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        低慣性與高慣性活性粒子混合體系中的相分離現(xiàn)象*

        2023-10-30 06:50:26王晶焦陽田文得陳康
        物理學報 2023年19期
        關鍵詞:高密度慣性粒子

        王晶 焦陽 田文得 陳康

        (蘇州大學物理科學與技術學院,軟凝聚態(tài)物理及交叉研究中心,蘇州 215006)

        1 引言

        活性物質(zhì)[1?3]是一類可以從周圍環(huán)境中獲取能量來實現(xiàn)自主運動的物質(zhì).它們可以展現(xiàn)出獨特的非平衡現(xiàn)象[4?10],例如巨大的密度漲落、動態(tài)斑圖、相分離、渦旋等,因而在科學界備受關注.多數(shù)活性物質(zhì)體系[11],如細菌、細胞、微泳體(microswimmer)、自驅(qū)動膠體粒子等,都處于高黏度的環(huán)境中,受到的流體阻力遠大于粒子的慣性作用,研究者們大多采用過阻尼的模型來進行描述,如過阻尼的活性布朗粒子(active Brownian particles,ABP)模型[12?14].近年來,越來越多的研究者們開始關注慣性對活性物質(zhì)運動的影響[15].這類物質(zhì)處于低黏度的環(huán)境中,如振動的機器人[16]、Runner、飛行的昆蟲以及微型飛行器.它們可以用欠阻尼的郎之萬動力學模型來描述,也稱為活性慣性粒子(active inertial particles,AIP)模型[17].

        已有的研究結(jié)果表明,在一定的密度下,AIP系統(tǒng)中也可以發(fā)生相分離[17?20].但是,與ABP 系統(tǒng)相比,AIP 系統(tǒng)中慣性粒子之間具有強烈的碰撞反彈效應,不利于粒子的聚集[18?20],從而抑制相分離的發(fā)生.Dai 等[17]研究發(fā)現(xiàn),慣性的存在導致體系中的團簇比較稀疏,并且在活性慣性團簇態(tài)和均勻無規(guī)則流體態(tài)之間存在一個較大的過渡區(qū)域,在該區(qū)域,粒子的局部密度很高,但沒有形成六角密排.此外,在上述活性慣性粒子的體系中,盡管粒子的形狀是各向同性的,但在相分離的穩(wěn)態(tài)和均勻無規(guī)流體態(tài)之間依然出現(xiàn)了有趣的振蕩行為,這一現(xiàn)象說明在活性團簇的內(nèi)部存在動量轉(zhuǎn)移的現(xiàn)象,這是慣性所誘導的集體運動.另外,Mandal 等[21]研究了ABP 系統(tǒng)和AIP 系統(tǒng)中粒子的熱力學溫度.在ABP 系統(tǒng)中,粒子的熱力學溫度沒有明顯的差別,但是在AIP 系統(tǒng),活性團簇區(qū)域與均勻無規(guī)流體區(qū)域的粒子具有明顯的熱力學溫差.這是由于在高密度的團簇區(qū)域,慣性粒子之間存在強烈的彈性碰撞,導致粒子將永遠不會擁有沿其取向的速度;而在低密度的流體區(qū)域,粒子之間的碰撞較少,粒子可以持續(xù)加速,直到它們幾乎都達到自身的驅(qū)動速度va.因此,就粒子的動力學溫度而言,團簇區(qū)是“冷”的,流體區(qū)是“熱”的.

        在現(xiàn)實情況下,活性物質(zhì)的生存環(huán)境比較復雜[22?26],許多體系中物質(zhì)的種類并不是單一的,而是由多種成分混合而成.少數(shù)關于活性物質(zhì)混合體系的研究表明,體系的成分及其比例會對相分離產(chǎn)生影響.在活性與非活性粒子的混合體系[27]中,研究者們發(fā)現(xiàn),這種混合體系不利于活性誘導的相分離現(xiàn)象的產(chǎn)生,體系中形成的團簇在邊緣是活性的,內(nèi)部是非活性的.與單一體系相比,團簇的分裂與融合比較頻繁.在低活性與高活性粒子混合體系的模擬[28]研究中,當兩種粒子的活性差較大時,在致密的團簇內(nèi)部可以觀察到高速區(qū)域和低速區(qū)域.與高速粒子和低速粒子的單一體系相比,高速粒子進入致密相受到抑制,而低速粒子進入致密相得到促進,隨著低速粒子活性的增加,這些影響逐漸減弱.在活性粒子和非活性棒狀粒子混合體系的模擬[29]研究中,研究者們發(fā)現(xiàn)該體系中也可以發(fā)生相分離,但是由于棒狀粒子的形狀各向異性,導致體系的相分離能力較弱,形成的團簇比較稀疏.受上述研究的啟發(fā),構(gòu)建了一個二元混合體系,該體系由低慣性和高慣性的兩種活性粒子組成.感興趣的是,與單一的低慣性活性粒子體系或高慣性活性粒子體系相比,混合體系中的相分離現(xiàn)象是更容易發(fā)生還是會被抑制? 這一研究將為我們在復雜環(huán)境下調(diào)控活性物質(zhì)的集體行為提供基礎[30,31].

