楊德睿 吳思遠 聶保杰 顧衛(wèi)國 王 博 王德忠 張愛玲

1（上海交通大學(xué) 核科學(xué)與工程學(xué)院 上海 200240）

2（生態(tài)環(huán)境部 核與輻射安全中心 北京 100082）

國家“十四五”現(xiàn)代能源體系規(guī)劃中明確指出，開展核能綜合利用示范，推動核能在清潔供暖、工業(yè)供熱、海水淡化等領(lǐng)域的綜合利用。目前，我國正積極推動內(nèi)陸小堆、核能清潔供暖和工業(yè)供熱等方面的內(nèi)陸核設(shè)施建造項目。不同于沿海廠址，內(nèi)陸廠址具有受納水體資源稀缺和周邊受納水體稀釋效果較差等特點，同時，我國內(nèi)陸水體大多由江河、水庫等淡水資源組成，核設(shè)施運行中產(chǎn)生的液態(tài)流出物難以直接進行水體排放。因此，液態(tài)流出物的處置成為了發(fā)展內(nèi)陸核設(shè)施的主要難點之一。

為應(yīng)對內(nèi)陸核設(shè)施的液態(tài)流出物處置問題，相關(guān)單位提出了“近零排放”概念［1］，即通過吸附過濾或化學(xué)沉淀等物理化學(xué)手段對放射性廢液進行凈化處理后復(fù)用，但仍有少量低水平放射性廢液排放到環(huán)境中。為了盡可能降低對水體和公眾的輻射影響，“液轉(zhuǎn)氣”排放方案被提出并正對其可行性進行論證［2-3］。

國內(nèi)外圍繞液態(tài)流出物的氣載排放開展了一些研究，并提出了不同的處理方法，主要包括天然蒸發(fā)池技術(shù)、熱泵蒸發(fā)技術(shù)、降膜蒸發(fā)技術(shù)、高壓微霧蒸發(fā)技術(shù)等。早在20世紀(jì)50年代，澳大利亞為處理在核材料和核醫(yī)學(xué)研究中產(chǎn)生的低放廢液，建立了8個天然蒸發(fā)池，其中一個用于處理低放廢液，蒸發(fā)池面積23 m2，由高0.3 m的路緣石圍住，并裝有可滑動的金屬蓋頂，每次處理會投入3.6 m3的高含水量污泥，約10 d 后含水量減少至30%［4］。美國愛達荷國家工程與環(huán)境實驗室在實驗堆區(qū)域建造了三個廢液處理池用于處理實驗堆產(chǎn)生的低放廢液［5］，1952～1993 年期間年均處理能力為4.89×105m3。天然蒸發(fā)池技術(shù)具有一次性投資少、操作簡單、易于維護、能源消耗低等優(yōu)點，但其對自然環(huán)境條件要求較高，常用于天然蒸發(fā)條件較好的廠址，如建造于亞利桑那沙漠的美國帕洛·弗迪核電廠［6］。熱泵技術(shù)主要用于放射性廢液的濃縮，美國布魯克海文國家實驗室、德國卡爾斯魯厄理工學(xué)院、中國原子能科學(xué)研究院［7］等單位先后研發(fā)了熱泵系統(tǒng)用于放射性廢液的濃縮，在低放廢液的蒸發(fā)排放應(yīng)用方面尚不多見，原因可能是基于熱蒸發(fā)原理的熱泵產(chǎn)生的熱羽排放可能會出現(xiàn)高濕度下的過飽和凝結(jié)現(xiàn)象。降膜蒸發(fā)技術(shù)和高壓微霧蒸發(fā)技術(shù)在國內(nèi)均在論證其可行性，2011年，中國原子能科學(xué)研究院就曾報道關(guān)于掛布載帶蒸發(fā)技術(shù)的工程應(yīng)用案例［8］，近期國電投上海核工程研究設(shè)計院股份有限公司研發(fā)了濕膜載帶蒸發(fā)系統(tǒng)，并論證其應(yīng)用于某內(nèi)陸工程項目的可行性。高壓微霧蒸發(fā)技術(shù)常用于海水淡化、制冷和降塵等領(lǐng)域［9-11］，近期論證了其在某核設(shè)施低放廢液應(yīng)用的可行性。相比天然蒸發(fā)池和熱泵蒸發(fā)技術(shù)，降膜和高壓微霧蒸發(fā)技術(shù)效率自主可控，并避免了熱羽排放，具有一定的工程應(yīng)用價值。

