車佳殷 陳超 李衛(wèi)艷 李維 陳彥軍

1) (河北地質(zhì)大學(xué)數(shù)理學(xué)院,河北省光電信息與地球探測(cè)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,石家莊 050031)

2) (陜西師范大學(xué)物理學(xué)與信息技術(shù)學(xué)院,西安 710119)

3) (邢臺(tái)學(xué)院物理與電子工程學(xué)院,邢臺(tái) 054001)

4) (中國空間技術(shù)研究院,北京空間機(jī)電研究所,北京 100094)

1 引言

阿秒光學(xué)是近二十年來伴隨著超強(qiáng)超短激光脈沖技術(shù)的快速發(fā)展而興起的一門學(xué)科,其研究在阿秒尺度測(cè)量和操控物質(zhì)內(nèi)部電子運(yùn)動(dòng)的手段和理論,為人類認(rèn)識(shí)微觀世界提供了嶄新工具.超強(qiáng)超短激光脈沖與物質(zhì)相互作用[1,2]會(huì)產(chǎn)生豐富的超快物理現(xiàn)象,如閾上電離[3?6]、高次諧波輻射[7?10]和非次序雙電離[11?13]等.人們進(jìn)一步把這些現(xiàn)象用于超快探測(cè)[14,15],發(fā)展了可用于研究隧穿時(shí)間的阿秒鐘技術(shù)[16]、可用于監(jiān)測(cè)散射電子運(yùn)動(dòng)軌道的高次諧波光譜技術(shù)[17]以及可用于探測(cè)電子Wigner時(shí)間延遲的阿秒條紋相機(jī)技術(shù)[18]、RABBITT 方法[19,20]等.雖然阿秒測(cè)量取得了一系列令人鼓舞的發(fā)現(xiàn)和成果,但仍處于發(fā)展的初始階段[21],存在一系列亟需解決的問題.目前阿秒測(cè)量遇到的關(guān)鍵問題主要分為以下三個(gè)方面.

1)理論上,量子力學(xué)中沒有時(shí)間算符,對(duì)時(shí)間的“測(cè)量”是量子力學(xué)的基本問題[22?24].這就使得即使對(duì)于簡(jiǎn)單的系統(tǒng),對(duì)新的阿秒測(cè)量結(jié)果的解釋也很復(fù)雜,引出了許多概念和理論上的問題,諸如哪些時(shí)間信息可以獲取,哪些過程可以操控,短期動(dòng)力學(xué)如何決定更復(fù)雜系統(tǒng)的電子特性等.其中一個(gè)基本的概念問題是在光電效應(yīng)過程中,電子吸收一個(gè)光子是否需要時(shí)間,或者從量子角度說,電子波函數(shù)是否對(duì)光吸收事件存在響應(yīng)時(shí)間,從而導(dǎo)致電離時(shí)間延遲.對(duì)于單光子電離(一類弱場(chǎng)誘導(dǎo)的光電效應(yīng)),阿秒條紋實(shí)驗(yàn)測(cè)量到了Ne 原子價(jià)電子和內(nèi)層電子的相對(duì)電離時(shí)間延遲,并指出這一延遲對(duì)應(yīng)Wigner 時(shí)間延遲[23].但相關(guān)實(shí)驗(yàn)也引出了許多問題: 首先,實(shí)驗(yàn)測(cè)量到的條紋移動(dòng)無嚴(yán)格理論將其與Wigner 時(shí)間延遲對(duì)應(yīng)[24];其次,Wigner 時(shí)間延遲對(duì)應(yīng)與電子自由運(yùn)動(dòng)情況相比下電子波包的額外量子相位偏移,而不是吸收光子的實(shí)際時(shí)間[25];最后,實(shí)驗(yàn)得到的只是相對(duì)延遲,而不是絕對(duì)延遲.對(duì)于強(qiáng)場(chǎng)隧穿電離(一種強(qiáng)場(chǎng)誘導(dǎo)的光電效應(yīng)),阿秒鐘實(shí)驗(yàn)測(cè)量到了He 原子隧穿電離時(shí)間延遲的上限為幾十個(gè)阿秒[25],但也引出了許多問題: 首先,對(duì)另外原子的一些實(shí)驗(yàn)給出了不同的結(jié)果,即不存在隧穿時(shí)間延遲[26,27];其次,沒有嚴(yán)格的理論來建立實(shí)驗(yàn)觀測(cè)量(即光電子動(dòng)量分布(photoelectron momentum distribution,PMD)偏移角)與隧穿時(shí)間延遲的映射關(guān)系[27];最后,沒有統(tǒng)一的理論可以定量描述針對(duì)不同原子分子和不同激光參數(shù)測(cè)量到的偏轉(zhuǎn)角[25?30].

2)實(shí)驗(yàn)上,目前的超快測(cè)量技術(shù)無法直接實(shí)現(xiàn)對(duì)過程的阿秒分辨,而需要通過理論模型從實(shí)驗(yàn)觀測(cè)量反演時(shí)間信息.超快探測(cè)實(shí)驗(yàn)觀測(cè)光與物質(zhì)相互作用結(jié)束后系統(tǒng)的頻域信息,比如光電子譜、光輻射譜(諧波譜)或光吸收譜,然后通過建立的理論模型從這些譜中反演電子運(yùn)動(dòng)的阿秒時(shí)間信息,進(jìn)而實(shí)現(xiàn)阿秒分辨測(cè)量[16,17].因此,理論模型在目前的阿秒探測(cè)方案中具有關(guān)鍵作用,理論模型的精確性將決定反演信息的精確性[31],進(jìn)而直接影響對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的解釋或者對(duì)所測(cè)量過程的描述.上面討論的阿秒條紋實(shí)驗(yàn)和阿秒鐘實(shí)驗(yàn)?zāi)壳按嬖诘膯栴},很大程度上也源于沒有精確統(tǒng)一的理論模型描述相關(guān)過程,進(jìn)而也無法建立觀測(cè)量和時(shí)間之間的精確唯一的映射.

3)研究對(duì)象上,目前的阿秒探測(cè)主要集中在原子,對(duì)于分布更廣泛、結(jié)構(gòu)更豐富的分子的探測(cè)亟需深入.分子特別是極性分子[32,33],由于具有更多的自由度,其在強(qiáng)激光場(chǎng)中會(huì)呈現(xiàn)許多新的效應(yīng),例如兩中心干涉[34]、準(zhǔn)直和取向[35,36]、固有偶極子[37]和核的振動(dòng)[38]等.對(duì)于復(fù)雜的分子,例如陀螺分子,還具有不同的構(gòu)型.在關(guān)于分子的阿秒探測(cè)中,需要充分考慮上述分子特有的效應(yīng),發(fā)展適合的理論模型以描述、尋找適合的特征量以表征、構(gòu)建適合的探測(cè)方案以測(cè)量上述效應(yīng).上述效應(yīng)本身除了可作為阿秒探測(cè)的“對(duì)象”,還能作為有效手段去獲取系統(tǒng)結(jié)構(gòu)或動(dòng)力學(xué)信息.

理論模型在阿秒測(cè)量實(shí)驗(yàn)中起到了關(guān)鍵的作用.目前人們常用的模型包括半經(jīng)典模型[3,9]和量子[5,6]的強(qiáng)場(chǎng)近似模型.這些模型通過電子軌道概念(包括長(zhǎng)軌道和短軌道)描述電子的運(yùn)動(dòng),即針對(duì)每一個(gè)頻域觀測(cè)量,比如光電子動(dòng)量或諧波能量,在時(shí)域上都有確定的電離時(shí)間(以及返回時(shí)間)與之對(duì)應(yīng),因此在擬觀測(cè)過程的頻域和時(shí)域之間建立起了聯(lián)系[31].根據(jù)這些電子軌道,即可通過頻域觀測(cè)量反演系統(tǒng)時(shí)間信息.通常的強(qiáng)場(chǎng)理論模型未考慮庫侖效應(yīng),而相關(guān)研究已表明[39,40]該效應(yīng)對(duì)系統(tǒng)的光電子能譜[41]、動(dòng)量譜[42]和角分布[16]等都具有重要影響.近些年來,已經(jīng)發(fā)展了包含庫侖效應(yīng)的針對(duì)強(qiáng)場(chǎng)電離的半經(jīng)典或量子理論模型[39,42].這些模型對(duì)于理解電子在激光場(chǎng)和庫侖場(chǎng)共同作用下的超快動(dòng)力學(xué)起到了重要作用.然而由于強(qiáng)場(chǎng)電離過程涉及庫侖-電子-外場(chǎng)三體之間復(fù)雜的相互作用,對(duì)此過程中庫侖效應(yīng)的解析描述一直是理論的難點(diǎn),不同的近似處理會(huì)給出觀測(cè)量和時(shí)間之間不同的映射.

