郭馨聲， 李春曦， 蘇浩哲， 葉學民

(1.華北電力大學 能源動力與機構工程學院，河北 保定 071003；2. 河北省低碳高效發(fā)電技術重點實驗室(華北電力大學)，河北 保定 071003)

0 引 言

在有預置液膜的基底上放置含表面活性劑的液滴,因表面上活性劑濃度不同將產(chǎn)生表面張力梯度差,進而驅使液體從低表面張力位置向高表面張力位置移動,即Marangoni效應,Marangoni效應廣泛應用于農(nóng)學、醫(yī)學及石油開采等方面[1-3]。在此過程中,受擾動因素影響導致鋪展過程出現(xiàn)不穩(wěn)定性,形成指進現(xiàn)象,由此對諸如印刷和鍍層品質及散熱性能等方面產(chǎn)生不同的影響[3-5],因此對其開展深入研究具有重要的實際意義。

對于液滴鋪展過程中出現(xiàn)的不穩(wěn)定現(xiàn)象,Marmur和Lelah[6]在1981年首次發(fā)現(xiàn)了指進現(xiàn)象,隨后Troian等[7]在1990年指出Maragoni效應是產(chǎn)生該不穩(wěn)定現(xiàn)象的重要原因之一,自此大量學者分別研究了分離壓、Marangoni力、表面活性劑濃度和種類等對超薄液膜區(qū)中指進現(xiàn)象的影響。其中,Warner等[8]通過考慮Marangoni力、表面擴散、毛細作用和范德華力等影響,研究了含表面活性劑液滴鋪展的線性和非線性穩(wěn)定性。Craster和Matar[9]采用數(shù)值模擬方法對比了在臨界膠束濃度附近表面活性劑誘導的指進現(xiàn)象,指出在中低活性劑濃度下,指進現(xiàn)象演化過程并不明顯。

在實驗方面,Cachile和Cazabat[10]觀察了預置液膜上的指進現(xiàn)象,指出預置薄膜太厚將導致范德華力影響作用較小。Afsar-Siddiqui等[11]在2003年研究了含AOT和SDS表面活性劑的液滴在預置液膜上的指狀鋪展現(xiàn)象,發(fā)現(xiàn)手指的波長與h02/3成正比,其中h0為初始液膜厚度。Hamraoui 等[12]在2004年實驗研究中將不同濃度的非離子表面活性劑C12E10和C12E4加在不同納米級別厚度的預置液膜上進行液滴鋪展實驗,討論了活性劑濃度對液膜鋪展的影響。Mollaei和Darooneh[13]有關含表面活性劑液滴在預置液膜上鋪展的實驗發(fā)現(xiàn)液滴鋪展過程中會出現(xiàn)擴散、收縮和停留三個過程。Sinz等[14]研究了表面活性液體在液體薄膜上的擴散動力學,指出Marangoni力使表面活性劑液滴周圍的液膜變薄,并利用熒光顯微鏡和光學干涉法監(jiān)測表面活性劑液滴附近和遠離液滴的形態(tài)。

對于非平整基底上的液膜穩(wěn)定性,Kalliadasis等[15]模擬了在外力作用下,粘性薄膜流經(jīng)非平整基底 (溝槽或凸起)的緩慢運動,指出毛細壓力的變化將誘發(fā)鋪展表面出現(xiàn)凹陷或凸起現(xiàn)象。李春曦等[16,17]針對波紋基底上含不溶性活性劑液滴的鋪展歷程,探討了非模態(tài)穩(wěn)定性理論下液滴鋪展的穩(wěn)定性及相關參數(shù)的影響。王媛媛等[18,19]基于潤滑理論和數(shù)值模擬了不同初始條件下含活性劑液滴在預置液膜上鋪展過程中形成的指進現(xiàn)象的指進特性,利用分形維數(shù)分析了指進現(xiàn)象的非線性特征。李永康[20]模擬了受熱傾斜壁面上液滴的“爬坡”特性,并指出隨溫度梯度的增加液滴呈現(xiàn)先“下坡”后“爬坡”的過程。