在基于高壓微霧技術(shù)的核設(shè)施液態(tài)流出物氣載排放方案中，需要針對廠址環(huán)境溫濕度條件對廢液處理量、載帶風(fēng)條件進行優(yōu)化設(shè)計，高壓微霧載帶蒸發(fā)涉及兩相流動和傳熱傳質(zhì)過程，發(fā)展相應(yīng)的數(shù)值分析方法，在工藝設(shè)計中具有重要意義。從公開文獻來看，基于高壓微霧蒸發(fā)技術(shù)處理低放廢液的研究還相對較少，本文針對高壓微霧載帶蒸發(fā)技術(shù)，建立了數(shù)值分析方法，并開展了實驗驗證研究，旨在為不同內(nèi)陸核設(shè)施廠址低放廢液氣載排放工藝系統(tǒng)研制提供優(yōu)化分析方法。

1 高壓微霧蒸發(fā)技術(shù)

對于低放廢液的氣載排放，需要考慮兩個關(guān)鍵問題：第一、確保微霧在排入大氣前充分蒸發(fā)，避免具有重力沉降屬性的液滴進入大氣，造成排放口鄰近區(qū)域局部沉降污染；第二、保證氣載流出物的含濕量低于環(huán)境飽和含濕量，避免造成過飽和液滴析出。因此，在優(yōu)化設(shè)計中，通常既要保證載帶氣溫度高于環(huán)境溫度，實現(xiàn)高蒸發(fā)效率，又要避免過高溫度和高濕度，造成流出物的冷凝沉降。

高壓微霧蒸發(fā)技術(shù)基本原理如圖1所示。該技術(shù)主要包括三個子系統(tǒng)：載帶氣生成系統(tǒng)、微霧生成系統(tǒng)、微霧測量系統(tǒng)。載帶氣生成系統(tǒng)用于產(chǎn)生具有一定溫度和濕度的氣體，一般來自其他工藝尾氣，溫度稍高于環(huán)境溫度，用于微霧蒸發(fā)的熱補償。載帶氣含濕量低于環(huán)境含濕量，有利于蒸發(fā)并避免過飽和析出。微霧生成系統(tǒng)主要通過噴嘴實現(xiàn)，如采用高壓噴嘴可通過提升壓力使粒徑減小至10 μm水平。微霧測量系統(tǒng)主要通過三方面實現(xiàn)：通過溫濕度計對蒸發(fā)段不同位置處空氣含濕量進行測算，來表征微霧蒸發(fā)增濕情況，還可通過激光測量技術(shù)如激光散射粒度儀和統(tǒng)計激光強度測量微霧粒徑并統(tǒng)計粒子數(shù)，最后還可根據(jù)蒸發(fā)增濕率、下墊面沉積率和源釋放率進行水量平衡測算，最終保證評估模型的準(zhǔn)確度和排放控制。

圖1 高壓微霧蒸發(fā)技術(shù)示意Fig.1 Schematic diagram of high-pressure spray evaporation technology

2 數(shù)值模型

2.1 微霧運動模型

高壓微霧載帶蒸發(fā)過程可視載帶氣為連續(xù)相、微霧為離散相，通過歐拉-拉格朗日兩相顆粒運動模型進行描述。其中連續(xù)相氣體的流動通過求解連續(xù)性方程和動量守恒方程獲得，計算域中還涉及連續(xù)相和離散相間的能量傳輸，因此，還需求解能量守恒方程，如式（1）～（3）［12］。

式中：ρ 為連續(xù)相氣體密度，kg·m-3；為連續(xù)相氣體速度，m·s-1；Sm是由離散相蒸發(fā)添加到連續(xù)相的質(zhì)量源項，kg·m-3·s-1；p 為壓力，Pa；為應(yīng)力張量；e 為比 內(nèi) 能，J·kg-1；h 為 焓，J；keff為 有 效 熱 導(dǎo) 率，W·K-1·m-1；hj是組分j的分焓，J·kg-1；是組分j的擴散通量，kg·m-2·s-1；式（3）右側(cè)的前兩項分別表示傳導(dǎo)引起的能量轉(zhuǎn)移和物質(zhì)擴散；Sh為能量源項，J·m-3·s-1。