關(guān)于上述問題,本文提出了針對(duì)原子強(qiáng)場(chǎng)電離的響應(yīng)時(shí)間理論[43],響應(yīng)時(shí)間對(duì)應(yīng)于可測(cè)量的庫侖-電子-外場(chǎng)三體強(qiáng)相互作用時(shí)間,可在量子和經(jīng)典邊界處確定.從系統(tǒng)對(duì)稱性出發(fā),引入位力定理和沖量定理便可得到由系統(tǒng)基本參數(shù)決定的響應(yīng)時(shí)間公式,進(jìn)而得到時(shí)間和觀測(cè)量之間的簡(jiǎn)單映射.該理論能定量重現(xiàn)近年來系列阿秒鐘實(shí)驗(yàn)曲線,為相關(guān)實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象提供了統(tǒng)一的理論框架.

2 理論方法

接下來詳細(xì)介紹強(qiáng)場(chǎng)響應(yīng)時(shí)間理論模型,該模型基于強(qiáng)場(chǎng)近似(SFA)[5],但進(jìn)一步考慮了庫侖效應(yīng)[39,42,44].響應(yīng)時(shí)間理論模型考慮母核附近電子感受到的主要庫侖效應(yīng),假設(shè)在隧穿出口電子處于一個(gè)過渡態(tài)(高里德伯態(tài)),該狀態(tài)同時(shí)具有束縛態(tài)和連續(xù)態(tài)的性質(zhì).隧穿電子從該過渡態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)殡婋x態(tài)需要一段有限的時(shí)間(響應(yīng)時(shí)間).這個(gè)時(shí)間又可以表征為庫侖誘導(dǎo)的電離時(shí)間延遲,結(jié)合位力定理和沖量定理,給出了該延遲時(shí)間的解析表達(dá),并進(jìn)一步建立了實(shí)驗(yàn)觀測(cè)量與電離時(shí)間之間清晰的映射關(guān)系.該映射關(guān)系為人們定量研究強(qiáng)場(chǎng)光電效應(yīng)響應(yīng)時(shí)間提供了一個(gè)簡(jiǎn)單的工具.

2.1 不包含庫侖的動(dòng)量-時(shí)間映射關(guān)系

結(jié)合強(qiáng)場(chǎng)近似(SFA)鞍點(diǎn)理論[5,6],對(duì)強(qiáng)場(chǎng)電離事件起到主要貢獻(xiàn)的是一系列特定的電子軌道,這些軌道對(duì)應(yīng)的光電子動(dòng)量p滿足以下鞍點(diǎn)方程:

其中A(t) 是電場(chǎng)E(t) 的矢勢(shì).時(shí)間ts=t0+itx是復(fù)數(shù),實(shí)部t0又可以理解為隧穿出射時(shí)間.當(dāng)不考慮庫侖效應(yīng)的時(shí)候,隧穿出射時(shí)間t0就對(duì)應(yīng)于電子的電離時(shí)間.取(1)式中電離能Ip=0,可以得到Simple-Man (SM)模型的動(dòng)量時(shí)間映射關(guān)系:

對(duì)于真實(shí)的原子情況Ip≠0,可以給出SFA關(guān)于動(dòng)量時(shí)間的映射關(guān)系:

其中,v(t0)=p+A(t0) 是隧穿出點(diǎn)位置r0≡r(t0)=處電子的初速度[45].該速度反映了電子隧穿的基本量子效應(yīng).對(duì)應(yīng)于電子軌道 (p,t0) 的復(fù)振幅表示為c(p,t0)≡c(p,ts)～e-b,其中b是準(zhǔn)經(jīng)典作用量Ip}dt′的虛部[5].

2.2 包含庫侖的動(dòng)量-時(shí)間映射關(guān)系

阿秒鐘實(shí)驗(yàn)巧妙地運(yùn)用橢圓偏振激光場(chǎng)中PMD 的偏轉(zhuǎn)角作為特征量來提取電子隧穿時(shí)間信息[16,25,26,29,30].橢圓偏振激光場(chǎng)具有以下形式:

其中,

EL對(duì)應(yīng)于脈沖峰值強(qiáng)度I的最大激光振幅.ε是橢偏率,ω是激光頻率,f(t) 是包絡(luò)函數(shù).可以通過對(duì)比理論和實(shí)驗(yàn)得到的橢偏場(chǎng)中的PMD 偏轉(zhuǎn)角及相關(guān)動(dòng)量來檢驗(yàn)理論模型的準(zhǔn)確性.

強(qiáng)橢圓偏振激光場(chǎng)作用下電子的隧穿位置可粗略估計(jì)為r0≈Ip/E0.對(duì)于實(shí)驗(yàn)中通常用到的激光參數(shù)(如He 原子在強(qiáng)度I=5×1014W·cm-2、橢偏率ε=0.87 的激光場(chǎng)中),電子的隧穿出點(diǎn)距離母核中心約10 a.u..在這個(gè)位置,哈密頓量H0=p2/2+V(r)的一系列高能束縛態(tài)占有較大的概率.因此假設(shè)對(duì)于一個(gè)真實(shí)的原子,在隧穿出點(diǎn)r(t0)附近,具有動(dòng)量p的隧穿電子波包是由一系列H0的高能束縛態(tài)構(gòu)成的.換言之,在t0時(shí)刻隧穿電子處于一個(gè)準(zhǔn)束縛態(tài),其中|n〉是H0的本征態(tài).這個(gè)準(zhǔn)束縛態(tài)近似滿足位力定理,即.實(shí)際上,

其中,非對(duì)角項(xiàng)對(duì)于平均勢(shì)能的貢獻(xiàn)為

實(shí)際計(jì)算中,不同非對(duì)角項(xiàng)之間相互抵消,而且一個(gè)非對(duì)角項(xiàng)的振幅絕對(duì)值一般情況下小于對(duì)應(yīng)的對(duì)角項(xiàng).所以,〈V(r)/2〉n≠m的振幅通常小于〈V(r)/2〉,后者既包含了對(duì)角項(xiàng)又包含了非對(duì)角項(xiàng)的貢獻(xiàn).

根據(jù)前面的介紹,準(zhǔn)束縛態(tài)還具有連續(xù)態(tài)的性質(zhì).接下來延續(xù)SFA 的觀點(diǎn),認(rèn)為電子在t0時(shí)刻隧穿出壘,可以將其視為一個(gè)自由粒子.進(jìn)一步假設(shè)考慮庫侖效應(yīng)的時(shí)候,可以將束縛電子波包當(dāng)作一個(gè)具有庫侖誘導(dǎo)速度vi的準(zhǔn)粒子進(jìn)行處理.庫侖誘導(dǎo)速度vi滿足vi=-|vi|r0/r0,其中,且

這里,nf=2,3 是單電子系統(tǒng)的自由度.隧穿出點(diǎn)處庫侖誘導(dǎo)速度vi與激光場(chǎng)誘導(dǎo)的初速度v(t0) 方向相反.再根據(jù)SM 圖像[9],準(zhǔn)自由粒子在t0時(shí)刻沿著總電場(chǎng)E(t) 的方向發(fā)生隧穿之后,具有一個(gè)激光誘導(dǎo)的初速度v(t0) 和一個(gè)庫侖誘導(dǎo)的初速度vi,滿足下面的映射關(guān)系:

其中,p′是庫侖修正的隧穿電子漂移動(dòng)量,速度vi描述了隧穿過程中電子靠近核感受到的庫侖勢(shì)的影響.另外,研究表明相比于SFA,強(qiáng)場(chǎng)電離過程中的庫侖效應(yīng)表現(xiàn)為一個(gè)電離時(shí)間延遲[31].考慮該延遲效應(yīng),假設(shè)從t0時(shí)刻到ti=t0+τ時(shí)刻關(guān)系式-A(ti)?vi-A(t0) 成立.進(jìn)一步可以得到:

結(jié)合(4)式和(5)式可以知道,與速度vi相關(guān)的庫侖效應(yīng)在電離時(shí)間ti和隧穿時(shí)間t0之間誘導(dǎo)產(chǎn)生了一個(gè)延遲τ.在時(shí)間ti之后,隧穿電子自由,且初速度滿足v(ti)≡v(t0),電子僅在激光場(chǎng)的作用下運(yùn)動(dòng),可以忽略庫侖效應(yīng)的影響.