綜上所述,目前液滴鋪展過程中有關指進現(xiàn)象的研究主要關注平整基底,而非平整基底對鋪展不穩(wěn)定現(xiàn)象的研究尚待深入。而且與指進現(xiàn)象的相關實驗發(fā)現(xiàn)手指分裂和屏蔽現(xiàn)象,但目前仍不清楚其演化機理。由于具有微結構的非平整基底對微尺度下的流動具有顯著影響[21-23],所以在機械制造領域,許多研究圍繞材料表面的微觀幾何形貌對液膜形成的影響而展開,其中表面附有方槽型和圓槽型基底尤為重要[24-26]。但已有研究尚不能準確區(qū)別不同基底形貌對指進現(xiàn)象的影響,特別是在基底形貌與基底粗糙度共同作用下對手指演化過程的聯(lián)合影響。為此,本文針對多種非平整基底和粗糙度,開展活性劑液滴鋪展過程中指進現(xiàn)象研究,分析指進現(xiàn)象中超薄液膜區(qū)的液膜厚度、擾動能量、手指的分裂、屏蔽效應和分形特性等典型特征參數(shù),從而揭示指進現(xiàn)象的內在機理。

1 理論模型

1.1 演化方程組

如圖1所示,在有預置液膜的凹槽基底上放置含表面活性劑的液滴,受Marangoni效應驅動表面活性劑和內部液體向表面張力較高的區(qū)域運動,從而導致液體層變形,在鋪展前緣處形成了一種類似階梯的結構,同時使上游變薄,形成超薄液膜區(qū)。

圖1 含不溶性活性劑液滴鋪展示意圖

控制方程組由連續(xù)性方程、運動方程和濃度對流擴散方程組成[27]。因液滴初始最大厚度H*與流動方向尺度L*相比非常小,即δ=H*/L*<<1,故可采用潤滑理論[28]。

表面張力與濃度間的關系為

(1)

對控制方程組及邊界條件進行無量綱化和數(shù)量級簡化,保留數(shù)量級≥O(1),可得液膜厚度h和表面活性劑濃度Γ的演化方程,詳見文獻[29-31]。

(2)

(3)

式中:C為毛細數(shù);M為Marangoni數(shù);Pe為Peclet數(shù);s為基底形貌函數(shù),下標表示對該變量的偏導。

1.2 基底形貌模

為探究不同形貌基底對超薄液膜區(qū)產(chǎn)生的手指現(xiàn)象的影響,下文考慮5種類型基底:平整基底、一維和二維波紋基底、一維和二維凹槽基底,如圖2所示。

圖2 初始時刻基底形態(tài)

平整基底為

(4)

一維波紋基底采用正弦函數(shù)形式,振幅為0.05,在x方向取5個周期,其表達式為

(5)

二維波紋基底模型在x和y方向均采用正弦函數(shù),其表達式為

(6)

一維凹槽基底形貌表達式為

(7)

二維凹槽基底形貌表達式為

s2n=

(8)

(9)

式中:A為隨機擾動的幅值,又稱基底粗糙度,本文取0.1和0.5。

1.3 初始和邊界條件

假設液滴初始形態(tài)與一維波紋基底的剖面如圖3(a)所示,初始活性劑濃度如圖3(b)所示。

圖3 初始條件

液滴初始形狀為

h0=(1-x2)H(1-x)+b

(10)

式中:H(1-x)為海氏階躍函數(shù),表達式為

H(1-x)=0.5×(1+tanh(20(1-x)))

(11)

式中:b=0.1,為無量綱形式的預置液膜厚度。

初始活性劑濃度為

Γ0=H(1-x)

(12)

邊界條件:

hx(∞,t)=hxxx(∞,t)=0

(13)

Γ0(∞,t)=0

(14)

2 結果與分析

2.1 指進現(xiàn)象的幾何特征

下文通過分析指進現(xiàn)象中的液膜厚度和擾動能量來探究基底形貌與基底粗糙度對指進現(xiàn)象的影響,選取二維波紋與二維凹槽基底為例,t=10、50、90時液膜厚度的空間演化如圖4所示。由圖4可知,隨時間持續(xù),指進現(xiàn)象不斷演化,手指逐漸伸長。對比圖4(a3)和(b3)可知,基底形貌對指進現(xiàn)象中手指演化過程有顯著影響。二維凹槽基底中,每個凹槽兩側形成兩根長手指,而凹槽內的手指長度較短、寬度較窄,如圖4(a3)放大區(qū)域Ⅰ所示。對于二維波紋基底,波峰與波谷之間形成的手指較為明顯,且手指在演化過程中指尖處發(fā)生了分裂現(xiàn)象,如圖4(b2)、(b3)中II和III處所示。

圖4 A=0.5時的液膜厚度

2.2 擾動能量分布與液膜厚度

為反映不同基底形貌和粗糙度對液滴鋪展的影響,定義擾動為

D=(h(x,y,t)-hb(x,y,t))

(15)