微霧的湍流擴散通過求解標(biāo)準(zhǔn)k - ε 模型獲得，如式（4）和（5）［13］。

式中：Gk為由平均速度梯度所產(chǎn)生的湍流動能，J·m-3·s-1；Gb為由于浮力而產(chǎn)生的湍流動能，J·m-3·s-1；YM為可壓縮湍流中脈動膨脹對整體耗散率的貢獻，J·m-3·s-1；C1ε、C2ε和C3ε為常數(shù)；σk和σε分別為k和ε的湍流普朗特數(shù)；Sk和Sε為額外引入的源項，J·m-3·s-1。

基于歐拉-拉格朗日方法，采用離散相顆粒模型描述微霧的運動。對于微霧中單個液滴，其運動方程如式（6）所示［14］。

式中：mp為液滴質(zhì)量，kg；為連續(xù)相流動速度，m·s-1；為液滴速度，m·s-1；ρ 為連續(xù)相密度，kg·m-3；ρp為液滴粒子密度，kg·m-3；等式右側(cè)第一項表示液滴粒子所受的曳力，τr為液滴的弛豫時間，s，可由式（7）描述［14］。

式中：μ 為連續(xù)相的黏度，Pa·s；dp為液滴直徑，m；為液滴相對連續(xù)相的流動雷諾數(shù)；Cd為曳力系數(shù)。當(dāng)液滴的雷諾數(shù)小于100 且韋伯?dāng)?shù)小于1 時，可以認為液滴的曳力系數(shù)符合球形［15-16］，球型粒子的曳力如式（8）所示。

式中：a1、a2和a3為常數(shù)［17］。

2.2 傳熱傳質(zhì)模型

液滴蒸發(fā)是液滴表面與空氣間進行能量和質(zhì)量交換，相應(yīng)地導(dǎo)致液滴粒徑變小的過程。液滴的傳熱傳質(zhì)方程如式（9）和（10）［18］。

式中：mp為液滴粒子質(zhì)量，kg；cp為液滴粒子的比熱容，J·kg-1·K-1；Ap為液滴粒子表面積，m2；T∞為連續(xù)相的環(huán)境溫度，K；Tp為液滴溫度，K；h為對流傳熱系數(shù)，W·m-2·K-1；hfg為汽化潛熱，J·kg-1；εp為輻射的角系 數(shù)；σ為Stefan-Boltzmann 常 數(shù)，其 值 為5.67×10-8W·m-2·K-4；θR為輻射溫度，K；Ni為蒸氣的摩爾通量，mol·m-2·s-1；kc為傳質(zhì)系數(shù)，m·s-1；Ci，s為液滴表面的蒸氣濃度，mol·m-3；Ci，∞為環(huán)境中的蒸氣濃度，mol·m-3；R為理想氣體常數(shù)，J·mol-1·K-1；Xi為組分i 的摩爾量分數(shù)；p為當(dāng)?shù)貕簭姡琍a。本研究的輻射換熱影響較小，可忽略。

液滴的傳熱系數(shù)和傳質(zhì)系數(shù)由Stefan-Fuchs 模型計算得到，如式（11）和（12）［19］。

式中：Di，m為水蒸氣在連續(xù)相氣體中的擴散系數(shù)，m2·s-1；kg為連續(xù)相氣體的熱導(dǎo)率，W·m-1·K-1；Sc為施密特數(shù)；Pr為普朗特數(shù)；BM為傳質(zhì)斯伯丁數(shù)；Yi，s為液滴表面的水蒸氣質(zhì)量分數(shù)；Yi，g為連續(xù)相氣體中水蒸氣的質(zhì)量分數(shù)；BT為傳熱斯伯丁數(shù)；Cpv為水蒸氣的比熱容，J·kg-1·K-1；hfg為液滴的汽化潛熱，J·kg-1；為傳到液滴中的熱量，W；為液滴的蒸發(fā)質(zhì)量率，kg·s-1。

