孔德明, 劉亞茹, 杜雅欣, 崔耀耀

1. 燕山大學電氣工程學院, 河北 秦皇島 066004

2. 燕山大學信息科學與工程學院, 河北 秦皇島 066004

引 言

近年來, 海上溢油事故頻頻發(fā)生, 這不僅浪費了大量的石油資源, 還嚴重危害了海洋生態(tài)及近海岸環(huán)境, 使海洋相關經(jīng)濟產(chǎn)業(yè)遭受極大的損失[1]。 油膜厚度作為快速估測溢油事故中溢油量的重要參數(shù)之一, 目前測量的主要方法有激光三角法[2]、 高光譜法[3-4]、 激光超聲法[5]、 微波輻射法[6]、 激光誘導熒光法(laser induced fluorescence, LIF)[7-8]等。 激光三角法精度高且重復性好, 但不適用于測量透光性低的油膜。 高光譜法易受陽光影響, 如多云相較于晴天會增加油膜厚度估算誤差。 激光超聲法測距遠且精度高, 但僅適用于平靜海面上較厚油膜厚度的測量。 微波輻射法可全天候工作, 但易受溢油附近環(huán)境包括風速等的影響。 相比于上述方法, 基于LIF的設備可搭載在飛機或船舶等不同平臺上, 進而開展對海上油膜的厚度檢測, 具有靈敏度高、 方便靈活、 實時性強的優(yōu)點。

陳宇男等利用LIF技術分析了柴油、 機油、 潤滑油油膜厚度與熒光發(fā)射強度關系及檢出限[7]。 崔永強等基于LIF技術使用搭建的設備對含白油和原油的混合油較厚油膜進行光譜檢測, 建立雙波段比值模型反演油膜厚度并確定使用范圍[8]。

利用光譜數(shù)據(jù)對油膜厚度進行定量分析時, 光譜儀測量得到的原始光譜含有隨機噪聲和無信息變量等, 故需使用特征波長選擇算法進行波長優(yōu)選。 特征波長選擇法根據(jù)選擇對象不同可分為變量區(qū)間選擇方法和單一變量選擇方法[9-10]。 移動窗口偏最小二乘法(moving windows PLS, MWPLS)[11]、 間隔隨機蛙跳算法(interval random frog, IRF)[12]是2種變量區(qū)間選擇方法, 能夠篩選出重要的特征光譜波段。 變量子集迭代優(yōu)化法(iteratively variable subset optimization, IVSO)[13]、 變量組合集群分析法(variable combination population analysis, VCPA)[14]為近年提出的基于模型集群分析(model population analysis, MPA)[15]的單一變量選擇方法。

IRF以區(qū)間為單位進行優(yōu)選, 穩(wěn)定且速度快但篩選出的特征波段中包含的波長數(shù)量仍較多。 IVSO以波長為單位逐步迭代實現(xiàn)穩(wěn)定有效篩選, 但數(shù)據(jù)量過大會造成運行時間較長。 因此, 本研究提出一種基于IRF和IVSO相結合的特征波長選擇方法。 對全光譜數(shù)據(jù)應用IRF進行初次篩選, 所得的特征光譜波段組合經(jīng)過IVSO二次波長變量篩選, 對比全光譜數(shù)據(jù)及MWPLS、 IRF、 VCPA、 IVSO四種方法結合PLS建立不同油膜厚度反演模型, 找出預測能力和穩(wěn)定性表現(xiàn)最優(yōu)的模型以及適用范圍, 研究成果能夠為基于LIF技術快速檢測油膜厚度提供方法支持。

1 原 理

1.1 熒光強度反演較厚油膜厚度原理

當激光器發(fā)射的激光照射到樣品油膜時, 油品樣本中含有的熒光物質受激產(chǎn)生熒光, 熒光信號經(jīng)光纖準直鏡收集進入光譜儀獲取到光譜數(shù)據(jù)。 隨著油膜厚度的不斷增加, 樣本的熒光強度也不斷增加。

油膜厚度與熒光強度的關系式[16]

Id=I∞{1-exp[-(k0+k)d]}+I0exp[-(k0+k)d]

(1)

式(1)中,k0和k分別為油品樣本在激發(fā)波長和被測熒光波長的消光系數(shù);Id為油品樣本在波長λ處的熒光信號強度;d為油膜厚度。

對式(1)進行轉換化簡, 得到

(2)

