郭馨聲， 李春曦， 蘇浩哲， 葉學(xué)民

(1.華北電力大學(xué) 能源動(dòng)力與機(jī)構(gòu)工程學(xué)院，河北 保定 071003；2. 河北省低碳高效發(fā)電技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(華北電力大學(xué))，河北 保定 071003)

0 引 言

在有預(yù)置液膜的基底上放置含表面活性劑的液滴,因表面上活性劑濃度不同將產(chǎn)生表面張力梯度差,進(jìn)而驅(qū)使液體從低表面張力位置向高表面張力位置移動(dòng),即Marangoni效應(yīng),Marangoni效應(yīng)廣泛應(yīng)用于農(nóng)學(xué)、醫(yī)學(xué)及石油開(kāi)采等方面[1-3]。在此過(guò)程中,受擾動(dòng)因素影響導(dǎo)致鋪展過(guò)程出現(xiàn)不穩(wěn)定性,形成指進(jìn)現(xiàn)象,由此對(duì)諸如印刷和鍍層品質(zhì)及散熱性能等方面產(chǎn)生不同的影響[3-5],因此對(duì)其開(kāi)展深入研究具有重要的實(shí)際意義。

對(duì)于液滴鋪展過(guò)程中出現(xiàn)的不穩(wěn)定現(xiàn)象,Marmur和Lelah[6]在1981年首次發(fā)現(xiàn)了指進(jìn)現(xiàn)象,隨后Troian等[7]在1990年指出Maragoni效應(yīng)是產(chǎn)生該不穩(wěn)定現(xiàn)象的重要原因之一,自此大量學(xué)者分別研究了分離壓、Marangoni力、表面活性劑濃度和種類等對(duì)超薄液膜區(qū)中指進(jìn)現(xiàn)象的影響。其中,Warner等[8]通過(guò)考慮Marangoni力、表面擴(kuò)散、毛細(xì)作用和范德華力等影響,研究了含表面活性劑液滴鋪展的線性和非線性穩(wěn)定性。Craster和Matar[9]采用數(shù)值模擬方法對(duì)比了在臨界膠束濃度附近表面活性劑誘導(dǎo)的指進(jìn)現(xiàn)象,指出在中低活性劑濃度下,指進(jìn)現(xiàn)象演化過(guò)程并不明顯。

在實(shí)驗(yàn)方面,Cachile和Cazabat[10]觀察了預(yù)置液膜上的指進(jìn)現(xiàn)象,指出預(yù)置薄膜太厚將導(dǎo)致范德華力影響作用較小。Afsar-Siddiqui等[11]在2003年研究了含AOT和SDS表面活性劑的液滴在預(yù)置液膜上的指狀鋪展現(xiàn)象,發(fā)現(xiàn)手指的波長(zhǎng)與h02/3成正比,其中h0為初始液膜厚度。Hamraoui 等[12]在2004年實(shí)驗(yàn)研究中將不同濃度的非離子表面活性劑C12E10和C12E4加在不同納米級(jí)別厚度的預(yù)置液膜上進(jìn)行液滴鋪展實(shí)驗(yàn),討論了活性劑濃度對(duì)液膜鋪展的影響。Mollaei和Darooneh[13]有關(guān)含表面活性劑液滴在預(yù)置液膜上鋪展的實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)液滴鋪展過(guò)程中會(huì)出現(xiàn)擴(kuò)散、收縮和停留三個(gè)過(guò)程。Sinz等[14]研究了表面活性液體在液體薄膜上的擴(kuò)散動(dòng)力學(xué),指出Marangoni力使表面活性劑液滴周?chē)囊耗ぷ儽?并利用熒光顯微鏡和光學(xué)干涉法監(jiān)測(cè)表面活性劑液滴附近和遠(yuǎn)離液滴的形態(tài)。

對(duì)于非平整基底上的液膜穩(wěn)定性,Kalliadasis等[15]模擬了在外力作用下,粘性薄膜流經(jīng)非平整基底 (溝槽或凸起)的緩慢運(yùn)動(dòng),指出毛細(xì)壓力的變化將誘發(fā)鋪展表面出現(xiàn)凹陷或凸起現(xiàn)象。李春曦等[16,17]針對(duì)波紋基底上含不溶性活性劑液滴的鋪展歷程,探討了非模態(tài)穩(wěn)定性理論下液滴鋪展的穩(wěn)定性及相關(guān)參數(shù)的影響。王媛媛等[18,19]基于潤(rùn)滑理論和數(shù)值模擬了不同初始條件下含活性劑液滴在預(yù)置液膜上鋪展過(guò)程中形成的指進(jìn)現(xiàn)象的指進(jìn)特性,利用分形維數(shù)分析了指進(jìn)現(xiàn)象的非線性特征。李永康[20]模擬了受熱傾斜壁面上液滴的“爬坡”特性,并指出隨溫度梯度的增加液滴呈現(xiàn)先“下坡”后“爬坡”的過(guò)程。