        本文通過郎之萬動力學模擬,首先研究了單個活性慣性粒子的運動行為(補充材料1 (online)).結(jié)果表明,單粒子的運動行為由粒子運動的慣性特征時間(τI=m/ζ)和活性力的弛豫時間(1/Dr)共同決定.然后研究了低慣性和高慣性活性粒子混合體系中的相分離現(xiàn)象.研究發(fā)現(xiàn),與單一組分的低慣性粒子體系或高慣性粒子體系相比,中等密度的混合體系有利于相分離現(xiàn)象的發(fā)生,而高密度的混合體系不利于相分離的發(fā)生.此外,在混合體系中,兩種粒子的比例對體系的相分離程度起著至關重要的影響.在大量低慣性粒子與少量高慣性粒子組成的混合體系中,由于受到高慣性粒子的撞擊,低慣性粒子的速度增大,這有利于相分離現(xiàn)象的產(chǎn)生.但是隨著高慣性粒子比例的增大,高慣性粒子與高慣性粒子之間的彈性碰撞占據(jù)主導地位,這種激烈的碰撞會抑制相分離現(xiàn)象.

        2 體系與模型

        通過郎之萬動力學模擬研究了二元混合體系中的相分離現(xiàn)象.二元混合體系由N1個低慣性粒子和N2個高慣性粒子組成,體系中的總粒子數(shù)為N,N=N1+N2.兩種粒子的直徑均為σ(圖1(b)).所有粒子之間的相互作用遵循純排斥的Weeks-Chandler-Anderson (WCA) 勢,其表達式為

        圖1 (a)模擬相圖,黑色空心正方形代表均勻無規(guī)流體相,黑色實心圓形代表均勻無規(guī)流體與團簇的共存相,黑色虛線表示兩相的相邊界,背景顏色代表混合體系中的粒子組分比(顏色與模擬相圖相對應);(b)快照相圖,粒子的顏色代表其質(zhì)量(紅色粒子為低慣性粒子,藍色粒子為高慣性粒子)Fig.1.(a) Simulated phase diagram,the black hollow square represents the homogeneous random fluid phase,the black solid circle represents the coexisting phase of the homogeneous random fluid and the cluster,the black dashed line represents the phase boundary of the two phases,which is divided according to the local density distribution,the background color represents the particle composition ratio in the mixing system,and the color is corresponding to the simulated phase diagram;(b) phase diagram of snapshoots,the color of particles represents their mass,the red particles are low inertia particles,and the blue particles are high inertia particles.

        其中ε為相互作用強度,r為兩粒子之間的距離,rc=21/6σ為相互作用勢的截斷距離.粒子的運動遵循郎之萬動力學方程,表達式為

        其中ri和Ui分 別是第i個粒子的位置矢量和總勢能.ζ為平動摩擦系數(shù),kBT為標度溫度.所有粒子自驅(qū)動力(活性力)的大小均相同,為Fa.粒子自驅(qū)動速度的大小也相同,為va=Fa/ζ.但自驅(qū)動速度的方向是獨立的,第i個粒子的自驅(qū)動方向為u?i=(cosθi,sinθi),其中θi為粒子取向與x軸之間的夾角.自驅(qū)動方向變化的快慢由旋轉(zhuǎn)擴散系數(shù)Dr所決定,1/Dr代表粒子定向驅(qū)動的持久時間.ηi(t)和ξi(t) 為單位方差的高斯白噪聲.方程(2)描述了粒子在平動自由度上的運動,方程(3)描述了粒子自驅(qū)動方向的耦合旋轉(zhuǎn)動力學.