結(jié)合上面的討論,延遲τ可以被進(jìn)一步理解為強(qiáng)場(chǎng)光電效應(yīng)中原子內(nèi)部電子對(duì)光的可觀測(cè)響應(yīng)時(shí)間.具體來說,由于庫侖勢(shì)的存在,電子在時(shí)間t0到達(dá)隧穿出點(diǎn)并未立即自由.在激光場(chǎng)的作用下,電子波包需要一段有限的響應(yīng)時(shí)間(對(duì)應(yīng)延遲τ)從一個(gè)同時(shí)具有束縛態(tài)和連續(xù)態(tài)性質(zhì)的準(zhǔn)束縛態(tài)演變?yōu)闊o庫侖的電離態(tài).在實(shí)際處理中,時(shí)間t0之前的隧穿過程通過SFA 鞍點(diǎn)理論進(jìn)行描述,隧穿不需要時(shí)間;電離時(shí)間ti之后,可以忽略庫侖效應(yīng);因此,延遲τ(響應(yīng)時(shí)間)包含了電子、核以及光子三體強(qiáng)相互作用所有的可觀測(cè)時(shí)間.

2.3 包含庫侖的角度-時(shí)間映射關(guān)系

在阿秒鐘實(shí)驗(yàn)中,PMD 偏轉(zhuǎn)角通常是針對(duì)具有最大振幅的最可幾軌道(MPR)定義的.MPR對(duì)應(yīng)特定的電子軌道 (p,t0),其中t0是橢偏光主場(chǎng)的峰值時(shí)刻|Ex(t0)|=E0.而且對(duì)于MPR,沿著主場(chǎng)方向的初速度vx(t0)=0,沿著副場(chǎng)方向的初速度vy(t0) 由于非絕熱效應(yīng)不為零[28].結(jié)合(5)式可以得到MPR 動(dòng)量分布偏轉(zhuǎn)角的表達(dá)式:

該式建立了動(dòng)量分布偏轉(zhuǎn)角θ與電離時(shí)間ti=t0+τ之間的映射關(guān)系.通過該映射,若已知實(shí)驗(yàn)或TDSE 偏轉(zhuǎn)角,就可以進(jìn)一步得到時(shí)間延遲τ.當(dāng)Keldysh參數(shù)遠(yuǎn)小于1的時(shí)候[1],考慮到|vy(t0)/Ay(t0)|?1,有p′ ≈-A(ti).這里相當(dāng)于將延遲τ引入到了SM 模型映射關(guān)系p=-A(t0)中.進(jìn)一步得到MPR 光電子動(dòng)量分布偏轉(zhuǎn)角的絕熱版本表達(dá):

2.4 響應(yīng)時(shí)間

接下來給出MPR 響應(yīng)時(shí)間的解析表達(dá)式.根據(jù)上述推導(dǎo),-A(ti)?vi-A(t0),以及|vi|=,結(jié)合沖量定理,可以得到

對(duì)應(yīng)于MPR 的響應(yīng)時(shí)間可以表示為

在求解(1)式鞍點(diǎn)方程的過程中忽略Ey(t) 的影響,可以得到隧穿出點(diǎn)位置r(t0) 的近似表達(dá)式以及y(t0)≈0.考慮單活性電子近似,對(duì)于類氫原子庫侖勢(shì)滿足V(r)=-Z/r,Z是有效電荷.可以進(jìn)一步得到延遲(響應(yīng)時(shí)間)的解析表達(dá)式:

對(duì)于三維情況,(9)式中電荷量可取為Z=;對(duì)于二維情況,電荷量可以選擇為模擬中使用的數(shù)值.(9)式表明,延遲τ隨著激光振幅E0以及激光波長(zhǎng)λ的增加(對(duì)應(yīng)于激光頻率ω的減小)而減小.而且可以判斷二維情況下(nf=2)的延遲要大于三維情況(nf=3).當(dāng)Keldysh 參數(shù)γ ?1時(shí),進(jìn)一步得到x(t0)≈(Ip/E0)(1-γ2/4),延遲可進(jìn)一步表示為.

需要注意的是(8)式僅適用于長(zhǎng)程庫侖勢(shì),對(duì)于短范圍勢(shì)(例如Yukawa 勢(shì))情況,在隧穿位置處庫侖勢(shì)近似為零,因此(8)式預(yù)言此時(shí)的響應(yīng)時(shí)間為零,這也與我們相關(guān)的TDSE 模擬結(jié)果一致.對(duì)于具有短程勢(shì)的1 價(jià)負(fù)離子體系的電離過程,上述預(yù)言需要相關(guān)實(shí)驗(yàn)的進(jìn)一步檢驗(yàn).另外,在求解鞍點(diǎn)方程的過程中忽略Ey(t) 的影響,可得到沿著副場(chǎng)方向電子的初速度

將TRCM 理論得到的時(shí)間延遲τ以及初速度vy(t0)代入(6)式,可以解析計(jì)算光電子動(dòng)量分布的偏轉(zhuǎn)角.

2.5 TRCM 模型

(8)式是針對(duì)強(qiáng)橢圓偏振激光場(chǎng)中的MPR 討論的.可以將其推廣至任意SFA 電子軌道(p,t0)以及不同形式的激光場(chǎng),表達(dá)式為

其中,|E(t0)|是t0時(shí)刻的激光場(chǎng)振幅.對(duì)于橢圓偏振激光

一旦得到了延遲τ,結(jié)合(5)式p′=v(t0)-A(ti=t0+τ),v(t0)=p+A(t0) 就可以得到庫侖修正之后的動(dòng)量.假設(shè)庫侖修正的電子軌道 (p′,ti) 對(duì)應(yīng)的振幅c(p′,ti) 等于對(duì)應(yīng)的SFA 電子軌道 (p,t0) 的振幅c(p,t0)～e-b.其 中b ＞0 是準(zhǔn)經(jīng)典作用量的虛部[5],就可以直接得到考慮庫侖修正的光電子動(dòng)量分布,不需要再求解包含電場(chǎng)力和庫侖力的牛頓方程.借助響應(yīng)時(shí)間的概念,強(qiáng)場(chǎng)隧穿電離可以被分為3 個(gè)基本過程,即隧穿(tunneling)、響應(yīng)(response)和經(jīng)典運(yùn)動(dòng)(classic Motion),如圖1(a)中(I)—(III)所示,這3 個(gè)過程可以分別通過鞍點(diǎn)理論、半經(jīng)典以及經(jīng)典理論進(jìn)行描述,并由此建立了TRCM 理論模型.圖1(a)中,電子在激光主場(chǎng)峰值時(shí)刻t0隧穿出壘(滿足px ≡px(t0)=0),受到庫侖作用電子并未立即自由,從時(shí)間t0到電離時(shí)間ti有一段延遲τ=ti-t0.這個(gè)延遲反映了強(qiáng)場(chǎng)隧穿電離過程中電子對(duì)光的響應(yīng)時(shí)間,可通過(8)式和(9)式進(jìn)行量化.憑借TRCM 模型,可以直接通過圖1(c)中不包含庫侖效應(yīng)的SFA 動(dòng)量分布,得到圖1(d)中考慮庫侖修正的動(dòng)量分布,而且圖1(d)的偏轉(zhuǎn)角結(jié)果與圖1(b)中數(shù)值實(shí)驗(yàn)(TDSE)的結(jié)果定量一致.