綜上所述,目前液滴鋪展過(guò)程中有關(guān)指進(jìn)現(xiàn)象的研究主要關(guān)注平整基底,而非平整基底對(duì)鋪展不穩(wěn)定現(xiàn)象的研究尚待深入。而且與指進(jìn)現(xiàn)象的相關(guān)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)手指分裂和屏蔽現(xiàn)象,但目前仍不清楚其演化機(jī)理。由于具有微結(jié)構(gòu)的非平整基底對(duì)微尺度下的流動(dòng)具有顯著影響[21-23],所以在機(jī)械制造領(lǐng)域,許多研究圍繞材料表面的微觀幾何形貌對(duì)液膜形成的影響而展開(kāi),其中表面附有方槽型和圓槽型基底尤為重要[24-26]。但已有研究尚不能準(zhǔn)確區(qū)別不同基底形貌對(duì)指進(jìn)現(xiàn)象的影響,特別是在基底形貌與基底粗糙度共同作用下對(duì)手指演化過(guò)程的聯(lián)合影響。為此,本文針對(duì)多種非平整基底和粗糙度,開(kāi)展活性劑液滴鋪展過(guò)程中指進(jìn)現(xiàn)象研究,分析指進(jìn)現(xiàn)象中超薄液膜區(qū)的液膜厚度、擾動(dòng)能量、手指的分裂、屏蔽效應(yīng)和分形特性等典型特征參數(shù),從而揭示指進(jìn)現(xiàn)象的內(nèi)在機(jī)理。

1 理論模型

1.1 演化方程組

如圖1所示,在有預(yù)置液膜的凹槽基底上放置含表面活性劑的液滴,受Marangoni效應(yīng)驅(qū)動(dòng)表面活性劑和內(nèi)部液體向表面張力較高的區(qū)域運(yùn)動(dòng),從而導(dǎo)致液體層變形,在鋪展前緣處形成了一種類似階梯的結(jié)構(gòu),同時(shí)使上游變薄,形成超薄液膜區(qū)。

圖1 含不溶性活性劑液滴鋪展示意圖

控制方程組由連續(xù)性方程、運(yùn)動(dòng)方程和濃度對(duì)流擴(kuò)散方程組成[27]。因液滴初始最大厚度H*與流動(dòng)方向尺度L*相比非常小,即δ=H*/L*<<1,故可采用潤(rùn)滑理論[28]。

表面張力與濃度間的關(guān)系為

(1)

對(duì)控制方程組及邊界條件進(jìn)行無(wú)量綱化和數(shù)量級(jí)簡(jiǎn)化,保留數(shù)量級(jí)≥O(1),可得液膜厚度h和表面活性劑濃度Γ的演化方程,詳見(jiàn)文獻(xiàn)[29-31]。

(2)

(3)

式中:C為毛細(xì)數(shù);M為Marangoni數(shù);Pe為Peclet數(shù);s為基底形貌函數(shù),下標(biāo)表示對(duì)該變量的偏導(dǎo)。

1.2 基底形貌模

為探究不同形貌基底對(duì)超薄液膜區(qū)產(chǎn)生的手指現(xiàn)象的影響,下文考慮5種類型基底:平整基底、一維和二維波紋基底、一維和二維凹槽基底,如圖2所示。

圖2 初始時(shí)刻基底形態(tài)

平整基底為

(4)

一維波紋基底采用正弦函數(shù)形式,振幅為0.05,在x方向取5個(gè)周期,其表達(dá)式為

(5)

二維波紋基底模型在x和y方向均采用正弦函數(shù),其表達(dá)式為

(6)

一維凹槽基底形貌表達(dá)式為

(7)

二維凹槽基底形貌表達(dá)式為

s2n=

(8)

(9)

式中:A為隨機(jī)擾動(dòng)的幅值,又稱基底粗糙度,本文取0.1和0.5。

1.3 初始和邊界條件

假設(shè)液滴初始形態(tài)與一維波紋基底的剖面如圖3(a)所示,初始活性劑濃度如圖3(b)所示。

圖3 初始條件

液滴初始形狀為

h0=(1-x2)H(1-x)+b

(10)