根據(jù)現(xiàn)有研究，液滴的雷諾數(shù)介于20～2 000 之間時，上述蒸發(fā)模型具有良好的適用性［20-22］。

3 實驗驗證

3.1 實驗設(shè)計

為驗證數(shù)值模型，確保其應(yīng)用于高壓微霧蒸發(fā)工藝系統(tǒng)設(shè)計的準(zhǔn)確性，研發(fā)了相應(yīng)的試驗系統(tǒng)。根據(jù)高壓微霧蒸發(fā)技術(shù)的基本原理，如圖1所示，試驗系統(tǒng)分為三部分。載帶氣生成系統(tǒng)主要由變頻離心風(fēng)機、冷凝除濕模塊和加熱器組成，以實現(xiàn)控制載帶風(fēng)速度、溫度和濕度的目的；微霧生成系統(tǒng)主要由水箱、泵和噴嘴組成，以生成具有一定粒徑大小的微霧；微霧測量系統(tǒng)由0.6 m×0.6 m的透明亞克力方管依次連接而成，水平段長7.0 m，末尾以直角彎頭連接豎直段，長3.0 m，用以模擬排放煙囪，水平段每隔1.0 m 由0.1 m×0.1 m 的高透光玻璃片替換，作為激光散射粒度儀的測量窗口。噴嘴安裝在管道中心，距離測量段入口0.35 m。

在測量階段，隨著載帶氣流量和液滴流量，測量了液滴大小、液滴散射光強和液滴沉積率三個指標(biāo)。首先，利用激光散射粒度儀OMEC-DP02 測量液滴粒徑隨流動距離的變化。激光散射粒度儀的發(fā)射探頭為激光強度2 mW 的氦氖激光，粒徑有效測量范圍為1～1 500 μm。其次，利用連續(xù)片激光光源和高像素相機統(tǒng)計所描述的液滴的相對散射光強。根據(jù)Lorenz-Mie 散射理論，Mie 散射光強度是液滴直徑、液滴數(shù)量、液滴的反射速率、偏振和入射光束波長的函數(shù)。在不變光源及穩(wěn)定的拍攝環(huán)境下，對于直徑大于1 μm的球形液滴，其強度近似與液滴數(shù)與液滴直徑平方之積成正比，如式（13）［23］。

式中：I0為發(fā)射光的激光強度，W·m-2；IMie為Mie 散射激光強度，W·m-2；C2是由光學(xué)系統(tǒng)特性決定的系數(shù)；k為衰減系數(shù)，m-1；x為介質(zhì)厚度，m；Qsca為與激光束入射方向與探測方向的夾角有關(guān)系數(shù)，m-2；D為各個液滴的單獨粒徑，m。

在光學(xué)攝影過程中，使用連續(xù)激光器產(chǎn)生綠色光源，利用高像素相機和長焦鏡頭獲得光學(xué)照片。拍攝區(qū)域垂直方向約0.2 m，水平方向約0.3 m，照片曝光時間設(shè)置為1/2 000 s，ISO 感光度設(shè)置為12 800，照片周期設(shè)置為1 s，連續(xù)拍攝400 張照片。利用MATLAB進行灰度變換、灰度梯度濾波和二值化后，對液滴的光強進行統(tǒng)計，建立后續(xù)截面光強與初始截面光強的關(guān)系。

最后進行沉積實驗，得到蒸發(fā)室截面底部沉積液滴的質(zhì)量。水平管段底部距噴嘴出口每隔1.0 m設(shè)置長、寬為0.2 m的吸濕劑。分別測量吸濕劑放入管段前后沉積10 min 后的質(zhì)量，得到沉積液滴的質(zhì)量。

3.2 驗證例題

數(shù)值模型包括兩相流、傳質(zhì)傳熱過程。為了驗證數(shù)值模型，采用了三個工況。工況I載氣濕度高、蒸發(fā)量小，用來驗證兩相流模型的準(zhǔn)確性；工況II載氣濕度低、蒸發(fā)量大，用來驗證耦合模型的準(zhǔn)確性；工況III 載氣流速低、噴嘴流量大，將出現(xiàn)顯著的沉積，用來驗證沉積模型。表1 列出了三個工況的關(guān)鍵參數(shù)。