圖1 強(qiáng)場(chǎng)隧穿電離過程示意圖及光電子動(dòng)量分布結(jié)果比較[43] (a) 強(qiáng)場(chǎng)隧穿電離示意圖,電子在 t0 時(shí)刻隧穿出壘,對(duì)應(yīng)隧穿過程(I);響應(yīng)過程(II)發(fā)生在 t0 — ti 之間;ti 時(shí)刻之后,電子電離并做經(jīng)典運(yùn)動(dòng),對(duì)應(yīng)過程(III).(b) TDSE 光電子動(dòng)量分布,激光參數(shù)以及偏轉(zhuǎn)角大小如圖所示;(c) SFA 光電子動(dòng)量分布;(d) TRCM 光電子動(dòng)量分布,偏轉(zhuǎn)角θ=7.7°.圖(c),(d)的激光參數(shù)與圖(b) TDSE 一致,且圖(d)中TRCM 參數(shù)選擇nf=2Fig.1.Sketch of strong field tunneling ionization process and comparison of PMD results[43].(a) Sketch of strong field tunneling ionization,electron exits the barrier at the peak time t0 of the laser field,in (I) process,the response process (II) occurs between the exit time t0 and the ionization time ti ;after time ti,the electron makes a classical motion,corresponding to the process (III).(b) PMD result of TDSE,laser parameters and offset angle are as shown;(c) PMD result of SFA;(d) PMD result of TRCM and the offset angle is also shown.Panels (c) and (d) use the same laser parameters as panel (b) TDSE,and the parameter nf=2 is selected in TRCM.

2.6 適用性分析

首先,TRCM 模型假設(shè)在電離時(shí)間ti之后,庫侖效應(yīng)對(duì)于隧穿電子動(dòng)力學(xué)的影響可以忽略.因此,該模型沒有考慮電子隨后可能發(fā)生的庫侖再散射(結(jié)合)效應(yīng).尤其是當(dāng)使用橢偏率較小的橢偏光作用于原子分子的時(shí)候,直接電離的電子可能會(huì)與再散射電子發(fā)生干涉效應(yīng)從而影響到PMD可觀測(cè)量.近期相關(guān)研究借助TRCM 理論模型,系統(tǒng)地對(duì)比分析了激光橢偏率對(duì)于阿秒鐘PMD偏轉(zhuǎn)角等可觀測(cè)量的影響,結(jié)果指出在橢偏率0.45—1.0 范圍內(nèi),TRCM 模型能夠?qū)?shí)驗(yàn)結(jié)果給出較好的定量預(yù)言[46].

另外有一點(diǎn)需要說明的是,在理論部分提到庫侖誘導(dǎo)速度vi和平均動(dòng)能的關(guān)系的時(shí)候引入了參量nf.對(duì)引入該參數(shù)的物理依據(jù)做如下陳述: 根據(jù)量子力學(xué)基本規(guī)律,束縛波函數(shù)的對(duì)稱性反映了系統(tǒng)庫侖對(duì)稱性的基本要求.響應(yīng)時(shí)間理論假設(shè)電子在隧穿出點(diǎn)處于一個(gè)準(zhǔn)束縛態(tài),其波函數(shù)具有類似S 態(tài)的對(duì)稱分布(動(dòng)能沿著電子運(yùn)動(dòng)的自由度平均分配),且系統(tǒng)的平均動(dòng)能與平均勢(shì)能近似滿足位力定理,即nf表示系統(tǒng)的自由度.隧穿出點(diǎn)原子的電子波函數(shù)的類S 態(tài)對(duì)稱分布由其庫侖對(duì)稱性決定.電子要發(fā)生隧穿電離,從束縛態(tài)變?yōu)檫B續(xù)態(tài),就要打破這種內(nèi)在庫侖對(duì)稱性的要求,最直接的方式就是從外場(chǎng)中獲得-|vi|的沖量沿著隧穿方向(電子運(yùn)動(dòng)的一個(gè)自由度方向)破壞庫侖對(duì)稱性.簡(jiǎn)單來講,庫侖對(duì)稱性決定隧穿出點(diǎn)(準(zhǔn))束縛波函數(shù)對(duì)稱性,束縛波函數(shù)對(duì)稱性決定動(dòng)能依據(jù)nf平均分配.

3 響應(yīng)時(shí)間理論模型的應(yīng)用

響應(yīng)時(shí)間理論模型(TRCM)可應(yīng)用于不同靶材及不同形式的激光場(chǎng),為定量解釋和預(yù)言阿秒超快物理現(xiàn)象提供了一個(gè)簡(jiǎn)單的工具.接下來詳細(xì)介紹該模型的相關(guān)具體應(yīng)用.

首先,TRCM 理論模型不僅可以定量地重現(xiàn)系列阿秒鐘實(shí)驗(yàn)曲線,還能對(duì)這些實(shí)驗(yàn)給出一致的物理解釋[43].例如在圖2 和圖3 所展示的實(shí)驗(yàn)研究中,對(duì)于H 原子的實(shí)驗(yàn)偏移角的解釋[26,27]是不存在隧穿時(shí)間延遲,而關(guān)于He 和Ar 的實(shí)驗(yàn)偏轉(zhuǎn)角的解釋[28,29]則是存在有限的隧穿時(shí)間延遲.這些關(guān)于相似實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象的不同解釋源于對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的分析中采用了不同的理論模型.這些理論模型均通過實(shí)驗(yàn)的觀測(cè)量來反演時(shí)間,且被應(yīng)用于解釋特定實(shí)驗(yàn)結(jié)果.與上述模型方案處理不同,響應(yīng)時(shí)間理論模型首先根據(jù)激光和原子參數(shù)計(jì)算響應(yīng)時(shí)間,然后根據(jù)響應(yīng)時(shí)間得到實(shí)驗(yàn)觀測(cè)量.結(jié)合圖2 和圖3 可以看到,針對(duì)不同氣體靶或激光參數(shù)TRCM理論預(yù)言的光電子動(dòng)量分布偏轉(zhuǎn)角以及電離時(shí)間延遲,與實(shí)驗(yàn)結(jié)果均符合得很好.TRCM 理論模型統(tǒng)一解釋了這些不同實(shí)驗(yàn)中觀測(cè)到的偏轉(zhuǎn)角,即這些偏轉(zhuǎn)角均起源于強(qiáng)場(chǎng)電離過程中電子對(duì)光的響應(yīng),其大小反映了響應(yīng)過程的時(shí)間尺度.

圖2 響應(yīng)時(shí)間理論應(yīng)用于H (a),(b)和He (c) [43].圖中的實(shí)、虛線是響應(yīng)時(shí)間理論預(yù)言的結(jié)果,點(diǎn)和圈是實(shí)驗(yàn)或TDSE 的結(jié)果.需要強(qiáng)調(diào),圖中的Eq.(1)— Eq.(3)依次對(duì)應(yīng)于本文(6)式、(8)式、(9)式.(a) 響應(yīng)時(shí)間理論計(jì)算所得偏轉(zhuǎn)角與文獻(xiàn)[26]實(shí)驗(yàn)(Exp.H)和TDSE 結(jié)果(Coulomb 1 和Coulomb 2)的比較.(b) 響應(yīng)時(shí)間理論計(jì)算所得延遲時(shí)間與文獻(xiàn)[26]實(shí)驗(yàn)(Exp.H)和TDSE 結(jié)果(Coulomb 1 和Coulomb 2)的比較.(c) 響應(yīng)時(shí)間理論計(jì)算得到的偏轉(zhuǎn)角(包含絕熱版本)與文獻(xiàn)[28]中的實(shí)驗(yàn)(Exp.)以及三維TDSE 結(jié)果的比較Fig.2.Application of response time theory to H (a),(b) and He (c) [43].Real and dashed lines are the predicted results of response time theory,while the points and circles are the results of experiments or TDSE.It should be emphasized that Eq.(1)?Eq.(3) in these figures,corresponding to the Eq.(6),Eq.(8),Eq.(9) introduced in the theoretical section: (a) Comparison of the offset angles calculated by response time theory with the experimental (Exp.H) and TDSE (Coulomb 1 and Coulomb 2) results in Ref.[26];(b) comparison of lag time calculated by response time theory with experimental (Exp.H) and TDSE (Coulomb 1 and Coulomb 2)results in Ref.[26];(c) comparison of the offset angles calculated by response time theory with the experiment (Exp.) in Ref.[28]and our three-dimensional TDSE results.

