甘 澤 李富平 楊 曦 甘德清

(1.華北理工大學(xué)礦業(yè)工程學(xué)院,河北 唐山 063210;2.河北省礦業(yè)開發(fā)與安全技術(shù)實(shí)驗(yàn)室,河北 唐山 063210)

我國是能源消耗大國,同時(shí)也面臨著巨大的能源進(jìn)口風(fēng)險(xiǎn)[1-2],其中石油資源對外的依存度達(dá)到72.05%[3]。我國油頁巖儲(chǔ)量豐富,探明儲(chǔ)量315.67億t,位居世界第四位[4-6]。作為重要的替代能源,油頁巖的開發(fā)利用對改善我國能源安全環(huán)境具有重要意義。

目前,油頁巖的開采利用仍主要以爆破—破碎—分選—干餾的傳統(tǒng)方式進(jìn)行[7-11]。破碎是其開發(fā)利用的重要環(huán)節(jié),對其破碎過程中涉及到的問題進(jìn)行研究具有重要意義。礦石經(jīng)過充分破碎后,有用組分與脈石組分的解離程度會(huì)得到提高。高鋒等[12-13]對磁鐵礦進(jìn)行破碎試驗(yàn)研究,發(fā)現(xiàn)磁鐵礦的破碎粒度達(dá)到0.3～0.5 mm 時(shí),礦物顆粒的解離程度較為充分。在破碎產(chǎn)物中,此粒徑范圍內(nèi)的磁鐵礦顆粒品位比二段磨礦產(chǎn)出的磁鐵礦顆粒的品位還高4.06 個(gè)百分點(diǎn)。在油頁巖的破碎過程中,隨著礦石的內(nèi)部構(gòu)造或礦石類型的改變,較為充分解離的粒徑范圍發(fā)生相應(yīng)改變[14]。油頁巖由有機(jī)質(zhì)和無機(jī)礦物組成,其中,有機(jī)黏土復(fù)合體是連續(xù)相基質(zhì),離散有機(jī)質(zhì)和其他無機(jī)礦物隨機(jī)分布在基質(zhì)中[15]。破碎過程中,無機(jī)礦物會(huì)逐漸從連續(xù)有機(jī)基質(zhì)中剝離,在無機(jī)礦物被剝離后,剩余油頁巖顆粒中的有機(jī)質(zhì)含量相對提高,含油率也相應(yīng)提升。YU 等[16-17]研究發(fā)現(xiàn),充分破碎后,油頁巖可以在一定粒級范圍內(nèi)達(dá)到較為充分的解離,此粒徑范圍內(nèi)的油頁巖顆粒含油率最高。因此,在破碎過程中提高相應(yīng)粒徑范圍的顆粒含量十分重要。關(guān)于油頁巖破碎,相關(guān)專家學(xué)者也進(jìn)行了相應(yīng)的研究。王魯男等[18]對不同有機(jī)質(zhì)含量的油頁巖進(jìn)行單軸壓縮試驗(yàn),發(fā)現(xiàn)有機(jī)質(zhì)對油頁巖的壓縮破碎有劣化作用,高有機(jī)質(zhì)含量的油頁巖強(qiáng)度低,更容易被破碎。DONG 等[19]對油頁巖破碎過程中的斷裂特征進(jìn)行了分析,發(fā)現(xiàn)隨著加載速率的增加,由于層理而引起的各向異性的影響逐漸減小,有利于油頁巖的破碎。譚平[20]探究了溫度對油頁巖破碎的影響,發(fā)現(xiàn)隨著溫度的提升,油頁巖的破碎程度不斷提高。以上研究從不同角度探究了有利于油頁巖破碎的方法,但是,除了上述影響因素外,油頁巖的層理結(jié)構(gòu)也是影響其破碎的重要因素。朱穎[21]對不同層理角度的油頁巖開展力學(xué)試驗(yàn)研究,發(fā)現(xiàn)油頁巖的層理角度不同,其破碎形式也不同。破碎形式不同,那么其破碎后的粒徑勢必也存在差異,其所包含的破碎解離較為充分的油頁巖顆粒含量也會(huì)發(fā)生變化。因此,急需開展層理角度影響下油頁巖破碎形式及其粒徑范圍的研究,明確不同層理角度下油頁巖破碎顆粒中解離較為充分顆粒的含量,進(jìn)而確定優(yōu)勢破碎角度。