        本文使用約化單位,以m1,σ和ε作為質(zhì)量、長度和能量的基本單位.因此,時間單位為τ=,速度單位為σ/τ,力的單位為ε/σ.在模擬中,設置ζ=10,Fa=10,kBT=1,Dr=0.001.低慣性粒子的質(zhì)量為m1,高慣性粒子的質(zhì)量為m2=100(m2=100m1).粒子的質(zhì)量決定粒子運動的慣性特征時間τI=m/ζ和慣性特征長度lI=τIva.模擬盒子采用周期性的邊界條件,其大小為LxLy=200σ×200σ.體系中粒子的面密度為?=Nπσ2/(4LxLy).

        3 結(jié)果與討論

        3.1 相圖與機制

        研究不同組分比例(N1:N2)下,低慣性和高慣性活性粒子混合體系中的相分離現(xiàn)象.圖1(a)中的相邊界是依據(jù)粒子局部密度和格點局部密度判斷的(具體內(nèi)容見3.2 節(jié)).在低密度(?=0.1)的情況下,單一組分的低慣性粒子體系(N1:N2=10:0)、高慣性粒子體系(N1:N2=0:10)以及兩種粒子組成的混合體系均呈現(xiàn)均勻無規(guī)流體態(tài)(圖1).在中等密度(?=0.3)下,單一組分的體系呈現(xiàn)均勻無規(guī)流體態(tài);然而,在大量低慣性粒子和少量高慣性粒子組成的混合體系中卻出現(xiàn)了明顯的相分離現(xiàn)象,這說明該組分比例有利于粒子的聚集.在高密度(?≥0.4)的情況下,單一組分的體系和混合體系中都可以產(chǎn)生宏觀相分離現(xiàn)象.

        為了探究相分離現(xiàn)象發(fā)生的物理機制,通過最簡單的粒子對碰撞模型研究了活性慣性粒子間的碰撞(補充材料2?4 (online)).當兩個低慣性粒子發(fā)生碰撞(圖2(a))后,粒子會在排斥力的作用下分開一定的距離,但不會立即遠離,粒子相互遠離所用的時間由活性力的弛豫時間(1/Dr)決定.如果在此時間內(nèi),有其他粒子靠近、并包圍粒子對,則這些粒子就會在該位置形成聚集.當兩個高慣性粒子發(fā)生碰撞(圖2(c))后,由于強烈的彈性碰撞,粒子對迅速分離,較難形成聚集.當?shù)蛻T性粒子與高慣性粒子發(fā)生碰撞(圖2(b))后,低慣性粒子由于受到強烈的撞擊,迅速改變運動方向,而高慣性粒子的運動方向幾乎保持不變.

        圖2 粒子碰撞示意圖.紅色球表示質(zhì)量為 m1 的低慣性粒子,藍色球表示質(zhì)量為 m2 的高慣性粒子,深色球表示碰撞前的粒子,淺色球表示碰撞后的粒子,黑色箭頭表示碰撞前粒子的運動軌跡,淺紅色箭頭表示碰撞后低慣性粒子的運動軌跡,淺藍色箭頭表示碰撞后高慣性粒子的運動軌跡Fig.2.Schematic diagram of collisions between particles,the red spheres represent low inertia particles with m1,the blue spheres represent high inertial particles with m2,the dark spheres represent the particles before the collision,the light spheres represent the particles after the collision,the black arrows represent the trajectory of the particles before the collision,the light red arrows represent the trajectory of the low inertia particles after the collision,the light blue arrows represent the trajectory of the highly inertial particles after the collision.

        圖3 (a),(b)分別為圖(c)中團簇內(nèi)外所選區(qū)域的沃羅諾伊圖(紅色粒子為低慣性粒子,藍色粒子為高慣性粒子);(c)模擬快照(N1 :N2=8:2,?=0.6);(d)圖(c)所對應的粒子沃羅諾伊單元的面積 Sn ;(e) 圖(c)所對應的格點局部密度 ?(i,j),圖中顏色代表格點 (i,j)的密度Fig.3.(a),(b) Voronoi diagrams of cluster region and gas region in panel (c),respectively (Red particles are the low inertia particle,and the blue particles are the high inertia particle);(c) simulation snapshot (N1 :N2=8:2,?=0.6);(d) area Sn of the Voronoi unit of the particle corresponding to panel (c);(e) lattice local density ?(i,j) corresponding to panel (c);the color in the figure represents the density of the lattice (i,j).