表1 驗證工況參數(shù)Table 1 Three cases used to validate numerical modeling

3.3 網(wǎng)格無關(guān)性驗證

計算域由長7.0 m、高3.0 m、截面尺寸0.6 m×0.6 m 的三維方管構(gòu)成，通過ANSYS-ICEM 生成結(jié)構(gòu)化網(wǎng)格，以壁面y-plus 數(shù)為1 設(shè)置第一層厚度，增長率為1.05，分別生成數(shù)量為60 萬、120 萬和200 萬的網(wǎng)格進行網(wǎng)格無關(guān)性分析。無關(guān)性驗證工況為載帶氣速度1.27 m·s-1、初始溫度30 ℃、相對濕度40%、噴霧質(zhì)量流量7.2 kg·h-1。計算域及噴嘴截面處網(wǎng)格如圖2所示。

圖2 計算域及噴嘴截面網(wǎng)格示意圖Fig.2 Mesh diagram of computational domain and spray nozzle

對比距噴嘴不同距離的蒸發(fā)份額差異，通過網(wǎng)格收斂指數(shù)（Grid Convergency Index，GCI）對不同精細度的網(wǎng)格進行評估。GCI定義如式（14）。

式中：FS為安全系數(shù)，三套或更多網(wǎng)格的比較推薦值為1.25；ε為在兩組不同網(wǎng)格下空氣中的蒸汽質(zhì)量分數(shù)誤差；r為有效網(wǎng)格細化比；p為收斂的理論階數(shù)，推薦值為2。蒸發(fā)份額的網(wǎng)格收斂隨距噴嘴距離的變化如圖3 所示，觀察到三個網(wǎng)格的GCI 分別為6.16%和2.38%。GCI小意味著計算在漸近范圍內(nèi)，既保證了精度又保證了計算成本。選擇120萬網(wǎng)格進行后續(xù)數(shù)值模擬。

圖3 蒸發(fā)份額的網(wǎng)格收斂隨距噴嘴距離的變化Fig.3 Grid convergence of evaporation fraction along with distance from nozzle

3.4 對比結(jié)果

相對光強I LMieI0Mie可定義為任意距離L下的光照強度和噴嘴出口處液滴的光照強度的比值，如式（15）所示。因此，相對光強反映了液滴數(shù)量和大小的變化趨勢。

基于工況I和工況II，測量并計算了相對光強隨噴嘴距離的變化規(guī)律，計算與實驗對比結(jié)果如圖4?？梢钥闯?，受微霧擴散、蒸發(fā)、沉降等因素的綜合影響，相對光強隨噴嘴距離增大而減小。數(shù)值模型計算結(jié)果與實驗測量結(jié)果吻合良好。由于工況II蒸發(fā)條件優(yōu)于工況I，工況II的相對光強降低更快。當(dāng)與噴嘴距離大于3.5 m 時，相對光強趨于穩(wěn)定，原因可能是擴散趨于穩(wěn)定、蒸發(fā)變慢、載帶風(fēng)速度較大，沉積較少，這與實驗測量是一致的。由于蒸發(fā)效應(yīng)的存在，6.0 m 以后液滴已經(jīng)不存在或數(shù)量極少，激光拍照Mie 散射實驗的測量值相比本底值已無明顯差異。

圖4 工況I (a)和II (b)相對光強的數(shù)值模擬與實驗結(jié)果對比Fig.4 Relative light intensity comparison between numericalsimulation and experimental results for cases I (a) and II (b)