基于此,本文首先開展油頁巖破碎篩分試驗(yàn),測定不同粒級油頁巖的含油率變化,明確油頁巖顆粒達(dá)到較為充分解離時(shí)的優(yōu)勢粒徑范圍;通過電鏡掃描分析,確定油頁巖微觀層理結(jié)構(gòu);建立不同層理角度油頁巖沖擊破碎數(shù)值模型并開展數(shù)值模擬研究,確定油頁巖在不同層理角度下的破壞模式與破碎后的粒度特征,結(jié)合優(yōu)勢粒徑范圍確定油頁巖優(yōu)勢破碎層理角度;應(yīng)用Weibull 分布函數(shù)模型對油頁巖破碎粒度進(jìn)行定量分析。

1 油頁巖破碎篩分與含油率測定

對從某礦采集到的油頁巖原礦分別進(jìn)行一次破碎和多次破碎,對破碎后的油頁巖進(jìn)行篩分,并對篩分后不同粒級范圍內(nèi)的油頁巖含油率進(jìn)行測定,含油率測定分別根據(jù)《煤的工業(yè)分析方法》(GB/T 212—2008)和《油頁巖含油率測定法》(SH/T 050892)分析。一次破碎后進(jìn)行篩分,并測定初始破碎后油頁巖顆粒的粒徑范圍為50～3 mm,其含油率結(jié)果如表1所示。從表1 可以看出:+50 mm 與6～3 mm 這2 個(gè)粒級物料產(chǎn)率相對較高,其余油頁巖粒度分布呈現(xiàn)相對均勻。油頁巖的含油率隨粒度減小整體呈降低趨勢,說明隨著解離過程的進(jìn)行其無機(jī)礦物雜質(zhì)被解離出來,造成無機(jī)礦物雜質(zhì)含量增加,含油率降低。

表1 一次破碎后不同粒級油頁巖含油率Table 1 Oil content of different grain sizes of oil shale after primary crushing

經(jīng)多次破碎后,將油頁巖顆粒粒徑破碎至3 mm以下,得到不同粒級油頁巖顆粒含油率,結(jié)果如表2所示。從表2 可以看出:3～1 mm、1～0.5 mm 以及-0.045 mm 這3 個(gè)粒級物料產(chǎn)率相對較高,其余油頁巖粒度分布產(chǎn)率相對均勻。油頁巖的含油率隨粒度減小呈降低趨勢,3～1 mm 油頁巖含油率較高,而隨著粒度減小,油頁巖的含油率逐漸降低,至粒度為-0.045 mm 時(shí),其對應(yīng)含油率為2.83%。油頁巖中無機(jī)礦物雜質(zhì)與油頁巖呈共伴生形態(tài)存在,隨著破碎程度的不斷加深,油頁巖顆粒中的無機(jī)礦物雜質(zhì)被解離出來,造成無機(jī)礦物雜質(zhì)含量增加,含油率降低。從粒度分布及含油率分布角度考慮,油頁巖通過破碎解離可以使伴生于油頁巖礦石中的無機(jī)礦物雜質(zhì)高效解離出來,達(dá)到無機(jī)礦物雜質(zhì)與有機(jī)質(zhì)的高效分離。因此,可以認(rèn)為本次試驗(yàn)油頁巖在3～1 mm 粒徑范圍的破碎解離較為充分,此范圍為其破碎的優(yōu)勢粒徑范圍。