        在低慣性粒子與高慣性粒子組成的混合體系中,這3 種碰撞都會發(fā)生.并且,隨著粒子組分比例(N1:N2)的變化,這3 種碰撞發(fā)生的概率也會隨之變化.中等密度(?=0.3)下,在大量低慣性粒子和少量高慣性粒子組成的混合體系中,高慣性粒子與低慣性粒子之間的碰撞會使得低慣性粒子的速度增大,從而導致低慣性粒子與低慣性粒子的碰撞概率增大,有利于粒子的聚集,促進相分離現(xiàn)象的產(chǎn)生.而在少量低慣性粒子和大量高慣性粒子組成的混合體系中,高慣性粒子間強烈的彈性碰撞占主導地位,使得高慣性粒子的速度較低,難以誘導低慣性粒子產(chǎn)生聚集.在高密度(?=0.6)的混合體系中,低慣性粒子的減少與高慣性粒子的增加(N1:N2減小)依然不利于相分離現(xiàn)象的發(fā)生(圖5(b)).

        3.2 結(jié) 構(gòu)

        體系中是否發(fā)生相分離是根據(jù)粒子局部密度分布P(?n) 和格點局部密度分布P(?(i,j)) 判斷的.首先計算粒子的局部密度分布P(?n),計算方法如下.根據(jù)二維平面上粒子的位置得到沃羅諾伊圖(Voronoi diagram),圖中包含多個沃羅諾伊單元,每個單元中僅包含一個粒子,并且該單元內(nèi)任意一點到該粒子的距離比到其他粒子的距離都要近.另外,在劃分沃羅諾伊單元之前,需要將模擬區(qū)域內(nèi)邊界附近的粒子(粒子距離模擬平面邊界的垂直距離Ladd≤10)復制到模擬區(qū)域的外側(cè),使得模擬區(qū)域內(nèi)邊界附近粒子的沃羅諾伊單元滿足周期性邊界條件.Sn表示第n個粒子所在沃羅諾伊單元的面積.?n表示第n個粒子的粒子局部密度,表達式為

        在中等密度(?=0.3)下,單一組分的低慣性粒子體系和高慣性粒子體系的粒子局部密度分布P(?n)均呈現(xiàn)單峰狀(圖4(a)),表明體系處于均勻無規(guī)流體態(tài).然而,在N1:N2=9:1 和N1:N2=8:2 的混合體系中,粒子局部密度分布P(?n) 呈現(xiàn)雙峰狀,表明體系處于均勻無規(guī)流體與團簇的共存態(tài).這說明,與單一組分的體系相比,中等密度的混合體系有利于相分離現(xiàn)象的發(fā)生.并且,P(?n)第1 個峰(代表低密度的氣態(tài)區(qū)域)的峰值較高,第2 個峰(代表高密度的團簇區(qū)域)的峰值較低.這表明在發(fā)生相分離的混合體系中,少量粒子形成聚集,而大量粒子仍然處于氣態(tài)區(qū).在高密度(?=0.6)的情況下,與低慣性或高慣性的體系相比,混合體系中P(?n) 的第2 個峰值較低(圖4(b)),這說明高密度的混合體系會抑制相分離現(xiàn)象的發(fā)生.

        圖4 中等密度和高密度體系中的粒子局部密度分布 P(?n),Peak 1,Peak 2 分別表示混合體系(N1 :N2=8:2)中粒子局部密度分布 P(?n) 的第1 個峰和第2 個峰 (a) ?=0.3;(b) ?=0.6Fig.4.Local density distribution P(?n) of particles in the system with medium density (a) and high density (b).Peak 1 and Peak 2 represent the first and second peaks of local density distribution P(?n) of particles in the mixed system of N1 :N2=8:2,respectively: (a) ?=0.3;(b) ?=0.6.

        在中等密度(?=0.3)的體系中,粒子局部密度分布P(?n) 可以很好地反映體系的相分離程度.但是,在高密度(?=0.6)的體系中,由于氣態(tài)區(qū)域的粒子數(shù)量稀少,P(?n) 的第一個峰較低,導致P(?n) 較難全面反映粒子比例(N1:N2)的變化對相分離的影響.所以,進一步計算了格點局部密度分布P(?(i,j)).該分布是在沃羅諾伊圖的基礎上,將二維模擬平面劃分為 1σ×1σ的格點單元.格點(i,j)的密度為