式中:H(1-x)為海氏階躍函數(shù),表達(dá)式為

H(1-x)=0.5×(1+tanh(20(1-x)))

(11)

式中:b=0.1,為無(wú)量綱形式的預(yù)置液膜厚度。

初始活性劑濃度為

Γ0=H(1-x)

(12)

邊界條件:

hx(∞,t)=hxxx(∞,t)=0

(13)

Γ0(∞,t)=0

(14)

2 結(jié)果與分析

2.1 指進(jìn)現(xiàn)象的幾何特征

下文通過(guò)分析指進(jìn)現(xiàn)象中的液膜厚度和擾動(dòng)能量來(lái)探究基底形貌與基底粗糙度對(duì)指進(jìn)現(xiàn)象的影響,選取二維波紋與二維凹槽基底為例,t=10、50、90時(shí)液膜厚度的空間演化如圖4所示。由圖4可知,隨時(shí)間持續(xù),指進(jìn)現(xiàn)象不斷演化,手指逐漸伸長(zhǎng)。對(duì)比圖4(a3)和(b3)可知,基底形貌對(duì)指進(jìn)現(xiàn)象中手指演化過(guò)程有顯著影響。二維凹槽基底中,每個(gè)凹槽兩側(cè)形成兩根長(zhǎng)手指,而凹槽內(nèi)的手指長(zhǎng)度較短、寬度較窄,如圖4(a3)放大區(qū)域Ⅰ所示。對(duì)于二維波紋基底,波峰與波谷之間形成的手指較為明顯,且手指在演化過(guò)程中指尖處發(fā)生了分裂現(xiàn)象,如圖4(b2)、(b3)中II和III處所示。

圖4 A=0.5時(shí)的液膜厚度

2.2 擾動(dòng)能量分布與液膜厚度

為反映不同基底形貌和粗糙度對(duì)液滴鋪展的影響,定義擾動(dòng)為

D=(h(x,y,t)-hb(x,y,t))

(15)

為更清晰地描述擾動(dòng)的發(fā)展,定義擾動(dòng)能量為

He=(h(x,y,t)-hb(x,y,t))2

(16)

式中:hb為未添加擾動(dòng)時(shí)基態(tài)液膜厚度。

利用式(15)和式(16)可得不同基底上的擾動(dòng)能量分布,如圖5所示。該圖表明,粗糙度為0.5時(shí),基底形貌對(duì)擾動(dòng)能量的影響更顯著,故選擇A=0.5時(shí)開(kāi)展分析。對(duì)于不同的基底形貌,其擾動(dòng)能量分布不同:一維凹槽基底的擾動(dòng)能量集中分布在兩側(cè),中心處的擾動(dòng)能量微弱;二維凹槽基底凹槽處的擾動(dòng)能量明顯弱于其他處的擾動(dòng)能量;一維波紋基底在x=1.8、2.2、3.7處,出現(xiàn)較強(qiáng)的擾動(dòng)能量,且擾動(dòng)能量隨x增加逐漸減弱;而二維波紋基底波峰處的擾動(dòng)能量幾乎為零,波峰與波谷之間的擾動(dòng)能量則更強(qiáng)。

圖5 A=0.5時(shí)的基底擾動(dòng)能量分布

為說(shuō)明擾動(dòng)能量與超薄液膜區(qū)液膜厚度間的關(guān)系,圖6給出了三種基底形貌下相同y處的液膜厚度截面圖。結(jié)合圖6(c)、6(d)可知,隨液膜持續(xù)鋪展,一維波紋基底上衍生出三處較薄液膜區(qū),液膜厚度h隨x增加而變厚,而擾動(dòng)能量He則隨x增加而減弱,由此可知液膜厚度h與擾動(dòng)能量He成反比。

圖6 液膜厚度和擾動(dòng)能量圖

2.3 粗糙度的影響

因擾動(dòng)能量分布不均勻,為確定不同基底上的總擾動(dòng)能量,利用式(17)對(duì)擾動(dòng)能量在整個(gè)周期內(nèi)積分,可得整個(gè)基底的擾動(dòng)能量,如圖7(a)和7(b)所示,圖7(c)為非平整基底的Eu與平整基底Ep的比值λ。

(17)