當水體中不存在能發(fā)射熒光的物質時, 即不存在水體熒光背景時, 得到油膜厚度與熒光強度的表達式

(3)

當(Id/I∞)?1時, 式(3)可近似表示為

(4)

1.2 IRF-IVSO算法

1.2.1 IRF算法

(1) 設定算法參數(shù): 迭代次數(shù)、 移動窗口寬度、 最大主成分數(shù)、 隨機選擇初始化間隔子集記為V0, 其中包括Q個變量。

(2) 隨機生成Q*,Q*服從正態(tài)分布Norm(Q, 0.3Q)。

(3) 對間隔子集V0中變量建立PLS模型, 計算波長點的回歸系數(shù)絕對值的和, 以此來評估區(qū)間。

(4) 根據(jù)Q*=Q、Q*Q三種不同的情況, 以變量建立PLS模型后回歸系數(shù)為依據(jù)對變量進行增、 減, 從而選出候選變量子集V*。

(5) 根據(jù)對V0和V*計算交叉驗證的均方根誤差RMSECV和RMSECV*大小關系確定V*的接受度。 若RMSECV*≤RMSECV, 則V1=V*; 否則接受V*為V1, 概率為0.1RMSECV/RMSECV*。 用V1更新V0, 循環(huán)這個步驟直到N次迭代完成。

(6) 經(jīng)過N次迭代計算每個區(qū)間的選擇概率, 概率越高變量重要性越大。

1.2.2 IVSO算法

IVSO是基于回歸系數(shù)的變量選擇方法, 使用加權二進制采樣方法(weighted binary matrix sampling, WBMS)結合序貫加法通過競爭方式對單一波長變量進行逐步溫和地篩選, 根據(jù)RMSECV值最小確定最佳的變量子集。 IVSO在剔除無信息變量和保留信息變量方面表現(xiàn)出良好能力。

1.2.3 IRF-IVSO算法

假設樣本的光譜數(shù)據(jù)為X, IRF-IVSO篩選光譜波長的具體過程為:

第一步: 考慮到光譜的連續(xù)性且光譜分段優(yōu)選能夠降低變量選擇的復雜性, 對樣本的光譜數(shù)據(jù)使用IRF進行特征光譜波段的初次篩選。 設定移動窗口和迭代次數(shù), 在一系列間隔內建立PLS模型, 基于變量選擇概率選出其中RMSECV最小所對應的區(qū)間子集組合作為能有效表征待測量的波長變量數(shù)據(jù), 記為XS。

第二步: 對經(jīng)IRF篩選得到的光譜數(shù)據(jù)XS進行IVSO二次篩選, 設定WBMS采樣次數(shù), 使用WBMS結合序貫加法對單一波長變量進行逐步篩選出的特征波長變量數(shù)據(jù)為XSE, 將其作為最終的篩選結果用于建立油膜厚度反演預測模型。

1.3 模型評價指標

通過訓練集相關系數(shù)(RC)和訓練集均方根誤差(RMSECV)以及測試集相關系數(shù)(RP)和測試集均方根誤差(RMSEP)對模型的預測效果和穩(wěn)定性進行評價。 相關系數(shù)表征預測值和實測值之間的差異,RC(RP)高, 預測值越接近實測值, 則預測結果好; 均方根誤差用作驗證預測值與實測值的離散程度, RMSECV(RMSEP)低, 則穩(wěn)定性好。

評價指標的相關計算公式如式(5)和式(6)所示

(5)

(6)

其中,ypi為訓練集或測試集中第i個油品樣本的預測值;ymi為訓練集或測試集中第i個油品樣本的實測值;ymean為訓練集或測試集油品樣本實測值的平均值;n為訓練集或測試集的油品樣本總數(shù)。

2 實驗部分

2.1 設備

實驗設備主要由激光發(fā)射部分、 光學信號采集部分、 光電轉換部分和數(shù)據(jù)采集分析部分組成。 采用405 nm激光器作為激發(fā)光源, 功率為60 mW, 光斑直徑為5 mm。 光譜儀為Avantes公司的AvaSpec-ULS2048型光譜儀, 積分時間設為200 ms, 輸出由光纖準直鏡采集, 經(jīng)光纖傳播到光譜儀, 通過計算機進行分析和處理。