圖3 響應(yīng)時(shí)間理論應(yīng)用于其他氣體靶[43].圖中的灰實(shí)線和橙色點(diǎn)線是TRCM 理論給出的偏轉(zhuǎn)角結(jié)果;藍(lán)色點(diǎn)為實(shí)驗(yàn)以及TDSE 的結(jié)果;Eq.(1)對(duì)應(yīng)于理論部分介紹的(6)式 (a) 與實(shí)驗(yàn)He 結(jié)果(Exp.He) [29]比較;(b) 與實(shí)驗(yàn)Ar 結(jié)果(Exp.Ar) [29]比較;(c) 與實(shí)驗(yàn)H2 結(jié)果(Exp.H2) [30]比較;(d) 與H 的TDSE 結(jié)果(TDSE H) [27]比較.在所有情況中,TRCM 理論均很好地預(yù)言了實(shí)驗(yàn)的偏轉(zhuǎn)角Fig.3.Application of response time theory to other gas targets[43].Gray solid lines and orange dotted lines are the offset angle results of TRCM theory,while the blue dots represent the results of experimental and TDSE;Eq.(1) in these figures,corresponding to the Eq.(6) introduced in the theoretical section: (a) Comparison between theoretical angles with the He experimental results (Exp.He) [29];(b) comparison between theoretical angles with the Ar experimental results (Exp.Ar) [29];(c) comparison between theoretical angles with the H2 experimental results (Exp.H2) [30];(d) comparison between theoretical angles with the TDSE results (TDSE H) of H [27].In all cases,the TRCM theory predicts the offset angle of the experiment well.

其次,TRCM 理論模型可以用來得到阿秒鐘實(shí)驗(yàn)觀測(cè)量的標(biāo)度律公式[46].在實(shí)驗(yàn)研究過程中,精確地標(biāo)定激光強(qiáng)度是困難的,系統(tǒng)的研究激光橢偏率對(duì)阿秒鐘實(shí)驗(yàn)觀測(cè)量的影響,將會(huì)為實(shí)驗(yàn)結(jié)果的場(chǎng)強(qiáng)依賴規(guī)律提供有益的補(bǔ)充[28].通過比較激光橢偏率對(duì)動(dòng)量分布偏轉(zhuǎn)角及相關(guān)動(dòng)量的影響,結(jié)果顯示,隨著橢偏率的增大動(dòng)量分布偏轉(zhuǎn)角減小,而沿著偏振主軸方向的動(dòng)量變化緩慢,沿著偏振副軸方向的動(dòng)量增加明顯.這些現(xiàn)象均與實(shí)驗(yàn)結(jié)果保持一致,如圖4 所示.借助TRCM 理論模型,得到了阿秒鐘實(shí)驗(yàn)偏轉(zhuǎn)角及相關(guān)動(dòng)量對(duì)橢偏率依賴的標(biāo)度律公式,而且進(jìn)一步給出了編碼在該偏轉(zhuǎn)角中的庫侖誘導(dǎo)電離時(shí)間延遲(響應(yīng)時(shí)間)對(duì)激光橢偏率的依賴關(guān)系.標(biāo)度律的提出有望為人們更好地理解阿秒鐘在不同條件下的適用性及可行性提供系統(tǒng)的理論參考.

圖4 應(yīng)用響應(yīng)時(shí)間理論得到阿秒鐘橢偏依賴的標(biāo)度律關(guān)系[46].實(shí)線是TRCM 理論模型的結(jié)果,空心符號(hào)分別是TDSE 和實(shí)驗(yàn)[47]的結(jié)果 (a),(b) 動(dòng)量分布最亮點(diǎn)(最可幾軌道)對(duì)應(yīng)沿著激光偏振主軸方向 px 和副軸方向 py 的動(dòng)量比較;(c) 動(dòng)量分布偏轉(zhuǎn)角結(jié)果的比較Fig.4.Applying response time theory to obtain the scaling law for the ellipticity dependence of the observable in attoclocks[46].The solid line is the result of the TRCM,while the hollow symbol are the results of TDSE and experimental[47],respectively:(a),(b) Comparison of the momentum along the laser polarization main axis px and the minor axis py corresponding to the brightest point (most probable route) of the PMD;(c) comparison of the results of PMD offset angles.

TRCM 理論模型還可以應(yīng)用于不同形式的激光場(chǎng),例如正交雙色激光場(chǎng)[48],得到的原子光電子動(dòng)量分布如圖5 所示.可以看到,動(dòng)量分布呈現(xiàn)出了明顯的上下不對(duì)稱蝴蝶結(jié)構(gòu).這種不對(duì)稱結(jié)構(gòu)在SFA 的結(jié)果中消失,在TRCM 和考慮庫侖修正的強(qiáng)場(chǎng)近似(MSFA)結(jié)果中重現(xiàn).進(jìn)一步研究比較發(fā)現(xiàn),TDSE 光電子動(dòng)量分布呈現(xiàn)出了兩個(gè)特征結(jié)構(gòu),一個(gè)矩形結(jié)構(gòu)可以形象地理解為“蝴蝶的身體”,還有一個(gè)肩狀結(jié)構(gòu).正交雙色激光場(chǎng)中這兩個(gè)典型結(jié)構(gòu)的位置依賴于激光參數(shù).借助TRCM模型分析可以知道這兩個(gè)結(jié)構(gòu)起源于原子內(nèi)部電子對(duì)于正交雙光誘導(dǎo)光輻射過程的阿秒響應(yīng).我們還給出了可以定量計(jì)算這兩個(gè)結(jié)構(gòu)位置的數(shù)學(xué)表達(dá)式(即矩形邊界、肩結(jié)構(gòu)E0和E1分別是正交雙色激光場(chǎng)主場(chǎng)和副場(chǎng)的振幅,τ為響應(yīng)時(shí)間),憑借該表達(dá)式可以建立基于正交雙光精準(zhǔn)操控電子出射的高分辨雙光阿秒計(jì)時(shí)儀.

圖5 響應(yīng)時(shí)間理論應(yīng)用于正交雙色激光場(chǎng)[48] (a) TDSE 動(dòng)量分布結(jié)果;(b) 響應(yīng)時(shí)間理論(TRCM)結(jié)果;(c) 庫侖修正的強(qiáng)場(chǎng)近似(MSFA)結(jié)果;(d) 強(qiáng)場(chǎng)近似(SFA)結(jié)果.圖中水平白線展示TRCM 預(yù)言肩結(jié)構(gòu)對(duì)應(yīng)位置數(shù)值,垂直雙白線中間部分是矩形結(jié)構(gòu),水平紅色箭頭指示矩形結(jié)構(gòu)的寬度.可以看到TRCM 肩結(jié)構(gòu)及矩形結(jié)構(gòu)的位置與TDSE 的結(jié)果定量上一致Fig.5.Application of response time theory to orthogonal two-color (OTC) laser field[48]: (a) PMD of TDSE;(b) PMD of TRCM;(c) PMD of Coulomb-modified strong field approximation (MSFA);(d) PMD of SFA.The horizontal white line in each figure displays the shoulder position values predicted by TRCM,the middle part of the vertical double white lines is a rectangular structure,and the horizontal red arrow indicates the width of the rectangular structure.It can be seen that the positions of the TRCM shoulder and rectangular structure are quantitatively consistent with the results of TDSE.