由圖7(a)和7(b)可知,在0平整基底>二維波紋基底>一維波紋基底>二維凹槽基底,如圖7(c)所示。當(dāng)A從0.1增大到0.5時(shí),λ2w、λ1w均出現(xiàn)顯著下降,這說(shuō)明隨粗糙度增加,兩種波紋基底對(duì)擾動(dòng)的抑制作用不斷加強(qiáng),由此可知波紋基底對(duì)粗糙度的敏感性更強(qiáng),而凹槽基底對(duì)粗糙度的敏感性更弱。另外,指進(jìn)現(xiàn)象中手指長(zhǎng)度隨粗糙度增加而伸長(zhǎng),表明手指長(zhǎng)度與粗糙度呈正相關(guān),如圖7(d)所示。

2.4 凹槽與波紋基底

微機(jī)電領(lǐng)域更關(guān)注凹槽與波紋基底形貌對(duì)薄膜的影響[24,25],其原因是受加工工藝影響,沒(méi)有絕對(duì)平整的基底,而非平整基底中凹槽與波紋基底最為常見(jiàn),研究其對(duì)指進(jìn)現(xiàn)象的影響具有實(shí)際意義,因此本節(jié)分析凹槽與波紋基底形貌對(duì)指進(jìn)現(xiàn)象的影響。

圖7表明,粗糙度相同時(shí),一維凹槽基底的擾動(dòng)能量最強(qiáng),而二維凹槽基底的擾動(dòng)能量最弱。其原因是在超薄液膜區(qū),一維凹槽基底比二維凹槽基底的液膜厚更薄,對(duì)擾動(dòng)的抑制作用更弱,因此擾動(dòng)能量更強(qiáng),如圖6(a)和6(b)所示。圖5(a)表明:一維凹槽基底擾動(dòng)能量的分布呈兩側(cè)大中間小的特征,結(jié)合圖8(a)可知,擾動(dòng)能量小的位置不僅指進(jìn)現(xiàn)象較弱,且手指長(zhǎng)度和寬度都較小,而在擾動(dòng)能量較大處,手指演化特征更加明顯,該結(jié)論與Warner等[29]結(jié)果相吻合。

圖7表明,在同一時(shí)刻下兩種波紋基底下的擾動(dòng)能量均小于平整基底,由此可知波紋基底對(duì)擾動(dòng)能量的增長(zhǎng)有抑制作用。但一維和二維波紋基底情形下的擾動(dòng)能量差別較小,即波紋基底的空間維數(shù)對(duì)擾動(dòng)能量的影響較小。由圖9可知,一維波紋基底超薄液膜區(qū)處的手指演化特征更均勻,指長(zhǎng)明顯小于二維波紋基底情形。二維波紋基底Ⅰ處的液膜厚度梯度更大,手指的補(bǔ)充液更多,指長(zhǎng)更長(zhǎng);而Ⅱ處液膜厚度梯度較小,手指補(bǔ)充液較少,因此指長(zhǎng)更短,手指演化并不充分,這與Warner等[29]模擬結(jié)果一致。

圖9 基底液膜厚度

3 分裂與屏蔽效應(yīng)

3.1 分裂效應(yīng)

Hamaroui等[12]的實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn),活性劑濃度與預(yù)置液膜厚度將影響指進(jìn)現(xiàn)象中的指尖分裂程度,如圖10所示。Edmonstone等[32]的模擬研究指出,指進(jìn)現(xiàn)象中會(huì)衍生出手指的分裂和屏蔽效應(yīng),但其未考慮基底對(duì)手指分裂等特征的影響。

圖10 含活性劑液滴鋪展

為此,下文分析基底形貌和粗糙度對(duì)指進(jìn)現(xiàn)象中分裂效應(yīng)的影響。如圖11所示,在t=30時(shí)由局部放大圖可知,此時(shí)手指并未發(fā)生分裂,隨時(shí)間持續(xù),t=70時(shí)手指前端變寬,出現(xiàn)可衍生出新手指的先兆特征,在t=90時(shí)在該位置處手指發(fā)生分裂,上述模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象[12]總體一致。

圖11 二維凹槽基底的尖端分裂

為進(jìn)一步揭示基底形貌和粗糙度對(duì)手指分裂效應(yīng)的影響,采用分形分析指進(jìn)現(xiàn)象的幾何特征。分形維數(shù)是定量描述對(duì)象分形特性的重要參數(shù),對(duì)于滿足嚴(yán)格自相似規(guī)律的圖形來(lái)說(shuō),利用自相似維數(shù)來(lái)進(jìn)行分析準(zhǔn)確高效,而本文研究的指進(jìn)現(xiàn)象并不滿足嚴(yán)格自相似,為此采用盒計(jì)數(shù)維數(shù)來(lái)開(kāi)展[33],其表達(dá)式為式(18):

(18)