表2 多次破碎后不同粒級油頁巖含油率Table 2 Oil content of different grain sizes of oil shale after multiple crushing

2 油頁巖微觀層理結(jié)構(gòu)分析

掃描電鏡技術(shù)是重要的微觀觀測手段,其原理是通過發(fā)射聚焦過的電子束轟擊要觀測的樣品表面,同步接收由此激發(fā)的被散射電子、二次電子和吸收電子等信號(hào),將接收到的信號(hào)進(jìn)行放大處理后,就可以得到樣品表面特征的掃描圖像。本文采用S-4800型掃描電子顯微鏡對油頁巖的微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行了觀測,結(jié)果如圖1所示。

圖1 油頁巖試樣掃描電鏡圖Fig.1 Scanning electron micrograph of oil shale specimen

由圖1 可知:油頁巖層理結(jié)構(gòu)發(fā)育明顯,且包含一定量的孔隙。油頁巖層理呈疊層片狀形態(tài)分布,片狀形態(tài)礦物在平行于層理面的發(fā)育方向沒有明顯規(guī)律(圖1(a));孔隙夾雜在片層之間,孔隙分布雜亂無章,并沒有明顯的規(guī)律性,孔隙大小各異,差異性較大,片狀形態(tài)礦物在垂直于層理面的發(fā)育方向較為一致(圖1(b))。這種豐富的層理結(jié)構(gòu)導(dǎo)致油頁巖明顯的各向異性,給油頁巖破碎帶來較大影響。

3 油頁巖沖擊破壞數(shù)值模擬分析

3.1 模型建立

采用中國科學(xué)院開發(fā)的GDEM 軟件中的Block-Dyna 模塊進(jìn)行數(shù)值模擬分析。GDEM 在解決動(dòng)態(tài)問題、非線性問題和大位移、大旋轉(zhuǎn)問題時(shí),采用基于時(shí)程的動(dòng)態(tài)松弛技術(shù)進(jìn)行顯示迭代計(jì)算,優(yōu)勢明顯。軟件中的塊體由一個(gè)或多個(gè)有限元單元組成,在塊體內(nèi)部使用連續(xù)本構(gòu),塊體邊界使用非連續(xù)本構(gòu)。每個(gè)有限元單位可以是由一個(gè)簡單的四面體、一個(gè)五面體或一個(gè)六面體單位組成,也可以是一個(gè)復(fù)雜的多面體單位組成。塊體與塊體之間通過彈簧連接,當(dāng)發(fā)生裂紋、滑動(dòng)等不連續(xù)變形時(shí),主要是通過彈簧的斷裂來實(shí)現(xiàn)。

在破壞計(jì)算中,使用Mohr-Coulomb 準(zhǔn)則,對涉及的彈簧力進(jìn)行矯正,如式(3)所示,其中T表示抗拉強(qiáng)度,φ表示內(nèi)摩擦角,C表示黏聚力。

前文中已經(jīng)明確,油頁巖包含大量的層理結(jié)構(gòu),不同傾角的層理會(huì)對其破壞模式產(chǎn)生不同的影響,其破碎后的粒度也有較大區(qū)別,因此建立0°、10°、20°、30°、40°、50°、60°、70°、80°、90°層理傾角的模型。模擬油頁巖試件的大小為5 cm×5 cm,選用的模型為DP 模型,選用的材料參數(shù)如表3所示。為了確保不同層理角度破碎效果不受網(wǎng)格影響,在劃分網(wǎng)格時(shí),盡量控制網(wǎng)格大小保持一致,不同層理角度模型劃分單元格數(shù)量相近,建立不同層理角度油頁巖模型如圖2所示。

表3 油頁巖模擬參數(shù)Table 3 Simulation parameters of oil shale

網(wǎng)格劃分完成后,在模擬試件底部設(shè)置剛性面,頂部設(shè)置錘頭,如圖3所示。通過錘頭沖擊破碎油頁巖試樣,設(shè)置的錘頭沖擊速度為3 m/s。模擬結(jié)束后輸出相應(yīng)云圖與破碎粒度結(jié)果。