TRCM 理論模型還可以被進(jìn)一步推廣到分子體系[49].通過數(shù)值模擬發(fā)現(xiàn)對(duì)稱分子相較于同樣電離能的原子,光電子動(dòng)量分布偏轉(zhuǎn)角會(huì)大2°—3°.隨著分子的核間距增大,二者之間的角度差進(jìn)一步增大.通過在原子TRCM 理論模型基礎(chǔ)之上進(jìn)一步考慮分子庫侖勢(shì)的雙中心特性,發(fā)展了適用于分子體系的響應(yīng)時(shí)間理論. 分子TRCM 理論不僅定量的再現(xiàn)了TDSE 的結(jié)果, 而且揭示了相同電離能條件下, 分子內(nèi)部電子對(duì)于強(qiáng)場(chǎng)誘導(dǎo)電離事件的響應(yīng)顯著區(qū)別于原子. 詳細(xì)來說, 相同激光作用下, 分子雙中心形成的勢(shì)壘相較于原子更低更窄, 分子相較于原子的隧穿出點(diǎn)位置更靠近于系統(tǒng)質(zhì)心; 相同電離能下, 分子的庫侖有效電荷量更大.這些因素一致貢獻(xiàn)于分子內(nèi)部電子隧穿之后相較于原子會(huì)感受到更強(qiáng)的庫侖效應(yīng), 從而導(dǎo)致分子體系具有更大的電離時(shí)間延遲, 對(duì)應(yīng)于更大的動(dòng)量分布偏轉(zhuǎn)角. 結(jié)果表明, 分子在強(qiáng)場(chǎng)隧穿電離過程中的響應(yīng)時(shí)間比原子長(zhǎng)10—20 as 以上, 如圖6 所示.

圖6 響應(yīng)時(shí)間理論應(yīng)用于分子體系[49] (a)相同激光參數(shù)下對(duì)稱分子離子 和同樣電離能的模型原子勢(shì)函數(shù)曲線比較, 插圖是放大隧穿出點(diǎn)位置處兩者的區(qū)別; (b)—(j) 不同激光參數(shù)條件下TDSE 及TRCM 理論給出的 和原子動(dòng)量分布偏轉(zhuǎn)角、電離時(shí)間延遲的比較Fig. 6. Application of response time theory to molecular system[49]: (a) Comparison of potential function curves of symmetric molecular ion and model atom with the same ionization energy under the same laser parameters, the inset magnifies the difference at the tunneling exit; (b)?(j) comparison of and model atom PMD offset angles and ionization time lags given by TDSE and TRCM under different laser parameters.

相較于原子和對(duì)稱分子,極性分子由于具有固有偶極,其在強(qiáng)激光場(chǎng)中的動(dòng)力學(xué)包含隧穿、激發(fā)和Stark 效應(yīng)等基本量子過程,且電子相對(duì)于不同核的運(yùn)動(dòng)形成了鮮明的參照.這為研究響應(yīng)時(shí)間提供了一個(gè)理想的平臺(tái),既方便于研究這些基本過程與響應(yīng)時(shí)間之間的內(nèi)在聯(lián)系,又可以檢驗(yàn)強(qiáng)場(chǎng)理論的適用性.最近關(guān)于極性分子強(qiáng)場(chǎng)電離的研究結(jié)果展示,線偏振單色激光場(chǎng)中極性分子HeH+光電子動(dòng)量分布呈現(xiàn)了顯著的左右不對(duì)稱性[50].進(jìn)一步分析表明該不對(duì)稱性源于極性分子庫侖和固有偶極之間復(fù)雜的相互作用,其中庫侖誘導(dǎo)的電離時(shí)間延遲(響應(yīng)時(shí)間)具有基本作用.利用這一與響應(yīng)時(shí)間緊密相關(guān)的光電子動(dòng)量分布的不對(duì)稱性,可以在亞周期內(nèi)探測(cè)極性分子的電離動(dòng)力學(xué).例如,利用正交雙色激光場(chǎng)中極性分子動(dòng)量分布各象限權(quán)重的不對(duì)稱性,可以探測(cè)極性分子在亞周期內(nèi)的激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)[51];利用橢圓偏振激光場(chǎng)中極性分子動(dòng)量分布上下偏移角的不對(duì)稱性,可以分辨極性分子在亞周期內(nèi)的固有偶極效應(yīng)[52],如圖7 所示.

圖7 響應(yīng)時(shí)間理論應(yīng)用于極性分子體系[52].(a)—(c)不同方案得到的極性分子HeH+光電子動(dòng)量分布結(jié)果比較 (a) TDSE;(b) MSFA-PD;(c) MSFA.(d) TRCM 理論模型偏轉(zhuǎn)角公式的絕熱版本給出的角度-時(shí)間對(duì)應(yīng)曲線,脈沖前后半個(gè)周期極性分子的偏轉(zhuǎn)角相差2°—3°.(e)—(j) 不同激光參數(shù)下脈沖前后半個(gè)周期極性分子電離時(shí)間延遲(響應(yīng)時(shí)間)及差值的比較.前后半個(gè)周期響應(yīng)時(shí)間展示了10—20 as 的差異θ=arctan[Ax(t)/Ay(t)]Fig.7.Application of response time theory to polar molecular system [52].(a)?(c) Comparison of PMD results of polar molecules HeH+obtained from different methods: (a) TDSE;(b) MSFA-PD;(c) MSFA.(d) Corresponding curve of offset angle and time given by the adiabatic version of the TRCM model,the offset angle of polar molecules in the first and second half laser cycle differs by 2°?3°.(e)?(j) Comparison of the ionization time lag (response time) and lag difference of polar molecules in the first and second half laser cycle under different laser parameters.The time lag of polar molecules in the first and second half laser cycle differs by 10?20 as.θ=arctan[Ax(t)/Ay(t)]

4 討論與總結(jié)

對(duì)近年來激光誘導(dǎo)原子分子光電效應(yīng)中相關(guān)阿秒測(cè)量研究進(jìn)行簡(jiǎn)單的討論和總結(jié).在一般的阿秒鐘實(shí)驗(yàn)中[25],光電子動(dòng)量分布偏轉(zhuǎn)角θ被認(rèn)為是由兩部分構(gòu)成: 第1 部分θdelay認(rèn)為是與隧穿時(shí)間延遲τ相關(guān)的偏轉(zhuǎn),滿足θdelay≈ωτ;第2 部分θref認(rèn)為是隧穿電子遠(yuǎn)離母核過程中庫侖效應(yīng)誘導(dǎo)的偏轉(zhuǎn).實(shí)驗(yàn)上最先測(cè)量得到θ,然后通過半經(jīng)典模擬得到θref(半經(jīng)典模擬中認(rèn)為不包含隧穿時(shí)間延遲,因此模擬得到的偏轉(zhuǎn)角就是θref),最后從θ中減去θref就得到θdelay.如前所述,根據(jù)上述方案針對(duì)不同原子的實(shí)驗(yàn)得到了不同的結(jié)果,潛在的原因之一可能是在半經(jīng)典模擬中,總要選擇模型勢(shì)來近似模擬靶原子在激光場(chǎng)中動(dòng)力學(xué),而選擇不同的模型勢(shì)可能導(dǎo)致計(jì)算出的θref存在一些差異.