進一步計算和測量了工況I 和II 的索特平均直徑（Sauter Mean Diameter，SMD）隨距噴嘴距離的變化，對比結(jié)果見表2。數(shù)值模型的預(yù)測結(jié)果與實驗結(jié)果吻合較好，相對誤差為0.67%～13.62%。隨著距離增加，相對誤差越來越大，原因可能來自兩方面：1）測量數(shù)據(jù)的誤差。對于激光散射粒度儀來說，在一定邊界下，粒子濃度越小，誤差越大，由于擴散稀釋、沉降和蒸發(fā)等原因，單點的液滴數(shù)對距離逐漸降低，這帶來了儀器測量誤差［24］；2）數(shù)值計算方法的誤差。數(shù)值方法囊括了粒子隨機游走、傳熱傳質(zhì)等模型，模型影響因素多，經(jīng)距離傳遞，可能產(chǎn)生誤差越來越大的現(xiàn)象。雖然誤差越來越大，但本研究范圍內(nèi)最大誤差在15%以內(nèi)。因此，綜合考慮液滴大小和相對光強的對比結(jié)果，可以看出，數(shù)值模型在預(yù)測液滴數(shù)量方面與實驗結(jié)果也具有較好的一致性。

表2 索特平均直徑隨噴嘴距離變化的比較Table 2 Comparison of droplet Salter mean diameter variation and distance from nozzle

最后基于工況III 研究微霧在擴散過程中的沉降質(zhì)量率，對比結(jié)果見表3。可以看出，數(shù)值模型的相對誤差在2.39%～15.22%。最大沉積點出現(xiàn)在距離噴嘴3～4 m處，如圖5所示。5 m處沉降率明顯減低，說明此處微霧粒徑或粒子數(shù)逐漸降低，沉降量逐漸降低，實驗中還測量了距噴嘴6 m處液滴沉降率，并未收集到沉降數(shù)據(jù)，說明此時液滴粒徑極低或已完全蒸發(fā)。通過三種工況的充分驗證，本文所建立的數(shù)值模型可以用于高壓微霧蒸發(fā)工藝設(shè)計并具有足夠的精度。

表3 液滴沉積隨噴嘴距離變化的比較Table 3 Comparison of droplet deposition and distance from nozzle

圖5 工況III液滴擴散沉降煙羽軌跡Fig.5 Plume trajectory of droplet dispersion for case III

4 結(jié)語

針對內(nèi)陸核設(shè)施發(fā)展面臨的低放廢液處置問題，提出采用高壓微霧蒸發(fā)技術(shù)實現(xiàn)氣載排放。受廠址環(huán)境及載帶氣多參數(shù)影響，微霧蒸發(fā)沉降及載帶粒徑變化分析是將這一技術(shù)實現(xiàn)工程應(yīng)用的難點。為了將高壓微霧載帶蒸發(fā)技術(shù)應(yīng)用到不同廠址，需要發(fā)展適用于不同廠址特點的優(yōu)化分析方法。

通過耦合兩相顆粒運動模型和改進Stefan-Fuchs 的液滴傳熱傳質(zhì)模型的數(shù)值分析方法。建立了可用于調(diào)節(jié)來流風(fēng)速、溫度、濕度及噴嘴壓力（控制液滴粒徑）的微霧載帶蒸發(fā)實驗平臺。分別從微霧運動過程的粒徑變化、激光散射光強（反映了粒徑和粒子數(shù)的變化）和液滴沉降率三個角度對所建立的數(shù)值方法進行全面驗證，模擬與實驗結(jié)果偏差在15%以內(nèi)，具有較好的一致性，這表明所建立數(shù)值分析方法可用于開展高壓微霧載帶蒸發(fā)設(shè)計分析，為低放廢液的氣載排放提供科學(xué)依據(jù)和技術(shù)支撐。

值得注意的是，載帶氣的溫濕度條件及微霧粒徑對廢液處理效率具有較大影響，因此，該項技術(shù)更適用于干燥、氣溫偏高的氣候條件，處理能力取決于空氣實際含濕量和飽和含濕量的差。也可通過采用主動除濕技術(shù)將自然空氣除濕后作為載帶氣，但需要增加一定的經(jīng)濟成本。

作者貢獻聲明楊德睿負責(zé)實驗、數(shù)值模擬及文章起草；吳思遠負責(zé)實驗及數(shù)據(jù)分析；聶保杰負責(zé)數(shù)值模擬及文章修訂；顧衛(wèi)國負責(zé)實驗設(shè)計及測量；王博負責(zé)實驗設(shè)計；王德忠負責(zé)總體研究思路設(shè)計、文章修訂及項目支持；張愛玲負責(zé)文章修訂與項目支持。