圖3 沖擊過程模擬Fig.3 Impact process simulation

3.2 油頁巖破壞形式分析

油頁巖包含大量層理結(jié)構(gòu),其破壞斷裂受層理結(jié)構(gòu)影響較大。由模擬結(jié)果可知,油頁巖破碎形式可以分為5 種,即穿層劈裂破壞、穿層剪切破壞、剪切破壞、劈裂穿層破壞和劈裂型的剪切張拉破壞。

0°和10°層理角度的油頁巖破壞類型為穿層劈裂破壞。從模擬結(jié)果中提取層理角度為0°時(shí)的剪切應(yīng)變云圖作為典型破壞過程進(jìn)行分析,如圖4所示。破碎初始階段(圖4(a)),試件兩側(cè)準(zhǔn)則破壞角度以下,出現(xiàn)較大變形。并沿著準(zhǔn)則破壞角度不斷增大(圖4(b)),但是受到層理結(jié)構(gòu)的影響,油頁巖并沒有沿著準(zhǔn)則破壞角度破壞。而是產(chǎn)生穿層裂紋(圖4(c)),最終形成多條穿層裂紋,并在穿層裂紋的基礎(chǔ)上,沿著層理面發(fā)生張拉破壞而形成次級裂紋(圖4(d))。

圖4 0°層理破碎演化過程Fig.4 Evolutionary process of 0° laminar fragmentation

20°、30°和40°層理角度的油頁巖破壞類型為穿層剪切復(fù)合破壞。從模擬結(jié)果中提取層理角度為30°時(shí)的剪切應(yīng)變云圖作為典型破壞過程進(jìn)行分析,如圖5所示。在初始階段,油頁巖兩側(cè)變形較大,并產(chǎn)生了沿著層理面的裂紋(圖5(a))。但是,由于層理角度與準(zhǔn)則破壞角度并不相同,所以,在進(jìn)一步破碎過程中,沿著近似準(zhǔn)則破壞角度形成了穿層裂紋,并在穿層裂紋形成后,沿著層理形成次級裂紋(圖5(a)、(b)),最終沿著層理面發(fā)生剪切破壞,沿準(zhǔn)則破壞角度發(fā)生穿層破壞(圖5(d))。

圖5 30°層理破碎演化過程Fig.5 Evolutionary process of 30° laminar fragmentation

50°和60°層理角度的油頁巖破壞類型為剪切破壞。從模擬結(jié)果中提取層理角度為60°時(shí)的剪切應(yīng)變云圖作為典型破壞過程進(jìn)行分析,如圖6所示。在破碎的初始階段,油頁巖沿著層理方向產(chǎn)生了多條裂紋(圖6(a)),并沿著層理面發(fā)生滑移(圖6(b)、(c)),最終發(fā)生剪切破壞。但是,在剪切破壞的過程中,也會(huì)存在一定的穿層破壞現(xiàn)象(圖6(d))。

圖6 60°層理破碎演化過程Fig.6 Evolutionary process of 60° laminar fragmentation

70°和80°層理角度的油頁巖破壞類型為劈裂穿層復(fù)合破壞。從模擬結(jié)果中提取層理角度為80°時(shí)的剪切應(yīng)變云圖作為典型破壞過程進(jìn)行分析,如圖7所示。在破碎初始階段,油頁巖沿著層理方向產(chǎn)生了多條裂紋(圖7(a)),并沿著層理面發(fā)生劈裂破壞,不斷滑移(圖7(b)),在滑移過程中不斷發(fā)生穿層破壞(圖7(c)),最終形成劈裂穿層復(fù)合破壞(圖7(d))。