通過TDSE 和包含庫侖效應(yīng)的強(qiáng)場(chǎng)近似研究了正交極化雙色場(chǎng)中原子的電離[31].在研究中同時(shí)計(jì)算瞬時(shí)電離產(chǎn)量和光電子動(dòng)量分布.瞬時(shí)電離產(chǎn)量通過從整個(gè)含時(shí)波函數(shù)中實(shí)時(shí)減去能量較低的束縛態(tài)成分而得到,因?yàn)槟芰枯^低的束縛態(tài)波函數(shù)主要分布在核附近,因此得到的瞬時(shí)電離產(chǎn)量可以近似認(rèn)為反映了隧穿出點(diǎn)附近的連續(xù)態(tài)實(shí)時(shí)布局?jǐn)?shù),即電子在隧穿出點(diǎn)附近的實(shí)時(shí)電離行為,這時(shí)電離的電子還未遠(yuǎn)離核.計(jì)算得到的TDSE 瞬時(shí)電離速率(瞬時(shí)電離產(chǎn)量關(guān)于時(shí)間的導(dǎo)數(shù))最大值對(duì)應(yīng)時(shí)刻ti相較于外場(chǎng)峰值時(shí)刻t0存在百阿秒的偏移τ,即ti=t0+τ.在將瞬時(shí)電離產(chǎn)量和TDSE動(dòng)量分布結(jié)果進(jìn)行比較的過程中,進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)光電子動(dòng)量p′和電離時(shí)間ti近似滿足關(guān)系式p′ ≈-A(ti)((5)式的絕熱版本,見關(guān)于(7)式的討論).該式意味著包含庫侖誘導(dǎo)的電離時(shí)間延遲τ的實(shí)際電離時(shí)間ti和包含庫侖效應(yīng)的實(shí)際光電子動(dòng)量p′仍然存在一一對(duì)應(yīng)關(guān)系,庫侖對(duì)光電子動(dòng)量的影響基本由庫侖誘導(dǎo)的電離時(shí)間延遲決定.將關(guān)系式p′ ≈-A(ti)應(yīng)用于橢圓偏振激光場(chǎng)[52],這就意味著光電子動(dòng)量分布的整個(gè)偏轉(zhuǎn)角θ均是由庫侖誘導(dǎo)電離時(shí)間延遲τ導(dǎo)致的(見(7)式).TDSE 模擬中瞬時(shí)電離產(chǎn)量和光電子動(dòng)量分布的緊密對(duì)應(yīng)為強(qiáng)場(chǎng)電離中充分的時(shí)間延遲物理圖像的建立提供了直接依據(jù).關(guān)系式p′ ≈-A(ti) 包含的時(shí)間延遲物理圖像可理解如下: 隧穿電子在母核附近相較于遠(yuǎn)離母核會(huì)感受到更強(qiáng)的庫侖效應(yīng).庫侖效應(yīng)對(duì)于隧穿電子的主要影響(即電子感受到的關(guān)鍵庫侖作用)發(fā)生在電子隧穿通過被外場(chǎng)壓彎的勢(shì)壘過程中.可以想象,庫侖力將阻礙電子立即脫離母核發(fā)生電離,使得隧穿電子的電離時(shí)間從無庫侖時(shí)候的t0延遲到了考慮庫侖時(shí)候的ti=t0+τ,之后的庫侖效應(yīng)可以忽略.因此電子在隧穿電離過程中感受到的庫侖效應(yīng)等效于延遲電離,即電離時(shí)間從無庫侖時(shí)候的t0變?yōu)榘瑤靵鲂?yīng)時(shí)候的ti.使用上述延遲概念,研究發(fā)現(xiàn)可以清晰地解釋很多復(fù)雜的強(qiáng)場(chǎng)物理現(xiàn)象[50?53],因此可認(rèn)為這個(gè)延遲τ反映了一個(gè)基本的物理時(shí)間,即強(qiáng)場(chǎng)電離中原子內(nèi)部電子對(duì)光的響應(yīng)時(shí)間;從量子力學(xué)角度來看,該延遲反映的是電子波包對(duì)于強(qiáng)場(chǎng)電離的響應(yīng)時(shí)間.

基于TDSE 的結(jié)果,進(jìn)一步提出了響應(yīng)時(shí)間理論模型(TRCM 模型)來定量描述時(shí)間延遲τ[43].TRCM 模型將該延遲描述為可以在量子與經(jīng)典邊界處明確定義并測(cè)量的庫侖-電子-外場(chǎng)三體強(qiáng)相互作用時(shí)間.該模型的主要觀點(diǎn)可以簡(jiǎn)述為: 當(dāng)電子在外場(chǎng)峰值時(shí)刻t0到達(dá)隧穿出點(diǎn)r(t0) (一般大約距離母核10 a.u.)并不是立即自由,隧穿電子仍然處于一個(gè)準(zhǔn)束縛態(tài)(一個(gè)由無場(chǎng)哈密頓量H0系列高能束縛態(tài)構(gòu)成的波包),該狀態(tài)近似滿足位力定理.該狀態(tài)可以被進(jìn)一步當(dāng)做一個(gè)具有庫侖勢(shì)誘導(dǎo)速度vi的準(zhǔn)粒子進(jìn)行處理.速度vi的方向指向母核,與t0時(shí)刻電子出射位置矢量方向相反.根據(jù)沖量定理,電子需要從外電場(chǎng)中獲得|vi|=E0τ的沖量來抵消掉隧穿出點(diǎn)處庫侖誘導(dǎo)的速度.當(dāng)時(shí)間大于ti=t0+τ之后,庫侖效應(yīng)的影響可以忽略,電子自由.根據(jù)上面的分析,可得到時(shí)間延遲τ,即響應(yīng)時(shí)間的解析表達(dá)式,即(8)式.

在關(guān)于弱場(chǎng)光電離時(shí)域性質(zhì)的阿秒測(cè)量中,還經(jīng)常會(huì)用到Wigner 時(shí)間延遲的概念[54].Wigner時(shí)間延遲被定義為出射電子波函數(shù)的相移關(guān)于能量的導(dǎo)數(shù).這一定義最早是針對(duì)電子在庫侖場(chǎng)中的散射提出,后來人們將這一概念應(yīng)用于光電離[23].Wigner 時(shí)間延遲意圖描述電子在庫侖場(chǎng)中運(yùn)動(dòng)的時(shí)候和其自由運(yùn)動(dòng)的時(shí)候時(shí)域性質(zhì)的區(qū)別.值得注意的是在傳統(tǒng)的量子力學(xué)中,電子在庫侖場(chǎng)中的散射是定態(tài)問題(自由電子穿過勢(shì)壘時(shí)候的透射和反射也是定態(tài)問題),而對(duì)于定態(tài)問題時(shí)間和坐標(biāo)可分離變量,一般不討論其時(shí)域性質(zhì),Wigner 時(shí)間延遲的提出可理解為對(duì)傳統(tǒng)量子力學(xué)的擴(kuò)展.

與前述中通過(8)式在隧穿出點(diǎn)處定義的響應(yīng)時(shí)間相比,Wigner 時(shí)間延遲是一個(gè)思想量,其只能從測(cè)量得到的Wigner 相位中推導(dǎo)出來,而(8)式中僅包含基本的激光和原子的參數(shù)(參照(9)式),在知道這些基本參數(shù)情況下,可直接計(jì)算得到響應(yīng)時(shí)間.此外,Wigner 時(shí)間延遲針對(duì)電子和核之間的兩體相互作用提出,與系統(tǒng)吸收光子的實(shí)際時(shí)間無關(guān)[25];而(8)式定義的響應(yīng)時(shí)間針對(duì)激光-電子-核之間的三體強(qiáng)相互作用提出,刻畫了系統(tǒng)吸收光子的時(shí)間.再者,Wigner 時(shí)間延遲描述電子在庫侖場(chǎng)中運(yùn)動(dòng)時(shí)庫侖場(chǎng)對(duì)其運(yùn)動(dòng)的加速或者遲滯作用這一經(jīng)典圖像,而(8)式定義的響應(yīng)時(shí)間包含電子在隧穿出點(diǎn)處從束縛態(tài)演化到連續(xù)態(tài)這一半經(jīng)典的圖像.