2.2 樣本制備

取用海水(秦皇島市渤海海水)、 0#柴油、 5#白油進行實驗。 首先在燒杯中加入500 mL海水, 接著使用移液槍向燒杯中海水水面滴入特定體積量的油品靜置20 min, 待油膜擴散均勻穩(wěn)定后使用LIF設備進行測量。 柴油厚度實驗中包括0.141 5～2.291 8 mm共54個樣本, 白油厚度實驗中包括0.052～0.980 mm共50個樣本。 樣本的油膜厚度實測值由油品體積與油膜面積計算得到。

對于不同厚度油膜樣本, 取油膜區(qū)域的5個點測量并且每個點測量30次取平均值作為該點的光譜數(shù)據(jù), 同時測量背景光譜信號, 最終將5個點光譜數(shù)據(jù)的平均值作為該厚度的油品樣本的光譜數(shù)據(jù)。

2.3 樣本光譜數(shù)據(jù)采集及預處理

光譜數(shù)據(jù)由Avasoft8軟件導出, 經(jīng)過去除背景、 SG(Savitzky-Golay)平滑濾波后, 對油品熒光信號波段405～600 nm進行研究。 采用濾波窗口為5的SG卷積平滑進行光譜預處理, 能夠有效消除隨機噪聲, 從而得到較為光滑的光譜圖并減少對后續(xù)分析結果的影響。

以波長作為橫坐標, 以相對強度作為縱坐標, 分別得到0.141 5～2.291 8 mm不同厚度0#柴油油膜、 0.052～0.980 mm不同厚度5#白油油膜的熒光光譜圖如圖1、 圖2。

圖1 0#柴油熒光光譜圖

圖2 5#白油熒光光譜圖

不同種類的油品在同一激光光源照射下, 產(chǎn)生熒光光譜形狀不同, 從熒光光譜曲線圖可以看出熒光峰的位置和強度均表現(xiàn)出較為明顯的區(qū)別。 從圖1所示的0#柴油熒光光譜曲線可以看出, 不同厚度柴油油膜的光譜形狀相似, 主要有兩個特征熒光峰, 對應波長范圍為410～430和430～450 nm; 從圖2所示的5#白油熒光光譜曲線可以看出, 不同厚度白油油膜的光譜形狀相似, 主要有兩個特征熒光峰, 對應波長范圍為406～415和430～445 nm。

2.4 樣本集的劃分

為確保小樣本分析模型的穩(wěn)定和可靠, 一般要求訓練集和測試集比例為2∶1。 油品的全波段光譜數(shù)據(jù)(405～600 nm)對應335個波長變量, 采用SPXY(sample set partitioning based on joint x-y distances)對數(shù)據(jù)集劃分為訓練集和測試集, 該方法相較于KS (Kennard-Stone)法劃分還考慮到了油膜厚度與光譜信息之間的距離, 增強樣本集的代表性和隨機性。 因此, 采用SPXY算法按照訓練集與測試集2∶1的比例對0#柴油樣品和5#白油油品樣本分別劃分為36個樣本的訓練集和18個樣本的測試集、 33個樣本的訓練集和17個樣本的測試集。

3 結果與討論

3.1 柴油數(shù)據(jù)定量分析

采用PLS建模方法進行定量分析, 將樣本光譜數(shù)據(jù)作為自變量、 油膜厚度作為因變量, 從而建立起表征兩者關系的模型。 利用IRF-IVSO及MWPLS、 IRF、 IVSO、 VCPA篩選出的特征變量信號和全光譜數(shù)據(jù)分別作為PLS自變量輸入, 建立模型進行柴油油膜厚度反演預測。