為更清晰地描述擾動的發(fā)展,定義擾動能量為

He=(h(x,y,t)-hb(x,y,t))2

(16)

式中:hb為未添加擾動時基態(tài)液膜厚度。

利用式(15)和式(16)可得不同基底上的擾動能量分布,如圖5所示。該圖表明,粗糙度為0.5時,基底形貌對擾動能量的影響更顯著,故選擇A=0.5時開展分析。對于不同的基底形貌,其擾動能量分布不同:一維凹槽基底的擾動能量集中分布在兩側,中心處的擾動能量微弱;二維凹槽基底凹槽處的擾動能量明顯弱于其他處的擾動能量;一維波紋基底在x=1.8、2.2、3.7處,出現(xiàn)較強的擾動能量,且擾動能量隨x增加逐漸減弱;而二維波紋基底波峰處的擾動能量幾乎為零,波峰與波谷之間的擾動能量則更強。

圖5 A=0.5時的基底擾動能量分布

為說明擾動能量與超薄液膜區(qū)液膜厚度間的關系,圖6給出了三種基底形貌下相同y處的液膜厚度截面圖。結合圖6(c)、6(d)可知,隨液膜持續(xù)鋪展,一維波紋基底上衍生出三處較薄液膜區(qū),液膜厚度h隨x增加而變厚,而擾動能量He則隨x增加而減弱,由此可知液膜厚度h與擾動能量He成反比。

圖6 液膜厚度和擾動能量圖

2.3 粗糙度的影響

因擾動能量分布不均勻,為確定不同基底上的總擾動能量,利用式(17)對擾動能量在整個周期內積分,可得整個基底的擾動能量,如圖7(a)和7(b)所示,圖7(c)為非平整基底的Eu與平整基底Ep的比值λ。

(17)

由圖7(a)和7(b)可知,在0平整基底>二維波紋基底>一維波紋基底>二維凹槽基底,如圖7(c)所示。當A從0.1增大到0.5時,λ2w、λ1w均出現(xiàn)顯著下降,這說明隨粗糙度增加,兩種波紋基底對擾動的抑制作用不斷加強,由此可知波紋基底對粗糙度的敏感性更強,而凹槽基底對粗糙度的敏感性更弱。另外,指進現(xiàn)象中手指長度隨粗糙度增加而伸長,表明手指長度與粗糙度呈正相關,如圖7(d)所示。

2.4 凹槽與波紋基底

微機電領域更關注凹槽與波紋基底形貌對薄膜的影響[24,25],其原因是受加工工藝影響,沒有絕對平整的基底,而非平整基底中凹槽與波紋基底最為常見,研究其對指進現(xiàn)象的影響具有實際意義,因此本節(jié)分析凹槽與波紋基底形貌對指進現(xiàn)象的影響。

圖7表明,粗糙度相同時,一維凹槽基底的擾動能量最強,而二維凹槽基底的擾動能量最弱。其原因是在超薄液膜區(qū),一維凹槽基底比二維凹槽基底的液膜厚更薄,對擾動的抑制作用更弱,因此擾動能量更強,如圖6(a)和6(b)所示。圖5(a)表明:一維凹槽基底擾動能量的分布呈兩側大中間小的特征,結合圖8(a)可知,擾動能量小的位置不僅指進現(xiàn)象較弱,且手指長度和寬度都較小,而在擾動能量較大處,手指演化特征更加明顯,該結論與Warner等[29]結果相吻合。

圖7表明,在同一時刻下兩種波紋基底下的擾動能量均小于平整基底,由此可知波紋基底對擾動能量的增長有抑制作用。但一維和二維波紋基底情形下的擾動能量差別較小,即波紋基底的空間維數(shù)對擾動能量的影響較小。由圖9可知,一維波紋基底超薄液膜區(qū)處的手指演化特征更均勻,指長明顯小于二維波紋基底情形。二維波紋基底Ⅰ處的液膜厚度梯度更大,手指的補充液更多,指長更長;而Ⅱ處液膜厚度梯度較小,手指補充液較少,因此指長更短,手指演化并不充分,這與Warner等[29]模擬結果一致。

圖9 基底液膜厚度

3 分裂與屏蔽效應

3.1 分裂效應

Hamaroui等[12]的實驗研究發(fā)現(xiàn),活性劑濃度與預置液膜厚度將影響指進現(xiàn)象中的指尖分裂程度,如圖10所示。Edmonstone等[32]的模擬研究指出,指進現(xiàn)象中會衍生出手指的分裂和屏蔽效應,但其未考慮基底對手指分裂等特征的影響。