        其中,wn為格點 (i,j) 與沃羅諾伊單元相交區(qū)域的面積.因此,P(?(i,j)) 代表空間權重的密度分布,而P(?n) 代表粒子權重的密度分布.在中等密度(?=0.3)、N1:N2=8:2 的混合體系中,與粒子局部密度分布P(?n)類似,格點局部密度分布P(?(i,j))也呈現(xiàn)雙峰狀(圖5(a)),但其第2 個峰的峰值較低,表明體系中形成的團簇較小.在高密度(?=0.6)的體系中,格點局部密度分布P(?(i,j))呈現(xiàn)雙峰狀(圖5(b)),雙峰分別代表局部密度低的氣態(tài)區(qū)域和局部密度高的團簇區(qū)域(圖3(e)).與單一組分的體系相比,混合體系中P(?(i,j)) 的雙峰由兩側(cè)向中間位置移動,這說明混合體系不利于相分離現(xiàn)象的發(fā)生.

        圖5 中等密度和高密度體系中的格點局部密度分布 (a) ?=0.3;(b) ?=0.6Fig.5.Local density distribution of lattices in the system with medium density and high density: (a) ?=0.3;(b) ?=0.6.

        由沃羅諾伊圖可知,在高密度的團簇內(nèi)部,粒子沃羅諾伊單元的面積很小(圖3(a)),且形狀為規(guī)則的正六邊形,表明團簇內(nèi)部粒子有序排列.然而,在低密度的氣態(tài)區(qū)域,粒子沃羅諾伊單元的面積很大(圖3(b)),且形狀不規(guī)則,表明氣態(tài)區(qū)域的粒子無規(guī)排列.根據(jù)這一特點,計算了近鄰粒子數(shù)分布P(bn).bn為第n個粒子所在沃羅諾伊單元的頂點個數(shù),也稱為近鄰粒子數(shù).由近鄰粒子數(shù)分布P(bn)可知,在中等密度(?=0.3)下,近鄰粒子數(shù)為bn=6的粒子比略高于bn=5和bn=7 的粒子(圖6(a)).這表明,在中等密度下,體系中形成的團簇較小,缺陷較多.并且,與單一組分的體系相比,在大量低慣性粒子與少量高慣性粒子組成的混合體系中團簇內(nèi)部粒子的排列更加密集.這說明,中等密度下,少量高慣性粒子的存在可以誘導低慣性粒子產(chǎn)生聚集,進而發(fā)生相分離.在高密度(?=0.6)下,體系中都可以發(fā)生相分離,形成致密的大團簇.然而,與單一組分的體系相比,混合體系不利于相分離現(xiàn)象的發(fā)生(圖6(b)).這是因為,在高密度下,混合體系的團簇內(nèi)部,高慣性粒子與低慣性粒子之間的碰撞較為頻繁,使得團簇容易分裂,從而抑制相分離現(xiàn)象的發(fā)生.

        圖6 中等密度和高密度體系中的近鄰粒子數(shù)分布 (a) ?=0.3;(b) ?=0.6Fig.6.Neighbor particle population distribution in the system with medium density and high density: (a) ?=0.3;(b) ?=0.6.

        局部密度分布和近鄰粒子數(shù)分布一致表明,大量低慣性粒子和少量高慣性粒子組成的混合體系有利于相分離現(xiàn)象的產(chǎn)生,而少量低慣性粒子和大量高慣性粒子組成的混合體系則不利于相分離現(xiàn)象的產(chǎn)生.為了明確這一現(xiàn)象產(chǎn)生的原因,分別計算了混合體系中兩種粒子的局部密度分布P(?n)、粒子局部密度分布的平均值以及近鄰粒子類型之比.的表達式為

        在?=0.3,N1:N2=8:2 的混合體系中,兩種粒子的P(?n) 均呈現(xiàn)雙峰狀,并且,與高慣性粒子相比,低慣性粒子第2 個峰的峰值較高(圖7(a)).這說明,在該混合體系中低慣性粒子更容易形成聚集.隨著高慣性粒子比例的增多,兩種粒子的P(?n)均呈現(xiàn)單峰狀(圖7(b)),說明體系為低密度的均勻無規(guī)流體態(tài).在高密度(?=0.6)的混合體系中,兩種粒子的P(?n) 均呈現(xiàn)雙峰狀,隨著高慣性粒子比例的增多,第2 個峰的峰值向左移動,粒子局部密度的平均值減小(圖7(d)).這說明高慣性粒子的增多不利于相分離的形成.這是因為高慣性粒子的增加使得體系中粒子的碰撞更加激烈,團簇的分裂與融合更加頻繁(補充材料5 (online)).