3.1.1 基于IRF-IVSO的模型分析

利用IRF-IVSO進行波長選擇分兩步完成。 首先, 設定IRF的初始參數(shù): 迭代次數(shù)為10 000、 固定窗口的大小設定為20、 子間隔的初始值為50、 最大主成分數(shù)為10。 運行IRF, 共有316個區(qū)間間隔且區(qū)間間隔對應的RMSECV值如圖3所示。 隨著區(qū)間間隔序號的不斷增加RMSECV先快速下降, 這是由于剔除了大量的無信息變量, 接著經(jīng)過圖3中方形標記的最低點(27, 0.094 1)后因為將一些重要變量剔除導致RMSECV上升, 可以看出在第27個間隔RMSECV取最小值為0.094 1, 此時得到篩選出的光譜區(qū)間集合包括416.05～427.22、 493.98～511.48、 541.72～564.33和570.12～584.58 nm共117個波長變量, 占全光譜的34.93%。 其次, 基于IRF篩選獲得的光譜區(qū)間集合運行IVSO, 每次迭代過程根據(jù)RMSECV最小選取波長變量, 能夠平穩(wěn)地剔除無信息變量, 同時留下高信息變量。 設定WBMS運行次數(shù)為8 000、 最大主成分數(shù)為10并對波段組合中的單個波長變量逐個篩選, 經(jīng)過16次迭代后選取RMSECV最小值為0.107 1時的波長變量15個, 僅占全光譜數(shù)據(jù)的4.48%。

圖3 0#柴油樣本基于IRF波段優(yōu)選間隔與RMSECV值關系

然后, 將最終篩選出的特征波長作為PLS的輸入建立油膜厚度反演模型, 模型的主成分數(shù)為3, 降低了模型的復雜度,RC為0.966 0, RMSECV為0.107 1,RP為0.961 1, RMSEP為0.137 5。 基于IRF-IVSO-PLS的柴油油膜厚度真實值與預測值分布如圖4所示, IRF-IVSO結合PLS所建立模型的性能表現(xiàn)出了對0#柴油油膜厚度可靠的預測能力。

圖4 基于IRF-IVSO-PLS的柴油油膜厚度真實值與預測值散點圖

3.1.2 模型對比分析

將全光譜及MWPLS、 IRF、 VCPA、 IVSO四種波長優(yōu)選方法篩選出的特征波長分別作為PLS的自變量輸入, 進而建立的0#柴油油膜厚度反演模型結果作為基于IRF-IVSO建立的PLS模型的對比。 采用不同方法建立的模型預測結果如表1所示。

表1 0#柴油波長選擇方法-PLS預測結果

將0#柴油全光譜數(shù)據(jù)作為PLS模型的輸入, 建立油膜厚度反演模型。 對于小樣本數(shù)據(jù)采用留一交叉驗證(leave-one-out cross validation), 不同主成分數(shù)對應一系列的RMSECV值, 選擇RMSECV最小為0.161 9時對應的主成分數(shù)為9作為最優(yōu)主成分數(shù), 此時建立的模型中RC為0.916 3,RP為0.936 0, RMSEP為0.139 5。

采用MWPLS對0#柴油全光譜數(shù)據(jù)進行波段優(yōu)選, 選取width=131時建立的模型最佳, 其中RMSECV為0.145 0,RC為0.932 8。 該條件下篩選出一個連續(xù)不間斷的光譜區(qū)間為443.66～562.60 nm共205個波長變量。 基于MWPLS建立的PLS模型較全光譜減少了波長變量數(shù), 提高了預測效果。 IRF算法篩選出的波段組合共117個波長變量, 將其作為PLS的輸入建立模型比MWPLS結合PLS建立的模型預測效果更優(yōu)。 利用VCPA進行波長優(yōu)選, 篩選出的波長變量數(shù)最少為10, 其建立的PLS模型中RP為0.937 8, 模型預測效果較全光譜提升不多, 與油膜厚度相關的部分特征波長變量被剔除有關。 采用IVSO進行波長優(yōu)選, 設定WBMS運行的采樣次數(shù)為8 000, 經(jīng)過11次迭代后選取RMSECV達到最小值0.108 3時所對應模型的變量集作為最終的波長優(yōu)選子集。 將選取出的32個波長變量建立的模型預測結果略低于IRF-IVSO結合PLS建立的模型, 但運算時間較長。

綜上, 利用IRF-IVSO算法篩選出的波長作為PLS的輸入變量建立的柴油油膜厚度反演模型, 相較于全光譜及其他四種特征波長選擇方法結合PLS建立的模型的預測效果是最好的, 精度和復雜度均最優(yōu)。

3.2 白油數(shù)據(jù)定量分析

基于5#白油數(shù)據(jù)利用IRF-IVSO及MWPLS、 IRF、 IVSO、 VCPA篩選出的特征變量信號和全光譜數(shù)據(jù)作為PLS自變量輸入, 建立油膜厚度反演模型進行預測。