圖10 含活性劑液滴鋪展

為此,下文分析基底形貌和粗糙度對指進現(xiàn)象中分裂效應的影響。如圖11所示,在t=30時由局部放大圖可知,此時手指并未發(fā)生分裂,隨時間持續(xù),t=70時手指前端變寬,出現(xiàn)可衍生出新手指的先兆特征,在t=90時在該位置處手指發(fā)生分裂,上述模擬結果與實驗現(xiàn)象[12]總體一致。

圖11 二維凹槽基底的尖端分裂

為進一步揭示基底形貌和粗糙度對手指分裂效應的影響,采用分形分析指進現(xiàn)象的幾何特征。分形維數(shù)是定量描述對象分形特性的重要參數(shù),對于滿足嚴格自相似規(guī)律的圖形來說,利用自相似維數(shù)來進行分析準確高效,而本文研究的指進現(xiàn)象并不滿足嚴格自相似,為此采用盒計數(shù)維數(shù)來開展[33],其表達式為式(18):

(18)

式中:k為正數(shù),logk是常數(shù)項,r→0,logr→∞,可以忽略。

為驗證計算結果的正確性,用相同的辦法計算謝爾賓斯基地毯模型,計算結果為1.896 2,其分形維數(shù)的理論數(shù)值為log(8)/log(3) ≈ 1.893[34],計算誤差小于1%。

分形維數(shù)計算域為超薄液膜區(qū),結果如圖12所示。隨時間持續(xù),手指不斷演化,手指的分形維數(shù)不斷增大。對比圖12(a)和12(b)可知,手指分形維數(shù)隨粗糙度增加而增大,即增加基底粗糙度是導致分形維數(shù)增大的重要因素。當A從0.1增至0.5時,不同形貌基底間的手指分形維數(shù)差值均減小,其中d2w與d1w的差值從0.14減少到0.06,由此可知:當粗糙度增大,基底形貌對手指分裂的影響降低,不同形貌基底間的手指分形維數(shù)差別減小。由圖12可知,d2w>d1w,d2c>d1c,其原因是不考慮重力影響時,增加基底沿y方向的變化后,將出現(xiàn)沿y方向的橫流,從而加速手指的分裂。

圖12 不同粗糙度下手指分裂的分形維數(shù)

3.2 屏蔽效應

已有實驗和模擬[12,32]表明,指進現(xiàn)象演化過程中,不僅有手指的分裂效應,還有屏蔽現(xiàn)象,如圖13(a)和13(b)所示。屏蔽效應的出現(xiàn)會進一步增強手指演化的不均勻性,為觀察不同形貌基底中屏蔽效應的強弱,下文給出不同粗糙度下的手指方差,如圖13(c)所示。

圖13 手指屏蔽效應與手指方差

手指屏蔽效應的演化過程如圖13(a)和13(b)所示,t=70時,圖13(a)Ⅰ處有兩根較長手指,其中間手指較短。在70

從圖13(c)可知,手指方差隨A增加而增大。二維凹槽的手指長度方差最大,由圖4(a3)可知,凹槽兩側形成4根較長手指,但凹槽內的手指不明顯。其原因為:忽略重力影響時,凹槽內手指的補充液繞過二維凹槽,提供給凹槽兩側手指,從而導致兩側指的伸長速度較大,槽內手指的演化不明顯。

4 結 論

基底形貌對基底擾動能量的強弱與分布影響較大,非平整基底中:一維凹槽基底會強化擾動能量,其他基底則抑制擾動能量,基底形貌通過影響超薄液膜區(qū)的液膜厚度來改變基底擾動能量。與凹槽基底相比,波紋基底對粗糙度的敏感性更強,其擾動能量隨粗糙度的變化更劇烈?；讛_動能量與粗糙度呈正相關,當A從0.1增至0.5時,基底的擾動能量也隨之提高一個數(shù)量級;

基底粗糙度與基底形貌均影響手指分形維數(shù)。當A從0.1增至0.5時,不同基底手指分形維數(shù)均增大,手指分裂效應增強,但基底形貌對手指分裂的影響降低,且不同形貌基底間的手指分形維數(shù)差別減小。增加基底沿y方向的變化將加速手指的分裂。

屏蔽效應增強手指的不均勻性,增大手指間的方差,增加基底粗糙度將強化指進現(xiàn)象中手指的屏蔽效應。出現(xiàn)屏蔽現(xiàn)象的根本原因是:長手指的生長汲取了短手指的補充液,阻礙短手指的伸長,從而出現(xiàn)屏蔽現(xiàn)象。