圖7 80°層理破碎演化過程Fig.7 Evolutionary process of 80° laminar fragmentation

90°層理角度的油頁巖破壞類型為劈裂型的剪切張拉破壞。從模擬結(jié)果中提取層理角度為90°時(shí)的剪切應(yīng)變云圖作為典型破壞過程進(jìn)行分析,如圖8所示。在破壞初始階段,油頁巖便沿著層理形成數(shù)條縱向裂紋(圖8(a)),雖然沿著準(zhǔn)則破壞角度方向產(chǎn)生的變形較大,但是裂紋依舊沿著層理方向不斷擴(kuò)展,并發(fā)生張拉破壞(圖8(b)、(c)),最終形成劈裂型的剪切張拉破壞(圖8(d))。

圖8 90°層理破碎演化過程Fig.8 Evolutionary process of 90° laminar fragmentation

3.3 油頁巖破碎粒度分析

油頁巖破壞形式的改變,會(huì)造成其破碎粒度的差異。不同層理角度油頁巖級配曲線如圖9所示。分析可知:隨著層理角度的增加,產(chǎn)品細(xì)顆粒含量先減小后增加。其中,70°、80°和90°層理角度時(shí),產(chǎn)品級配曲線已經(jīng)相差不大,80°層理角度時(shí),破碎后顆粒尺寸基本在5 mm 以下。

圖9 不同層理角度油頁巖級配曲線Fig.9 Oil shale grading curves with different lamination angles

前文中已經(jīng)明確油頁巖顆粒的優(yōu)勢粒徑范圍為3～1 mm,提高這一范圍內(nèi)的油頁巖顆粒含量,有助于提高后續(xù)的油頁巖分選與干餾效率。如表4所示,隨著層理角度的增大,優(yōu)勢粒徑范圍內(nèi)的油頁巖顆粒含量呈現(xiàn)波動(dòng)上升的趨勢,在層理角度超過70°后,優(yōu)勢粒徑范圍內(nèi)的油頁巖顆粒含量顯著增加,均達(dá)到40%以上。層理角度為80°時(shí),甚至達(dá)到50%以上。從優(yōu)勢粒徑含量角度出發(fā),以70°以上的層理角度進(jìn)行定向破碎,可以大幅提高優(yōu)勢粒徑含量,其中80°層理角度的效果最佳。

表4 不同層理角度下油頁巖優(yōu)勢粒徑含量Table 4 Dominant grain size content of oil shale at different stratigraphic angles

圖10 為不同層理角度下油頁巖不均勻系數(shù)曲線。分析可知:隨著層理角度的增加,油頁巖破碎后的不均勻系數(shù)呈先增加后減小的趨勢。20°和30°層理角度下的不均勻系數(shù)較大;0°、10°、40°、50°、60°、70°和80°層理角度下的不均勻系數(shù)較小,且相差不大;90°層理角度下的不均勻系數(shù)最小。破碎后的粒度不均勻系數(shù)較大,則其破碎后的粒度不均勻,大顆粒和小顆粒的粒徑相差大,這會(huì)造成優(yōu)勢粒徑范圍兩側(cè)顆粒粒徑相差大,不利于提升后續(xù)分選與干餾效率。從這一角度出發(fā),層理角度為90°時(shí)破碎效果最優(yōu)。

圖10 不同層理角度油頁巖不均勻系數(shù)曲線Fig.10 Oil shale inhomogeneity coefficient curves for different laminae angles

綜合考慮,以大于70°層理角度的方式進(jìn)行定向破碎,可以有效提高油頁巖的分選與干餾效率。其中,以80°～90°范圍內(nèi)的層理角度進(jìn)行破碎,可以達(dá)到更好的效果。