3.2.1 基于IRF-IVSO的模型分析

利用IRF-IVSO進行波長選擇分兩步完成。 首先, 運行IRF發(fā)現(xiàn)316個區(qū)間間隔對應的RMSECV值如圖5所示。 隨著區(qū)間間隔序號的不斷增加RMSECV快速下降說明這時篩除了大量冗余變量, 接著經(jīng)過圖5中方形標記的最低點(24, 0.044 1)后因為重要變量被剔除導致RMSECV上升, 因此選擇第24個區(qū)間間隔對應的光譜區(qū)間集合為405.45～426.63、 456.56～500.40、 556.22～567.23 nm共132個波長變量, 占全光譜的39.40%。 其次, 基于IRF篩選獲得的光譜區(qū)間集合運行IVSO, 經(jīng)過23次迭代后選取RMSECV最小值為0.067 9時的波長變量65個, 占全光譜的19.40%。

圖5 5#白油樣本基于IRF波段優(yōu)選間隔與RMSECV值關系

最后, 采用IRF-IVSO兩步波長優(yōu)選結合PLS建立模型的主成分數(shù)為5, 降低了模型的復雜度,RP為0.971 2, RMSEP為0.079 0。 基于IRF-IVSO-PLS的白油油膜厚度真實值與預測值分布如圖6所示。

圖6 基于IRF-IVSO-PLS的白油油膜厚度真實值與預測值散點圖

3.2.2 模型對比分析

將全光譜及MWPLS、 IRF、 VCPA、 IVSO四種波長優(yōu)選方法篩選出的特征波長分別作為PLS的自變量輸入, 進而建立不同的5#白油油膜厚度反演模型結果作為基于IRF-IVSO建立的PLS模型的對比。 采用不同方法建立的模型預測結果如表2所示。

表2 5#白油波長選擇方法-PLS預測結果

將5#白油全光譜數(shù)據(jù)作為PLS模型的輸入, 建立油膜厚度反演模型。 采用留一交叉驗證, 選擇RMSECV最小為0.058 6時對應的主成分數(shù)為9作為最優(yōu)主成分數(shù), 此時RC為0.931 0,RP為0.963 5, RMSEP為0.086 3。

采用MWPLS對5#白油全光譜數(shù)據(jù)進行波段優(yōu)選, 選擇RMSECV最小為0.044 9并且width=171時的模型作為最優(yōu)模型。 該條件下篩選出一個連續(xù)波段為455.39～551.00 nm共165個波長點, 將其作為輸入建立的PLS模型較全光譜在預測效果有所提高。 利用IRF算法篩選的波段組合共132個波長變量, 結合PLS建立模型預測結果較基于MWPLS建立的模型更優(yōu)。 利用VCPA進行波長優(yōu)選, 篩選出的波長變量數(shù)最少共13個變量, 其建立的PLS模型中RP為0.964 1, 模型預測效果較全光譜提升不多, 與表征油膜厚度的部分特征波長變量被剔除有關。 采用IVSO進行波長優(yōu)選, 經(jīng)過23次迭代后將第8次迭代時RMSECV達到最小值0.052 9所對應模型的變量集作為最終的波長變量優(yōu)選子集。 基于IVSO選取出的30個波長變量建立的模型預測結果僅低于IRF-IVSO結合PLS建立的模型, 但運算時間較長。

綜上, 利用IRF-IVSO算法篩選出特征波長并將其作為PLS的輸入變量建立白油油膜厚度反演模型, 相較于全光譜及其他特征波長選擇方法結合PLS建立的模型預測效果最優(yōu)。

4 結 論

使用IRF-IVSO、 MWPLS、 IRF、 VCPA、 IVSO算法篩選特征波長變量, 相對于全光譜實現(xiàn)數(shù)據(jù)降維, 可以剔除無信息變量, 穩(wěn)定有效提高熒光光譜信息與油膜厚度之間的相關性。 使用IRF結合IVSO對預處理后的光譜數(shù)據(jù)進行二次篩選, 融合了區(qū)間波段選擇和單一變量選擇的優(yōu)點, 增強了計算效率, 提高了模型預測能力。 基于LIF技術, 采用IRF-IVSO結合PLS建立模型對0.141 5～2.291 8 mm的柴油及0.052～0.980 mm的白油油膜厚度的預測反演是一種有效的方法。