目前CPA 填充率約97%.

圖3 磁熱模塊結(jié)構(gòu)示意圖和實物圖(a) GGG 磁熱模塊;(b) CPA 磁熱模塊Fig.3.Schematic diagram and photo of salt pills: (a) GGG salt pill;(b) CPA salt pill.

3.2.2 熱開關(guān)

熱開關(guān)位于各級磁熱模塊之間以及磁熱模塊和熱沉之間,用來控制熱量傳遞.理想的熱開關(guān)應(yīng)在OFF 狀態(tài)時近似絕熱,在ON 狀態(tài)時具有較高的熱導,即具有較大的開關(guān)比;同時開關(guān)動作速度快,開關(guān)驅(qū)動機構(gòu)不會引入寄生熱.目前最常見的熱開關(guān)主要有機械式、超導式和氣隙式.機械式由于驅(qū)動機構(gòu)復雜,僅適用于磁熱模塊和熱沉之間;超導式在OFF 狀態(tài)下很難實現(xiàn)有效絕熱.因此本系統(tǒng)中的三個熱開關(guān)均采用了氣隙式熱開關(guān),具有結(jié)構(gòu)簡單、無運動部件、開關(guān)比大等優(yōu)點.

圖4(a)為主動氣隙式熱開關(guān)結(jié)構(gòu)示意圖.通過電加熱片給活性炭吸附床加熱,釋放氣體分子,氣隙中的壓力升高,熱開關(guān)導通;停止加熱,吸附床通過弱熱連接被4 K 熱沉冷卻,吸附氣隙中氣體分子,氣隙壓力降低,熱開關(guān)斷開.本制冷機的第1 級和第2 級ADR 均采用主動氣隙式熱開關(guān),但主動氣隙式熱開關(guān)的電加熱片以及與4 K 冷盤的弱熱連接會引入寄生熱.因此,對于工作溫區(qū)更低、對漏熱更敏感的第3 級ADR,采用了被動氣隙式熱開關(guān),如圖4(b)所示.被動氣隙式熱開關(guān)取消了電加熱片和吸附床,利用銅翅片作為吸附表面、磁熱模塊自身的溫度變化作為激勵,驅(qū)動氣體的脫附和吸附,實現(xiàn)開關(guān)通斷.經(jīng)測試,所研制的被動式熱開關(guān)在0.3 K 溫區(qū)下,ON 狀態(tài)熱導約為3.9 mW/K,OFF 狀態(tài)熱導為3.5 μW/K,開關(guān)比可達1000 以上.

圖4 氣隙式熱開關(guān)示意圖與實物圖(a)主動式氣隙熱開關(guān)[17];(b)被動式氣隙熱開關(guān)Fig.4.Schematic diagrams and photos of gas-gap heat switches: (a) Active gas-gap heat switch[17];(b) passive gas-gap heat switch.

3.2.3 超導磁體和磁屏蔽

本制冷機中各級ADR 所用的超導磁體均由NbTi 多芯超導線繞制而成,中心最大磁場強度分別為4,2 和1 T,并各自裝有二極管失超保護器.為降低引線漏熱,采用了YBCO 高溫超導線.考慮到ADR 的大多數(shù)應(yīng)用場景對環(huán)境磁場有一定要求,因此,在超導磁體外圍設(shè)置有磁屏蔽.前期對磁屏蔽效果進行了實驗測試,并與數(shù)值仿真的優(yōu)化設(shè)計進行了對比.圖5 顯示,在距離4 T 磁體的相同位置,數(shù)值計算和磁強計測量結(jié)果分別為0.51 mT 和0.58 mT.

圖5 磁屏蔽的數(shù)值仿真與實驗測試裝置Fig.5.Numerical simulation and experimental measurement of magnetic shielding.

4 整機實驗結(jié)果

圖6 為整個實驗裝置以及內(nèi)部主要結(jié)構(gòu)圖.為使結(jié)構(gòu)更加緊湊同時便于安裝維護,ADR 核心采用了相對獨立的結(jié)構(gòu)設(shè)計.三級ADR 采用平行布置以節(jié)省縱向空間,并放置于一塊單獨的冷盤之上,該冷盤通過3 根銅棒與4 K 冷盤連接并傳熱.

圖6 多級ADR 系統(tǒng)實物圖Fig.6.Photos of multi-stage ADR.

4.1 不確定度分析

實驗中通過交流電阻橋(Lake shore 372)和電阻型溫度計(Lake shore RX102B)來測量溫度.根據(jù)儀器使用手冊查到,在20—300 mK 溫區(qū),總不確定度為4 mK[18].實驗中采用電加熱片模擬制冷機的熱負載,因此,電加熱功率即為制冷機的制冷功率,其可通過測量電流和加熱片電阻值求得.電流使用數(shù)字萬用表(Keithley 2700)測量,不確定度為0.1 μA[19];加熱片阻值采用Lake shore 372測量,不確定度為2.1 Ω[18].根據(jù)誤差傳遞法則可知,制冷功率的不確定度約為10 nW.

4.2 多級ADR 的運行時序

多級ADR 的制冷時序要比單級ADR 復雜,為便于理解,以最低溫實驗為例,結(jié)合圖7 介紹本制冷機的運行過程.

圖7 多級ADR 運行時序及降溫過程Fig.7.Operation sequence and cooling process of multistage ADR.

1) 準備階段: 啟動預冷制冷機,使4 K 冷盤和超導磁體溫度降低至4 K 附近;對三個超導磁體勵磁至電流上限;開啟主動熱開關(guān)1 和2.