        圖7 中等密度和高密度的體系中,兩種粒子的粒子局部密度分布 P(?n) 及粒子局部密度的平均值 .紅色表示低慣性粒子;藍色表示高慣性粒子;黃色表示體系中的所有粒子 (a),(c) ?=0.3;(b),(d) ?=0.6Fig.7.Local density distribution P(?n) and the average of the local density of the particles with different inertias in the system with medium density and high density.Red represents low inertial particles;the blue represents high inertial particles;the yellow represents all particles in the system: (a),(c) ?=0.3;(b),(d) ?=0.6.

        如前所述,在混合體系中,兩種粒子的粒子局部密度分布P(?n) 和粒子局部密度分布的平均值表現(xiàn)出了明顯的差異.因此,進一步研究了兩種粒子近鄰粒子類型的差異.近鄰粒子的判斷依據(jù)為: 兩粒子的沃羅諾伊單元共用同一條邊.如圖8所示,n1,N1表示編號為n1的低慣性粒子周圍出現(xiàn)低慣性粒子(N1),即同類粒子近鄰;n1,N2則表示編號為n1的低慣性粒子周圍出現(xiàn)高慣性粒子(N2),即異類粒子近鄰.同理,n2,N1表示異類粒子近 鄰,n2,N2表示同類粒子近鄰.在中等密度(?=0.3)下,與混合體系中的粒子組分比例相比,在大量低慣性粒子與少量高慣性粒子組成的混合體系中,高慣性粒子周圍出現(xiàn)同類粒子的概率較高,而低慣性粒子周圍出現(xiàn)異類粒子的概率較高(圖8(a)).這是因為,在這些混合體系中高慣性粒子的比例較低,擴散能力較強,并且高慣性粒子與低慣性粒子之間的碰撞使得低慣性粒子速度增加,有利于相分離現(xiàn)象的產(chǎn)生.然而,在高密度(?=0.6)下,兩種粒子周圍出現(xiàn)同類粒子或異類粒子的概率等于體系中兩種粒子的比例,即兩種粒子均勻混合(圖8(b)).這說明密度的增大使得高慣性粒子的擴散能力減弱,難以誘導低慣性粒子形成聚集.

        圖8 中等密度和高密度的體系中,粒子的近鄰粒子類型之比,縱軸表示粒子周圍出現(xiàn)同類(或異類)粒子的概率p.紅色實心正方形表示低慣性粒子附近出現(xiàn)低慣性粒子的概率,紅色空心正方形表示低慣性粒子附近出現(xiàn)高慣性粒子的概率;藍色實心圓形表示高慣性粒子附近出現(xiàn)低慣性粒子的概率,藍色空心圓形表示高慣性粒子附近出現(xiàn)高慣性粒子的概率;灰色實心三角形和空心三角形分別表示體系中低慣性粒子和高慣性粒子占總粒子數(shù)的比值 (a) ?=0.3;(b) ?=0.6Fig.8.Ratio of the particle’s nearest neighbor particle types in the system with medium density and high density,and the vertical axis shows the probability p of similar (or dissimilar) particles occurring around the particle.Red solid square indicates the probability of low inertial particles near the low inertial particles,and the red hollow square indicates the probability of high inertial particles near the low inertial particles.Blue solid circle indicates the probability of low inertial particles near high inertial particles,and blue hollow circle indicates the probability of high inertial particles near high inertial particles.Gray solid and hollow triangle represent the ratio of low and high inertial particles to the total number of particles in the system,respectively: (a) ?=0.3;(b) ?=0.6.

        為了量化相分離體系中團簇的大小,計算了團簇尺寸分布P(n) 和平均疇尺寸?.疇尺寸的表達式為

        其中S(k) 為靜態(tài)結(jié)構(gòu)因子,

        k=(kx,ky) 為波矢量,其分向量為:kx=mΔkx,ky=mΔky,m,n=0,±1,±2,±3,···(m和n不同時為0).對于周期性邊界的二維平面(Lx=200,Ly=200)上的模擬,波矢量的增量可以設置為 Δkx=2π/Lx,Δky=2π/Ly,波矢量在kcut=(π,π) 處截斷.在團簇尺寸分布P(n) 的計算中,團簇的判斷依據(jù)為:當兩個粒子之間的距離小于截斷距離時,判定兩粒子歸屬于同一團簇.我們發(fā)現(xiàn),團簇的尺寸分布P(n) 可以很好地用指數(shù)截斷n0的密率分布[32,33]來描述:p(n)/p(1)=.