式中:k為正數(shù),logk是常數(shù)項(xiàng),r→0,logr→∞,可以忽略。

為驗(yàn)證計(jì)算結(jié)果的正確性,用相同的辦法計(jì)算謝爾賓斯基地毯模型,計(jì)算結(jié)果為1.896 2,其分形維數(shù)的理論數(shù)值為log(8)/log(3) ≈ 1.893[34],計(jì)算誤差小于1%。

分形維數(shù)計(jì)算域?yàn)槌∫耗^(qū),結(jié)果如圖12所示。隨時(shí)間持續(xù),手指不斷演化,手指的分形維數(shù)不斷增大。對(duì)比圖12(a)和12(b)可知,手指分形維數(shù)隨粗糙度增加而增大,即增加基底粗糙度是導(dǎo)致分形維數(shù)增大的重要因素。當(dāng)A從0.1增至0.5時(shí),不同形貌基底間的手指分形維數(shù)差值均減小,其中d2w與d1w的差值從0.14減少到0.06,由此可知:當(dāng)粗糙度增大,基底形貌對(duì)手指分裂的影響降低,不同形貌基底間的手指分形維數(shù)差別減小。由圖12可知,d2w>d1w,d2c>d1c,其原因是不考慮重力影響時(shí),增加基底沿y方向的變化后,將出現(xiàn)沿y方向的橫流,從而加速手指的分裂。

圖12 不同粗糙度下手指分裂的分形維數(shù)

3.2 屏蔽效應(yīng)

已有實(shí)驗(yàn)和模擬[12,32]表明,指進(jìn)現(xiàn)象演化過(guò)程中,不僅有手指的分裂效應(yīng),還有屏蔽現(xiàn)象,如圖13(a)和13(b)所示。屏蔽效應(yīng)的出現(xiàn)會(huì)進(jìn)一步增強(qiáng)手指演化的不均勻性,為觀察不同形貌基底中屏蔽效應(yīng)的強(qiáng)弱,下文給出不同粗糙度下的手指方差,如圖13(c)所示。

圖13 手指屏蔽效應(yīng)與手指方差

手指屏蔽效應(yīng)的演化過(guò)程如圖13(a)和13(b)所示,t=70時(shí),圖13(a)Ⅰ處有兩根較長(zhǎng)手指,其中間手指較短。在70

從圖13(c)可知,手指方差隨A增加而增大。二維凹槽的手指長(zhǎng)度方差最大,由圖4(a3)可知,凹槽兩側(cè)形成4根較長(zhǎng)手指,但凹槽內(nèi)的手指不明顯。其原因?yàn)?忽略重力影響時(shí),凹槽內(nèi)手指的補(bǔ)充液繞過(guò)二維凹槽,提供給凹槽兩側(cè)手指,從而導(dǎo)致兩側(cè)指的伸長(zhǎng)速度較大,槽內(nèi)手指的演化不明顯。

4 結(jié) 論

基底形貌對(duì)基底擾動(dòng)能量的強(qiáng)弱與分布影響較大,非平整基底中:一維凹槽基底會(huì)強(qiáng)化擾動(dòng)能量,其他基底則抑制擾動(dòng)能量,基底形貌通過(guò)影響超薄液膜區(qū)的液膜厚度來(lái)改變基底擾動(dòng)能量。與凹槽基底相比,波紋基底對(duì)粗糙度的敏感性更強(qiáng),其擾動(dòng)能量隨粗糙度的變化更劇烈?；讛_動(dòng)能量與粗糙度呈正相關(guān),當(dāng)A從0.1增至0.5時(shí),基底的擾動(dòng)能量也隨之提高一個(gè)數(shù)量級(jí);

基底粗糙度與基底形貌均影響手指分形維數(shù)。當(dāng)A從0.1增至0.5時(shí),不同基底手指分形維數(shù)均增大,手指分裂效應(yīng)增強(qiáng),但基底形貌對(duì)手指分裂的影響降低,且不同形貌基底間的手指分形維數(shù)差別減小。增加基底沿y方向的變化將加速手指的分裂。

屏蔽效應(yīng)增強(qiáng)手指的不均勻性,增大手指間的方差,增加基底粗糙度將強(qiáng)化指進(jìn)現(xiàn)象中手指的屏蔽效應(yīng)。出現(xiàn)屏蔽現(xiàn)象的根本原因是:長(zhǎng)手指的生長(zhǎng)汲取了短手指的補(bǔ)充液,阻礙短手指的伸長(zhǎng),從而出現(xiàn)屏蔽現(xiàn)象。