總之,目前針對(duì)光與物質(zhì)相互作用的阿秒測(cè)量在理論上遇到了很多困難,對(duì)許多實(shí)驗(yàn)結(jié)果的解釋存在很大爭(zhēng)議,甚至得到了相反的結(jié)論,這些困難既有概念上的也有方法上的.概念上因?yàn)榱孔恿W(xué)沒有時(shí)間算符,定義量子系統(tǒng)的時(shí)間存在嚴(yán)峻挑戰(zhàn);方法上因?yàn)樾枰幚韼靵?電子-外場(chǎng)三體相互作用,對(duì)其中復(fù)雜庫侖效應(yīng)的精確理論描述存在巨大挑戰(zhàn).強(qiáng)場(chǎng)原子電離響應(yīng)時(shí)間理論方法的提出:1)在概念上,把光電效應(yīng)中電子對(duì)光的響應(yīng)時(shí)間明確定義為有經(jīng)典對(duì)應(yīng)的庫侖-電子-外場(chǎng)三體強(qiáng)相互作用時(shí)間;2)在方法上,從系統(tǒng)對(duì)稱性出發(fā),通過引入位力定理和沖量定理在量子和經(jīng)典的邊界處理復(fù)雜的庫侖效應(yīng);3)在應(yīng)用上,該理論可定量重現(xiàn)近年來系列阿秒鐘實(shí)驗(yàn)曲線,為不同實(shí)驗(yàn)提供了簡(jiǎn)單統(tǒng)一的物理圖像.此外,該理論可被應(yīng)用于不同形式的激光場(chǎng)(例如正交雙色激光場(chǎng))以量化動(dòng)量分布的特征結(jié)構(gòu).再者,應(yīng)用該理論得到了阿秒鐘實(shí)驗(yàn)觀測(cè)量的標(biāo)度律公式,為更好理解阿秒鐘在不同條件下的適用性及可行性提供系統(tǒng)的理論參考.最后,將該理論推廣至分子體系,清晰地闡明了分子與原子系統(tǒng)阿秒鐘動(dòng)量分布偏轉(zhuǎn)角差異的起源;并利用與響應(yīng)時(shí)間密切相關(guān)的極性分子動(dòng)量分布上下偏角的不對(duì)稱性,分辨了極性分子亞周期內(nèi)的固有偶極效應(yīng).響應(yīng)時(shí)間理論模型展現(xiàn)了廣泛的適用性和廣闊的應(yīng)用前景,有望成為阿秒測(cè)量中簡(jiǎn)潔精確的一般理論工具.

5 展 望

響應(yīng)時(shí)間理論模型為研究量子經(jīng)典邊界處光電效應(yīng)的響應(yīng)時(shí)間問題提供了一個(gè)新視角.理論預(yù)言與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的一致性支持了量子隧穿是瞬時(shí)的,而從量子過渡到經(jīng)典的半經(jīng)典過程需要一段有限的響應(yīng)時(shí)間的論點(diǎn).對(duì)響應(yīng)過程的研究進(jìn)一步指出量子轉(zhuǎn)變?yōu)榻?jīng)典存在一個(gè)窄的時(shí)空邊界,對(duì)應(yīng)時(shí)間尺度大約100 as,空間尺度大約0.3 a.u.[43].從物理上來講,光電效應(yīng)通常涉及到電子從一個(gè)量子行為占主導(dǎo)的束縛態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)橐粋€(gè)經(jīng)典行為主導(dǎo)的自由態(tài).可以進(jìn)一步設(shè)想對(duì)于弱光或者有關(guān)單光子躍遷中的光電效應(yīng)如何定義量子與經(jīng)典的邊界并測(cè)量響應(yīng)時(shí)間,是一個(gè)值得深入思考的問題.

另外,庫侖導(dǎo)致的電離時(shí)間延遲(即電子的響應(yīng)時(shí)間)對(duì)高次諧波輻射電子軌道的時(shí)域性質(zhì)也具有重要影響[31],會(huì)導(dǎo)致諧波輻射電子軌道的出阱時(shí)間提前60 as,使其更靠近外場(chǎng)的峰值,進(jìn)而導(dǎo)致短軌道(對(duì)應(yīng)漂移時(shí)間更短的軌道)對(duì)諧波輻射的貢獻(xiàn)增強(qiáng)了1 個(gè)數(shù)量級(jí),且再散射電子的返回時(shí)間(對(duì)應(yīng)諧波輻射時(shí)間)相應(yīng)提前了30 as[53].這些影響本質(zhì)上也是源于強(qiáng)場(chǎng)電離過程中電子波函數(shù)對(duì)于光場(chǎng)的響應(yīng),從而顯著改變了電子軌道的時(shí)頻性質(zhì).然而,到目前為止還沒有理論能定量且高效描述這些影響.在強(qiáng)場(chǎng)隧穿電離響應(yīng)時(shí)間理論的基礎(chǔ)上進(jìn)一步考慮再結(jié)合(散射)效應(yīng),從而將該理論推廣至描述高次諧波輻射以及高階閾上電離是接下來迫切需要展開的工作.此外,上述響應(yīng)時(shí)間對(duì)電子軌道的重要影響也對(duì)高次諧波光譜學(xué)實(shí)驗(yàn)[17]提出了重要建議,即以往人們以不包含庫侖效應(yīng)的電子軌道為理論基礎(chǔ)來設(shè)計(jì)“再散射電子軌道”重構(gòu)方案,那么如果使用考慮庫侖修正的電子軌道(包含響應(yīng)時(shí)間)為基礎(chǔ),重構(gòu)的結(jié)果將會(huì)如何? 此外,相關(guān)實(shí)驗(yàn)只是重構(gòu)出了相對(duì)的電離和返回時(shí)間,對(duì)于絕對(duì)電離時(shí)間(與隧穿時(shí)間相關(guān))和返回時(shí)間(對(duì)應(yīng)諧波輻射時(shí)間)的重構(gòu)將會(huì)更具有實(shí)際意義.再者,相較于原子和對(duì)稱分子,極性分子高次諧波的輻射包含了更復(fù)雜的效應(yīng),如多中心干涉、核的振動(dòng)拉伸以及奇偶諧波輻射等等.如何利用高次諧波光譜實(shí)現(xiàn)絕對(duì)時(shí)間的重構(gòu)? 如何利用高次諧波實(shí)現(xiàn)分子再散射軌道的阿秒探測(cè)? 都是亟待解決的科學(xué)問題.

值得注意的是,強(qiáng)激光場(chǎng)作用下極性分子由于固有偶極的存在,在脈沖的前后半個(gè)周期將發(fā)生不對(duì)稱電離現(xiàn)象[50,51].這一現(xiàn)象的產(chǎn)生是由于固有偶極導(dǎo)致的能級(jí)Stark 移動(dòng),使得電子在單個(gè)脈沖亞周期更傾向于從被綴飾向上的能級(jí)發(fā)生電離.一個(gè)有趣的想法就是,如果將極性分子發(fā)生不對(duì)稱電離的相鄰亞周期的電離凈產(chǎn)量作為電流指標(biāo),那么就可以用極性分子作為一個(gè)最小尺度的“微觀二極管”來研究阿秒響應(yīng)的開關(guān)器件.這也符合當(dāng)前晶體二極管(可將其稱為經(jīng)典二極管)在兩極間加上正向電壓時(shí),二極管導(dǎo)通,加上反向電壓時(shí),二極管截止的特性.現(xiàn)如今計(jì)算機(jī)主板上的晶體二極管具有整流、檢波、調(diào)頻調(diào)制等重要作用,晶體二極管的開關(guān)時(shí)間,即晶體二極管對(duì)電信號(hào)的響應(yīng)時(shí)間,是其性能的一個(gè)重要指標(biāo),通常為0.1—1.0 ns,這一時(shí)間很大程度上決定了計(jì)算機(jī)的工作速度.激光場(chǎng)作用下的極性分子通過隧穿電離發(fā)射電子,按照TRCM 理論,隧穿幾乎是瞬時(shí),僅在隧穿出點(diǎn),電子從隧穿態(tài)過渡到電離態(tài)需要百阿秒的時(shí)間,根據(jù)這一機(jī)制,通過尋找適合的材質(zhì)(例如二維材料),有望設(shè)計(jì)出巧妙利用隧穿效應(yīng)的具有飛秒乃至亞飛秒響應(yīng)時(shí)間的半經(jīng)典二極管,而我們提出的TRCM 響應(yīng)時(shí)間理論可為半經(jīng)典二極管的設(shè)計(jì)提供簡(jiǎn)潔的理論工具.可以設(shè)想,如果用這種半經(jīng)典二極管替換目前廣泛使用的經(jīng)典二極管,將會(huì)促進(jìn)一種新型的“半經(jīng)典計(jì)算機(jī)”的誕生.這種計(jì)算機(jī)一方面從計(jì)算效率和信息轉(zhuǎn)換速度上相較于傳統(tǒng)的電子計(jì)算機(jī)有飛躍式的提升;另一方面相較于全量子計(jì)算機(jī),這種半經(jīng)典計(jì)算機(jī)的可操作性更強(qiáng)、更易普及.