        如圖9(a)所示,在?=0.3,N1:N2=8:2 的混合體系中,δ ≈3,團簇的尺寸達到最大,平均疇尺寸也達到最大(圖9(c)),這與前文的計算結(jié)果相吻合.在高密度(?=0.6)的情況下,P(n) 第2 個峰的峰值都比較高,表明體系中均可形成大團簇(圖9(b)).然而,隨著高慣性粒子比例的增大,平均疇尺寸?減小.這說明高慣性粒子的增加會引起體系中更加強烈的彈性碰撞,使得大團簇比較稀疏,平均疇尺寸較小.

        圖9 中等密度(a)和高密度(b)的體系中,團簇的尺寸分布 P(n) ;(c)平均疇尺寸?Fig.9.Size distribution P(n) of clusters in the system with medium density (a) and high density (b);(c) average domain size ?.

        為了解混合體系中兩種粒子在團簇區(qū)域和氣態(tài)區(qū)域的分布情況,計算了兩區(qū)域中的粒子類型之比.團簇(cluster)區(qū)域和氣態(tài)(gas)區(qū)域的判斷依據(jù)為: 對于編號為i的粒子,若i粒子所屬團簇中的粒子個數(shù)大于1000,則i粒子位于cluster 區(qū)域;否則,i粒子位于gas 區(qū)域.nc表示cluster 區(qū)域中的粒子個數(shù),ng表示gas 區(qū)域中的粒子個數(shù)(ng=N -nc).如圖10 所示,在中等密度(?=0.3)和高密度(?=0.6)下,與混合體系中的粒子比例相比,在cluster 區(qū)域兩種粒子的比例(n1/nc:n2/nc)較高;而在gas 區(qū)域兩種粒子的比例(n1/ng:n2/ng)較低.這說明在高密度的cluster 區(qū)域,低慣性粒子較多;而在低密度的gas 區(qū)域,高慣性粒子較多.并且,隨著高慣性粒子的增加,這種現(xiàn)象更加明顯.這說明在混合體系中,少量高慣性粒子的存在,會使得低慣性粒子的速度增大,有利于低慣性粒子與同類粒子發(fā)生碰撞,從而形成聚集.但是,當高慣性粒子的數(shù)量較多時,高慣性粒子與同類粒子之間的彈性碰撞占主導地位,不利于形成團簇.總之,在大量低慣性粒子和少量高慣性粒子組成的混合體系中,少量高慣性粒子的存在有利于相分離現(xiàn)象的發(fā)生;而在少量低慣性粒子和大量高慣性粒子組成的混合體系中,高慣性粒子間的彈性碰撞會抑制相分離現(xiàn)象的形成.

        圖10 中等密度和高密度的體系中,cluster 區(qū)域和gas 區(qū)域中的粒子類型之比(紅色代表cluster 區(qū)域,藍色代表gas 區(qū)域,灰色代表整個混合體系) (a) ?=0.3;(b) ?=0.6Fig.10.Ratio of particle types in the cluster and gas regions in the system with medium density and high density(The red represents the cluster region,blue represents the gas region,and gray represents the whole mixed system):(a) ?=0.3;(b) ?=0.6.

        3.3 動力學

        綜上所述,在低慣性和高慣性活性粒子的混合體系中,粒子組分比對體系的相分離程度起著至關重要的影響.在中等密度下,大量低慣性粒子和少量高慣性粒子組成的混合體系中,少量高慣性粒子的存在有利于低慣性粒子的聚集,從而發(fā)生形成相分離;然而,當高慣性粒子的比例增大后,相分離會被破壞.為進一步了解混合體系中相分離現(xiàn)象產(chǎn)生和破壞的原因,計算了粒子的平均熱力學溫度,該溫度通過粒子的平均動能來定義,(v為粒子瞬時速度的大小).低慣性粒子在cluster 區(qū)域和gas 區(qū)域中的平均熱力學溫度分別為