3.4 油頁巖粒徑分布的定量分析

為準(zhǔn)確預(yù)測油頁巖顆粒的級配特征,需要明確不同分布函數(shù)模型對其的適用性,找到適用于油頁巖的粒徑分布模型,為準(zhǔn)確掌握破碎過程中油頁巖顆粒的粒徑分布情況提供準(zhǔn)確方法。礦石破碎后的粒徑分布情況可以通過多種模型進(jìn)行描述,不同模型的適用范圍并不相同,其準(zhǔn)確度也存在差異。經(jīng)過比較,本文選擇二參數(shù)Weibull分布函數(shù)和G-S分布函數(shù)對油頁巖破碎后的粒徑進(jìn)行分析,確定更為適用油頁巖破碎粒徑分析的分布模型。

二參數(shù)Weibull 分布函數(shù)如下所示:

式中,m為破碎顆粒的均勻性系數(shù);η為破碎顆粒的特征粒徑。

G-S 分布函數(shù)如下所示:

式中,x為破碎顆粒的粒徑;d為破碎顆粒的分布特征值;b為破碎顆粒的分布指數(shù)。

為方便對2 種擬合結(jié)果進(jìn)行比較,對上述2 種函數(shù)模型進(jìn)行線性化處理。對二參數(shù)Weibull 分布函數(shù)兩邊取對數(shù)可得:

令:

則可以得到:

同理,對于G-S 函數(shù)兩邊取對數(shù)后,可以得到:

其中,Y′=lnF(x),X=lnx。

應(yīng)用上述分布模型,結(jié)合油頁巖破碎后的粒度信息,進(jìn)行擬合分析,確定其準(zhǔn)確度,結(jié)果如表5所示。由表5 可知:二參數(shù)Weibull 分布函數(shù)的準(zhǔn)確性明顯高于G-S 分布函數(shù),說明針對油頁巖破碎,可以采用二參數(shù)Weibull 分布函數(shù)對其破碎粒度進(jìn)行描述。

表5 擬合效果統(tǒng)計(jì)Table 5 Fitting effect statistics

G-S 分布函數(shù)是二參數(shù)Weibull 分布函數(shù)退化后的形式,其本質(zhì)上也是一種分形分布,是二參數(shù)Weibull 分布函數(shù)的簡單形式。說明粒度分布函數(shù)本質(zhì)上是對破碎顆粒分形分布的描述。但是,二參數(shù)Weibull 分布函數(shù)模型在此基礎(chǔ)上可以更好地描述油頁巖的破碎級配情況。

4 結(jié)論

(1)破碎后的油頁巖顆粒粒徑存在優(yōu)勢粒徑范圍,本試驗(yàn)油頁巖顆粒的優(yōu)勢粒徑范圍為3～1 mm,優(yōu)勢粒徑范圍內(nèi)油頁巖顆粒含油率高。

(2)油頁巖包含大量層理結(jié)構(gòu),層理角度的變化會(huì)使其破壞形式發(fā)生相應(yīng)改變。通過數(shù)值模擬分析可知,其破碎形式可以分為5 種,即穿層劈裂破壞、穿層剪切破壞、剪切破壞、劈裂穿層破壞和劈裂型的剪切張拉破壞。隨著層理角度的增大,由穿層劈裂破壞向劈裂型的剪切張拉破壞逐漸演變。

(3)破壞形式的改變會(huì)造成油頁巖破碎粒度的差異。70°、80°和90°層理角度下,破碎后油頁巖的粒度較小,優(yōu)勢粒徑含量均達(dá)到40%以上。其中80°層理角度優(yōu)勢粒徑含量最高,90°層理角度油頁巖顆粒均勻性更好?？梢哉J(rèn)為油頁巖的優(yōu)勢沖擊破碎角度為80°～90°。

(4)粒度分布函數(shù)本質(zhì)上是對破碎顆粒分形分布的描述。針對油頁巖破碎,二參數(shù)Weibull 分布函數(shù)的準(zhǔn)確性明顯高于G-S 分布函數(shù),可以采用二參數(shù)Weibull 分布函數(shù)對其破碎粒度進(jìn)行描述。