2) a→b: 三個磁熱模塊被冷卻至熱沉溫度,準備過程結(jié)束.

3) b→c: 切斷熱開關(guān)1,此時ADR 核心與4 K熱沉之間絕熱.

4) c→d→e: 超導磁體1 電流逐漸降低至0,ADR1 進行去磁,溫度降低,預冷ADR2 和ADR3,直至三者溫度接近.

5) e→f: 斷開熱開關(guān)2,此時ADR2,ADR3與ADR1 之間絕熱.

6) f→g: ADR2 進行去磁,預冷ADR3,直至ADR2 溫度達到200 mK;期間調(diào)整去磁速率避免二者溫差過大.

7) g→h: ADR3 開始去磁,當溫度達到150 mK附近時,熱開關(guān)3(被動式)自動斷開,直至磁場接近0 時,獲得最低制冷溫度,38 mK.

4.3 恒溫控制與溫度波動

ADR 的恒溫控制屬于測控系統(tǒng)功能的一部分,用以維持去磁制冷過程中的冷頭溫度恒定.當測量溫度與設(shè)定值存在差異時,由測控軟件中的PID 控制器發(fā)送指令,調(diào)節(jié)超導磁體電源勵/去磁速率.實際中,由于極低溫制冷機的循環(huán)周期長,系統(tǒng)熱響應(yīng)慢,給PID 控制參數(shù)整定帶來一定難度.為此,建立了相關(guān)的數(shù)值仿真模型,用以輔助加速PID 的調(diào)參過程,具體可參考文獻[20].

為了降低溫度波動,根據(jù)噪音來源在硬件線路接線方面改進以下三個方面.

1)電磁噪音: 溫度計的測量激勵信號通常在nA 級別,因此需做好屏蔽.在真空罩內(nèi)部采用雙絞線以減小磁通;真空罩外部采用屏蔽線.

2)熱噪音: 針對真空罩內(nèi)部,溫度計自身和測量導線進行良好的熱沉,避免溫度導致的測量誤差,同時還可降低導線漏熱.

3)接地: 外部采用星型單點接地,防止形成地線環(huán)路.

系統(tǒng)的溫度波動的測試情況如圖8 所示,對30 min 內(nèi)共17575 溫度數(shù)據(jù)點統(tǒng)計分析,可得溫度波動(RMSE)為10.6 μK.

圖8 系統(tǒng)的溫度波動Fig.8.Temperature fluctuation of the system.

4.4 制冷量與漏熱

為避免混淆,此處強調(diào)下制冷量與制冷功率的定義.大多數(shù)制冷方式如蒸汽壓縮制冷、斯特林制冷、稀釋制冷等,均為連續(xù)制冷,制冷量常指代制冷功率,單位為W.但對于ADR 或其他非連續(xù)制冷,制冷量Q和制冷功率P的關(guān)系為

其中t為制冷時間(恒溫去磁過程).為測量制冷量,在第3 級ADR 冷頭上,安裝有電阻絲加熱片,用來模擬熱負載,而實際制冷量Qact就等于焦耳熱:

其中I通過Keithley 2700 數(shù)字萬用表測量,電加熱片阻值采用四線法通過交流電阻橋獲得.

事實上,磁熱模塊等溫去磁時的總制冷量Qtotal,還有一部分用于抵消系統(tǒng)的漏熱量Qloss(包括熱開關(guān)漏熱、懸掛機構(gòu)漏熱、導線漏熱、輻射漏熱,以及機械振動、電渦流等引起的損耗),即

其中Pact為實際制冷功率,Ploss為漏熱功率.顯然在磁場、磁熱模塊等條件不變的情況下,漏熱量越小,實際制冷量就越大,其上限即為Qtotal.

在100 mK 制冷溫度下,制冷功率分別為1,2,3 μW 時,各自的維持時間如圖9 所示,顯然制冷功率越大,維持時間也越短.根據(jù)(3)式對上述結(jié)果進行擬合,可求漏熱功率Ploss=4.5 μW,總制冷量Qtotal=71 mJ;同時也可推算出100 mK 下的無負荷(Pact=0)維持時間約為4.3 h.

圖9 100 mK 下不同實際制冷功率的實驗結(jié)果Fig.9.Experimental results of different actual cooling power at 100 mK.

5 總結(jié)與展望

本文設(shè)計并研制了一臺多級絕熱去磁制冷機,介紹了其工作原理、系統(tǒng)架構(gòu)、關(guān)鍵部件和主要實驗結(jié)果.目前,所獲得的最低制冷溫度為38 mK,100 mK 下的制冷量為71 mJ,溫度波動約10 μK.該機不僅是國內(nèi)率先突破50 mK 的多級ADR 系統(tǒng),同時部分性能參數(shù)達到國外同類商業(yè)產(chǎn)品水平,為國內(nèi)相關(guān)科研和尖端儀器提供了有力的技術(shù)保障.為進一步提高整機性能,未來研究計劃講從以下四個方面開展: 1) 改進磁熱模塊熱總線結(jié)構(gòu)和制造工藝,降低傳熱溫差、提高可靠性;2) 優(yōu)化軟熱連接和懸掛機構(gòu),減少振動產(chǎn)熱和漏熱;3) 優(yōu)化氣隙熱開關(guān)設(shè)計,提高熱導以縮短循環(huán)周期,并探索更低溫區(qū)的超導式熱開關(guān);4) 增設(shè)恒溫級,開展連續(xù)型多級ADR 架構(gòu)的研究,并最終實現(xiàn)ADR 連續(xù)制冷.