        高慣性粒子在cluster 區(qū)域和gas 區(qū)域中的平均熱力學溫度分別為

        如圖11(b)所示,在中等密度(?=0.3)下,與單一組分的低慣性粒子體系相比,在大量低慣性粒子和少量高慣性粒子組成的混合體系中,gas 區(qū)域低慣性粒子的平均熱力學溫度較高.這說明,高慣性粒子的存在使得低慣性粒子的速度增加,熱力學溫度升高,進而導致低慣性粒子與低慣性粒子的碰撞概率增加,有利于形成聚集.隨著低慣性粒子的減少和高慣性粒子的增加,在cluster 區(qū)域出現(xiàn)了明顯的高溫區(qū)域和低溫區(qū)域(圖11(a)),并且團簇會在高溫區(qū)域發(fā)生分裂(補充材料6 (online)),這一現(xiàn)象與單一組分的高慣性粒子體系類似.這說明,在少量低慣性粒子和大量高慣性粒子組成的混合體系中,高慣性粒子與高慣性粒子之間的彈性碰撞占據(jù)主導地位,導致團簇極其不穩(wěn)定,容易在局部溫度較高的區(qū)域發(fā)生分裂.在高密度(?=0.6)下,隨著粒子組分比的減小,低慣性粒子在gas 區(qū)域的速度不斷減小.這說明在高密度的混合體系中,高慣性粒子的碰撞較為激烈,難以誘導低慣性粒子產(chǎn)生聚集,不利于相分離現(xiàn)象的發(fā)生.

        圖11 (a)熱力學溫度相圖,粒子顏色代表其熱力學溫度Teff ;(b),(c) cluster 區(qū)域和gas區(qū)域中粒子的平均熱力學溫度,低慣性粒子的熱力學溫度參照左側(cè)刻度線,高慣性粒子的熱力學溫度參照右側(cè)刻度線Fig.11.(a) Thermodynamic temperature phase diagram,in which the color of particle represents its thermodynamic temperature Teff ;(b),(c) the mean thermodynamic temperatures of the particles in the cluster and gas regions,in panels (b) and (c),the thermodynamic temperature of low inertia particles is based on the left scale line,and the thermodynamic temperature of high inertia particles is based on the right scale line.

        4 結(jié)果與討論

        通過郎之萬動力學模擬研究了低慣性活性粒子與高慣性活性粒子組成的混合體系中的相分離現(xiàn)象.研究發(fā)現(xiàn),混合體系的相分離程度與粒子比例和系統(tǒng)密度?有關.在中等密度(?=0.3)下,與單一組分的體系相比,混合體系有利于相分離現(xiàn)象的發(fā)生.特別是,在大量低慣性粒子與少量高慣性粒子的混合體系中發(fā)生了明顯的相分離現(xiàn)象,形成了較大的團簇.在團簇(cluster)區(qū)域,兩種粒子的比例(n1/nc:n2/nc)高于混合體系的比例,而在低密度的氣態(tài)(gas)區(qū)域,兩種粒子的比例(n1/ng:n2/ng)低于混合體系的比例.這是因為,在這種混合體系中,高慣性粒子的比例較低,高慣性粒子與同類粒子之間的碰撞較少,粒子速度較大,擴散能力較強;與此同時,高慣性粒子與低慣性粒子之間的碰撞使得低慣性粒子的速度增加,有利于低慣性粒子與同類粒子形成聚集.而當高慣性粒子的比例增加后,高慣性粒子與同類粒子之間的彈性碰撞增多,難以誘導少量低慣性粒子發(fā)生聚集.在高密度(?=0.6)下,與單一組分的體系相比,混合體系不利于相分離現(xiàn)象的發(fā)生,體系中的團簇較為稀疏.并且,隨著混合體系中粒子比例的減少,慣性粒子之間的彈性碰撞更加激烈,使得團簇的分裂與融合變得更加頻繁.

        關于活性慣性粒子的已有研究表明,慣性的增大不利于相分離現(xiàn)象的發(fā)生.然而,本文研究發(fā)現(xiàn),在中等密度的混合體系中,少量高慣性粒子的存在有利于相分離現(xiàn)象的發(fā)生.這說明活性慣性粒子的混合體系可以產(chǎn)生新穎的動力學現(xiàn)象,并且該模擬研究在實驗中可以利用3D 打印的微型振動機器人實現(xiàn).在本研究中,只改變了體系密度和兩種慣性粒子的組分比例.除此之外,體系中還有一些值得探索的物理參數(shù),例如,兩種粒子活性力的相對大小、粒子質(zhì)量的相對大小等.在后續(xù)的研究工作中,我們將調(diào)控這些參數(shù),對活性慣性粒子的混合體系進行更加深入的探究.總之,對活性物質(zhì)混合體系的研究不僅有助于我們理解同一環(huán)境中多種活性物質(zhì)的集體行為,也有望被應用于新型材料的設計與控制.

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